表面活性劑對懸浮液液滴形成的影響

章文斌, 趙 輝, 許建良, 李偉鋒, 劉海峰

(華東理工大學煤氣化及能源化工教育部重點實驗室,上海煤氣化工程技術研究中心,上海 200237)

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表面活性劑對懸浮液液滴形成的影響

章文斌, 趙 輝, 許建良, 李偉鋒, 劉海峰

(華東理工大學煤氣化及能源化工教育部重點實驗室,上海煤氣化工程技術研究中心,上海 200237)

在以空心玻璃微珠為分散相、超純水為分散介質的懸浮液中加入表面活性劑,通過高速攝像機研究表面活性劑對懸浮液液滴形成的影響。研究結果顯示:在液滴形態(tài)變化方面,喉部直徑對時間的變化率隨著表面活性劑質量分數(shù)的增大而減小;液滴斷裂長度與衛(wèi)星液滴直徑均呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢;形成的懸浮液液滴直徑隨表面活性劑質量分數(shù)的增大而逐漸減小;當表面活性劑質量分數(shù)相同時,液滴生長速率隨著時間的推移而逐漸增加;在相同時刻下,液滴生長速率隨著表面活性劑質量分數(shù)的增大而增大,但始終小于對照組液滴的生長速率。

懸浮液; 表面活性劑; 液滴; 形成形態(tài); 液滴生長速率

懸浮液液滴形成是大自然中的一個常見現(xiàn)象,這一現(xiàn)象也被廣泛應用于工業(yè)生產(chǎn)和科學領域的研究,例如噴墨打印[1]、水煤漿的霧化[2]、食品生產(chǎn)過程[3]等。許多學者對懸浮液液滴形成的理論機理以及實驗研究做了大量的工作[4-9]。在常溫、常壓下的靜止氣體環(huán)境中,懸浮液液體在液滴模式下,液橋連接著下端新形成的液滴與上部分噴嘴處懸浮液,液橋直徑減小,下端液滴逐漸下落,形成新的液滴。這一過程被認為主要受到液滴自身重力、液體表面張力以及黏性力影響[10]。懸浮液液滴形成過程比純液體液滴更為復雜,Zhao等[11]通過研究發(fā)現(xiàn)在夾斷區(qū)中,顆粒體積分數(shù)隨著懸浮液喉部直徑的減小而減小,出現(xiàn)了顆粒分布的不均勻性,喉部直徑隨時間變化也與純液體液滴有很大不同。此外,他們還發(fā)現(xiàn)顆粒體積分數(shù)和顆粒粒徑對純液體區(qū)液絲長度有很大的影響。Furbank等[12]主要研究了懸浮液液體從滴落模式到射流模式的轉變過程。在滴落模式下,低體積分數(shù)顆粒的液絲夾斷結構與純液體相似;而在高體積分數(shù)下,顆粒會抑制衛(wèi)星液滴的形成。在射流模式下,懸浮液液體比純液體有著更小的斷裂長度。Furbank等[13]還研究了懸浮液液滴在夾斷時刻附近的瞬時變化,給出了液絲內(nèi)部顆粒分布從均相到非均相的界限劃分。Moon等[14]主要研究液橋拉伸過程中顆粒對不同階段液滴喉部直徑的影響,發(fā)現(xiàn)在液絲夾斷的最后階段的情況要比初始階段更加復雜。Bonnoit等[15]發(fā)現(xiàn)在夾斷的最后階段喉部直徑減小速率與顆粒體積分數(shù)無關,純液體的性質起著十分重要的影響。此外,他們觀察到在純液體階段,有少量固體顆粒進入液絲,液絲的夾斷速率加快。Pan等[16]發(fā)現(xiàn)隨著顆粒體積分數(shù)的逐漸增大(φ≥45%),液滴形態(tài)發(fā)生了明顯變化,在低體積分數(shù)下顆粒的兩種形態(tài)模式逐漸消失。

