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    基于內(nèi)源性致香物質(zhì)和化學計量學的煙草感官評價研究

    2017-06-29 11:03:02徐金巧談滿良徐清泉
    分析測試學報 2017年6期
    關鍵詞:精油煙草感官

    徐金巧,陳 勇*,談滿良,徐清泉,吳 鍵

    (1.浙江大學 藥學院 現(xiàn)代中藥研究所,浙江 杭州 310058;2.浙江大學 蘇州工業(yè)技術研究院,江蘇 蘇州 215163;3.浙江中煙工業(yè)有限責任公司,浙江 杭州 310024)

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    研究簡報

    基于內(nèi)源性致香物質(zhì)和化學計量學的煙草感官評價研究

    徐金巧1,陳 勇1*,談滿良2,徐清泉3,吳 鍵3

    (1.浙江大學 藥學院 現(xiàn)代中藥研究所,浙江 杭州 310058;2.浙江大學 蘇州工業(yè)技術研究院,江蘇 蘇州 215163;3.浙江中煙工業(yè)有限責任公司,浙江 杭州 310024)

    采用主成分分析法結合遺傳算法和神經(jīng)網(wǎng)絡,建立了基于煙草內(nèi)源性致香物質(zhì)的感官質(zhì)量評價預測模型。利用氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)技術對超臨界萃取-分子蒸餾所得煙草精油中的內(nèi)源性致香組分進行定性定量分析,匯總各類致香指標后,對其進行主成分分析;以提取所得5個主成分的得分作為輸入變量,感官評吸分數(shù)作為輸出變量,分別使用標準BP神經(jīng)網(wǎng)絡和遺傳算法(GA)優(yōu)化的BP神經(jīng)網(wǎng)絡建立預測模型。對比實驗結果表明,GA優(yōu)化后的模型預測效果更優(yōu),其預測值與實驗值間的相關系數(shù)為0.96,預測均方根誤差為1.81,說明GA-BP模型具有更好的擬合能力和預測能力,該模型能有效地預測煙草精油的感官品質(zhì)。

    主成分分析;內(nèi)源性致香物質(zhì);化學計量學;遺傳算法;BP神經(jīng)網(wǎng)絡;感官評吸

    煙草中化學成分眾多且復雜,其中與煙草香味相關的化合物有700多種。致香化合物一般含有不同的致香功能基團,如—OH,—CO,—NH,—SH等[1-3],能給人不同的嗅覺刺激,各類成分的相互作用構成了煙草的獨特香味。煙草感官質(zhì)量是煙草中各類致香成分綜合作用的結果,對煙草品質(zhì)起著決定性作用。傳統(tǒng)的煙草質(zhì)量評價以感官評吸為主,而感官評吸需要成立專業(yè)的評吸小組,且其結果易受評吸專家經(jīng)驗、情緒等主觀因素及客觀外在環(huán)境因素的影響[4-6],評吸結果的穩(wěn)定性和科學性有待改善。煙草感官評吸質(zhì)量與煙草中化學成分的含量和組成息息相關,目前關于煙草化學成分與感官評吸質(zhì)量之間的關系研究較多,主要集中在煙草中總糖、總氮、總堿、氯、鉀等常規(guī)化學成分對其感官質(zhì)量的影響[7-9],而針對煙草中各類關鍵致香成分對其感官質(zhì)量影響的研究鮮有報道;其次,現(xiàn)有的研究方法多為傳統(tǒng)的數(shù)理統(tǒng)計方法,如簡單相關分析、主成分分析、多元回歸分析、灰色關聯(lián)度分析等[10-12],這些傳統(tǒng)方法只能定性分析兩者之間的關系而無法對感官評吸進行科學預測并給出評價結果。因此,如何通過煙草中各類致香物質(zhì)的定性定量分析建立煙草感官評價預測模型,以簡單、準確地了解煙草感官品質(zhì)已成為煙草行業(yè)亟待解決的問題。高速發(fā)展的化學計量學方法基于其綜合利用復雜數(shù)據(jù)中有用信息來解決實際問題的特點,已在眾多領域得以應用[13-16],也為煙草感官質(zhì)量預測模型的建立提供了新契機。

    本研究根據(jù)煙草精油中致香物質(zhì)復雜多樣的特性,按照致香官能團的不同進行分類,采用主成分分析對各類致香成分指標相關性進行分析,篩選出特征變量后,分別采用標準BP神經(jīng)網(wǎng)絡和遺傳算法優(yōu)化的GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡建立了致香指標與感官評吸分數(shù)之間的相關預測模型,旨在建立一種準確、科學的煙草精油感官品質(zhì)評價方法,從而為其感官評價提供理論依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 材料與儀器

