高緯區(qū)阿什河面源氮和磷污染輸出特征

馬廣文，王業(yè)耀，香 寶，蘇布達，胡 鈺，于 洋，王 光

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 1000122.中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，北京 100012

高緯區(qū)阿什河面源氮和磷污染輸出特征

馬廣文1，王業(yè)耀1，香 寶2，蘇布達2，胡 鈺2，于 洋1，王 光1

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 1000122.中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，北京 100012

監(jiān)測數(shù)據(jù)；高緯度地區(qū)；氮和磷污染；基流分割；輸出量

河流富營養(yǎng)化不僅導(dǎo)致河流本身的經(jīng)濟、生態(tài)、環(huán)境功能下降，也是導(dǎo)致其受納水體污染的重要原因[1-2]，而河流作為中國重要的淡水來源之一，也是湖泊、水庫、地下水等淡水庫的補給源，對中國工農(nóng)業(yè)及社會的發(fā)展起著重要作用[3]。富營養(yǎng)化是國內(nèi)外河流、湖泊、水庫等淡水系統(tǒng)面臨的一個嚴(yán)重環(huán)境問題[4-6]。國內(nèi)外對水體富營養(yǎng)化氮和磷負荷進行了大量的研究[7-11]，據(jù)估算，中國水體氮和磷污染當(dāng)中面源氮和磷污染分別占總量的81%和93%[12]。近年來利用水文模型對面源產(chǎn)污、匯污過程進行模擬成為國內(nèi)外面源研究的熱點[13-16]，然而這些方法需要大量的氣象、水文、研究區(qū)域下墊面以及農(nóng)業(yè)活動等人類對自然地貌進行改造行為的數(shù)據(jù)，以及區(qū)域內(nèi)點源污染排放數(shù)據(jù)等。由于面源污染監(jiān)測存在困難[17]，且中國缺乏水域面源污染常規(guī)連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)，如何對模型的模擬結(jié)果進行驗證成為技術(shù)難點，這些因素都限制了模型的應(yīng)用范圍。因此，利用數(shù)理統(tǒng)計模型對面源污染進行估算，目前仍然是面源污染研究不可或缺的手段之一。在理想的情況下，可獲取連續(xù)的水質(zhì)水量監(jiān)測數(shù)據(jù)，可以評估流域污染的季節(jié)性變化，然而在中國以往的水環(huán)境常規(guī)監(jiān)測中，連續(xù)的水量水質(zhì)同步監(jiān)測日序列數(shù)據(jù)較為缺乏，如何利用有限的監(jiān)測數(shù)據(jù)進行分析，已成為需要解決的科學(xué)問題之一[18]，國內(nèi)利用水量和水質(zhì)數(shù)據(jù)計算點源與面源污染負荷已有一些研究[19-21]，這些研究的研究區(qū)處在緯度較低區(qū)域，水量水質(zhì)同步監(jiān)測數(shù)據(jù)比較連續(xù)，缺少對于冰封期長、監(jiān)測數(shù)據(jù)存在缺失條件下的點源與面源污染負荷輸出的計算。筆者探索處于高緯度地區(qū)阿什河氮和磷污染物輸出量計算，通過對水質(zhì)和水量監(jiān)測分析處理，利用改進埃特金(Aitkin)、相關(guān)性擬合插值法和基流分割法等，研究阿什河氮磷污染尤其是面源污染對松花江的影響特征，為環(huán)境管理部門對高緯度地區(qū)河流面源污染的治理提供參考。

