• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    電子廢棄物中ABS的增韌增強(qiáng)改性

    2017-07-05 15:11:45劉雪王靜榮徐海萍楊丹丹
    關(guān)鍵詞:改性復(fù)合材料

    劉雪,王靜榮,徐海萍,楊丹丹

    電子廢棄物中ABS的增韌增強(qiáng)改性

    劉雪,王靜榮,徐海萍,楊丹丹

    (上海第二工業(yè)大學(xué)環(huán)境與材料工程學(xué)院,上海201209)

    利用nano-CaCO3和硅烷偶聯(lián)劑KH-550,通過(guò)熔融共混法對(duì)電子廢棄物中ABS進(jìn)行了增韌增強(qiáng)改性,并對(duì)再生ABS復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,與單獨(dú)添加nano-CaCO3對(duì)比,添加KH-550偶聯(lián)劑后,nano-CaCO3分散得更均勻,團(tuán)聚明顯減少;在拉伸強(qiáng)度方面,與廢棄ABS相比,單獨(dú)添加nano-CaCO3的情況下,添加量為3%時(shí),再生ABS復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度提高10.7%,在加入0.5%偶聯(lián)劑KH-550的情況下, nano-CaCO3添加量為5%時(shí),拉伸強(qiáng)度提高17.7%;在沖擊強(qiáng)度方面,單獨(dú)添加nano-CaCO3時(shí),添加量為1%時(shí),再生ABS復(fù)合材料的無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度提高3.8%,在加入0.5%偶聯(lián)劑KH-550的情況下,nano-CaCO3添加量為3%時(shí),無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度提高35%??傊?在加入偶聯(lián)劑的情況下,再生復(fù)合材料的力學(xué)性能會(huì)有更大幅度的提高,但相對(duì)應(yīng)的nano-CaCO3添加量更大一些。

    電子廢棄物;廢棄ABS;偶聯(lián)劑;增韌增強(qiáng)

    0 引言

    ABS是由丙烯腈(A)、丁二烯(B)、苯乙烯(S)組成的三元熱塑性樹(shù)脂,有苯乙烯腈共聚物(SAN)樹(shù)脂相與聚丁二烯橡膠相兩相,是五大通用塑料之一[1]。由于ABS樹(shù)脂兼具三組分的優(yōu)越性能,其抗沖擊性能、穩(wěn)定性強(qiáng),而且易于加工、光澤性好。因此ABS樹(shù)脂應(yīng)用廣泛,其目前主要應(yīng)用于家電、汽車、紡織和建筑等領(lǐng)域[2]。2015年,全球ABS樹(shù)脂總產(chǎn)量約為924萬(wàn)t,我國(guó)國(guó)內(nèi)總產(chǎn)量約為326萬(wàn)t,而且還不足以滿足我國(guó)的需求,需要大量進(jìn)口,2015年進(jìn)口量約占國(guó)內(nèi)需求總量的33%。我國(guó)ABS樹(shù)脂主要用于電子電器產(chǎn)品中,應(yīng)用于電腦、電冰箱、電視機(jī)以及其他家電的量,占總產(chǎn)量的80%左右;而在電子廢棄物中,廢棄ABS所占比重較大,尤其是電視機(jī)各部件中,廢棄ABS占廢塑料的69.5%。由于廢棄ABS的穩(wěn)定性好,長(zhǎng)期殘留于環(huán)境中,不但造成資源的浪費(fèi),也是一種環(huán)境污染,因此,對(duì)電子廢棄物中ABS進(jìn)行回收利用具有重要的環(huán)境效益和經(jīng)濟(jì)效益[2-5]。

    目前,回收利用廢棄ABS的方法主要有直接再利用、改性再利用以及化學(xué)處理回收利用等方法[6]。直接再利用方法雖然比較簡(jiǎn)單,但由于ABS樹(shù)脂在再次加工過(guò)程中,ABS高分子鏈段在氧、熱等的作用下極易發(fā)生斷裂,導(dǎo)致再生ABS樹(shù)脂的力學(xué)性能特別是材料的沖擊強(qiáng)度大幅下降[7],因此,直接再利用只能用于一些低級(jí)制品[8-9]。目前,改性再利用是近幾年研究的熱點(diǎn),改性再利用可分為接枝改性、共混改性以及填充改性。通過(guò)對(duì)廢舊高分子材料的改性,可以使再生材料的力學(xué)性能得到一定程度的改善,提高再生產(chǎn)品的附加值。nano-CaCO3粒子尺寸較小,在其表面有許多非配對(duì)原子,能與聚合物基體產(chǎn)生較強(qiáng)的結(jié)合力,不但可以改善材料的沖擊強(qiáng)度,也能在一定程度上提高材料的拉伸強(qiáng)度。因此,nano-CaCO3作為優(yōu)質(zhì)填料被廣泛應(yīng)用于塑料、橡膠、涂料等行業(yè)[10]。余俊熹等[11]采用熔融共混法制備出nano-CaCO3-改性聚丙烯(PP)/丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)復(fù)合材料,當(dāng)nano-CaCO3質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%時(shí),復(fù)合材料可獲得較好的綜合力學(xué)性能。因此,本文通過(guò)熔融共混法制備了nano-CaCO3/ABS再生復(fù)合材料,研究了單純添加nano-CaCO3對(duì)電子廢棄物中ABS的力學(xué)性能的影響;以及硅烷偶聯(lián)劑KH-550存在下的nano-CaCO3對(duì)復(fù)合材料力學(xué)性能的影響,并通過(guò)掃面電鏡觀察了2種情況下nano-CaCO3在復(fù)合材料中的分散程度。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1原料和試劑

    廢棄ABS樹(shù)脂,來(lái)源于廢棄電腦、電冰箱外殼,由慈溪萬(wàn)達(dá)塑化商行提供;nano-CaCO3,粒度為10~100 nm,由上海靈動(dòng)化工有限公司提供;硅烷偶聯(lián)劑KH-550,即NH2CH2CH2Si(OC2H5)3,耀華牌,來(lái)自上海耀華化工廠。