    不同產(chǎn)地的煙草原料(浙江中煙工業(yè)有限責任公司提供),原料信息見表1。1,2-丙二醇、二氯甲烷(分析純,江蘇強盛功能化學股份有限公司);乙酸苯乙酯(98%,阿拉丁試劑(中國)有限責任公司);純凈水(杭州娃哈哈集團有限責任公司)。

    HL-3×20L/40MPa-ⅡA型超臨界流體萃取儀(杭州華黎泵業(yè)有限公司);MDS-80-Ⅱ型分子蒸餾實驗設備(佛山市新杰大型鋼結構工程有限公司);7890A-5975C氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀、HP-5MS毛細管色譜柱(60 m×0.25 mm i.d.×0.25 μm d.f.,美國安捷倫科技有限公司);AL204型電子天平(梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司);KQ-500DB 型數(shù)控超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司)。

    表1 煙草原料信息統(tǒng)計表

    1.2 實驗方法

    1.2.1 煙草精油的制備方法 將不同產(chǎn)地的廢次煙草原料(共15個產(chǎn)地),采用超臨界CO2萃取結合分子蒸餾進行精制得到輕組分煙草精油。超臨界CO2萃取工藝條件為:萃取時間2.5 h,萃取壓力25 MPa,萃取溫度40 ℃,1,2-丙二醇為夾帶劑,夾帶劑用量為10%,CO2流量為2.0 L·min-1;分子蒸餾工藝條件為:刮膜轉速200 r·min-1,進料速度150 mL·h-1,蒸餾壓力50 Pa,蒸餾溫度90 ℃。

    1.2.2 煙草精油中致香成分分析方法 準確稱取煙草精油0.5 g于50 mL容量瓶中,加入0.50 mL 0.173 7 mg·mL-1的乙酸苯乙酯內(nèi)標,5 mL二氯甲烷混合均勻后進行GC-MS測定。

    色譜條件:HP-5MS毛細管色譜柱(60 m×0.25 mm i.d.,0.25 μm d.f.);進樣口溫度為250 ℃;載氣為He,流速為1 mL·min-1;進樣量為1 μL;分流比為10∶1;程序升溫:70 ℃以5 ℃·min-1升溫至100 ℃保持4 min,再以2 ℃·min-1升溫至280 ℃保持20 min;電離方式為電子轟擊離子源(EI);離子源溫度:230 ℃;電離能量:70 eV;傳輸線溫度:250 ℃;四極桿溫度:150 ℃;電子倍增器(EM)電壓:1 812 V;隔墊吹掃流量:3 mL·min-1;溶劑延遲:10 min。

    通過Nist和Wiley譜庫檢索并結合標準質(zhì)譜圖和相關文獻,對各致香物質(zhì)進行定性;以乙酸苯乙酯為內(nèi)標,采用內(nèi)標法定量[17],假定相對校正因子為1,按照致香功能基團不同進行分類匯總。

    1.2.3 煙草精油感官評吸方法 按照卷煙國家標準 GB YC/T 498-2014,將得到的輕組分精油用5 mL 70%乙醇稀釋后,用喉頭噴霧器按煙草香料占煙絲重量的0.1%分別均勻地噴灑在空白煙絲上,噴后,煙絲于溫度為(22±1) ℃、濕度為(60±2)%的環(huán)境中平衡48 h,然后卷制成煙支,再在溫度為(22±1) ℃、濕度為(60±2)%的環(huán)境中平衡48 h。以未添加的空白煙絲作對照,由杭州利群環(huán)保紙業(yè)有限公司和浙江中煙工業(yè)有限責任公司的評吸師進行感官評吸。

    1.2.4 模型的建立方法及其性能評價指標 15個產(chǎn)地的煙草原料經(jīng)超臨界萃取和分子蒸餾工藝制備煙草精油,每個產(chǎn)地有10~12批次,總共可取精油樣本152個。致香物質(zhì)按官能團不同匯總后采用主成分分析進行特征參數(shù)的選擇,從而確定輸入變量,以感官評吸分數(shù)作為輸出變量,分別采用BP神經(jīng)網(wǎng)絡和 GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡建立煙草精油品質(zhì)的預測模型,并進行比較。152個樣本中隨機選用122個作為校正集,用于建立校正模型;30個剩余樣本作為預測集,用于驗證模型性能。

    以模型相關系數(shù)(R)、校正集預測誤差均方根(RMSEC)、驗證集預測誤差均方根(RMSEP)、校正集相對偏差(RSEC)和驗證集相對偏差(RSEP)作為模型性能的評價指標。