1 實驗方法

1.1 研究區(qū)概況

阿什河位于黑龍江省哈爾濱市境內(nèi)，全長257 km。阿什河流域的地理坐標(biāo)為45°05′～45°49′N， 126°40′～127°42′E，流域面積為3 545 km2[22]，流域氣候冬季寒冷而漫長、夏季涼爽而短促，屬中溫帶大陸性季風(fēng)氣候，年均降水量為545.7 mm左右，年降水主要集中在6—9月，其中，降雨集中在每年7—8月，降雪集中在每年11月—次年1月。 每年11月中旬—次年4月上旬為冰封期。阿什河中下游干流豐水期水面寬238～360 m，水深為4.00～4.70 m；枯水期水面寬10.00～23.5 m，水深為0.20～0.25 m。多年平均入境水量為5.16億m3，多年平均徑流量為4.58億m3，最大年徑流量為9.01億m3，最小年徑流量為1.10億m3。阿什河主要有12條支流水系：頭道河、二道河、大泥黑河、黃玉河、西泉眼水庫、洼河和海溝等，見圖1。阿什河水量季節(jié)性明顯，7—8月為豐水期;4—6月、9—10月為平水期;11—12月和次年的1—3月為枯水期[23]。阿什河流域上游森林植被覆蓋良好，中下游耕地廣布，流域內(nèi)從上游到下游依次包括哈爾濱市的尚志市、五常市、阿城區(qū)、香坊區(qū)和道外區(qū)。

圖1 阿什河流域位置和水系分布Fig.1 Location and water system of Ashi River Basin

1.2 監(jiān)測數(shù)據(jù)及分析方法

埃特金插值法主要原理是將一個高次多項式逼近缺值點的過程轉(zhuǎn)換成多個線性插值的線性組合：一個復(fù)雜的高次插值計算由多個線性計算逐步插值來實現(xiàn)。如果實測數(shù)據(jù)序列(xj,yj)，j=0, 1, 2, …,n, 選取其中m個(m

(k=2,3,…,m;i=k,k+1,…,m)

(1)

在指定的x=R處，運用線性組合求得近似函數(shù)值，若精度不夠，可再增加選點數(shù)(m值)。在河流的封凍期和解凍期，缺失若干個數(shù)據(jù)，因此，需要對原有埃特金插值法適當(dāng)改進，原指定R點作為流動點(Rj)，取出m個(可取m=n/2)實測數(shù)據(jù)，成為補差數(shù)據(jù)列，該列數(shù)在實測數(shù)據(jù)中的序號，由數(shù)據(jù)的可調(diào)指針LB(0≤LB≤m)來確定，需要使Rj位于XLB-P(P=1, 2, …,m) 之間，然后用線性組合，求得一個等距序列(其中包括實測點)。因此，式(2)為

(j=1,2,…,n;k=2,3,…,m;

i=k,k+1,…,m;p=1,2,…,m)

(2)

式中：j為補差點序列號(含缺值點與實測點)；變量i為實測數(shù)據(jù)列中補差時線性組合的次數(shù)；變量k為取出實測數(shù)據(jù)列中的數(shù)據(jù)序列號，p為補差函數(shù)值的序號[24]。阿什河口2008—2010年TN、NH+4-N和TP濃度插值后結(jié)果見圖2。

圖2 2008—2010年阿什河口TN、NH+4-N和TP月均濃度結(jié)果Fig.2 TN, NH+4-N and TP average monthly concentration of Ashi River estuary from 2008 to 2010

改進后埃特金插值法計算結(jié)果精度較高，是由于每次插值組合都是線性的，所以計算簡單、數(shù)據(jù)可靠，高次插值不會振蕩，增加插值組合的點數(shù)可以進一步提高插值函數(shù)的精度。

流量數(shù)據(jù)為阿什河水文站流量監(jiān)測數(shù)據(jù)，由于流量的監(jiān)測數(shù)據(jù)上下游之間的相關(guān)性比較好，對于空間點位缺失的流量數(shù)據(jù)，利用相關(guān)性進行數(shù)據(jù)插值，依據(jù)回歸方程對缺失數(shù)據(jù)擬合插值。一般擬合曲線需要6個以上監(jiān)測數(shù)據(jù)，呈冪函數(shù)相關(guān)。 利用Microsoft Excel軟件圖表向?qū)Ш推交€功能繪制過程線擬合。依照擬合公式再計算缺失的數(shù)據(jù)，得出缺失點的數(shù)據(jù)。阿什河口2008—2010年月均流量擬合結(jié)果見圖3。