    1.2儀器設(shè)備

    轉(zhuǎn)矩流變儀(XSS-30),上海科創(chuàng)橡膠機(jī)械設(shè)備有限公司;電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(DHG-9038A),上海精宏設(shè)備有限公司;粉末壓片機(jī)(769YP-24B),天津市科器高新技術(shù)公司;單平板熱壓機(jī)(PCH-600B),天津品創(chuàng)科技發(fā)展有限公司;擺錘式?jīng)_擊試驗(yàn)機(jī)(ZBC7000),美斯特工業(yè)系統(tǒng)有限公司;萬(wàn)能材料試驗(yàn)機(jī)(3369),美國(guó)英斯特朗公司;熱重分析儀(STA-449C),德國(guó)耐馳公司;紅外光譜儀(FTIR-V70),德國(guó)布魯克;掃描電子顯微鏡(S4800),日本日立公司。

    1.3試樣制備

    nano-CaCO3與廢棄ABS按一定比例混合均勻,加入轉(zhuǎn)矩流變儀熔融共混10m in,流變儀各區(qū)的溫度都為180°C,剛開(kāi)始加料時(shí)轉(zhuǎn)速為80 r/m in,將材料全部加入后,2m in后轉(zhuǎn)速提高為120 r/m in,維持8m in,得到復(fù)合材料;放入壓片機(jī)中壓片,壓片溫度設(shè)置為200°C,壓力10 Pa左右,靜置1m in得到拉伸強(qiáng)度樣品;壓力10 Pa左右,等待溫度由200°C降至120°C左右,將其從模具中取出得到?jīng)_擊強(qiáng)度樣品。當(dāng)制備包含有硅烷偶聯(lián)劑KH-550的復(fù)合材料時(shí),偶聯(lián)劑的添加量為0.5%KH-550。

    1.4性能測(cè)試

    利用紅外光譜儀(FTIR-V70)對(duì)廢棄ABS進(jìn)行成分分析。將廢棄ABS用熱壓機(jī)壓成透光薄片,掃描范圍為4 000~400 cm-1。

    利用掃描電子顯微鏡(S4800)對(duì)再生ABS復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。將樣品壓成0.2~0.3mm的薄片,用液氮脆斷,噴金后,對(duì)斷面進(jìn)行圖像觀察。

    采用萬(wàn)能材料實(shí)驗(yàn)機(jī)對(duì)再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度進(jìn)行測(cè)試。拉伸速率為5.0mm/m in,測(cè)試樣條根據(jù)GB/T1040.2-2006《塑料拉伸性能的測(cè)定》標(biāo)準(zhǔn)制備,樣條規(guī)格為:長(zhǎng)75.0mm,測(cè)試部分厚度1.50mm,寬度6.0mm。

    利用擺錘式?jīng)_擊試驗(yàn)機(jī)對(duì)再生復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度進(jìn)行測(cè)試。樣式規(guī)格根據(jù)GB1843-2008《塑料懸臂梁沖擊強(qiáng)度的測(cè)定》標(biāo)準(zhǔn)制備,方法為GB/T 1843/U,即無(wú)缺口試樣,樣品規(guī)格為:長(zhǎng)80.0mm,厚度1.00mm,寬度10.00mm。

    2 結(jié)果與討論

    2.1紅外分析

    ABS是由丙烯腈(A)、丁二烯(B)、苯乙烯(S)組成的三元共聚物,結(jié)構(gòu)式如圖1所示,可以看出,對(duì)于ABS來(lái)說(shuō)分子鏈應(yīng)該具有苯基、腈基、亞甲基、雙鍵等特征基團(tuán)。

    圖1 ABS的分子結(jié)構(gòu)式Fig.1 The structural formulaof ABS

    為了驗(yàn)證所用廢棄物為ABS,本文對(duì)所用原料進(jìn)行了紅外光譜分析,圖2所示為電子廢棄物中ABS的紅外光譜圖。

    圖2 電子廢棄物中ABS的紅外光譜圖Fig.2 FTIR of ABS from electronicwaste

    從圖2可以看出,3 026 cm-1處的吸收峰可歸因于苯環(huán)上的C—H伸縮振動(dòng),1 492、1 602 cm-1等處的吸收峰為苯環(huán)骨架振動(dòng),756 cm-1處的吸收峰為單取代苯環(huán)==CH面外變形,1 028、1 070 cm-1處的吸收峰為單取代苯環(huán)==CH面內(nèi)變形,可以得出原材料中存在苯基[12];紅外光譜在2 237 cm-1處具有很強(qiáng)的吸收,可歸因于—C≡N伸縮振動(dòng)特征峰[13];966 cm-1處為反式1,4-丁二烯鏈段中的==CH—面外彎曲振動(dòng)峰,1 637 cm-1處的吸收峰為C==C伸縮振動(dòng),1 373 cm-1處的吸收峰為—CH—彎曲振動(dòng),2 850、3 299 cm-1處的吸收峰為—CH2—對(duì)稱伸縮振動(dòng),2 923 cm-1處的吸收峰為—CH2—不對(duì)稱伸縮振動(dòng),從以上特征峰的出現(xiàn)可以得出廢棄材料中含有雙鍵和亞甲基[14]。具體的紅外光譜圖所對(duì)應(yīng)的峰值及基團(tuán)如表1所示。

    表1 紅外光譜圖所對(duì)應(yīng)的峰值及基團(tuán)Tab.1 The peak and the group in the FTIR spectrogram

