高分子多糖水凝膠功能材料研究與應用進展

蔣建新， 劉彥濤， 周自圓， 段久芳， 孫達峰

(1.北京林業(yè)大學 材料科學與技術學院；林業(yè)生物質材料與能源教育部工程研究中心，北京 100083；2.南京野生植物綜合利用研究院，江蘇 南京 210042)

綜述評論

·特邀論文·

高分子多糖水凝膠功能材料研究與應用進展

JIANG Jianxin

蔣建新1， 劉彥濤1， 周自圓1， 段久芳1， 孫達峰2

(1.北京林業(yè)大學 材料科學與技術學院；林業(yè)生物質材料與能源教育部工程研究中心，北京 100083；2.南京野生植物綜合利用研究院，江蘇 南京 210042)

與傳統(tǒng)高分子水凝膠材料相比，高分子多糖水凝膠因其具有環(huán)境友好型、生物相容性、特殊功能性、生物可降解性等優(yōu)勢而倍受重視。綜述了以植物多糖、海洋多糖、微生物多糖及其復合多糖為原料的多糖水凝膠功能材料的制備方法、功能特性和產品表征方法，介紹了多糖水凝膠材料在醫(yī)藥衛(wèi)生、食品、化妝品、農業(yè)和環(huán)保等領域的應用情況，分析了多糖水凝膠在生物傳感器、生物反應器、人工智能材料和抗菌材料等領域的應用前景，并指出提高材料性能與功能特性、分析凝膠形成機理和功能材料模擬等是未來多糖水凝膠研究的重點。

高分子多糖；水凝膠；功能材料；研究進展；應用

多糖水凝膠是多糖利用的一個重要方面，水凝膠是一類具有三維交聯(lián)網絡結構，能夠吸收并保持大量水分，而又不溶于水的功能高分子材料。水凝膠自身的結構使其同時具備固體和液體的性質，即力學上表現(xiàn)出類固體性質，而在熱力學上則表現(xiàn)出類液體行為[1-2]。水凝膠因其具有低成本、多孔性、較高力學強度、光學透明性、生物可降解性、高溶脹率、生物相容性、刺激響應性等特性，被廣泛應用于食品、化妝品、醫(yī)藥衛(wèi)生、農業(yè)、環(huán)保等領域。水凝膠按照制備原料的不同可分為天然高分子水凝膠和合成高分子水凝膠[3]。用于制備水凝膠的天然高分子包括膠原/明膠、透明質酸、海藻酸鹽、纖維素、黃原膠、魔芋葡聚糖、殼聚糖等[4-6]。用于制備水凝膠的合成高分子包括聚丙烯酸、聚丙烯酰胺、聚乙二醇和聚乙烯醇等。近年來，高分子多糖如纖維素、半纖維素、殼聚糖、海藻酸鈉、黃原膠以及透明質酸等因其優(yōu)越的生物相容性、天然可降解性以及豐富的來源等特點，越來越多地被用作制備水凝膠的原料，拓寬了多糖的應用領域。多糖水凝膠材料包括互穿聚合物網絡多糖膠、多糖類接枝共聚水凝膠、多糖類大孔凍凝膠和多糖類智能水凝膠。其中多糖類智能水凝膠，通過在多糖類水凝膠中引入具有刺激響應性的化學基團，從而可以利用大分子鏈或鏈段的構象或基團的重排使其內部體積發(fā)生突變。多糖類智能水凝膠又可分為溫度敏感型水凝膠、pH敏感型水凝膠和磁性多糖水凝膠。筆者對單一高分子多糖水凝膠(植物多糖、海洋多糖和微生物多糖水凝膠)、復合高分子多糖水凝膠的研究進展以及多糖水凝膠應用進行綜述，以期為新型多糖水凝膠的開發(fā)和多糖應用領域的拓展提供依據(jù)。

1 多糖水凝膠的交聯(lián)方式及分析方法

水凝膠網絡交聯(lián)形成方式可分為物理交聯(lián)和化學交聯(lián)，其中物理交聯(lián)由氫鍵等結合而成；而化學交聯(lián)是指在光、熱、高能輻射和交聯(lián)劑等作用下，大分子鏈間通過化學鍵聯(lián)接起來，形成網狀高分子的過程。多糖混合凝膠常見有全互穿網絡水凝膠和半互穿網絡水凝膠兩種，全互穿網絡水凝膠是一種獨特的高分子共混物，它是由交聯(lián)聚合物Ⅰ和交聯(lián)聚合物Ⅱ各自交聯(lián)后所得的網絡連續(xù)地相互穿插而成的；半互穿網絡水凝膠在構成互穿網絡結構的兩種聚合物中，僅有一種聚合物是交聯(lián)的，另一種聚合物是線型非交聯(lián)的。多糖水凝膠交聯(lián)方式如圖1所示。