圖3 2008—2010年阿什河口月均流量擬合結(jié)果Fig.3 Average monthly flow fitting results of Ashi River estuary from 2008 to 2010

1.3 面源污染輸出量估算方法

阿什河面源污染輸出量主要是在水質(zhì)水量的監(jiān)測并補差缺值點數(shù)據(jù)，運用基流分割法進行計算。河流不同時間的水質(zhì)和水量監(jiān)測數(shù)據(jù)，經(jīng)過水文分割處理，用于估算進入水體的面源污染負荷。

1.3.1 基流分割法

根據(jù)水文學(xué)原理可知總徑流分為基流和地表徑流2部分，基流一般指來源于地下水或其他延遲部分的徑流，或者定義為下滲水到達地下水面并注入河道的部分[25]。 一般認為基流是河道內(nèi)常年出現(xiàn)的那部分水流，主要受流域的氣候、植被、地質(zhì)和土壤等的影響。國外的學(xué)者一般將總徑流分為地面徑流和基流2個部分[26]，該基流是指除地面徑流以外的徑流量。在中國一般認為總徑流由深層地下徑流、淺層地下徑流和地面徑流3個部分構(gòu)成，其中深層地下徑流成分比較穩(wěn)定，也稱基流[27]。目前國際上普遍采用的是這種直接將總徑流分為基流和地面徑流2部分的方法[28]，本文也采用這一概念的方法。該方法考慮了點源、面源污染形成規(guī)律，基流輸送的污染物代表了點源負荷和自然背景值，而地表徑流輸送的污染物為面源污染負荷。

基流分割方法中直線分割法具有直觀、易于操作等特點，應(yīng)用較多。直線分割法分為平割法和斜割法2種。平割法(枯水期直線分割法)是指用直線連接流量過程線中不同拐點進行基流分割，在對年流量過程進行基流分割時，一般以枯水期月均流量的最小值作為基準(zhǔn)，進行基流的分割。平割法一般適用于山區(qū)閉合流域的基流分割，對于洪水歷時短、地下徑流小的流域比較適用，適合阿什河流域的水文特征。

1.3.2 輸出量核算方法

根據(jù)水文分割法原理，基流分割是在河流基流和地表徑流劃分基礎(chǔ)上，將地表徑流狀態(tài)下水體中的污染物視為面源豐(平)水期天然背景值，將基流狀態(tài)下水體中的污染負荷視為點源及枯水期天然背景值，河流年輸出污染總負荷可表示為

(3)

式中：t為時間；Cp(t)為t時刻點源污染物質(zhì)量濃度；Cn(t)為t時刻面源污染物質(zhì)量濃度；Qp(t)為河流基流量；Qn(t)為地表徑流量；Wt為輸出污染總負荷。Wt可由監(jiān)測斷面的水質(zhì)、水量數(shù)據(jù)直接求出。點源污染負荷通過枯水期實測污染物質(zhì)量濃度來計算，河流基流由河流的徑流分割來劃分。通過對式(3)進行離散化并移項處理，面源污染負荷由總污染負荷與點源污染負荷之差來計算[29-30]：

(4)

式中：Wn為面源污染負荷；Cni為第i次監(jiān)測的面源污染物質(zhì)量濃度；Qni為第i次監(jiān)測的流量；Δt為第i次監(jiān)測的時間段；Ci為第i次監(jiān)測的污染物質(zhì)量濃度；Qi為第i次監(jiān)測的流量；Cpi為第i次監(jiān)測的點源污染物質(zhì)量濃度；Qpi為第i次監(jiān)測點源時的流量，即河流基流量。

2 結(jié)果與討論

2.1 污染物年際間輸出量

計算阿什河2008—2010年氮磷污染輸出量，見表1。

表1 2008—2010年阿什河輸出污染負荷計算結(jié)果Table 1 Output pollution loading of Ashi River from 2008 to 2010

2.2 污染物年內(nèi)輸出量分布

2008年各月TN、NH+4-N和TP負荷隨時間變化過程見圖4。

圖4 2008年TN、NH+4-N、TP污染負荷隨時間變化過程Fig.4 Change of TN, NH4+-N and TP pollutional loading of Ashi River in 2008