    從以上分析可以證明,該紅外光譜圖為典型的ABS樹(shù)脂F(xiàn)TIR圖,因此證明了廢棄材料為丙烯腈-丁二烯-苯乙烯三元共聚物。

    此外,相對(duì)于ABS的標(biāo)準(zhǔn)譜圖來(lái)說(shuō),筆者發(fā)現(xiàn)原料紅外光譜在1 600~1 800 cm-1范圍內(nèi)具有更強(qiáng)的羰基產(chǎn)物吸收峰,可能因?yàn)閺U棄ABS在使用過(guò)程中出現(xiàn)老化現(xiàn)象,形成了締合羧酸、醛或含酮化合物、酯、游離羧酸等產(chǎn)物;另外紅外光譜圖中也出現(xiàn)了一些工程塑料助劑的特征峰,如TiO2的特征峰3 442、877 cm-1[15-16],從而說(shuō)明原料的主要成份為ABS塑料,但還包含其他雜質(zhì),如生產(chǎn)時(shí)所添加的助劑類。

    2.2SEM圖像分析

    圖3為廢棄ABS材料及改性再生復(fù)合材料的掃描電鏡照片,它們可以反映出nano-CaCO3的添加量以及偶聯(lián)劑的添加對(duì)于nano-CaCO3在廢棄ABS中分散性的影響。圖3(a)為廢棄ABS材料,從圖中可以看出斷面光滑平整,無(wú)塑性形變,呈現(xiàn)出明顯的脆性斷裂。圖3(b)、3(c)分別為未添加硅烷偶聯(lián)劑的條件下,添加不同比例的nano-CaCO3時(shí)的電鏡掃描照片。從圖中可以看出,nano-CaCO3添加量為3%時(shí),復(fù)合材料有明顯的界面,nano-CaCO3在基體中有少量的團(tuán)聚,團(tuán)聚體比較分散,尺寸在0.1~0.3μm左右,圖中僅可發(fā)現(xiàn)一個(gè)0.5μm左右的團(tuán)聚體;當(dāng)添加量增加到5%時(shí),團(tuán)聚數(shù)量增多,較大的團(tuán)聚明顯增多,由圖可見(jiàn),0.3~0.6μm左右的團(tuán)聚數(shù)量明顯增多,且分布不均。圖3(d)為添加0.5%硅烷偶聯(lián)劑KH-550后,nano-CaCO3添加量為3%時(shí)的照片,將圖3(b)和3(d)、3(c)和3(e)進(jìn)行對(duì)比,可以看出添加硅烷偶聯(lián)劑后,照片中nano-CaCO3粒子與廢棄ABS之間的界面變模糊,結(jié)合緊密,團(tuán)聚明顯減少,圖3(d)和3(e)中僅存少量0.1~0.25μm左右的團(tuán)聚,說(shuō)明添加硅烷偶聯(lián)劑KH-550后,nano-CaCO3粒子與廢棄ABS之間產(chǎn)生較強(qiáng)的結(jié)合,同時(shí)提高了其在基體中的分散性[17]。

    圖3 廢棄ABS材料與再生ABS復(fù)合材料的SEM圖((a)ABS原樣;(b)3%nano-CaCO3/ABS;(c)5%nano-CaCO3/ABS;(d) 0.5%KH-550/3%nano-CaCO3/ABS;(e)0.5%KH-550/5%nano-CaCO3/ABS)Fig.3 SEM imagesofwaste ABSand recycled ABScompositematerials((a)ABS;(b)3%nano-CaCO3/ABS;(c)5%nano-CaCO3/ABS; (d)0.5%KH-550/3%nano-CaCO3/ABS;(e)0.5%KH-550/5%nano-CaCO3/ABS)

    2.3再生ABS復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度

    圖4所示曲線a為單純添加nano-CaCO3得到再生復(fù)合材料的拉伸性能隨nano-CaCO3添加量的變化曲線圖。由圖可見(jiàn),再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度呈現(xiàn)先小幅增加再下降的趨勢(shì)。當(dāng)添加量為1%~3%時(shí),隨著nano-CaCO3添加量的增加,復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度逐漸提高,在添加量為3%時(shí),拉伸強(qiáng)度達(dá)到最大值,拉伸強(qiáng)度比ABS原樣提高了10.7%;而在添加量大于3%時(shí),其拉伸強(qiáng)度隨著添加量的增加而不斷下降,當(dāng)添加量為5%時(shí),其拉伸強(qiáng)度比原樣還低。這是由于添加nano-CaCO3粒子后,由于nano-CaCO3粒子小,其比表面積大,與廢棄ABS樹(shù)脂形成較強(qiáng)的界面結(jié)合作用,nano-CaCO3粒子的存在使得拉伸時(shí)廢棄ABS的銀紋擴(kuò)展受阻從而鈍化,使其停止開(kāi)裂;而且nano-CaCO3粒子的存在處易產(chǎn)生應(yīng)力集中效應(yīng)從而引發(fā)銀紋,使其吸收一定的形變功,從而提高再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度。但是, nano-CaCO3粒子表面能高,親水疏油,使其不穩(wěn)定難以分散均勻,極易團(tuán)聚。而且隨著nano-CaCO3粒子添加量的增多,團(tuán)聚增多,微裂發(fā)展成宏觀開(kāi)裂,出現(xiàn)典型的脆性開(kāi)裂,使得再生復(fù)合材料的性能下降[18]。

    圖4 不同的KH-550和nano-CaCO3添加量下再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度Fig.4 The tensile strength of the composites w ith different amountof nano-CaCO3and KH-550

