金屬二氧化碳電池

謝召軍，張欣，周震

(南開大學新能源材料化學研究所，天津300350)

金屬二氧化碳電池

謝召軍，張欣，周震

(南開大學新能源材料化學研究所，天津300350)

全球變暖是人類社會目前所面臨的一個嚴重問題，二氧化碳作為主要的溫室氣體而備受關注，特別是近年來大氣中二氧化碳的含量一直呈現(xiàn)出逐年增長的趨勢。金屬二氧化碳電池是一種將二氧化碳資源化利用的全新方法。主要總結論述了金屬二氧化碳電池的發(fā)展歷程、研究現(xiàn)狀以及目前該領域尚存在的關鍵問題和未來的發(fā)展方向。

金屬二氧化碳電池；儲能；電催化

隨著人類社會的快速發(fā)展，全球二氧化碳排放量每年因化石類燃料(煤、天然氣和石油產(chǎn)品)的燃燒而增加成千上萬噸，近年來大氣中二氧化碳的含量已經(jīng)接近并超過了4×10－4，所引發(fā)的溫室效應導致了嚴重的氣候變化[1]。減少二氧化碳的排放量，降低人為因素對氣候的影響，已經(jīng)成為當今社會普遍關注的問題。然而，能源是經(jīng)濟社會發(fā)展的重要基礎，全球范圍內(nèi)的節(jié)能減排收效甚微。二氧化碳的資源化轉化利用是一條理想的出路，同時成為國際上研究的熱點和難點，在過去的幾年里，采用光化學和電化學方法對二氧化碳進行轉化的研究取得了較大進步[2－4]。

為了滿足人們?nèi)粘Ｉ钪腥找嬖鲩L的能源需求，科學工作者正在努力改善電化學能量儲存設備和轉換技術，如電池、燃料電池和超級電容器等，不斷提高儲能體系的比能量和比功率[5－8]。金屬空氣電池直接利用空氣中的氧氣作為反應物質(zhì)，具有非常高的理論比能量，例如，鋰空氣電池和鈉空氣電池的理論比能量分別高達3 500和1 600 Wh/kg[9]。金屬空氣電池的研究在過去的十多年里取得了長足的進步，但該技術仍處于早期研究階段，面臨著諸多問題需要解決[10－14]。值得注意的是，目前大部分關于金屬空氣電池的研究均采用的是高純氧氣作為反應氣體，空氣中的二氧化碳和水蒸氣反應生成的金屬氫氧化物和金屬碳酸鹽會嚴重降低電池的整體性能[10]。盡管二氧化碳在空氣中含量較低，但它在有機溶劑中的溶解度是氧氣的五十倍左右，二氧化碳能夠與活性中間體超氧陰離子自由基(O2·－)或放電產(chǎn)物反應生成金屬碳酸鹽[15]。在研究二氧化碳對金屬氧氣電池的影響過程中[16－22]，逐漸發(fā)現(xiàn)二氧化碳可以單獨作為反應氣體，即金屬二氧化碳電池可以工作[23－27]，金屬二氧化碳電池基本結構如圖1所示。

金屬二氧化碳電池不但可以將二氧化碳資源化利用[28]，減少化石燃料的消耗，還能夠作為未來火星移民的潛在能源存儲體系，因為火星表面大氣中二氧化碳的含量高達95%左右。本文對金屬二氧化碳電池的研究現(xiàn)狀進行了綜述，對目前該領域尚存在的關鍵問題進行了總結，最后對未來的發(fā)展方向進行了系統(tǒng)分析。