表面活性劑是一類能夠顯著改變液體表面張力的精細化學品。在純液體中,少量表面活性劑能夠使液體靜態(tài)表面張力迅速降低,而當表面活性劑質量分數(shù)大于臨界膠束質量分數(shù)后,張力變化趨于平緩[17]。在液滴形成過程中,液體的表面張力是一個重要影響因素,因此學者對表面活性劑溶液液滴形成的過程[18-20]和機理[21-23]方面進行了詳細的研究。與前人實驗研究不同,本文分別采用空心玻璃微珠和水作為分散相和分散介質,研究表面活性劑對懸浮液液滴形成的影響。在懸浮液中加入表面活性劑后,懸浮液流變性與黏度變化差別不大,因此在不同表面活性劑下的懸浮液液滴形成過程可以忽略黏度的變化。懸浮液液滴在靜止氣體環(huán)境中的形成是初次霧化中雷利破裂模式或二次霧化的最基本形式,也是氣流式霧化的前提條件[24]。研究表面活性劑對懸浮液液滴形成的影響可以完善對初次霧化與二次霧化的認識,對控制霧化初始條件有著重要的意義[25]。在懸浮液中添加表面活性劑,主要改變了懸浮液的表面張力。在水煤漿霧化應用中,在相關條件一定的情況下,可以通過改變水煤漿中的表面活性劑質量分數(shù)的方法有效控制形成液滴的初始直徑以及液滴形成時間,為二次霧化提供可控制的液滴初始條件;同時對控制水煤漿初次霧化中雷利破裂模式下的斷裂長度也有十分重要的幫助。懸浮液中添加表面活性劑還可以改變懸浮液流變性,從而影響懸浮液液滴形成以及和外界的相互作用。在噴墨打印技術中,通常需要在懸浮液中加入表面活性劑,它可以有效降低墨水液滴的黏度,改善墨水液滴表面的物理性能,增強墨水與固體表面之間的親和性與潤濕性[26-27]。最后,在食品工業(yè)中,生物表面活性劑被廣泛應用于液固懸浮液中,表面活性劑分子會吸附在大量分散的液固界面上,從而改變了界面性質[28]。海藻膠和海藻酸可以明顯阻止懸浮顆粒發(fā)生凝聚,改善產(chǎn)品的緊密型,形成光滑均一的產(chǎn)品,可以明顯減少煮沸時間[29]。

1 實驗流程及設備

1.1 實驗流程

本文實驗流程如圖1所示,實驗裝置主要由內(nèi)徑為5 mm的噴嘴、1 kW鹵素光源、FASTCAM高速攝像儀以及光屏組成。實驗流體經(jīng)噴嘴以一定的流量流出,在噴嘴出口處形成初速度很小的穩(wěn)定液滴,懸浮液液滴在自身重力作用下滴落,完成一個液滴形成的過程。整個液滴形成過程通過高速攝像機記錄,將數(shù)據(jù)存儲在計算機上,并通過ImageJ圖像處理軟件進行數(shù)據(jù)分析。

圖1 實驗流程圖Fig.1 Schematic diagram of experimental arrangement

1.2 實驗條件

本文實驗在標準大氣壓與室溫下進行,當環(huán)境氣體速度為零時,研究表面活性劑對懸浮液液滴形成的影響。通過控制懸浮液流量使其在噴嘴出口處形成穩(wěn)定的液滴,并在重力作用下下落。實驗中使用Photron Fastcam SA2高速攝像機,配合使用Nikon AF MICRO NIKKOR 200 mm 1∶4D鏡頭。實驗過程中高速攝像機的參數(shù)為:幀數(shù)為3 000幀,曝光時間為2×10-5s,圖像分辨率為1 024×1 024。

實驗所用懸浮液分別以空心玻璃微珠和超純水作為分散相與分散介質,以表面活性劑作為懸浮液溶質。本文所用空心玻璃微珠密度(ρ)為588.8 kg/m3,微珠索特平均直徑(d32)為35.8m。表面活性劑為十二烷基苯磺酸鈉(SDBS,化學式為C18H29NaO3S,相對分子質量348.48,化學純),在固定顆粒體積分數(shù)(φ=45%)下,分別配制不同質量分數(shù)的表面活性劑懸浮液液體。實驗過程中,懸浮液靜態(tài)表面張力通過上海方瑞儀器有限公司生產(chǎn)的QBZY系列界面張力進行測定,測定結果如圖2所示,其中虛線部分表示表面活性劑質量分數(shù)為0時懸浮液的靜態(tài)表面張力。