    在添加0.5%的KH-550偶聯(lián)劑條件下,添加不同含量的nano-CaCO3,所得的再生復(fù)合材料的拉伸性能如圖4中曲線b所示。在nano-CaCO3添加量為0%~5%時(shí),拉伸強(qiáng)度大幅增加,添加量為5%時(shí),拉伸強(qiáng)度達(dá)到最大值,比廢棄ABS原樣提高了17.7%,但當(dāng)添加量大于5%時(shí),拉伸強(qiáng)度仍然有下降的趨勢(shì)。對(duì)比圖4中曲線a和b可以看出,在相同nano-CaCO3添加比例下,添加KH-550偶聯(lián)劑后獲得的再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度的提高幅度明顯高于未添加KH-550的再生復(fù)合材料,如nano-CaCO3添加量為3%時(shí),添加KH-550后再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度的提高程度比未添加時(shí)增加了3.1%;而且,添加KH-550后,再生復(fù)合拉伸強(qiáng)度最高點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的nano-CaCO3添加量由3%變?yōu)?%,拉伸強(qiáng)度值比單純添加nano-CaCO3也提高了7%。這是因?yàn)椴捎肒H-550硅烷偶聯(lián)劑處理nano-CaCO3后,可將nano-CaCO3的親水性表面轉(zhuǎn)變?yōu)橛H有機(jī)表面,從而在nano-CaCO3和廢棄ABS之間構(gòu)建聯(lián)結(jié)途徑,改善了nano-CaCO3在廢棄ABS基體中的分散性,避免nano-CaCO3粒子集結(jié)及聚合物急劇稠化,使得在同樣nano-CaCO3添加量下,其在廢棄ABS中分散地更均勻,從而相同量的廢棄ABS可以均勻分布更多的nano-CaCO3,使得拉伸強(qiáng)度最高點(diǎn)后移;而在相同比例下,添加KH-550后,nano-CaCO3粒子分散地更加均勻,團(tuán)聚明顯減少,因此添加偶聯(lián)劑后拉伸強(qiáng)度明顯提升。

    2.4再生ABS復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度

    單純添加nano-CaCO3時(shí),得到再生復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度隨nano-CaCO3添加量的變化如圖5曲線a所示。當(dāng)在ABS樹(shù)脂里添加少量nano-CaCO3粒子時(shí),能在一定程度上提高復(fù)合再生材料的沖擊強(qiáng)度,如崔文廣等[19]采用熔融共混法制備出了聚丙烯(PP)/nano-CaCO3/三元乙丙橡膠(EPDM)復(fù)合材料,結(jié)果表明:隨著nano-CaCO3用量的增加,復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢(shì)。由曲線a可以看出,在廢棄ABS中添加1%nano-CaCO3時(shí),再生復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度有少量的提高,提高了3.8%,但超過(guò)1%后,沖擊強(qiáng)度便迅速下降。這是因?yàn)樵趶U棄ABS中添加少量的nano-CaCO3時(shí),當(dāng)復(fù)合材料受到外力沖擊,粒子與ABS樹(shù)脂之間會(huì)產(chǎn)生較多的銀紋,吸收一定的沖擊能量,從而提高再生復(fù)合材料的沖擊性能。但由于本文是以電子廢棄物中ABS為基體,廢棄ABS樹(shù)脂在空氣中氧、紫外線等的作用下,丁二烯所在處不飽和雙鍵極易老化,鏈段交聯(lián)而逐漸消耗,失去彈性而脆化;苯乙烯與丙烯腈的接枝鏈段被破壞,從而使得橡膠相和樹(shù)脂相的相容性降低。在此基礎(chǔ)上,添加較多nano-CaCO3粒子后,可能使橡膠相和樹(shù)脂相的相容性更差,從而不利于再生復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的提高。

    圖5 不同KH-550和nano-CaCO3添加量下復(fù)合材料的無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度Fig.5 The non-notched impactstrength of the compositematerialunder differentamountof nano-CaCO3and KH-550

    當(dāng)添加0.5%的KH-550偶聯(lián)劑后,所得的再生復(fù)合材料的無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度隨nano-CaCO3量的變化如圖5曲線b所示。當(dāng)添加偶聯(lián)劑后,再生復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度在0%~3%范圍內(nèi),隨nano-CaCO3含量的增加會(huì)有較大程度的提高,在3%處沖擊強(qiáng)度達(dá)到最大,沖擊強(qiáng)度提高了35%,大大超過(guò)了ABS通用工程塑料的標(biāo)準(zhǔn),而nano-CaCO3含量超過(guò)3%后,沖擊強(qiáng)度開(kāi)始不斷下降,但在5%時(shí)仍能達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)。這是因?yàn)樘砑优悸?lián)劑后,一方面在一定程度上改善了nano-CaCO3在廢棄ABS之中的分散性,使得nano-CaCO3粒子能夠更加均勻地分布于ABS基體中,產(chǎn)生大量的銀紋及塑性形變,吸收更多的沖擊能,從而使沖擊強(qiáng)度大大提高;另一方面添加偶聯(lián)劑后也能在一定程度上改善廢棄ABS中橡膠相和樹(shù)脂相的相容性,從而更好地發(fā)揮橡膠相韌性好的性質(zhì)。但當(dāng)添加的nano-CaCO3過(guò)多時(shí),會(huì)使得再生復(fù)合材料在沖擊力的作用下具有過(guò)多的缺陷,更容易產(chǎn)生裂紋引起材料破壞,導(dǎo)致沖擊強(qiáng)度下降。

    3 結(jié)論

    本文利用nano-CaCO3對(duì)電子廢棄物中廢棄ABS進(jìn)行了改性研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:

    (1)僅添加nano-CaCO3時(shí),隨著添加nano-CaCO3質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大,拉伸強(qiáng)度有所提升,在3%時(shí)達(dá)到最大,提高了10.7%,但是當(dāng)添加量大于3%時(shí),拉伸強(qiáng)度有所下降,無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度不斷下降。

    (2)添加0.5%KH-550偶聯(lián)劑后,通過(guò)掃描電鏡圖可以明顯看出nano-CaCO3在廢棄ABS基體中分散地更加均勻,團(tuán)聚明顯減少。再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度隨nano-CaCO3含量的變化規(guī)律與未添加偶聯(lián)劑時(shí)具有相似的變化規(guī)律,當(dāng)nano-CaCO3含量為5%時(shí)達(dá)到最大,比廢棄ABS原樣提高了17.7%;再生復(fù)合材料無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度隨nano-CaCO3含量的增加也呈先上升后下降趨勢(shì),相比未添加偶聯(lián)劑的復(fù)合材料來(lái)說(shuō)增幅明顯,在3%時(shí)達(dá)到最大,比廢棄ABS原樣提高了35%。再生復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度的提高使其具有實(shí)際的應(yīng)用意義。

    [1]錢(qián)惠斌,王碩,朱慶偉,等.ABS樹(shù)脂的生產(chǎn)現(xiàn)狀及發(fā)展方向[J].彈性體,2012,22(6):68-73.

