基于氣體熱載體干餾及費-托合成工藝的油頁巖綜合利用系統(tǒng)建模與分析

柏靜儒， 王林濤， 張慶燕， 白 章， 王 擎

(1.東北電力大學 油頁巖綜合利用教育部工程研究中心， 吉林 吉林 132012； 2.中國科學院 工程熱物理研究所，北京 100190)

基于氣體熱載體干餾及費-托合成工藝的油頁巖綜合利用系統(tǒng)建模與分析

柏靜儒1， 王林濤1， 張慶燕1， 白 章2， 王 擎1

(1.東北電力大學 油頁巖綜合利用教育部工程研究中心， 吉林 吉林 132012； 2.中國科學院 工程熱物理研究所，北京 100190)

基于油頁巖氣體熱載體干餾工藝構建了一種油頁巖綜合利用系統(tǒng)，將干餾過程中產生的半焦與小顆粒油頁巖混合后氣化，制得合成氣與多余干餾氣一并經水煤氣變換后進行費-托合成，費-托合成剩余的可燃氣體送入燃氣-蒸汽聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)，實現(xiàn)油-電聯(lián)產，采用此綜合利用系統(tǒng)，可大幅提高液體燃料產量，達到原有干餾系統(tǒng)的1.4倍。利用Aspen Plus軟件對所構建的油頁巖綜合利用系統(tǒng)進行建模，經計算，綜合利用系統(tǒng)的一次能量利用效率達到61.79%。進一步模擬分析表明，增加油頁巖干餾比例和干餾-氣化混合氣制油比例，都可以有效提高系統(tǒng)液體燃料的產量，雖然系統(tǒng)電能輸出會有所下降，但系統(tǒng)總能效會隨著液體燃料產量的增長有顯著提升。

油頁巖； 干餾； 氣化； 費-托合成； 系統(tǒng)模擬

油頁巖是一種沉積巖，具有無機礦物質的骨架，并含固體有機物，主要成分為油母質及少量瀝青，油頁巖既可以干餾煉油也可以燃燒發(fā)電。在我國石油資源日趨緊張時，大力開發(fā)油頁巖等非常規(guī)油氣資源顯得尤為重要[1-2]。

油頁巖屬于含油率低、發(fā)熱值低、灰分特高的劣質燃料，直接用于干餾煉油或燃燒發(fā)電，利用效率低、消耗量大、耗能多、運輸量大、環(huán)境污染嚴重，最終導致生產成本過高[1,3]；在廉價石油和煤炭時代，無論煉油還是發(fā)電在經濟上都無競爭力[4]。

從現(xiàn)代能源綜合開發(fā)利用與循環(huán)經濟理論出發(fā)分析，油頁巖除了干餾煉油和燃燒發(fā)電，還可聯(lián)產建材等，因此完全可以進行全面綜合開發(fā)利用[3,5-6]。筆者所在的研究團隊構建了數(shù)個油頁巖綜合利用系統(tǒng)模型，發(fā)表了相關專利，并采用Aspen Plus軟件分別對油頁巖氣體熱載體及固體熱載體綜合利用系統(tǒng)進行了模擬，分析結果表明，所構建的多聯(lián)產系統(tǒng)與原有干餾系統(tǒng)相比，能源利用效率得到了大幅提高[7-10]。但現(xiàn)有的油頁巖綜合利用系統(tǒng)依舊存在一些不完善的地方：(1)油頁巖破碎后的小顆粒油頁巖由于不能用于氣體熱載體干餾，通常和半焦一起直接送入CFB鍋爐燃燒發(fā)電或供熱，這種利用方式收益低且污染高，雖然固體熱載體干餾工藝可以利用小顆粒油頁巖來生產頁巖油[11-12]，但尚未實現(xiàn)廣泛的工業(yè)應用；(2)現(xiàn)有的油頁巖利用系統(tǒng)生產的干餾氣利用方式主要有2種，一種是直接燃燒供熱或發(fā)電，另一種是用這部分氣體來制氫實現(xiàn)進一步加工利用[13-14]，但無論哪種方式都不能有效提高系統(tǒng)液體燃料的產量。