圖1 高分子多糖水凝膠交聯(lián)示意圖

研究水凝膠結構與性能的獨特關系，耦合各種先進的表征技術從不同的角度對水凝膠的結構和性能進行表征具有重要意義[7]。理論上，分析聚合物結構的所有方法均可以用來表征水凝膠的結構。目前，用于研究水凝膠結構及性能的技術包括光譜技術、顯微技術、光散射技術和動態(tài)流變技術等。光譜技術包括紅外光譜、拉曼光譜、核磁共振氫/碳譜、紫外光譜等，可用來測定水凝膠的大分子結構，也可以用來判斷水凝膠網絡中是否形成新的化學鍵、官能團等[8-9]。顯微技術常用于研究水凝膠形貌和微觀結構[10-11]，主要包括掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡和原子力顯微鏡等。光散射技術包括X射線中子散射和激光光散射，其中激光光散射技術可以用來測定水凝膠的尺寸，并討論凝膠的尺寸分布[12-13]。動態(tài)流變技術是研究聚合物體系中凝膠化過程的重要表征手段，通過測定振蕩剪切模量來檢測聚合物體系中溶液-凝膠轉變過程的黏彈性質變化，從而精確地給出體系的凝膠點。通過測定多糖水凝膠的儲能模量、損耗模量和對振蕩頻率的依賴性判別彈性凝膠和弱凝膠行為。此外，動態(tài)流變技術還可以用來測定水凝膠的力學性能和凝膠化轉變機理，為其應用于生物醫(yī)學、食品工業(yè)等領域提供理論依據(jù)[14]。

2 單一高分子多糖水凝膠

2.1 植物多糖水凝膠

植物多糖是由許多相同或不同的單糖以α-或β-糖苷鍵組成的聚合物，普遍存在于植物體中。許多植物多糖都可形成水凝膠，通常用于制備水凝膠的植物多糖原料包括多聚糖、纖維素和半纖維素等。

2.1.1 多聚糖水凝膠 多聚糖包括皂莢多糖、羅望子多糖、瓜爾膠、刺槐豆膠等，其中皂莢多糖、瓜爾膠和刺槐豆膠以半乳甘露聚糖為主要成分，而羅望子多糖主要由D- 半乳糖、D- 木糖、D- 葡萄糖(3者之比約為1 ∶3 ∶4)組成[15]。Gao等[16]以戊二醛為交聯(lián)劑，皂莢多糖和N-異丙基丙烯酰胺接枝共聚制備溫敏水凝膠，發(fā)現(xiàn)其最低臨界溶解溫度為36.5 ℃，表明該水凝膠可作為藥物緩釋材料用于生物組織中；而Jian等[17]以鹽酸青藤堿為模型物研究了溫度、離子強度、釋放介質pH值、戊二醛用量等對藥物釋放特性的影響。Sanyasi等[18]利用羧甲基羅望子和甲基丙烯酸羥乙酯(1 ∶10)可制備具有骨組織工程領域應用前景的水凝膠。Ghosh等[19]在微波輻射和引發(fā)劑存在條件下制備羅望子-聚丙烯酰胺pH敏感水凝膠，并研究了其對阿司匹林的控釋性能。研究表明隨著接枝率的增加，水凝膠基質的溶脹率增加，而侵蝕和釋放速率減緩。Abdel-Halim等[20]以溴酸鉀/二氧化硫脲還原體系為引發(fā)劑、戊二醛為交聯(lián)劑，制得一種新型的聚丙烯酰胺/瓜爾膠水凝膠吸附劑；將得到的水凝膠進行水溶液中鉻離子的吸附實驗，結果表明水凝膠在pH值為3時達到最大吸附量。瓜爾膠有難以控制水化速率、溶液不穩(wěn)定和易受微生物污染等缺點，而通過化學改性的瓜爾膠可以改善上述缺點并增加一些新的性能。Murali等[21]合成了一種含有氨基瓜爾膠、Fe3O4-ZnS(核-殼)納米顆粒、鹽酸阿霉素的可注射型水凝膠，該水凝膠在37～95 ℃之間和較寬的pH值范圍均處于穩(wěn)定狀態(tài)，且體外研究表明最大去膠凝量和藥物釋放量的90%在培養(yǎng)實驗的20天后觀察到。Sharma等[22]使用兩步自由基聚合法將聚苯胺鏈成功導入瓜爾膠/丙烯酸體系中，制備了具有抗菌活性的導電水凝膠。該水凝膠進行抑菌測試表明對革蘭氏陽性金黃色葡萄球菌和革蘭氏陰性大腸桿菌均具有抑菌活性；并且合成的水凝膠能夠作為潛在的吸附劑材料應用于染料的去除。Maiti等[23]制備和表征了羧甲基刺槐豆膠，并且開發(fā)了1%～5% AlCl3條件下的水凝膠微珠；比較釋放曲線發(fā)現(xiàn)，5%AlCl3條件下的水凝膠微珠在堿性溶液中10 h內的釋放速率較慢，且未明顯觀察到微珠的侵蝕現(xiàn)象；對該濃度下的水凝膠微珠進行體內活性測試表明，該微珠可長期發(fā)揮降血糖的作用。因此，羧甲基刺槐豆膠水凝膠微珠可以作為口服藥物格列吡嗪的載體。