    [2]HIRAYAMA D,SARON C.Characterization of recycled acrylonitrile-butadiene-styrene and high-impact polystyrene from waste computer equipment in Brazil[J]. WasteManagement&Research,2015,33(6):543-549.

    [3]OLIVERA S,MURALIDHARA HB,VENKATESHK,et al.Plating on acrylonitrile—butadiene—styrene(ABS)plastic:A review[J].JournalofMaterialsScience,2016,51(8):3657-3674.

    [4]黃金霞,馬振航,孟凡忠,等.2015ABS樹(shù)脂市場(chǎng)分析[J].化學(xué)工業(yè),2016,34(4):45-51.

    [5]中藍(lán)晨光化工研究設(shè)計(jì)院有限公司《塑料工業(yè)》編輯部.2014~2015年世界塑料工業(yè)進(jìn)展[J].塑料工業(yè), 2016,44(3):1-46.

    [6]戴偉民.回收ABS增韌研究[J].現(xiàn)代塑料加工應(yīng)用, 2011,23(5):20-23.

    [7]WANG J,LI Y C,SONG J F,et al.Recycling of acrylonitrile—butadiene—styrene(ABS)copolymers from waste electrical and electronic equipment(WEEE), through using an epoxy-based chain extender[J].Polymer Degradation and Stability,2015,112:167-174.

    [8]SANTOSR M,PIMENTA A,BOTELHO G,et al.Influenceof the testing conditionson theefficiency and durability of stabilizersagainstABSphoto-oxidation[J].Polymer Testing,2013,32(1):78-85.

    [9]JOUAN X,GARDETTE JL.Photooxidation of ABS at long-wavelengths[J].Journal of Polymer Science Part A:Polymer Chem istry,1991,29(5):685-696.

    [10]孫紅梅,孫文盛,雷華.無(wú)機(jī)納米粒子對(duì)回收ABS樹(shù)脂性能的影響[J].合成樹(shù)脂與塑料,2011,28(3):17-20.

    [11]余俊熹,曾明,顧花林,等.納米CaCO3對(duì)PP/ABS復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的影響[J].工程塑料應(yīng)用,2014, 42(10):16-19.

    [12]陳衛(wèi)星,鄒敏,馬愛(ài)潔,等.苯乙烯類單體等規(guī)均/共聚物的合成與表征[J].工程塑料應(yīng)用,2011,39(6):6-10.

    [13]李鑫,羊夢(mèng)詩(shī),徐燦,等.丙烯腈單體自由基反應(yīng)及光譜分析的研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2014,34(9):2331-2336.

    [14]朱峰.紅外/紫外吸收光譜法定量分析丁苯橡膠鏈結(jié)構(gòu)[J].石化技術(shù)與應(yīng)用,2012,30(5):451-453.

    [15]王玉海,石光,楊麗庭.ABS材料人工加速老化與戶外自然老化的相關(guān)性[J].工程塑料應(yīng)用,2016,44(11):85-91.

    [16]張庭躍,胡萍,陳倩,等.ABS工程塑料應(yīng)力開(kāi)裂現(xiàn)象綜合分析及表征[J].合成材料老化與應(yīng)用,2009,38(1):36-39.

    [17]石璞,陳浪,董建國(guó),等.高組分納米碳酸鈣填充改性聚丙烯的研究[J].塑料工業(yè),2015,43(1):31-34.

    [18]DENG S Q,LIU Q,BAO X,et al.Toughening and compatibilization of acrylonitrile—butadiene—styrene/poly (ethylene terephthalate)blends using an oxazolinefunctionalized impactmodifier[J].Polymer-plastics Technology and Engineering,2015,54(11):1184-1192.

    [19]崔文廣,高巖磊,劉會(huì)茹,等.PP/nano-CaCO3/EPDM復(fù)合材料性能研究[J].塑料工業(yè),2013,41(2):40-43.

    Toughening and Strengthening M odification of ABS from ElectronicWaste

    LIU Xue,WANG Jingrong,XU Haiping,YANGDandan
    (Schoolof Environmentaland Materials Engineering,ShanghaiPolytechnic University,Shanghai201209,China)

    The abandoned ABSplastic from electronicwastewas toughened and strengthened throughmeltblendingw ith calcium carbonate nanoparticles(nano-CaCO3)and silane coupling agent KH-550.Themechanical properties andmicrostructure of the samples wereanalyzed.The resultsshowed thatwhen coupling agentKH-550wasadded,the dispersion of thenano-CaCO3in the recycled ABS compositeswasbetter than the composites inwhich only nano-CaCO3wasadded to.Theagglomerationsof particleswerealso reduced. Comparedw ith theabandoned ABS,the tensilestrength of the recycled ABScompositesw ith3%nano-CaCO3wasimproved by 10.7%; the recycled ABS compositew ith 5%nano-CaCO3and 0.5%KH-550 was improved by 17.7%.The non-notched impact strength of the recycled ABS compositew ith 1%nano-CaCO3was improved by 3.8%,and the recycled ABS compositew ith 3%nano-CaCO3and 0.5%KH-550 was improved by 35%.Themechanical properties could be improved more when coupling agent KH-550 was added, while the corresponding ratiosof nano-CaCO3werealso higher.

    electronicwaste;abandoned acrylontitrilebutadiene styrene(ABS);nano-CaCO3;coupling agent;toughened and strengthened