針對于上述問題，筆者提出了集油頁巖干餾煉油、氣化制氣、費-托合成和聯(lián)合循環(huán)發(fā)電4種工藝于一體的油-電多聯(lián)產系統(tǒng)，該系統(tǒng)充分利用了不能用于氣體熱載體干餾的小顆粒油頁巖以及剩余干餾氣，大幅提高了系統(tǒng)液體燃料的產量，同時又實現(xiàn)了能量的梯級利用，減少了固體和氣體廢棄物的排放。為了對新的多聯(lián)產系統(tǒng)進行深入分析，筆者借助Aspen Plus軟件對所構建的綜合利用系統(tǒng)進行模擬，核算了系統(tǒng)的物流平衡和能量平衡，并分析了油頁巖干餾比例(即用于干餾煉油的油頁巖占系統(tǒng)油頁巖總處理量的比值)和干餾-氣化混合氣制油比例(即用于費-托合成制油的混合氣占系統(tǒng)生產混合氣總量的比值)對系統(tǒng)產生的影響。

1 構建油頁巖綜合利用系統(tǒng)

1.1 油頁巖綜合利用系統(tǒng)流程

現(xiàn)有的大部分油頁巖綜合利用系統(tǒng)只是將油頁巖干餾、CFB發(fā)電和灰渣利用等技術進行簡單的集成，雖然一定程度上提高了油頁巖系統(tǒng)的能量利用效率，但并未有效提升系統(tǒng)的液體燃料產量，考慮中國“缺油”的現(xiàn)狀，通過綜合利用系統(tǒng)提高液體燃料產率具有重要意義。對現(xiàn)有油頁巖氣體熱載體干餾工藝進行深入分析，并結合油頁巖氣化、費-托合成和聯(lián)合循環(huán)發(fā)電技術，筆者構建了主要由干餾爐、氣化爐、費-托合成制油單元和聯(lián)合循環(huán)發(fā)電單元及相關的輔助設備共同組成的油頁巖綜合利用系統(tǒng)，如圖1所示。

圖1 油頁巖氣體熱載體綜合利用系統(tǒng)流程圖Fig.1 Process schematic of the oil shale comprehensive utilization system based on gas heat carrier technologyOT—Oil shale tank; RR—Retorting reactor; MOG—Mixture of oil and gas; SPSOG—Separation and purification system of oil and gas; CCG—Cold cycle gas; HCG—Hot cycle gas; SCCF—Semi-coke combustion furnace; GCF—Gas combustion furnace; SOT—Shale oil tank; HRSG—Heat recover steam generator; WGS—Water gas shift system; PSTG—Purification system of transforming gas; FTSS—F-T synthesis system; GT—Gas turbine; ST—Steam turbine; FTPT—F-T products tank

具體流程(見圖1)：頁巖儲倉(OT)中的油頁巖經破碎篩分，其中的大顆粒油頁巖(8～50 mm)進入干餾爐(RR)中干餾，干餾使用的循環(huán)熱載體為經過半焦燃燒爐(SCCF)和瓦斯燃燒爐(GCF)兩級加熱至600℃的熱循環(huán)氣(HCG)。干餾產生的油氣混合物(MOG)通過收集傘捕集并送出爐體，進入油氣分離凈化系統(tǒng)(SPSOG)中，經過冷卻分離和凈化脫硫處理，得到頁巖油并送入儲油罐(SOT)中儲存。分離出的干餾氣體按作用可分為4部分，分別用來冷卻半焦(CCG)、充當干餾熱載體(HCG)、作為燃料加熱干餾熱載體和進行費-托合成。干餾產生的半焦一部分作為燃料送入燃燒爐，剩余大部分進入氣化爐制氣。

破碎后的小顆粒油頁巖(<8 mm)與干餾剩余半焦經進一步粉碎后，一并送入高溫氣化爐中與水蒸氣和O2反應氣化，生成的氣化合成氣進行顯熱回收(HRSG-1)后與剩余干餾氣一起經水煤氣變換(WGS)，將H2/CO體積比調整為2左右，調整后的可燃氣經凈化系統(tǒng)(PSTG)處理進入費-托合成系統(tǒng)(FTSS)，生成的液體燃料送入儲油罐(FTPT)，費-托合成剩余的可燃尾氣送入聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)(包括燃機發(fā)電GT、余熱回收HRSG-2和蒸汽發(fā)電ST)作進一步利用，其中水煤氣變換反應和費-托合成反應過程可以用公式(1)和(2)表示。

CO+H2O(g)?H2+CO2H= -41.2 kJ/mol

(1)

2CO+H2?(—CH2—)+CO2
H= -204.8 kJ/mol

(2)