2.1.2 纖維素和半纖維素水凝膠 纖維素分子鏈由于氫鍵作用形成的結晶區(qū)使其很難溶解在一般有機溶劑中[24]，而尋找溶解纖維素的新型溶劑成了制備纖維素水凝膠的重點。使用較多的纖維素溶劑體系有：N,N-二甲基乙酰胺/氯化鋰(LiCl)、二甲基亞砜/四丁基氟化銨、N-甲基嗎啉/N-氧化物、高氯酸鋰和氫氧化鈉/尿素水溶液[25]。而離子液體作為一種新的溶劑體系備受研究者的青睞，Kadokawa等[26]報道了在氯化(1-丁基-3-甲基咪唑)離子液體中室溫保持7天制備了一種纖維素水凝膠。甲基纖維素、羥甲基纖維素溶液等在加熱時，由于疏水作用也可形成凝膠。

半纖維素水凝膠的制備方法較多，如物理交聯(lián)(通過氫鍵作用、疏水作用、凍融技術等)、化學交聯(lián)(自由基聚合、輻射交聯(lián)、醛縮合等)。Yang等[27]先將馬來酸酐接枝到半纖維素側鏈上得到半纖維素衍生物，然后將其與N-異丙基丙烯酰胺在LiCl/DMF溶液中交聯(lián)制備水凝膠。脫去了部分支鏈的木聚糖溶液在25～32 ℃溫度范圍內可形成凝膠。

2.2 海洋多糖水凝膠

海洋多糖來源廣泛，價格低廉，具有良好的生物活性，可廣泛應用于保健食品、藥物和載體材料等領域。目前已經廣泛研究的殼聚糖、海藻酸和海洋動物多糖等是制備水凝膠的優(yōu)良材料。

2.2.1 殼聚糖水凝膠 殼聚糖是廣泛存在于自然界的一種氨基多糖，是甲殼素經部分或全部脫乙?；蟮漠a物。在用作生物材料的天然多糖中，殼聚糖是唯一的一種堿性天然多糖。殼聚糖的堿性使其具有對酸敏感的特性，是制備新型智能水凝膠的理想材料。Chen等[28]以N,N′-亞甲基雙丙烯酰胺為交聯(lián)劑，將N-異丙基丙烯酰胺與甲基丙烯酸、羧甲基殼聚糖通過自由基共聚的形式制備出了對pH/溫度敏感的智能水凝膠。結果表明，凝膠的溶脹率主要受溫度、pH值和水凝膠中甲基丙烯酸含量的影響。Wu等[29]將殼聚糖和氯化縮水甘油基三甲基銨合成了具有溫度和pH敏感的季銨化殼聚糖水凝膠，這種新型的水凝膠系統(tǒng)可用作智能藥物載體。