圖2 靜態(tài)表面張力隨表面活性劑質量分數(shù)的變化Fig.2 Variation of static surface tension with the surfactant mass fractions

在懸浮液中加入表面活性劑后,當表面活性劑質量分數(shù)較小時,表面活性劑分子吸附在氣液界面上,懸浮液表面張力降低。隨著表面活性劑質量分數(shù)的增加,氣液界面上的分子數(shù)量逐漸趨于飽和,分子開始轉向懸浮液內(nèi)部,并吸附在懸浮液內(nèi)部顆粒表面上。因此,在懸浮液中表面活性劑質量分數(shù)高的情況下,不會在懸浮液內(nèi)部形成分子膠束。

利用馬爾文流變儀測得表面活性劑不同質量分數(shù)下懸浮液黏度(μ)隨剪切速率(τ)的變化曲線,如圖3所示。由圖3可知,表面活性劑不同質量分數(shù)下的懸浮液黏度隨剪切速率的變化趨勢相同,表面活性劑對懸浮液流變性質影響不大。隨著剪切速率的增大,黏度急劇降低,隨后基本保持穩(wěn)定。不添加表面活性劑的懸浮液黏度略大于其他實驗組,主要是因為在懸浮液中加入表面活性劑后,活性劑分子吸附在顆粒表面,使顆粒表面帶有相同性質的電荷。此外,顆粒表面吸附的表面活性劑分子能夠有效降低界面自由能,從而使得液體中的顆粒更好地分散,懸浮液在不同剪切速率下的黏度略有降低。通過圖3還可以看出,加入表面活性劑后,在相同剪切速率下,黏度變化量較小,因此可認為在懸浮液中加入表面活性劑主要是改變了懸浮液的表面張力,而黏度變化不受影響。

圖3 不同質量分數(shù)下的表面活性劑懸浮液黏度曲線Fig.3 Variation of viscosity of suspension with different surfactant mass fractions

2 結果與討論

2.1 表面活性劑對液滴喉部直徑的影響

本文主要研究表面活性劑分子對懸浮液液滴形成的影響。液滴形成過程中主要受到自身重力、懸浮液表面張力以及黏度的影響。圖4示出了不同質量分數(shù)下表面活性劑懸浮液液滴形成過程隨時間的變化,其中tp表示液橋與下部液滴發(fā)生斷裂的時刻,所加數(shù)字為增加的時間,單位ms。在液滴形成過程中,表面張力主要有兩個作用:一是在從tp+36到tp+16液滴形成的初始階段,表面張力對液滴形成起阻礙作用。當液滴自身重力大于懸浮液表面張力后,液滴開始繼續(xù)下落,并逐漸形成液橋。二是在從tp+16到tp過程中,液橋在下部液滴重力作用下被拉伸,表面張力在液橋喉部處起收縮的作用,促進液橋與下端液滴的斷裂,最終形成液滴。

圖5所示為不同質量分數(shù)下的表面活性劑懸浮液喉部直徑隨時間變化的曲線。通過圖5可以發(fā)現(xiàn),在懸浮液液滴形成過程中,隨著時間的推移,越靠近夾斷時刻tp,喉部直徑(Dm)越小。當溶液中加入表面活性劑后,溶液表面張力降低,表面張力對喉部直徑變化影響減弱,直徑的收縮速率減小。此外,重力大于表面張力后,液滴開始下落。當不添加表面活性劑時,液體表面張力較大,因此初始喉部直徑大于其他實驗組。而隨著表面活性劑質量分數(shù)的增加,懸浮液表面張力降低,初始階段的阻礙作用減小,因此液橋的初始喉部直徑逐漸減小。

圖4 不同質量分數(shù)下的表面活性劑懸浮液液滴形成的實驗圖像Fig.4 Experimental images of suspension drop formation at different surfactant mass fractions

圖5 不同質量分數(shù)下的表面活性劑懸浮液喉部直徑隨時間變化曲線

2.2 表面活性劑對懸浮液液滴形態(tài)的影響

2.2.1 概念簡述 通過實驗研究發(fā)現(xiàn),在懸浮液液滴形成過程中,表面活性劑對液橋斷裂長度(Lp)、形成的液滴直徑(D)、衛(wèi)星液滴直徑(Ds)有著顯著影響。其中定義液橋斷裂長度為液橋與下端的液滴發(fā)生分離時第1幀實驗圖片中液橋底端到噴嘴出口處的距離。在液絲與下端液滴發(fā)生斷裂后,上部直徑減小直至斷裂,液橋在表面張力作用下,逐漸收縮為一個球體,測量此時形成的衛(wèi)星液滴直徑如圖6所示。