圖1 金屬二氧化碳電池示意圖

1 金屬氧氣/二氧化碳混合電池

1.1 鋰氧氣/二氧化碳混合電池

2011年，日本豐田中央研發(fā)中心的Takechi等人[16]首次報道了鋰氧氣/二氧化碳混合電池。與純氧氣作為反應氣體相比，使用二氧化碳占比為10%～80%的混合氣體時，電池的放電平臺與鋰氧氣電池基本相同，約為2.7 V，但電池表現(xiàn)出更高的放電容量。電池正極材料的空隙里充滿了碳酸鋰，這與鋰氧氣電池中放電產(chǎn)物過氧化鋰的存在形態(tài)完全不同，且放電產(chǎn)物中沒有檢測到過氧化鋰和氧化鋰的存在，作者認為反應首先生成O2·－，然后其與二氧化碳迅速反應，最終轉化生成的碳酸鋰則緩慢沉積到電極表面。然而，該研究中所使用的碳酸酯類溶劑已經(jīng)被證實會在鋰氧氣電池放電過程中發(fā)生分解，文章中所得出的結論仍有待商榷。

隨后，IBM阿爾馬登研究中心的McCloskey等人[17]對鋰氧氣/二氧化碳混合電池提出了異議，他們認為二氧化碳是鋰氧氣電池的污染氣體，盡管少量的摻入能夠提高電池的放電容量，但是碳酸鋰的存在會顯著增加充電過程的過電位，從而降低電池的庫侖效率。他們在對比試驗中發(fā)現(xiàn)鋰二氧化碳電池不能工作，根據(jù)放電產(chǎn)物的形貌推測，碳酸鋰的生成主要是二氧化碳與過氧化鋰的化學反應，放電產(chǎn)物的變化導致了較高的放電容量。為了研究碳酸鋰的分解過程，他們還使用了氧同位素標記的方法進行相關測試，然而并沒有觀察到同位素交換效應，由此認為碳酸鋰并不是簡單的分解為氧氣和二氧化碳，處于高電位下的分解反應很有可能涉及到電解液二甲醚(DME)的分解。丹麥技術大學的Vegge等人[18]同樣認為二氧化碳是鋰氧氣電池的污染氣體，他們的測試結果表明，1%含量的二氧化碳即會影響鋰氧氣電池的電化學性能，而當使用50%的二氧化碳時，電池幾乎完全不工作。他們還通過密度泛函理論(DFT)計算研究了二氧化碳在過氧化鋰表面上的吸附能，認為二氧化碳能夠占據(jù)過氧化鋰的成核位點，改變過氧化鋰的結構形貌。

2013年，韓國技術科技院Kim和首爾大學的Kang等人[19]進一步研究了鋰氧氣/二氧化碳混合電池在不同電解液中的電化學性能，他們通過理論計算發(fā)現(xiàn)，電解液的溶劑化效應可以改變勢能面，從而影響電化學反應路徑和最終放電產(chǎn)物。與McCloskey等人研究結果一致，低介電常數(shù)的DME中放電產(chǎn)物主要為過氧化鋰，而高介電常數(shù)的二甲基亞砜(DMSO)卻有利于O2·－與二氧化碳反應生成碳酸鋰。在1 000 mAh/g的充放電比容量和0.4 mA/cm2電流密度下，采用DMSO電解液組裝的鋰氧氣/二氧化碳混合電池可以穩(wěn)定循環(huán)20周。后續(xù)研究報道卻發(fā)現(xiàn)DMSO容易受到氧自由基的攻擊，說明電解液的穩(wěn)定性必須得到高度重視。2014年，中國科學院物理所李弘研究組[20]也報道了一個可充式鋰氧氣/二氧化碳混合電池，他們采用四甘醇二甲醚(TEGDME)為電解液，科琴黑(KB)為正極材料，體積比為1∶2的氧氣/二氧化碳混合氣體作為反應氣體。X射線衍射(XRD)圖譜表明，電池的主要放電產(chǎn)物為碳酸鋰，且在充放電循環(huán)第五周后并不能完全消失，這一結果從側面說明了后續(xù)循環(huán)過程中過電位迅速升高的現(xiàn)象。

值得注意的是，二氧化碳的電化學還原反應是其應用于能量儲存體系的關鍵。在上述所有鋰氧氣/二氧化碳混合電池中，二氧化碳均沒有參與氧化還原反應，對電化學儲鋰沒有發(fā)揮作用。盡管如此，鋰氧氣/二氧化碳混合電池仍有較高研究價值，有助于推進鋰空氣電池的應用化進程，同時對鋰二氧化碳電池的研究，特別是碳酸鋰的分解也有借鑒意義。