    TQ325.2

    A

    1001-4543(2017)02-0117-06

    10.19570/j.cnki.jsspu.2017.02.007

    2016-12-19

    王靜榮(1976—),女,山東濱州人,副教授,博士,主要研究方向?yàn)閺U舊高分子材料的資源化以及聚合物基復(fù)合材料制備與性能。電子郵箱jrwang@sspu.edu.cn。

    國(guó)家自然科學(xué)基金(51207085),上海市自然科學(xué)基金項(xiàng)目(16ZR1412400),上海第二工業(yè)大學(xué)重點(diǎn)學(xué)科(XXKZD1601),上海第二工業(yè)大學(xué)研究生項(xiàng)目資金(A01GY16F030)資助

    猜你喜歡
    改性復(fù)合材料
    金屬?gòu)?fù)合材料在機(jī)械制造中的應(yīng)用研究
    纖維素基多孔相變復(fù)合材料研究
    民機(jī)復(fù)合材料的適航鑒定
    復(fù)合材料無(wú)損檢測(cè)探討
    P(3,4HB)/PHBV共混改性及微生物降解研究
    我國(guó)改性塑料行業(yè)“十二·五”回顧與“十三·五”展望
    聚乳酸的阻燃改性研究進(jìn)展
    ABS/改性高嶺土復(fù)合材料的制備與表征
    聚甲醛增強(qiáng)改性研究進(jìn)展
    聚乳酸擴(kuò)鏈改性及其擠出發(fā)泡的研究
    精品人妻熟女av久视频| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲三级黄色毛片| 夫妻午夜视频| 久久精品久久久久久久性| 美女内射精品一级片tv| 国产精品爽爽va在线观看网站| freevideosex欧美| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| kizo精华| 最近的中文字幕免费完整| 日日摸夜夜添夜夜爱| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲av成人av| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产一级毛片七仙女欲春2| 高清视频免费观看一区二区 | 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 午夜久久久久精精品| 在线免费十八禁| 欧美区成人在线视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 秋霞伦理黄片| 欧美一级a爱片免费观看看| 内地一区二区视频在线| 成人二区视频| 国产精品三级大全| 国产一区二区三区av在线| 国产精品1区2区在线观看.| 不卡视频在线观看欧美| 97精品久久久久久久久久精品| 国产精品爽爽va在线观看网站| 又大又黄又爽视频免费| 国产精品综合久久久久久久免费| 成人毛片a级毛片在线播放| 天堂中文最新版在线下载 | 毛片一级片免费看久久久久| 最近视频中文字幕2019在线8| 国产亚洲最大av| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 直男gayav资源| 午夜福利成人在线免费观看| 99热这里只有精品一区| 亚洲人成网站在线播| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 嘟嘟电影网在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 在线免费观看不下载黄p国产| 简卡轻食公司| 久久久久网色| 水蜜桃什么品种好| 最近2019中文字幕mv第一页| 午夜激情欧美在线| 亚洲精品456在线播放app| 高清毛片免费看| 亚洲久久久久久中文字幕| 又爽又黄a免费视频| 天堂影院成人在线观看| 在线观看人妻少妇| 青春草视频在线免费观看| 观看免费一级毛片| 亚洲人成网站在线播| 亚洲久久久久久中文字幕| 国产日韩欧美在线精品| 久久久精品免费免费高清| 成人一区二区视频在线观看| 秋霞伦理黄片| 亚洲在久久综合| 大香蕉久久网| 女人久久www免费人成看片| 欧美激情久久久久久爽电影| 在线a可以看的网站| 久久亚洲国产成人精品v| 国产精品不卡视频一区二区| 国产精品不卡视频一区二区| 99re6热这里在线精品视频| h日本视频在线播放| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产免费福利视频在线观看| 成年女人看的毛片在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 日韩在线高清观看一区二区三区| 欧美激情国产日韩精品一区| 女人久久www免费人成看片| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲电影在线观看av| 九九在线视频观看精品| 成人亚洲欧美一区二区av| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 男女边摸边吃奶| av国产免费在线观看| 亚洲av成人精品一二三区| 久久久久久久久大av| 一级片'在线观看视频| 一夜夜www| 好男人视频免费观看在线| 午夜老司机福利剧场| 97精品久久久久久久久久精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 高清在线视频一区二区三区| 看黄色毛片网站| 一个人看视频在线观看www免费| 不卡视频在线观看欧美| 网址你懂的国产日韩在线| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产精品精品国产色婷婷| 91精品伊人久久大香线蕉| 大片免费播放器 马上看| 在现免费观看毛片| 亚洲国产色片| 免费在线观看成人毛片| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 一本一本综合久久| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产乱人偷精品视频| 日本一本二区三区精品| 国产伦精品一区二区三区四那| 日韩国内少妇激情av| 大陆偷拍与自拍| 国产高潮美女av| 日韩中字成人| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 激情五月婷婷亚洲| 色播亚洲综合网| 午夜爱爱视频在线播放| 国产69精品久久久久777片| 国产久久久一区二区三区| 亚洲人成网站高清观看| 成人欧美大片| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 夫妻性生交免费视频一级片| 日韩av在线免费看完整版不卡| 精华霜和精华液先用哪个| 九色成人免费人妻av| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲精品国产av蜜桃| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产在线一区二区三区精| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲综合精品二区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 超碰97精品在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲欧美精品专区久久| 精品久久久久久电影网| 久久久精品94久久精品| 日日摸夜夜添夜夜爱| 成人性生交大片免费视频hd| 久久久久久久大尺度免费视频| 免费观看精品视频网站| 看免费成人av毛片| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 高清午夜精品一区二区三区| 国产精品综合久久久久久久免费| 日本午夜av视频| 精品久久国产蜜桃| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲成人久久爱视频| 成人鲁丝片一二三区免费| 精品一区二区三卡| 尾随美女入室| 久久久久久九九精品二区国产| 3wmmmm亚洲av在线观看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产精品久久久久久av不卡| 人妻系列 视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 在线观看人妻少妇| av在线亚洲专区| 