2.2.2 液橋斷裂長度 在液滴形成過程中,喉部直徑隨著時間的增加而逐漸減小,最終在表面張力作用下發(fā)生夾斷。液橋在液滴的下落過程中逐漸被拉伸,形成細長的液橋。另一方面,液橋被拉伸過程中,液橋內(nèi)部液體的懸浮液體積分數(shù)減小,也會影響懸浮液的局部表面張力,懸浮液液橋斷裂長度隨表面活性劑質量分數(shù)的變化如圖7所示。

圖6 液橋斷裂長度、液滴直徑和衛(wèi)星液滴直徑Fig.6 Breakup length of liquid bridge,the diameter of formed drop and satellite drop

圖7 不同質量分數(shù)下的表面活性劑懸浮液液滴斷裂長度變化Fig.7 Variation of breakup length with surfactant mass fractions

當懸浮液中不添加表面活性劑時,液橋斷裂長度約為10.9 mm。在懸浮液中加入表面活性劑后,液橋斷裂長度大幅減小。這可能是由于加入表面活性劑后,液滴的初始直徑減小,因此形成的液橋較為細長,容易發(fā)生斷裂。通過實驗組之間的比較發(fā)現(xiàn),隨著表面活性劑質量分數(shù)的升高,液橋斷裂長度增加。主要原因是懸浮液中表面張力降低,對細長液橋的夾斷作用減小。

2.2.3 形成液滴尺寸 在液橋與下部連接的液滴發(fā)生斷裂后,懸浮液液滴形成。在液滴下落過程中,主要受到下端液滴重力作用、懸浮液表面張力以及黏性力作用。懸浮液喉部直徑處的表面張力、液體黏性力與重力方向相反,只有當下端液滴重力大于表面張力與液體黏性力之和,連接上部噴嘴處液體與下端液滴的液橋在液滴重力作用下被拉伸。我們認為在這一過程中,液滴質量始終保持不變。加入表面活性劑后,由于懸浮液表面張力減小,因此形成液滴過程中所需要平衡表面張力的液滴重力減小,形成的懸浮液液滴直徑逐漸減小,如圖8所示。

圖8 不同質量分數(shù)下表面活性劑懸浮液形成液滴的直徑變化 Fig.8 Variation of the diameter of formed drop with different surfactant mass fractions

2.2.4 衛(wèi)星液滴尺寸 在液橋與下端液滴發(fā)生斷裂后,懸浮液液滴形成。在液體表面張力作用下,液橋上端直徑逐漸減小,并發(fā)生斷裂。隨著時間的延長,液橋在表面張力作用下,逐漸收縮為球形液滴。形成的衛(wèi)星液滴主要由液橋部分的液體組成,因此衛(wèi)星液滴體積小于形成的液滴體積。圖9示出了不同質量分數(shù)下表面活性劑懸浮液液滴所形成的衛(wèi)星液滴直徑變化曲線。

圖9 不同質量分數(shù)下表面活性劑懸浮液形成衛(wèi)星液滴直徑變化

根據(jù)圖9可以發(fā)現(xiàn),形成的衛(wèi)星液滴直徑與表面活性劑質量分數(shù)有關。懸浮液中添加表面活性劑后,懸浮液表面張力降低,形成的液橋體積減小,因此添加表面活性劑后,懸浮液形成衛(wèi)星液滴直徑小于不添加表面活性劑時的衛(wèi)星液滴直徑。而當表面活性劑質量分數(shù)增加后,衛(wèi)星液滴直徑變化趨于穩(wěn)定。

2.3 液滴生長速率

液滴生長速率(u)是下端液滴在重力、表面張力以及黏性力作用下下落的速率。液滴生長速率可以通過計算在單位時間內(nèi)液滴下端的位移(l)得到,即:

(1)