1.2 鈉氧氣/二氧化碳混合電池

與鋰氧氣/二氧化碳混合電池相比，美國康奈爾大學的Archer等人[21]將鈉氧氣/二氧化碳混合電池主要定位成一次電池，用于從煙道氣或汽車尾氣中捕獲二氧化碳并提供電力資源。這一策略被認為是相對合適的，因為與鋰相比地球上有著豐富的鈉儲量。他們采用不同比例混合的氧氣和二氧化碳作為反應氣體，發(fā)現(xiàn)鈉氧氣/二氧化碳混合電池比鈉氧氣電池具有更高的放電容量。通過非原位XRD和傅里葉變換紅外光譜(FTIR)技術發(fā)現(xiàn)，當電解液為離子液體時，放電產(chǎn)物主要為草酸鈉；當電解液為TEGDME時，放電產(chǎn)物為碳酸鈉和草酸鈉的混合物，并且上述兩種放電產(chǎn)物中都沒有檢測到過氧化鈉。值得注意的是，草酸鈉的生成表明二氧化碳參與了電化學還原反應。他們在后續(xù)研究中發(fā)現(xiàn)，向離子液體中添加納米二氧化硅可以大幅提高體系的充電電壓，鈉氧氣/二氧化碳混合電池可以循環(huán)20周以上，但是該研究中仍存在一些問題有待解決[22]。

1.3 鋁氧氣/二氧化碳混合電池

與鋰和鈉相比，金屬鋁是一種更具吸引力的負極材料，成本更低，安全性更好。Archer研究組最近報道了一例鋁氧氣/二氧化碳混合電池[29]，其放電平臺在1.4 V左右，與鋁氧氣電池大致相當，但其放電容量比鋁氧氣電池高得多，在70 mA/g電流密度下，放電比容量高達13 000 mAh/g。該研究中存在的主要問題是電解液對水蒸氣特別敏感，解決這一問題仍需要進行大量的研究探索。鋁氧氣/二氧化碳混合電池提供了一種有效降低二氧化碳排放的新方法，同時能夠提供大量的電能，且放電產(chǎn)物為經(jīng)濟價值很高的草酸鋁，是一類具有廣泛發(fā)展前景的電池體系。

2 金屬二氧化碳電池

2.1 鋰二氧化碳一次電池

Archer等人研究發(fā)現(xiàn)，提高鋰二氧化碳電池的操作溫度能夠增加電池的放電容量，采用Surper P型碳黑組裝的電池在80℃左右溫度下的放電比容量能夠達到2 500 mAh/g，且電壓平臺高于2.5 V。進一步的研究發(fā)現(xiàn)，具有較高比表面積的電極材料受溫度的影響較小。由此可知，當采用具有較高比表面積和合適孔結構的正極材料時，室溫金屬二氧化碳電池是可行的。

2.2 鋰二氧化碳二次電池

李弘研究組在研究鋰氧氣/二氧化碳混合電池的過程中發(fā)現(xiàn)，當單獨以二氧化碳作為反應氣體時，采用科琴黑(KB)組裝的電池能夠可逆循環(huán)7周[20]。南開大學周震研究組在探索過渡金屬碳酸鹽在儲能體系中的應用過程中首次提出，二氧化碳很可能通過電催化轉化反應參與能量存儲[30]。隨后，他們分別采用石墨烯[24]和碳納米管[25]作為空氣正極，在1 000 mAh/g的充放電比容量和50 mA/g電流密度下，所組裝的鋰二氧化碳電池能夠可逆充放電循環(huán)20周和29周。電池的優(yōu)良性能主要來源于石墨烯和碳納米管優(yōu)異的導電能力，較大的比表面積，以及較高的電化學穩(wěn)定性。他們提出具有微米管道、管壁由高分散催化劑納米顆粒和介/微孔碳構成的三維碳復合材料最適合用作空氣正極，既能夠有利于電解液的浸潤、二氧化碳的擴散、鋰離子和電子的傳輸，又能夠用于存儲大量的放電產(chǎn)物。