2.2.2 瓊脂水凝膠 瓊脂是從石花菜、江蘺和紫菜屬等紅藻類植物細胞壁中提取出來的藻膠。瓊脂不溶于冷水而溶于熱水，1%～2%的瓊脂溶液冷至40～50 ℃便可形成凝膠，且不易被微生物利用，因此是微生物固體培養(yǎng)的良好支持物。由于在瓊脂水凝膠模板上無法以現(xiàn)有的方法實現(xiàn)藥物或蛋白質的持續(xù)釋放，因此Mehrotra等[30]研究了多層組裝功能化的瓊脂水凝膠。研究表明多層膜結構可以將蛋白質嵌入其中，而不是直接將蛋白質預裝進瓊脂水凝膠中，從而使得在生理條件下蛋白質的釋放時間超過4個星期。Yao等[31]在瓊脂水凝膠模板的基礎上制備出了聚甲基丙烯酸甲酯微流體芯片，將此芯片與非接觸式電導檢測器連接后可用于電泳的分離和離子的檢測。Osoriomadrazo等[32]研究了以瓊脂水凝膠為載體的纖維素納米晶須在不同濕度下單軸拉伸的應變情況，該研究有利于提高瓊脂水凝膠的延展性，并可實現(xiàn)對纖維素納米晶須的重新定位，在此基礎上可形成各向異性的納米復合材料。保持瓊脂1.5%的條件下，在蔗糖1.5%～6.0%的范圍內，隨著蔗糖的增加，其凝膠強度迅速增加；蔗糖濃度的提高會使蔗糖分子本身的水化作用顯著加強，使凝膠中自有水分減少，凝膠網絡結合更緊密，強度增加。

2.2.3 卡拉膠水凝膠 卡拉膠是從海洋三大藻類之一的紅藻細胞壁中提取的水溶性非均一多糖，是由半乳糖及半乳糖衍生物構成的半乳聚糖硫酸酯。卡拉膠形成的凝膠所需濃度低、透明度高，但存在凝膠脆性大、彈性小、易脫液收縮等問題，這些問題可利用其他水凝膠的協(xié)同增效作用以及通過化學修飾來解決。Leong等[33-34]研究表明通過羧甲基化作用向卡拉膠上引入羧基，可以使卡拉膠的pH敏感性上升?？ɡz具有穩(wěn)定酪蛋白膠束的能力，在卡拉膠-酪蛋白體系中，形成的凝膠體是以卡拉膠為主體的三維空間網絡結構，蛋白質分子均勻吸附在網絡支架上?？ɡz可與多種多糖復配，添加多糖膠可使卡拉膠凝膠更柔軟、更黏稠和更具彈性。

2.2.4 海藻酸鹽水凝膠 海藻酸鹽是從海帶、巨藻或馬尾藻等褐藻中提取的一種天然多糖。當溶液pH值低于海藻酸鹽中糖醛酸的pKa時，海藻酸鹽能形成凝膠。在二價離子如Ca2+、Ba2+、Sr2+等存在下海藻酸鹽可以形成水凝膠。然而，由于二價離子很容易與凝膠周圍介質環(huán)境中的離子發(fā)生交換反應，因而海藻酸鹽水凝膠在生理環(huán)境中容易溶解，失去凝膠特性。由于此過程的不可控制和不可預測性，故需通過離子交聯(lián)、共價交聯(lián)或細胞交聯(lián)等交聯(lián)方式來精確控制海藻酸鹽水凝膠的力學性能和溶解性能。Sen等[35]以丙烯酰胺和海藻酸鈉為原料，通過微波輻射技術合成了不同類型的接枝共聚物，結果表明所合成的接枝共聚物的絮凝性能比海藻酸鹽水凝膠更好。

2.3 微生物多糖水凝膠

微生物多糖的分類方式有很多，根據(jù)其與細胞的相對位置可將其分為胞內多糖、胞壁多糖、胞壁粘附多糖以及細胞外多糖。許多微生物多糖都具備形成水凝膠的能力，同時它們也是制備水凝膠的重要來源，能夠用于制備水凝膠的微生物多糖包括細菌纖維素、黃原膠及結冷膠等。

2.3.1 細菌纖維素水凝膠 細菌纖維素是由某些細菌產生的一類高分子聚合物，從化學結構上看，它與植物纖維素的化學結構非常相似。其中醋酸菌屬中的木醋桿菌(Acetobacterxylinum)合成纖維素的能力最強，因此常被作為研究纖維素合成、分泌以及分析纖維素結構的模型菌株。Gao等[36]利用木醋桿菌得到細菌纖維素，進而合成細菌纖維素水凝膠，然后使用分數(shù)指數(shù)模型對該多層次水凝膠進行表征，結果表明其具有較大的應用潛能，尤其是在低壓應力衰減和高壓應力平衡方面具有較高的應用價值。Abeer等[37]采用掃描電子顯微鏡觀察了細菌纖維素水凝膠，通過不同的放大倍數(shù)觀察到水凝膠的孔徑從5 μm到300 μm不等，同樣用此方法發(fā)現(xiàn)γ射線輻射強度越大所形成的孔徑越小。