從圖4可以看出，5月TP輸出量最大，達129.2 t，面源TP輸出量為91.5 t，TP輸出量主要由面源污染造成，面源TP輸出量占總量的70.8%，其次，6月TP輸出量較大，再次為8月；5月TN輸出量最大，達886.9 t，面源TN輸出量為568.3 t，TN負荷主要由面源污染造成，面源TN輸出量占總量的64.1%，其次，6月TN輸出量較大，再次為4月；5月NH+4-N輸出量最大，達517.7 t，面源NH+4-N輸出量為420.5 t，NH+4-N輸出量主要由面源污染造成，面源NH+4-N輸出量占總量的81.2%，其次，6月NH+4-N輸出量較大，再次為8月。

2009年各月TP、NH+4-N、TN輸出量隨時間變化過程見圖5。

圖5 2009年TN、NH+4-N和TP隨時間變化過程Fig.5 Change of TN, NH+4-N and TP loading of Ashi River in 2009

從圖5可以看出，10月TP輸出量最大，達到38.8 t，面源TP輸出量為22.2 t，TP輸出量主要由面源污染造成，面源TP輸出量占總量的57.1%，其次，3月TP輸出量較大；9月TN輸出量最大，達450.6 t，面源TN輸出量為177.7 t，TN輸出量主要由點源污染造成，面源TN輸出量占總量的39.4%，其次，6月TN輸出量較大；3月NH+4-N輸出量最大，達到335.7 t，面源NH+4-N負荷為149.2 t，面源NH+4-N負荷占總量的44.5%，其次，2月NH+4-N輸出量較大。

2010年各月TP、NH+4-N、TN負荷隨時間變化過程見圖6。

圖6 2010年TN、NH+4-N和TP負荷隨時間變化過程Fig.6 Change of TN, NH+4-N and TP loading of Ashi River in 2010

3 結(jié)論

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Non-point Source Pollution Output Characteristics of Nitrogen and Phosphorus in the Ashi River at High Latitudes

MA Guangwen1,WANG Yeyao1,XIANG Bao2,SUBUDA2,HU Yu2,YU Yang1,WANG Guang1

1.State Environment Protection key Laboratory of Environmental Monitoring Quality Control, China National Environmental Monitoring Centre,Beijing 100012,China2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences,Beijing 100012,China

The improved Aitkin and correlation fitting interpolation method were used to complemented missing data by limited monitoring conditions, the base flow segmentation method were then used to estimated non-point source of nitrogen and phosphorus pollution output load of the Ashi River into the Songhua River, its pollution characteristics were analyzed, based on monitoring data of water quality and flow in the Ashi River from 2008 to 2010. The results showed that total nitrogen (TN) about 5 436.6 t, ammonia (NH+4-N) about 3 057.8 t, total phosphorus (TP) about 554.8 t of the Ashi River were discharged into the Songhua River per year, which point source pollution were 2 775.8, 1440.7 and 250.8 t, non-point source pollution were 2 660.7, 1 630.7, 304.1 t respectively, non-point source pollution accounts for about 50% of the total output. Ashi River pollution output amount emerged TP reduce, TN and NH+4-N added feature from 2008 to 2010. The TP, TN and NH+4-N amount of the Ashi River into the Songhua River were comprehensively analyzed each month from 2008 to 2010, the pollution output peaked in March-May or July-September, mainly caused by the spring flood or summer flood, when the peak pollution source was non-point source pollution generally.

monitoring data;high latitudes;nitrogen and phosphorus pollution;base flow separation;output

2016-04-20；

2016-05-25

國家自然科學(xué)基金(31400449)；國家水體污染控制與治理科技重大專項(2014ZX07201-009-01)

馬廣文(1980-),男,內(nèi)蒙古呼和浩特人，博士,高級工程師。

王業(yè)耀

X824

A

1002-6002(2017)02- 0047- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.02.08