2.3 鈉二氧化碳二次電池

2016年，南開大學陳軍研究組報道了采用多壁碳納米管組裝的鈉二氧化碳二次電池[26]，在1 A/g的較高電流密度下，首周放電比容量高達60 000 mAh/g；當截止容量為2 000 mAh/g時，該電池可以穩(wěn)定循環(huán)200周。他們同樣認為三維連續(xù)多孔結構、高導電性和良好的電解液浸潤性是電池具有高電化學性能的關鍵。該研究組近期發(fā)表了關于準固態(tài)鈉二氧化碳電池的研究工作[27]，他們采用復合型聚合物電解質(zhì)，多壁碳納米管為空氣正極，金屬鈉還原的氧化石墨烯復合材料為負極，在1 000 mAh/g的充放電比容量和500 mA/g電流密度下，準固態(tài)鈉二氧化碳電池能夠循環(huán)400周。特別是放大后的準固態(tài)鈉二氧化碳電池放電容量可以達到1.1 Ah，比能量為232 Wh/kg，電池能夠可逆循環(huán)50周。

3 金屬二氧化碳電池機理研究

Archer等人[21]在研究鋰二氧化碳高溫一次電池時即認為放電產(chǎn)物為碳酸鋰和碳，即：4Li+3CO2→2Li2CO3+C。然而在實驗中并沒有觀察到碳的生成，因為碳電極本身會干擾相關產(chǎn)物的檢測，他們僅是依據(jù)熱力學數(shù)據(jù)得到的推論。李弘研究組[20]、周震研究組[24]和陳軍研究組[26]分別采用多孔金、鉑網(wǎng)和銀納米線為空氣正極，成功觀察到了金屬二氧化碳電池放電產(chǎn)物中無定形碳的生成。盡管如此，仍需要進一步研究放電產(chǎn)物的組成與結構形貌，特別是放電產(chǎn)物中碳的原位檢測，因為不同的電極材料或許會導致不同的反應過程，且產(chǎn)物的形貌結構與電化學反應速率和氧化還原過電位等密切相關。

對于金屬二氧化碳電池的充電反應過程，李弘研究組和周震研究組均通過非原位XRD觀察到了碳酸鋰的生成和消失[20,24]。陳軍研究組除了采用非原位XRD表征之外，還通過原位拉曼光譜檢測到了碳酸鈉的可逆生成與消失，同時，他們還檢測到充電過程中二氧化碳的釋放量基本與理論值相同[25]。何平、周豪慎等人[31]對上述充電過程提出了不同見解，他們采用預填式碳酸鋰和碳的混合物電極模擬研究鋰二氧化碳電池中放電產(chǎn)物的分解反應，通過原位氣質(zhì)聯(lián)用的測試方法發(fā)現(xiàn)，碳酸鋰的分解主要分為兩個過程：首先是碳酸鋰分解生成二氧化碳和氧氣自由基的反應，其次為氧氣自由基攻擊分解電解液的反應。然而，在他們的研究中組裝電池的充電電位明顯高于電解液的工作平臺，盡管如此，電解液在金屬二氧化碳電池中的分解問題必須得到高度重視。由此可見，金屬二氧化碳電池的充電過程同樣需要采用更多的原位檢測方法進行深入分析研究。