    2 結果與討論

    2.1 主成分分析結果

    收集152個煙草精油樣本中各類致香物質(zhì)的含量,對其進行相關系數(shù)計算得到相關系數(shù)矩陣,結果見表2。從表2可以看出大部分相關系數(shù)均較高,說明各變量間呈較強的線性關系。對煙草精油各類致香物質(zhì)的原始數(shù)據(jù)進行標準化處理后,對原始數(shù)據(jù)進行 KMO 檢驗和 Bartlett 球度檢驗。Bartlett 值為183.18,顯著性系數(shù)Sig 為 0.00<0.05,檢驗結果的 KMO 值為 0.64,這說明各類致香物質(zhì)之間有相關性,根據(jù)Kaiser給出的KMO度量標準可知原始數(shù)據(jù)變量適合進行主成分分析。使用SPSS 20.0軟件對原始數(shù)據(jù)進行主成分分析,并對原始因子載荷矩陣進行方差最大化正交旋轉,計算其特征值、貢獻率、累積貢獻率、因子載荷矩陣和因子得分系數(shù)矩陣,具體結果見表3~5。

    表2 煙草各香氣指標間的相關矩陣

    由于累積貢獻率表明的是提取出的主成分所包含全部指標信息的百分比,從表3可以看出,原始8個致香指標可以提取5個主成分,這5個主成分可以解釋原始變量的87.31%,反映了原始數(shù)據(jù)絕大部分的信息,原有變量的信息丟失較少,因子分析效果理想。因此可以利用5個主成分對煙草精油感官品質(zhì)進行研究。表3結果也表明,因子旋轉后總的累積方差貢獻率未改變,即原變量的共同度沒有變化,只是重新分配各個因子解釋原有變量的方差,即改變了各因子的方差貢獻率,使得因子更易于解釋。旋轉后這5個因子的累積貢獻率分別為 26.51%,45.88%,61.23%,74.36%和87.31%。

    表3 主成分特征值、貢獻率和累積貢獻率

    表4 因子載荷矩陣

    表5 因子得分系數(shù)矩陣

    將旋轉前后的因子負荷矩陣對比分析發(fā)現(xiàn),每個主成分所表征的致香指標含義發(fā)生了顯著變化(表4)。 因子旋轉前,多個致香指標均在同一個主成分上有較大的絕對值取值,如醇類、醛類、酮類、酯類在F1上均有較大取值,說明F1由多個致香指標共同表征,F(xiàn)1意義含糊不清,無法進行合理解釋;經(jīng)過因子正交旋轉后,8個致香指標在5個主成分因子載荷矩陣中的分布有明顯區(qū)別,與旋轉前相比,因子含義更加清晰。

    根據(jù)回歸法求得因子得分系數(shù)矩陣,結果見表5。由于得分系數(shù)給出的是各致香指標在5個主成分上的負荷值,因子得分系數(shù)與相應方差貢獻率的乘積即可表示各致香指標在樣本中的貢獻,通過進一步計算得到各主成分得分表達式如下:

    F1=-0.04X1-0.03X2+0.13X3+0.14X4-0.02X5-0.02X6+0.02X7-0.07X8

    F2=0.05X1+0.05X2+0.03X3+0.05X4+0.01X5+0.02X6-0.01X7-0.15X8

    F3=0.03X1+0.05X2+0.01X3+0.02X4-0.01X5-0.13X6-0.02X7+0.04X8

    F4=-0.01X1-0.02X2-0.02X3+0.01X4+0.13X5-0.01X6+0.02X7-0.01X8

    F5=0.01X1-0.02X2+0.01X3+0.01X4+0.02X5+0.01X6+0.14X7-0.01X8

    式中X1,X2,X3,X4,X5,X6,X7,X8分別指醇類、醛類、酮類、酯類、酚類、酸類、雜環(huán)類和新植二烯。

    2.2 BP與GA-BP模型的建立及預測結果

    將原始數(shù)據(jù)經(jīng)主成分分析后所提取出的5個主成分得分作為輸入變量,感官評吸分數(shù)作為輸出變量,分別采用BP算法和GA-BP算法建立模型。其中,BP神經(jīng)網(wǎng)絡模型采用三層網(wǎng)絡結構,分別為輸入層、隱含層和輸出層,隱含層通過試差法確定隱含層數(shù)為20;在Matlab軟件中運用Mapminmax函數(shù)對原始數(shù)據(jù)進行歸一化處理,隱含層傳遞函數(shù)采用S型正切函數(shù)tansig;輸出層傳遞函數(shù)采用S型導函數(shù)logsig;網(wǎng)絡的學習算法采用Levenberg-Marquardt反向傳播算法;學習速率為0.01;動量系數(shù)為0.90;訓練次數(shù)為1 000;訓練目標為0.01。遺傳算法初始種群數(shù)量為20;最大迭代次數(shù)為50;交叉概率為0.70;變異率為0.10。在上述參數(shù)條件下建立的模型結果如圖1所示,GA算法優(yōu)化前后所建立模型的預測結果比較見表6。