最近中文字幕2019免费版| 国产av在哪里看| 在线免费观看的www视频| 免费观看性生交大片5| 一级av片app| 精品一区二区三区视频在线| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 久久久久久久大尺度免费视频| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产伦在线观看视频一区| 成年版毛片免费区| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 亚洲av男天堂| 青春草亚洲视频在线观看| 97热精品久久久久久| 国产美女午夜福利| 最近最新中文字幕大全电影3| 久久久久国产网址| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产精品一区二区三区四区久久| 国产av国产精品国产| 禁无遮挡网站| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲在线观看片| 亚洲欧美日韩东京热| 男女边摸边吃奶| 天堂√8在线中文| 欧美成人一区二区免费高清观看| 51国产日韩欧美| 国产久久久一区二区三区| 免费av观看视频| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产乱人视频| 日韩三级伦理在线观看| 免费看美女性在线毛片视频| 丰满少妇做爰视频| av线在线观看网站| av在线亚洲专区| 亚洲精品aⅴ在线观看| 久久99热这里只有精品18| 超碰av人人做人人爽久久| 国产精品久久视频播放| 99久国产av精品| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 免费大片黄手机在线观看| 22中文网久久字幕| 国产精品一区二区三区四区久久| 激情 狠狠 欧美| 成年人午夜在线观看视频 | 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产精品综合久久久久久久免费| 精品一区二区免费观看| 深爱激情五月婷婷| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 99热这里只有是精品50| 成人亚洲精品一区在线观看 | 国产黄a三级三级三级人| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲国产色片| 国产在线一区二区三区精| 亚洲欧美成人精品一区二区| 日本-黄色视频高清免费观看| 日韩制服骚丝袜av| 久久6这里有精品| 日本黄色片子视频| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产熟女欧美一区二区| 免费观看a级毛片全部| 国产精品三级大全| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲图色成人| .国产精品久久| 免费观看a级毛片全部| 成人漫画全彩无遮挡| 麻豆乱淫一区二区| av专区在线播放| 亚洲电影在线观看av| 久久久久精品久久久久真实原创| 91久久精品国产一区二区三区| 简卡轻食公司| 日韩欧美一区视频在线观看 | 三级国产精品欧美在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| 国产综合精华液| 色视频www国产| 国产伦一二天堂av在线观看| 日日啪夜夜撸| 国产精品爽爽va在线观看网站| 精品人妻熟女av久视频| 午夜精品一区二区三区免费看| 精品熟女少妇av免费看| 国产成年人精品一区二区| 毛片女人毛片| 国产成人a区在线观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 最近中文字幕高清免费大全6| 男人狂女人下面高潮的视频| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 永久免费av网站大全| 国产亚洲91精品色在线| 在线免费十八禁| 午夜免费观看性视频| 在线观看av片永久免费下载| 国产男人的电影天堂91| 久久久久精品性色| 联通29元200g的流量卡| 免费观看av网站的网址| 五月玫瑰六月丁香| 99久国产av精品国产电影| 高清在线视频一区二区三区| 亚洲成色77777| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 能在线免费看毛片的网站| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 久久精品国产自在天天线| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 三级国产精品片| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产高清有码在线观看视频| 美女高潮的动态| 黄色配什么色好看| 国产 亚洲一区二区三区 | av卡一久久| 观看免费一级毛片| 久久精品人妻少妇| 一个人免费在线观看电影| 亚洲国产精品国产精品| 国内精品美女久久久久久| 欧美另类一区| 午夜福利成人在线免费观看| 国产有黄有色有爽视频| a级毛片免费高清观看在线播放| 欧美丝袜亚洲另类| 日韩国内少妇激情av| 久久久久久久久大av| 国产美女午夜福利| 精品酒店卫生间| 777米奇影视久久| 亚洲图色成人| 亚洲伊人久久精品综合| 日日啪夜夜爽| 亚洲av.av天堂| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 日韩精品青青久久久久久| 大香蕉97超碰在线| 寂寞人妻少妇视频99o| 欧美成人a在线观看| 久久鲁丝午夜福利片| 国产精品女同一区二区软件| 午夜免费观看性视频| 欧美精品国产亚洲| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲在线自拍视频| 精品午夜福利在线看| 最近最新中文字幕大全电影3| 日韩制服骚丝袜av| av黄色大香蕉| 日韩欧美三级三区| 久久久a久久爽久久v久久| 色综合亚洲欧美另类图片| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 黄片wwwwww| 久热久热在线精品观看| 免费观看a级毛片全部| 国产69精品久久久久777片| 国产亚洲5aaaaa淫片| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产爱豆传媒在线观看| 最近2019中文字幕mv第一页| freevideosex欧美| 韩国高清视频一区二区三区| 精品人妻视频免费看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 日韩人妻高清精品专区| 久久人人爽人人片av| 中文字幕av成人在线电影| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 亚洲精品亚洲一区二区| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品综合久久久久久久免费| 97精品久久久久久久久久精品| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 成人av在线播放网站| 成人毛片60女人毛片免费| 大香蕉97超碰在线| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产淫片久久久久久久久| 成人毛片60女人毛片免费| 久久久久网色| 日韩av在线免费看完整版不卡| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久久亚洲精品成人影院| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲精品视频女| 秋霞在线观看毛片| av播播在线观看一区| 美女高潮的动态| 国产精品无大码| 亚洲一区高清亚洲精品| 少妇被粗大猛烈的视频| 色尼玛亚洲综合影院| 日韩制服骚丝袜av| 久久久久久久亚洲中文字幕| 有码 亚洲区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | ponron亚洲| 国产成人aa在线观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产乱来视频区| 久久99蜜桃精品久久| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 99热6这里只有精品| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 午夜福利高清视频| 人妻系列 视频| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 超碰97精品在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 午夜精品国产一区二区电影 | 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产亚洲精品av在线| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 精品国产三级普通话版| 国产成人一区二区在线| 一个人免费在线观看电影| 亚洲最大成人中文| 嫩草影院入口| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 看十八女毛片水多多多| 能在线免费看毛片的网站| av.