4 金屬二氧化碳電池的潛在優(yōu)勢

相比于鋰空氣電池的“呼吸”式工作模式，雖然金屬二氧化碳電池在電動汽車上的實際應用會涉及氣體儲罐，但是二氧化碳的存儲在工業(yè)上極具優(yōu)勢。意大利理工學院的Scrosati教授認為鋰空氣電池很難以“呼吸”模式在電動汽車上運行[13]，以選取5 h 500 km的里程為例，氧氣的總消耗量為967 mol，相當于每秒鐘需要純消耗1.2 L的氧氣，而氧氣在大氣中的含量只有五分之一左右，同時需要考慮放電產(chǎn)物的沉積會降低三相界面轉化效率。此外，電池組自身的質(zhì)量和額外的空氣壓縮設備必須控制在有限的質(zhì)量范圍內(nèi)。因此，他們認為電動汽車采用氧氣儲罐的方式更為可行。相比于壓縮氧氣，二氧化碳的存儲占有很大優(yōu)勢。當氣體在30℃下壓縮到相對安全和實用的1.2×107Pa壓強時，壓縮氧氣的密度只有0.160 kg/L，而二氧化碳的密度則為0.802 kg/L[32]。此外，金屬二氧化碳電池可以采用更為經(jīng)濟的固態(tài)干冰，它的密度高達1.6 kg/L。值得一提的是，二氧化碳還可以作為超臨界流體進行使用，能夠同時作為活性物質(zhì)和電解質(zhì)溶劑，采取液流電池的方式進行工作。由此可見，金屬二氧化碳電池具有很高的產(chǎn)業(yè)化優(yōu)勢，是一種潛在的環(huán)境友好、高比能量、高比功率的車載儲能體系。

5 結論與展望

二氧化碳的開發(fā)利用，特別是與儲能體系的結合，對緩解當今社會能源短缺和全球變暖具有重要意義。我們對金屬二氧化碳電池的發(fā)展歷程和研究現(xiàn)狀進行了綜述，認為目前該領域尚需解決的關鍵問題和未來的發(fā)展方向主要包括以下幾個方面：(1)深入研究金屬二氧化碳電池的充放電反應機理，特別是結合各種原位測試方法檢測碳酸鹽和碳的生成與分解，有助于更好地促進電化學反應過程。同時，考察堿金屬離子在電化學還原過程中所起的作用，因為該電池反應完全不同于以往二氧化碳的光化學和電化學轉化反應；(2)研究發(fā)展高穩(wěn)定性電解液對于提高金屬二氧化碳電池的電化學性能至關重要，這是因為金屬二氧化碳電池的充電電壓往往高于一般的鋰離子和鋰空氣電池電解液，而金屬碳酸鹽的分解又會伴隨生成高活性的氧自由基；(3)開展具有高催化活性和獨特結構的空氣正極材料的研究工作。目前已報導的幾例金屬二氧化碳電池均采用純碳材料，參照鋰空氣電池正極材料的發(fā)展過程，尋找促進金屬碳酸鹽分解的高活性催化劑是未來該領域主要的研究方向，改善電池內(nèi)部緩慢的充放電動力學反應過程，降低電化學反應過電位，提高電池的庫侖效率、倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性能；(4)探索其他種類的金屬二氧化碳電池，構建不同類型的電池體系，增加金屬二氧化碳電池的安全性能，降低二氧化碳回收利用成本，尤其是應用于降低煙道氣和汽車尾氣中的碳排放。

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Metal-CO2batteries

XIE Zhao-jun,ZHANG Xin,ZHOU Zhen
(Institute of New Energy Material Chemistry，Nankai University，Tianjin 300350，China)

The global warming is currently a severe issue all around the world,and CO2receives much attention as one of the leading greenhouse gases,especially for its steadily increasing concentration in the atmosphere. Metal-CO2batteries represent an alternative approach towards clean recycling and utilization of CO2,which can balance the release of CO2into the environment with the increasing world energy demand.After a systematic review of the development process and current status about metal-CO2batteries,the challenges and perspectives were discussed towards the future development.

metal-CO2batteries;energy storage;electrocatalysis

TM911

A

1002-087X(2017)05-0813-04

2017-03-14

國家自然科學基金項目(21421001)

謝召軍(1982—)，男，山東省人，博士，講師，主要研究方向為有機電催化與金屬空氣電池；張欣(1992—)，男，甘肅省人，博士生，主要研究方向為鋰空氣電池；周震(1971—)，男，山東省人，教授，博士生導師，主要研究方向為新能源材料。