2.3.2 黃原膠水凝膠 黃原膠又名黃單胞菌多糖, 是野油菜黃單胞桿菌(Xanthomonascampestris)以碳水化合物為主要原料，經發(fā)酵生產的一種用途廣泛的微生物胞外酸性雜多糖。黃原膠具有突出的高黏度，優(yōu)良的pH值穩(wěn)定性和溫度穩(wěn)定性等特性。一般認為，黃原膠具有弱膠凝的性質，在一般情況下無法形成獨立的凝膠，而近年的研究發(fā)現(xiàn)黃原膠經過長時間的保溫處理后(長時間在構象轉變溫度以上加熱，然后冷卻)，能夠獨立形成凝膠。保溫處理后的黃原膠分子趨向于形成均質化的網絡結構，具有很多的連接點。在冷卻過程中，這種網絡結構吸收結合水形成凝膠[38]。Iijima等[39]利用原子力顯微鏡(AFM)研究了黃原膠水凝膠的凝膠機理。研究表明在水溶液中黃原膠分子鏈隨著保溫處理時間的延長以一種振蕩的方式聚集和分散，并且發(fā)現(xiàn)在40 ℃條件下保溫處理24 h時形成穩(wěn)定的網絡結構。Giannouli等[40]研究發(fā)現(xiàn)黃原膠經過兩次反復凍融后其凝膠強度有明顯提高，在此過程中黃原膠分子間相互交聯(lián)，并且適宜濃度的鈣離子可增加分子間的相互作用。此外，黃原膠可以與許多植物多糖混溶后發(fā)生凝膠化或協(xié)同增黏作用。

2.3.3 結冷膠水凝膠 結冷膠是由伊東藻假單胞菌(Pseudomonaselodea)產生的一種線性陰離子雜多糖。結冷膠可由溫度的變化或二價陽離子的存在通過物理交聯(lián)的方式形成水凝膠，然而該水凝膠可能由于二價陽離子轉化為一價陽離子而使水凝膠的凝膠強度變弱。因此，Coutinho等[41]提出了一種物理和化學交聯(lián)機制來制備水凝膠，將丙烯酸甲酯基團成功導入結冷膠鏈，得到一種物理可調節(jié)且具有機械性能的丙烯酸甲酯水凝膠。Karthika等[42]以過硫酸銨/N,N,N′,N′-四甲基乙二胺為引發(fā)劑-促進劑、N,N′- 亞甲基雙丙烯酰胺作為交聯(lián)劑，采用微波輻射技術的自由基聚合方法制備了結冷膠/聚甲基丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯水凝膠，吸附研究表明該凝膠可有效除去陰離子染料和甲基橙。

3 復合高分子多糖水凝膠

3.1 半乳甘露聚糖與黃原膠復合水凝膠

黃原膠與部分半乳甘露聚糖(如豬屎豆膠、長豆角半乳甘露聚糖、塔拉多糖膠等)在同一水介質中混合溶解時，經過一定熱處理能初步形成三維網狀結構，其黏度顯著提高并形成凝膠，這種現(xiàn)象稱為協(xié)同凝膠性。郭守軍等[43]研究了豬屎豆膠與黃原膠復配膠的協(xié)效性，二者的最佳質量比為6 ∶4；復配膠的黏度隨濃度的升高而升高，復配膠溶液0.4%時開始形成凝膠，復配膠溶液0.8%時形成堅實的凝膠，復配膠具有良好的耐鹽穩(wěn)定性。這種凝膠的形成機理是：在陽離子或加熱的作用下，黃原膠能顯著改變與共混多糖分子鏈的排布，使兩者更趨于形成共同有序的構象，凝膠化程度增強。以刺槐豆膠為例，黃原膠分子雙螺旋和刺槐豆膠分子的光滑區(qū)相互嵌合，形成三維網狀結構，網眼中結合了大量水分子，使得溶液黏度數(shù)倍增加或者形成凝膠。黃原膠與瓜兒膠、皂莢多糖膠混溶后不能形成凝膠，酶法改性降低瓜兒膠、皂莢多糖膠分子鏈上的半乳糖含量后，黃原膠可與其改性產品形成凝膠[44]。