在线天堂| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产永久视频网站| 日本黄色片子视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 最近最新中文字幕大全电影3| 777米奇影视久久| 国产激情偷乱视频一区二区| 成人漫画全彩无遮挡| 日本熟妇午夜| 精品久久久精品久久久| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲精品第二区| 国产三级在线视频| 午夜精品国产一区二区电影 | 成人特级av手机在线观看| 欧美高清成人免费视频www| 综合色丁香网| 老司机影院毛片| 亚洲四区av| 日韩一本色道免费dvd| 天堂俺去俺来也www色官网 | 一级av片app| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 在线观看人妻少妇| 久久久久久久午夜电影| 国产日韩欧美在线精品| 国产av不卡久久| 欧美高清成人免费视频www| 嫩草影院新地址| av福利片在线观看| 久久久久精品性色| 深夜a级毛片| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲18禁久久av| 日韩欧美一区视频在线观看 | 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久久久精品性色| 国产三级在线视频| 亚洲av在线观看美女高潮| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 在线观看av片永久免费下载| 国产精品伦人一区二区| 亚洲综合色惰| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 日本黄色片子视频| 在线观看av片永久免费下载| 欧美3d第一页| 亚洲伊人久久精品综合| 日韩视频在线欧美| 国产高清国产精品国产三级 | 97超碰精品成人国产| 日日干狠狠操夜夜爽| 欧美区成人在线视频| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲欧美精品专区久久| 日日啪夜夜爽| 色综合站精品国产| www.av在线官网国产| 高清欧美精品videossex| 久久久久久九九精品二区国产| 欧美3d第一页| av免费在线看不卡| 欧美高清成人免费视频www| 欧美激情在线99| 欧美三级亚洲精品| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 黄片wwwwww| 久久久久久久亚洲中文字幕| 成人漫画全彩无遮挡| 网址你懂的国产日韩在线| 毛片女人毛片| 亚洲欧美精品专区久久| 中文在线观看免费www的网站| 久久久久久国产a免费观看| 国产成人freesex在线| 丰满少妇做爰视频| 亚洲av中文av极速乱| 国产精品蜜桃在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 久久这里有精品视频免费| 久久精品久久精品一区二区三区| 永久网站在线| 亚洲一区高清亚洲精品| 丰满人妻一区二区三区视频av| 久久久欧美国产精品| 国产免费视频播放在线视频 | 91精品国产九色| 在线免费观看的www视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲国产精品成人综合色| 免费观看在线日韩| 青春草国产在线视频| 亚洲美女视频黄频| 免费人成在线观看视频色| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产成人精品久久久久久| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 欧美xxⅹ黑人| 免费看日本二区| 亚洲精品色激情综合| 国产成人一区二区在线| 美女cb高潮喷水在线观看| 免费看a级黄色片| 日韩欧美国产在线观看| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 免费av不卡在线播放| 国产精品一区www在线观看| 日本色播在线视频| 日韩视频在线欧美| 成人午夜高清在线视频| 中文天堂在线官网| 亚洲人成网站在线播| 国产成人福利小说| 亚洲色图av天堂| 日韩 亚洲 欧美在线| 男人舔女人下体高潮全视频| 久久这里有精品视频免费| 91久久精品国产一区二区成人| 成人毛片a级毛片在线播放| 午夜福利成人在线免费观看| 一级a做视频免费观看| 欧美不卡视频在线免费观看| 水蜜桃什么品种好| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 国产在视频线精品| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产一区有黄有色的免费视频 | 99久久精品一区二区三区| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 一区二区三区高清视频在线| 内地一区二区视频在线| 91久久精品国产一区二区三区| av福利片在线观看| 99热这里只有是精品在线观看| 美女黄网站色视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| a级一级毛片免费在线观看| 大片免费播放器 马上看| 2022亚洲国产成人精品| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 我要看日韩黄色一级片| 免费观看在线日韩| 欧美日韩亚洲高清精品| 国国产精品蜜臀av免费| 国产精品一区二区在线观看99 | 欧美精品一区二区大全| 成人亚洲精品av一区二区| 97在线视频观看| av天堂中文字幕网| 麻豆乱淫一区二区| 日韩三级伦理在线观看| 久久久久国产网址| 久久精品夜色国产| 日韩大片免费观看网站| 国产一区二区三区综合在线观看 | 成年人午夜在线观看视频 | 成人二区视频| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 伦理电影大哥的女人| 一级黄片播放器| 免费电影在线观看免费观看| 不卡视频在线观看欧美| 久99久视频精品免费| 热99在线观看视频| 久久久精品免费免费高清| 一二三四中文在线观看免费高清| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产成人免费观看mmmm| 国产激情偷乱视频一区二区| av在线播放精品| 亚洲av中文av极速乱| 国产高清三级在线| 69人妻影院| 22中文网久久字幕| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲av一区综合| 国产精品综合久久久久久久免费| 国产乱人偷精品视频| 综合色丁香网| 22中文网久久字幕| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 中国美白少妇内射xxxbb| 2021少妇久久久久久久久久久| 最新中文字幕久久久久| 日韩成人伦理影院| 国产淫片久久久久久久久| 国产精品久久久久久精品电影| 一个人看视频在线观看www免费| 国产美女午夜福利| 亚洲精品乱久久久久久| 免费无遮挡裸体视频| 国产69精品久久久久777片| 亚洲内射少妇av| 99视频精品全部免费 在线| 男人狂女人下面高潮的视频| 欧美另类一区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 我要看日韩黄色一级片|