1.2 油頁巖及干餾產物基礎特性

采用的油頁巖樣品產自吉林樺甸，屬于含油率大于10%的富礦，對該油頁巖進行鋁甄分析的結果(空干基)為：含油率11.37%，含水率3.90%，半焦產率80.63%，氣體及損失4.1%(質量分數(shù))。油頁巖、干餾得到的半焦和頁巖油的燃料特性分析列于表1。此外，干餾氣體主要成分包括H2、H2O、H2S、NH3、CO、CO2、CH4、C2H4、C2H6、C3H8等，低位熱值可達19.62 MJ/m3。

表1 油頁巖、半焦和頁巖油的工業(yè)分析、元素分析結果和發(fā)熱量Table 1 Results of proximate and ultimate analyses and calorific value of oil shale， semi-coke and shale oil

1)Qad.gris high calorific value of air drying base.

1.3 油頁巖綜合利用系統(tǒng)模型構建

根據(jù)前期的研究[8-10]，在模擬過程中，依然將油頁巖和半焦看成是由水、礦物質和有機質(油母質、殘?zhí)?3種組分所構成的混合物質，通過這3個組分的有機結合，來表征油頁巖和半焦，進而使用不同的反應器模型對油頁巖反應過程加以模擬。

油頁巖干餾反應主要包括油母質熱解和礦物質分解兩部分，分別使用Rcstr模型和Rstoic模型來模擬這2個過程，并通過內嵌Fortran子程序調整控制Rcstr模型中油母質的熱解反應進程；對于油頁巖和半焦的混合氣化部分，首先使用Ryiled模型將原料轉化為單質性物質，而后利用Rgibbs模型遵從吉布斯能最小原理模擬混合料的氣化過程，同時同步利用Rstoic模型模擬氣化過程中礦物質的分解。

費-托合成反應產物主要包括烷烴、烯烴、醇和醛，在本模擬中將其產物簡化為C1～C30的烷烴，設置CO轉化率為85%，根據(jù)ASF模型計算產品質量分布[15]，并選用Rstoic模型模擬這一過程。系統(tǒng)模擬主要的運行參數(shù)如表2所示。

2 綜合利用系統(tǒng)模擬結果及分析

綜合利用系統(tǒng)輸出的主要能源產品包括頁巖油、費-托合成燃料和電能，所構建的Aspen模擬流程按照油頁巖輸入量為125 kg/s進行計算，并按照上述運行參數(shù)對油頁巖綜合利用系統(tǒng)模型進行設置，模擬得到的主要物流參數(shù)如表3所示。在該計算工況下，干餾系統(tǒng)共生產76.12 kg/s的半焦，其中大部分與小顆粒油頁巖一起進行氣化和費-托合成，共可生產3.14 kg/s費-托產物，系統(tǒng)總的液體燃料產量大幅提高，達到10.9 kg/s，是原有干餾系統(tǒng)的1.4倍，按年運行7200 h計算，增加費-托制油單元后，綜合利用系統(tǒng)總的液體燃料產量從20.11萬t/a提高至28.25萬t/a。此外，費-托合成過程中產生的尾氣以及從高溫氣化氣回收的熱量進入聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)加以利用，對應的凈電輸出功率達到72 MW。

表2 綜合利用系統(tǒng)主要運行參數(shù)Table 2 Operating parameters of the oil shale comprehensive utilization system

表3 油頁巖綜合利用系統(tǒng)主要物流參數(shù)Table 3 Process parameters of some material streams of the oil shale comprehensive utilization system

1)Qgris high calorific value.

2.1 油頁巖綜合利用系統(tǒng)的能量分析

在流程模擬的基礎上，對油頁巖綜合利用系統(tǒng)進行能量平衡計算，并繪制如圖2所示的能流圖。其中，系統(tǒng)油頁巖輸入的總能量設為100%，其余物流能量的大小均用占總能輸入的百分比來表示。從圖2可以看出，系統(tǒng)總能效達到61.79%，液體燃料(頁巖油和費-托產物)和電能輸出能量占總能輸入的比例分別達到54.05%和7.74%，系統(tǒng)能量損失也達到38.21%。