Jian等[45]研究了親水性凝膠骨架片中皂莢半乳甘露聚糖(G)和黃原膠(X)組成對茶堿釋放的影響，在藥物釋放過程中對膨脹骨架片形態(tài)學變化包括徑向尺寸和三區(qū)域的形成進行觀察，如圖2所示。

圖2 在溶出度測定2、6、12和24 h時骨架片G10%X0、G7%X3%和G0X10%的照片

由圖2可知，在溶出度測定實驗進行2、6、12和24 h后，G10%X0、G7%X3%和G0X10%骨架片溶脹形成3個區(qū)域，所有配方的骨架片迅速溶脹導致片劑的尺寸逐漸增大。在水合6 h后，由于溶解造成的水動力應力，G10%X0開始失去完整性。然而，G7%X3%和G0X10%在溶出度測定結束(24 h)時仍保持有較好的完整性。水凝膠由于各向同性膨脹具有維持骨架片原始形狀的能力，溶脹只改變片劑的尺寸而不使其變形。

3.2 多糖類互穿聚合物網絡水凝膠

互穿聚合物網絡是一種獨特的高分子共混物，它是指兩種或兩種以上的聚合物并列結合在網絡結構中[46]。該網絡與接枝共聚物的不同在于其聚合物之間不存在化學鍵結合?；ゴ┚酆衔锞W絡可以分為兩種類型：1)全互穿網絡指的是兩種聚合物的成分都是交聯(lián)的，組成的網絡互相穿插在一起；2)半互穿網絡指的是兩種聚合物組成的網絡中有一種聚合物是未交聯(lián)的線型分子，它穿插于已交聯(lián)的另一種網狀聚合物中[47]?；ゴ┬途W絡的優(yōu)點是：通過該網絡特有的強迫互容作用，使兩種性能差異很大或功能不同的聚合物，形成穩(wěn)定的結合，從而實現(xiàn)各個組分間的性能互補[48]。與此同時，雙相連續(xù)等結構形態(tài)特征可以有效地降低組分之間的宏觀相分離程度，保留各組分各自的特點，使不同組分之間在性能和功能上產生特殊的協(xié)同作用。

近年來，已經研究了大量多糖的互穿網絡用于藥物緩釋及其他領域。纖維素、殼聚糖、葡聚糖、海藻酸鈉以及透明質酸等多糖性質偏軟，若單獨用來制備水凝膠，凝膠材料軟而弱，材料力學性能較差；而采用小分子單體如丙烯酰胺、丙烯酸等合成的傳統(tǒng)水凝膠，機械強度較為理想，但是生物相容性較差且不易降解。利用互穿聚合物網絡技術，將多糖分子鏈穿插到合成高分子聚合物的網絡結構中，所形成的半互穿網絡凝膠可以有效地彌補兩者的缺陷。海藻酸鈉可以與多種合成聚合物共混制備得到復合互穿聚合物網絡水凝膠。Solpan等[49]制備了海藻酸鈉/聚丙烯酰胺半互穿網絡水凝膠，其中海藻酸鈉組分為3%，該水凝膠對染料顯示出良好的去除效果。Dergunov等[50]利用60Co的高輻射作用，將殼聚糖引入到聚乙烯基吡咯烷酮網絡中，制備得到半互穿網絡凝膠。Buyanov等[51]報道了細菌纖維素-聚丙烯酰胺水凝膠的制備，其制備方法是在細菌纖維素基質中合成聚丙烯酰胺，所制得的水凝膠材料呈現(xiàn)出超高的力學強度。Liang等[52]在低溫氫氧化鈉/硫脲體系中制備纖維素凝膠膜，并將纖維素凝膠膜浸泡在低分子質量的聚乙二醇中溶脹制備得到高強度纖維素/聚乙二醇水凝膠?；ゴ┚W絡水凝膠具有高的凝膠強度、高的斷裂韌性和斷裂應力，可形成高力學強度的凝膠材料。

3.3 其他復合多糖水凝膠

4 多糖水凝膠的應用

多糖水凝膠具有吸水性、保水性，緩釋性，生理適應性，分散穩(wěn)定性、增稠性，化學力學響應性、電性能，良好的生物相容性、可降解性、無毒性等特點，在食品、化妝品、醫(yī)療衛(wèi)生、農業(yè)和園藝等方面都有著廣泛的應用[56]。