    表6 BP與GA-BP模型結果比較

    從圖1可以看出,BP模型校正集和預測集的相關系數(shù)分別為 0.81和0.85;GA-BP模型校正集和預測集的相關系數(shù)分別為0.95和0.96。對比表6中兩種模型的結果可以看出,GA-BP模型性能明顯優(yōu)于BP模型,其校正集和預測集的相關系數(shù)均大于0.90,高于BP模型對應的相關系數(shù);同時,GA-BP模型的 RMSEC 和 RMSEP 均小于BP模型的RMSEC和RMSEP,且兩者更加接近,說明GA-BP算法建立的模型具有更小的預測誤差,擬合效果更好。綜合來看,GA-BP模型的準確性和精確性均優(yōu)于BP模型,說明通過遺傳算法優(yōu)化權值閥值的神經(jīng)網(wǎng)絡的預測效果優(yōu)于標準的神經(jīng)網(wǎng)絡,GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡建立的預測模型能更好地評價煙草精油的感官品質(zhì)。

    3 結 論

    本研究結合化學計量學方法對經(jīng)SFE-MD技術提取所得的煙草精油建立了感官質(zhì)量評價預測模型。研究結果表明,利用GA-BP算法建立的感官質(zhì)量預測模型是可行的,所建立模型可根據(jù)煙草精油中各類致香指標對其感官評吸分數(shù)進行合理預測,且預測結果較準確,具有一定實用價值。本研究使用主成分分析對原始樣本數(shù)據(jù)進行預處理,篩選出特征參數(shù),可在保留原始數(shù)據(jù)絕大部分信息的前提下,對數(shù)據(jù)進行合理降維和相關性剔除處理,以便于建模過程參數(shù)的合理選擇,起到優(yōu)化網(wǎng)絡結構的目的。同時,通過對比標準BP神經(jīng)網(wǎng)絡和遺傳算法優(yōu)化的BP神經(jīng)網(wǎng)絡所建立模型的預測效果發(fā)現(xiàn),GA-BP用于建立預測模型更加合理,預測效果更好。GA算法能對BP神經(jīng)網(wǎng)絡的權值和閾值進行全局搜索尋優(yōu),可有效解決BP神經(jīng)網(wǎng)絡收斂速度慢,以及易陷入局部最小值等缺陷,使得建立模型的效果更優(yōu)。本研究實驗過程中采用30批樣本對所建模型進行精度檢驗,其預測值與實驗值間的相關系數(shù)為0.96,預測均方根誤差為1.81,說明GA-BP模型具有很好的擬合能力和預測能力,適用于煙草精油中各類致香成分與煙草感官品質(zhì)兩個不同體系之間的相關性研究,對于煙草質(zhì)量品質(zhì)評價和煙草化學的研究具有重要的理論和實際意義。

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    Sensory Evaluation on Tobacco Based on Endogenous Aromatic Components and Chemometrics

    XU Jin-qiao1,CHEN Yong1*,TAN Man-liang2,XU Qing-quan3,WU Jian3

    (1.Institute of Modern Chinese Medicine,College of Pharmaceutical Sciences,Zhejiang University,Hangzhou 310058,China;2.Suzhou Industiral Technology Research Institute of Zhejiang University,Suzhou 215163,China;3.China Tobacco Zhejiang Industrial Co.,Ltd.,Hangzhou 310024,China)

    The principal component analysis method combined with genetic algorithm and neural network was used to establish the sensory evaluation model based on the endogenous aromatic components of tobacco.GC-MS method was used to qualitatively and quantitatively analyze the endogenous aromatic components of tobacco essential oil obtained by supercritical extraction and molecular distillation.Initially,principal component analysis(PCA) was used to analyse endogenous aromatic components.Scores of the five extracted principal components and sensory evaluation were then used as the input and output variables,respectively.Back-propagation(BP) neural network was used to establish the prediction model.Genetic algorithm(GA) was further applied to optimize the neural network weights and thresholds.The experimental results showed that the performance of GA-BP model was better than that of BP.The correlation coefficient between the predicted value by the GA-BP model and the experimental value was 0.96,and the root mean square error of prediction(RMSEP) was 1.81.The GA-BP model showed better fitting ability and prediction ability.The model could effectively predict the sensory quality of the essential oil.

    principal component analysis;endogenous aromatic components;chemometrics;Genetic algorithm;BP neural network;sensory evaluation

    2017-01-04;

    2017-02-20

    國家自然科學基金資助項目(21275138);浙江中煙工業(yè)有限責任公司科技項目(ZJZY2014A003)

    10.3969/j.issn.1004-4957.2017.06.010

    O657.72;F768.29

    A

    1004-4957(2017)06-0762-06

    *通訊作者:陳 勇,博士,研究方向:中藥制藥過程關鍵工藝建模與仿真,Tel:0571-88208427,E-mail:chenyong1@zju.edu.cn

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