H2+在空間非均勻場下的電離解離行為

劉 航，劉 輝，馮立強

（1.遼寧工業(yè)大學 化學與環(huán)境工程學院，遼寧 錦州121001;2.遼寧工業(yè)大學 理學院，遼寧 錦州121001）

H2+在空間非均勻場下的電離解離行為

劉 航1，劉 輝2，馮立強2

（1.遼寧工業(yè)大學 化學與環(huán)境工程學院，遼寧 錦州121001;2.遼寧工業(yè)大學 理學院，遼寧 錦州121001）

理論研究了H2+在空間非均勻場下的電離解離行為。計算結(jié)果表明，隨著空間非均勻場空間位置由負向到正向移動，(i)電離幾率呈U形增大。并且隨著初始振動態(tài)升高，電離幾率進一步增大。(ii)在低振動態(tài)下，解離幾率呈U形增大。但隨著振動態(tài)升高，解離幾率在某一特定位置開始減小，并呈M形分布。解離通道的電子布局分布表明，多數(shù)電子傾向于布局在負向H核。(iii)通過分析含時量子波包運動，可以給出電子在空間非均勻場下的運動情況。該研究對理解分子在空間非均勻場下的動力學行為是有幫助的。

電離幾率；解離幾率；H2+；空間非均勻場

阿秒脈沖[1-2]的產(chǎn)生使得人類可以探索尺度越來越小的物理過程，進而拓展了人們對原子，分子運動的認識。例如：原子隧穿電離[3]、高次諧[4-5]、閾上電離[6]、分子電離解離過程[7]、電子布局對分子多通道電離及分子諧波的影響[8-10]等。

但上述研究都是在空間均勻激光場下完成的。近幾年，隨著激光技術(shù)的發(fā)展，空間非均勻場與原子、分子相互作用吸引了更多研究學者的目光?？臻g非均勻場可以由金屬納米結(jié)構(gòu)產(chǎn)生。例如，Kim等[11]在2008年利用蝴蝶型金屬納米結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的空間非均勻場與惰性氣體相互作用，在閾值下產(chǎn)生了阿秒量級的47 nm極紫外光源。最近，F(xiàn)eng等[12]利用空間非均勻場與H2+相互作用，有效延伸了分子諧波的截止能量，并獲得了50 as左右的脈沖。雖然H2+與空間非均勻場的相互作用已經(jīng)有所研究，但結(jié)果都局限在研究分子諧波光譜。并且激光場的空間位置都固定在坐標原點。

因此，鑒于上述原因，為了更好的理解H2+在空間非均勻場下的動力學行為。本文理論研究了H2+分子在空間非均勻場下電離解離的特點。

1 理論模型

H2+和激光場相互作用可以通過求解核與電子耦合的非玻恩奧本海默近似薛定諤方程來描述[13-14]：

式中：m1，m2是2個核的質(zhì)量。ue=(m1+m2)/(m1+m2+1),uN=m1m2/(m1+m2)是電子與核的約化質(zhì)量。R、z分別為核與電子坐標。

其中，ω1,E,和τ分別為激光場的頻率、振幅和脈寬。

表示空間非均勻形式。

本文采用蝴蝶型金屬納米結(jié)構(gòu)，如圖1所示，具體參數(shù)可參考文獻[15]。z0表示激光場與坐標原點的距離。

圖1 蝴蝶型金屬納米結(jié)構(gòu)

電離幾率和解離幾率(解離通道)可以表示為：

為幾率流，當求電離幾率時，ms=ue，s=z，s0=zs= 25 a.u.；當求解離幾率時，ms=uN，s=R，s0=Rs=25 a.u.。P±d(t)為電子布局在正(P+d(t))負(P-d(t))向H核的解離通道。這里定義反對稱系數(shù)A(t)=P-d(t)-P+d(t)。當A(t)＞0，表示較多電子布局在負向H核；當A(t)＜0，表示較多電子布局在正向H核。

2 結(jié)果與討論

圖2給出H2+在5 fs/800 nm，I=4.0×1014W/cm2空間非均勻激光場下的電離幾率。由圖可知，隨著空間非均勻場空間位置由負向到正向移動，電離幾率呈U形增大。并且隨著初始振動態(tài)升高，電離幾率進一步增大。但是，激光場在負向時比正向時電離幾率大，即呈現(xiàn)反對稱的特點。Yavuz等[16]研究表明，當z0為負值時，電子傾向于朝著納米金屬表面移動，因此增大了電離幾率。反之，當z0為正值時，電子傾向于沿著路徑返回。