4.1 醫(yī)療衛(wèi)生領域

藥物控制釋放體系是目前水凝膠研究應用最為廣泛的領域之一，利用物理包埋以及固定化技術，將酶、藥物、抗原等負載到水凝膠微球或微囊中，藥物在自身擴散和水凝膠溶脹或降解的多重作用下，以所需速率長期緩慢地釋放，從而大大提高藥物的利用率[38]?；谒z的藥物緩釋系統(tǒng)已發(fā)展成為治療腫瘤的重要方法[21]。水凝膠基骨組織工程材料被認為是用于藥物傳輸和再生性藥物等方面的“首選材料”[18]。Jian等[45]研究了皂莢半乳甘露聚糖和黃原膠的二元混合物用作親水性凝膠骨架片中的緩釋材料，體外溶出度測定結果表明，與一元骨架片劑相比，二元骨架片劑表現(xiàn)出更加持續(xù)平緩的藥物釋放性能。其中，當皂莢半乳甘露聚糖與黃原膠以7 ∶3混合時，體系表現(xiàn)出的藥物釋放最為持續(xù)，在24 h的藥物釋放率僅為75%。皂莢半乳甘露聚糖與黃原膠之間通過協(xié)同凝膠作用，形成緊實的網絡結構延緩了藥物的擴散釋放，可以作為新型緩釋材料應用于結腸定向給藥系統(tǒng)中。

多糖水凝膠網絡中含有大量的水分，同時具有很好的生物相容性和可降解性，是理想的生物組織工程修復材料，如結冷膠可通過添加標準細胞培養(yǎng)介質，而不添加離子形成獨立支撐的凝膠結構[57]。水凝膠由于其超強的吸水性在醫(yī)療衛(wèi)生方面可用于一次性紙尿布、女性衛(wèi)生巾等衛(wèi)生產品。Abd Alla等[58]通過γ- 射線輻射，以N,N′- 亞甲基雙丙烯酰胺為交聯(lián)劑制備了塔拉膠/丙烯酸基水凝膠，該水凝膠(在0.6 N/m2的壓力下吸收尿素水溶液)的溶脹性能測試表明，在37 ℃條件下6 h內壓力并未改變水凝膠的溶脹性能，且其溶脹率幾乎與市售產品相當。

4.2 食品和化妝品領域

在實際生活中，多糖水凝膠作為包裝材料可用于食品的保鮮、保持并提高食品的風味和作為食品運輸?shù)谋＠鋭┑取oy等[59]制備了一種食品包裝材料聚乙烯吡咯烷酮-羧甲基纖維素(PVP-CMC)水凝膠，測試表明PVP與CMC 20 ∶80時水凝膠顯示出最好的力學性能，對其進一步分析表明水凝膠膜的力學性能、黏彈特性及失重變化直接證明了水凝膠的生物降解，并在8個星期內觀察到38%的質量損失。Gregorova等[60]制備了具有熱效應和機械效應的PVP-CMC水凝膠食品包裝材料。黃原膠和刺槐豆膠的不同配比對涂抹干酪食用性有影響，適宜的配比有利于涂抹干酪風味的釋放；此外，兩種膠結合時加入一定量的淀粉，很容易形成凝膠，可制備布丁、仿酸性稀奶油、豬肝醬和酸飲料等食品[61]。

多糖水凝膠在化妝品中的應用主要有以下功能：1)提高化妝品的增黏功能；2)長時間有效地給予肌膚水分和油分；3)具有補充皮膚水分，使角質柔軟，保持皮膚不干燥的作用[62-63]。Libio等[64]研究了基于中和殼聚糖-檸檬酸鹽作為復合薄膜在化妝品領域的應用，結果表明殼聚糖膜在檸檬酸緩沖液中表現(xiàn)出更大的物理完整性、較低的吸濕性和在酸性介質中較低的溶解性以及更好的溶脹能力，殼聚糖-檸檬酸鹽膜在無甘油條件下具有促進皮膚美容的效果。

4.3 農業(yè)和環(huán)保領域

在農業(yè)和園藝領域，多糖水凝膠可以作為土壤改良劑，超吸水性水凝膠經常用來保護土壤中的水分和營養(yǎng)物質、減少灌溉用水以及改善土壤的物理性質等，從而達到降低植物因干旱引起的死亡率以及增加作物產量的效果。Li等[65]制備了一種新型的基于麥草秸稈纖維素半互穿網絡水凝膠，研究表明該水凝膠具有緩釋氮肥和磷肥的作用。Abedi-Koupai等[66]研究了水凝膠在保持土壤水分方面的應用，在黏土中含有水凝膠樣品的含水量是不含水凝膠樣品的1.8倍，而在壤土和砂壤土中是其2.2～3.2倍，表明水凝膠的使用可以顯著保持水分并減少灌溉頻率，因此可廣泛應用于干旱和半干旱地區(qū)。