從圖2還可以看出，干餾爐的加熱能量包括兩部分，其中，干餾熱載體和預熱部分帶入的能量大小分別為總能輸入的8.68%和0.95%，這些熱量將干餾溫度維持在520℃，使干餾過程能夠穩(wěn)定運行。由反應式(1)和(2)可知，水煤氣變換和費-托合成反應均為放熱反應，放出的熱量達到總能輸入的10.65%，這部分熱量除了維持系統(tǒng)本身的反應溫度外，還存在一定的余熱利用空間。供給余熱鍋爐的能量主要來自兩部分，分別是從高溫氣化合成氣和燃氣輪機尾氣中回收的熱量(大小分別為總能輸入的9.42%和9.11%)，余熱鍋爐生產的高溫蒸汽一部分供給氣化爐和水煤氣變換系統(tǒng)，剩余大部分用來發(fā)電。綜合利用系統(tǒng)的能量損失主要來自散熱部分，其中干餾單元和氣化單元的散熱損失分別達到了總能輸入的6.98%和5.85%，在實際生產過程中，應充分注意爐體的保溫；另外，聯(lián)合循環(huán)發(fā)電部分能量損失也較大，達到了總能輸入的12.25%。

圖2 油頁巖綜合利用系統(tǒng)能流圖Fig.2 Energy flow diagram of the oil shale comprehensive utilization system1—Oil shale(100%); 2—Large particles of oil shale(80%); 3—Semi-coke(27.01%); 4—Steam(1.27%) and heating energy(1.08%); 5—Material loss(0.93%) and released heat(3.59%); 6—Heating energy(0.84%); 7—Released heat(7.06%); 8—F-T exhaust gas(13.46%); 9—Compressor(3.31%); 10—Gas turbine power generation(7.66%); 11—Condensate loss(7.2%), heat loss(3.27%) and exhaust loss(1.78%)

2.2 油頁巖干餾比例對系統(tǒng)產物和能效的影響

對綜合利用系統(tǒng)流程分析可知，通過調節(jié)油頁巖干餾比例和干餾-氣化混合氣(干餾氣體和氣化合成氣)制油比例可以影響系統(tǒng)產品輸出，進而影響系統(tǒng)能效。圖3為油頁巖干餾比例的變化對系統(tǒng)產物分布及系統(tǒng)能效的影響。當油頁巖干餾比例分別為0或1時，相當于油頁巖全部用于氣化或全部用于干餾，干餾比例變化對系統(tǒng)產物分布的影響如圖3(a)所示，其縱坐標為對應產物輸出能量與系統(tǒng)總能輸入的比值。從圖3(a)可以看出，當油頁巖干餾比例從0增加至1時，系統(tǒng)頁巖油能量輸出占總能輸入的比例從0增長至47.30%，費-托產物所占比例也隨之從32.82%降至11.95%，同時由于干餾比例的增長，費-托合成尾氣的排放量大幅減少，因而凈電輸出有一定下降，輸出能量占總能輸入的比例從12.86%降至6.46%。油頁巖干餾比例對系統(tǒng)油電輸出能量比(液體燃料輸出能量與電能輸出能量的比例，θ1)和總能效(η1)的影響如圖3(b)所示。從圖3(b)可以看出，隨著油頁巖干餾比例的升高，油電輸出能量比急劇升高，從2.55一直增長到9.17，與此同時系統(tǒng)總能效從45.67%增至65.71%。

需要指出的是，在實際生產中因為小顆粒油頁巖的存在，油頁巖不可能全部用來干餾，為了提高系統(tǒng)的總能效，在破碎過程中應盡量提高大顆粒油頁巖所占的比例。

2.3 干餾-氣化混合氣制油比例對系統(tǒng)產物分布和能效的影響

干餾-氣化混合氣制油比例對系統(tǒng)產物分布和能效的影響如圖4所示。從圖4(a)可以看出，當混合氣全部用于發(fā)電時，系統(tǒng)發(fā)電能量占總能輸入的比例可以達到19.93%，隨著混合氣用于制油比例的增加，電能輸出不斷降低，當混合氣全部用于制油時，系統(tǒng)費-托產物輸出能量占總能輸入的比例達到16.16%，同時發(fā)電占比降至7.74%。從圖4(b)可以看出，隨著混合氣制油比例的升高，油電輸出能量比從1.90一直增長到6.98，與此同時系統(tǒng)總能效從57.82%增至61.79%。

通過上述分析可知，增加油頁巖干餾比例和混合氣制油比例，可以顯著提高系統(tǒng)能效，還能生產更多的液體燃料，有利于緩解我國“缺油”的現(xiàn)狀，但與此同時還應當考慮市場對所生產的能源產品的接納能力，實際生產中應綜合考慮油價、電價等影響因素后，對油頁巖綜合利用系統(tǒng)的生產情況進行合理調整。