圖2 H2+在空間非均勻場下的電離幾率

圖3給出H2+在上述激光場下的解離幾率和解離通道的分布。由圖可知，在低振動態(tài)下(v=0和v=1)，解離幾率呈U形增大[圖3(a)和3(b)]。但隨著振動態(tài)升高(v=2)，解離幾率在某一特定(|z0|＞40 a.u.)位置開始減小，并呈M形分布[圖3(c)]。這是因為當激光空間位置遠離坐標原點后，例如：|z0|＞40 a.u.，金屬表面等離子共振增強非常明顯，導致激光強度非線性增大[11]，因此導致電子有較大幾率發(fā)生電離(見圖2(c)的電離幾率)，從而抑制了解離的發(fā)生。解離通道的電子布局分布表明，多數(shù)電子傾向于布局在負向H核。

圖3 H2+在空間非均勻場下的解離幾率

圖4給出解離通道的反對稱系數(shù)A隨激光場空間位置z0的變化。從圖中可知，所有的反對稱系數(shù)A都大于零，表明電子布局在負向H核的幾率大。對于v=0的情況，最大反對稱系數(shù)出現(xiàn)在z0=100 a.u.，其值為A+100=1.53×10-2。對于v=1的情況，反對稱系數(shù)呈U形成大，其最大值為A±100= 1.6×10-2。對于v=1的情況，反對稱系數(shù)也呈現(xiàn)類似的‘M’形分布，最大值A(chǔ)+40=2.2×10-2。

圖4 H2+解離通道反對稱系數(shù)A

圖5[圖5(a)-(c)，z0=-100 a.u.；圖5(d)-(f)，z0= 0.0 a.u.；圖5(g)-(i)，z0=100 a.u.]給出H2+在上述空間非均勻場下電子波包演化圖。由圖可知，電子在t=2.5T時沿著正向H核發(fā)生電離，并遠離核子；半個周期后，即，t=3.0T時電子在激光作用下返回核子，并沿負向H核遠離核子；隨著激光場再次反向，電子在t=3.5T時又一次加速沿著正向H核遠離核子。并且，當空間非均勻激光場位置遠離原點時，電子有更大的幾率遠離核子，因此導致電離幾率增大。

圖5 H2+在空間非均勻場下電子波包演化圖

3 結(jié) 論

綜上所述，本文理論研究了H2+在空間非均勻場下的電離解離行為。結(jié)果表明，隨著空間非均勻場空間位置由負向到正向移動，電離幾率呈U形增大。并且隨著初始振動態(tài)升高，電離幾率進一步增大。在低振動態(tài)下，解離幾率呈U形增大。但隨著振動態(tài)升高，解離幾率在某一特定位置開始減小，并呈M形分布。解離通道的電子布局分布表明，多數(shù)電子傾向于布局在負向H核。通過分析含時量子波包運動，給出了電子在空間非均勻場下的運動情況。

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責任編校：劉亞兵

Ionization and Dissociation Dynamics of H2+by Using Spatial Inhomogeneous Field

LIU Hang1,LIU Hui2,FENG Li-qiang2

（1.College of Chemical and Environmental Engineering,Liaoning University of Technology,Jinzhou 121000,China; 2.College of Science,Liaoning University of Technology,Jinzhou,121001,China）

Ionization and dissociation dynamics of H2+driven by spatial inhomogeneous field has been theoretically investigated.Calculated results show that as the spatial position of the inhomogeneous field is moving from the negative value to the positive value,(i)an enhancement of the ionization probability with the shape of U can be obtained.Moreover,with the increase of the initial vibrational state,the ionization probability can be further enhanced.(ii)An enhancement of dissociation probability with the shape of U can be found in the lower initial vibrational state,and a shape of near-‘M’can be obtained in the higher initial vibrational state.The electron localization of the dissociation channel shows that much more electrons prefer to localize on the negative-H.(iii)Through the investigations of the time-dependent wave function,the attosecond-resolution electron dynamics in the presence of the spatial inhomogeneous field can be shown.The present investigation is helpful to understand the molecular dynamics in the presence of the spatial inhomogeneous field.

ionization probability;dissociation probability;H2+;spatial inhomogeneous field

O562.4

A

1674-3261(2017)01-0044-04

2016-10-09

國家自然科學基金項目資助(11504151)；遼寧省教育廳基金項目資助(JL201615405)

劉航(1985-)，女，遼寧錦州人，講師，博士。

10.15916/j.issn1674-3261.2017.01.012