在環(huán)保方面，水凝膠也可以作為重金屬離子的吸附劑。Peng等[67]研究了富含木聚糖的半纖維素基大孔水凝膠在水溶液中對重金屬離子的高效吸附，結果表明，該凝膠對Pd2+、Cd2+和Zn2+的最大吸附量分別為859、495和274 mg/g，同時該水凝膠具有高效再生、對金屬離子可重復使用的特點。將結冷膠與磁性納米顆粒復合，制備的重金屬吸附劑可用于污水凈化[68-70]。

4.4 其他領域

多糖水凝膠除了上述應用領域外，還可應用于生物傳感器、生物反應器、人工智能材料、抗菌和染料的去除等領域。Dai等[25]在氯化(1-丁基-3-甲基咪唑)離子液體中通過纖維素的均相乙?；圆ぬ}皮纖維素和烏賊墨合成新型的復合水凝膠，水凝膠吸附亞甲基藍遵循偽二階動力學模型并且烏賊墨顯著提高了其吸附能力，當烏賊墨添加量為10%時，平衡吸附量從53.72 mg/g提高到138.25 mg/g。Li等[71]制備了一種快速形成超分子多肽-DNA水凝膠并首次應用于三維生物打印，3D細胞打印演示了制作具有正常細胞功能的活細胞結構，該水凝膠可作為一種理想的生物材料用于組織工程領域。

5 結 語

高分子多糖水凝膠的研究與應用近年來得到快速發(fā)展，但主要研究領域仍然集中在生物醫(yī)學方面，在日化、食品、環(huán)保等其他行業(yè)的研究應用相對較少。天然多糖水凝膠因其獨特的生物相容性、可降解性、無毒性越來越受到研究者們的青睞，物理交聯(lián)的水凝膠具有與生物組織相似的理化性能，是理想的組織工程修復材料。在今后的研究中，應當加強植物多糖、微生物多糖和復合多糖水凝膠的開發(fā)力度，在提高水凝膠材料性能、功能特性、凝膠形成機理和功能材料模擬等方面取得突破，建立較為完善的凝膠理論體系和現(xiàn)代測試標準，拓展高分子多糖水凝膠功能材料的應用。

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Research Progress and Applications of Macromolecular Polysaccharide-based Hydrogels for Functional Materials

JIANG Jianxin1，LIU Yantao1，ZHOU Ziyuan1，DUAN Jiufang1，SUN Dafeng2

( 1.College of Materials Science and Technology，Beijing Forestry University；Engineering Research Center of Forestry Biomass Material and Bioenergy,Ministry of Education, Beijing 100083， China; 2.Nanjing Institute for Comprehensive Utilization of Wild Plants， Nanjing 210042， China)

Compared with the traditional polymer hydrogel materials, polysaccharide hydrogels are getting more attention of the people, because of its environmentally friendliness, biocompatibility, special functional and biodegradable advantages. The production methods of hydrogels from plant polysaccharides, marine polysaccharide, microbial polysaccharide and its blending polysaccharide were summarized, as well as the functional characteristics and characterization methods. And the applications of hydrogel materials in medicine and health care, food, cosmetics, agriculture, environmental protection and other fields were introduced. The application prospects of polysaccharide hydrogel in biosensor, bioreactor, artificial intelligence materials and antibacterial materials were discussed, and the main focus of future polysaccharide research were proposed, such as improving material performance and features, studying gel formation mechanism, and simulating function materials.

macromolecular polysaccharide; hydrogels; functional materials; research progress; applications

10.3969/j.issn.0253-2417.2017.02.001

2016-11-22

國家重點研發(fā)計劃課題(2016YFD0600803)；國家自然科學基金資助項目(31670579)

蔣建新(1969— )，男，江蘇南通人，教授，博士，博士生導師，主要從事林產化工及生物質能源材料研究； E-mail: jiangjx@bjfu.edu.cn。

TQ35;O629.12

A

0253-2417(2017)02- 0001-10

蔣建新，劉彥濤，周自圓，等.高分子多糖水凝膠功能材料研究與應用進展[J].林產化學與工業(yè)，2017，37(2)：1-10.