圖3 油頁巖干餾比例的變化對系統(tǒng)產物分布及系統(tǒng)能效的影響Fig.3 Effect of oil shale’s mass fraction for retorting on product distribution and energy efficiency of the systemΦ1—The ratio of shale oil, F-T products and electricity energy output to the total energy input respectively;λ—Mass fraction of oil shale for retorting; θ1—The ratio of liquid fuel energy output to electricity energy output;η1—The total energy efficiency of the system(a) Φ1-λ; (b) θ1-λ, η1-λ

圖4 干餾-氣化混合氣制油比例的變化對系統(tǒng)產物分布及系統(tǒng)能效的影響Fig.4 Effect of mixed gas mass fraction for F-T process on product distribution and energy efficiency of the systemΦ2—The ratio of F-T products and electricity energy output to the total energy input respectively;μ—Mass fraction of mixed gas for F-T process; θ2—The ratio of liquid fuel energy output to electricity energy output;η2—The total energy efficiency of the system(a) Φ2-μ； (b) θ2-μ， η2-μ

3 結 論

(1)在保證綜合利用系統(tǒng)穩(wěn)定運行情況下，按照油頁巖輸入量為125 kg/s的處理規(guī)模，系統(tǒng)能夠生產7.76 kg/s的頁巖油和3.14 kg/s的費-托合成產物，小顆粒油頁巖、半焦和干餾氣得到了充分的利用，大幅度提高了系統(tǒng)液體燃料產率，達到原有油頁巖系統(tǒng)的1.4倍；另外系統(tǒng)還可以輸出72 MW的電能，此時綜合利用系統(tǒng)的總能效達到了61.79%。

(2)通過增加油頁巖干餾比例可以有效提高頁巖油產量，同時費-托產物產量和發(fā)電量會大幅下降，但系統(tǒng)總能效和油電輸出能量比都有較大的提升。

(3)增加混合氣制油比例可以有效提高系統(tǒng)費-托產物產量，雖然發(fā)電量會有所下降，但由于單位發(fā)電所需的能耗高于費-托合成，系統(tǒng)總能效會得到明顯提升。

(4)增加油頁巖干餾比例和混合氣制油比例，都可以提高系統(tǒng)液體燃料的產量和總能效，但單純地提高兩者不一定能使經濟效益最大化，在油價過低的情況下，增加費-托合成單元并不是好的選擇。隨著國際油價的回暖，筆者構建的綜合利用系統(tǒng)依舊有良好的發(fā)展前景。

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Process Simulation and Analysis of Oil Shale ComprehensiveUtilization System on Gas Carrier Technology and F-T Synthesis

BAI Jingru1, WANG Lintao1, ZHANG Qingyan1, BAI Zhang2, WANG Qing1

(1.EngineeringResearchCentreofMinistryofEducationforComprehensiveUtilizationofOilShale,NortheastDianliUniversity,Jilin132012,China; 2.InstituteofEngineeringThermophysics,ChineseAcademyofSciences,Beijing100190,China)

An oil shale comprehensive utilization system based on gas heat carrier technology is constructed. In this system, semi-coke produced in retorting processes and small particles of oil shale are put into gasifier and produce syngas. After being adjusted by water gas shift reaction (WGS), the syngas and spare gas produced in retorting process are fed into F-T synthesis system to produce liquid fuel, improving the yield of the liquid fuel of the system substantially, which is 1.4 times more than the original retorting system. Additionally, F-T exhaust gas goes into combined cycle power generation system. The system was simulated in Aspen Plus, and the results show that the energy efficiency of the system could reach 61.79%. Further analysis shows that the increase of the oil shale mass fraction for retorting and the mixed gas (retorting gas and syngas) mass fraction for F-T synthesis both can effectively improve the yield of liquid fuel of the system. Even though the power output of the system is somewhat reduced, the total energy efficiency would also have a pronounced increase.

oil shale; retorting; gasification; F-T synthesis; process simulation

2016-05-29

吉林省重點科技攻關項目(20140204004SF)和吉林市科技計劃項目(201434001)資助

柏靜儒，女，教授，博士，從事潔凈煤方面的研究；Tel：0432-64807366； E-mail：bai630@mail.nedu.edu.cn

1001-8719(2017)03-0521-07

TE662

A

10.3969/j.issn.1001-8719.2017.03.017