圖10示出了不同質量分數(shù)下懸浮液液滴生長速率隨時間的變化。通過圖10可以發(fā)現(xiàn),不同質量分數(shù)下液滴形成速率隨時間的推移而增加,在夾斷時刻液滴生長速率達到最大。不添加表面活性劑的懸浮液液滴生長速率始終大于其他各實驗組。并通過實驗組比較發(fā)現(xiàn),同時刻下液滴生長速率隨著表面活性劑質量分數(shù)的增加而增加。

在液滴下落過程中,液橋喉部直徑逐漸減小,喉部直徑處的表面張力逐漸減小,重力保持不變,因此液滴速率隨著時間的推移而逐漸增加。

圖10 不同質量分數(shù)下表面活性劑懸浮液液滴生長速率隨時間變化

Fig.10Timeevolutionofdropgrowthvelocitywithdifferentsurfactantmassfractions

3 結 論

(1) 在懸浮液液滴形成過程中,表面活性劑對喉部直徑變化有明顯的影響。當懸浮液中不添加表面活性劑時,懸浮液表面張力較大,喉部直徑變化速率大于添加表面活性劑的實驗組。隨著表面活性劑質量分數(shù)的增加,喉部直徑變化速率逐漸減小。

(2) 表面活性劑對液滴的形態(tài)有著顯著的影響。當懸浮液中添加表面活性劑后,液橋斷裂長度迅速減小。隨著表面活性劑質量分數(shù)的增加,斷裂長度逐漸增加。由于平衡重力所需的液滴表面張力降低,形成的液滴直徑逐漸減小。衛(wèi)星液滴直徑隨著表面活性劑質量分數(shù)的升高,出現(xiàn)先減小后增加的趨勢。

(3) 液滴生長速率隨著時間的推移逐漸增加。在相同時刻下,不添加表面活性劑的懸浮液液滴生長速率最大。而當懸浮液中添加表面活性劑后,隨著表面活性劑質量分數(shù)的升高,懸浮液液滴生長速率逐漸增大,但始終小于不添加表面活性劑的懸浮液液滴生長速率。

符號說明：

D——形成液滴直徑,mm

Dm——懸浮液液滴喉部直徑,mm

Ds——衛(wèi)星液滴直徑,mm

d32——索特平均直徑,μm

Lp——液橋斷裂長度,mm

tp——液橋發(fā)生斷裂時刻,ms

u——懸浮液液滴生長速率,m/s

w——表面活性劑質量分數(shù),%

ρ——空心玻璃微珠密度,kg/m3

φ——顆粒體積分數(shù),%

σ——懸浮液靜態(tài)表面張力,N/m

μ——懸浮液黏度,Pa·s

τ——剪切速率,s-1

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《華東理工大學學報(自然科學版)》

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Influence of Surfactant on Suspension Drop Formation

ZHANG Wen-bin, ZHAO Hui, XU Jian-liang, LI Wei-feng, LIU Hai-feng

(Key Laboratory of Coal Gasification and Energy Chemical Engineering of Ministry of Education,Shanghai Engineering Research Center of Coal Gasification,East China University of Science and Technology,Shanghai 200237,China)

The influence of surfactant on suspension drop formation,which consists of the hollow glass-bead and ultrapure water,was studied experimentally with the high-speed camera.The results indicated that the thinning dynamics of neck diameter reduced with the increase of the surfactant concentration.The breakup length of filament and the diameter of satellite drop decreased first,and then increased when the surfactant mass fraction increased.However,the diameter of the formed drop reduced with the increase of the surfactant mass fraction.Finally,the drop growth velocity increased with time at the same surfactant mass fraction.The drop growth velocity increased when the surfactant mass fraction increased,while always smaller than that of the control group.

suspension; surfactant; drop; morphology; drop growth velocity

1006-3080(2017)03-0304-07

10.14135/j.cnki.1006-3080.2017.03.002

2016-11-16

國家自然科學基金(21506059);中央高?；A研究基金(WB1617004);上海自然科學基金(15ZR1409500)

章文斌(1991-)，男，浙江嘉興人，碩士生，主要從事多相流氣液霧化的研究。E-mail: Y30140537@mail.ecust.edu.cn

劉海峰，E-mail:hfliu@ecust.edu.cn

TQ423.1

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