氡活度的絕對測量方法

張 曦

(中國原子能科學(xué)研究院計量測試部,北京102413)

氡活度的絕對測量方法

張 曦

(中國原子能科學(xué)研究院計量測試部,北京102413)

為了準(zhǔn)確測量氡活度,國內(nèi)外研發(fā)了多種氡活度測量方法。傳統(tǒng)的測量方法如電離室測氡法與閃爍室測氡法等都是氡活度相對測量方法,具有不確定度較高,定值溯源依賴于鐳標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的特點。本文介紹了近年來氡活度的絕對測量方法,包括冷凝小立體角絕對測量法、多電極正比計數(shù)管絕對測量法以及小閃爍室絕對測量法。通過對其原理和實驗裝置的調(diào)研和分析,比較歸納了各種絕對測量方法的特點。

氡活度 標(biāo)準(zhǔn)測量 絕對測量 小立體角 正比計數(shù)管 小閃爍室

1 引 言

1.1 研究背景

根據(jù)聯(lián)合國原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(UNSCEAR)2000年向聯(lián)合國大會提交的報告書給出的世界范圍公眾所受各類天然照射年有效劑量,世界范圍內(nèi)天然照射所致成年人平均有效劑量為2.4mSv/a,其中氡氣吸入內(nèi)照射的有效劑量為 1.3mSv/a,即約占到總劑量的一半以上[1],見表1。

表1 來自天然輻射源的成人年有效劑量

大量事實表明,氡活度濃度的大小對人的身體健康有著直接關(guān)系:氡是世界衛(wèi)生組織(WHO)公布的19種環(huán)境致癌物質(zhì)之一[2];國際癌癥研究機構(gòu)(IARC)也將氡及其子體劃為重要致癌因素之一[3];肺癌是導(dǎo)致死亡的首位惡性腫瘤,人類肺癌的10%左右可歸因于氡及其子體的輻射[4]。

由于氡對人類身體健康影響的重要性,探討對空氣中氡的探測方法和對室內(nèi)外氡濃度進(jìn)行精確科學(xué)監(jiān)測的研究,對人類的身體健康和提高居住質(zhì)量是非常重要的,并早已引起了全球的關(guān)注,氡及其子體的測量和控制已經(jīng)是多學(xué)科共同關(guān)心的問題。而所有關(guān)于氡的監(jiān)測以及危害控制研究都要以建立氡活度濃度標(biāo)準(zhǔn)測量方法的工作為基礎(chǔ)。

測量放射性活度的方法,隨放射性核素的不同而不同。按測量方式可分為兩大類。一類是用測量裝置直接測量放射性核素所發(fā)生的衰變率,不必依賴于其他測量標(biāo)準(zhǔn)的比較,這類方法稱為絕對測量。另一類是相對測量,即需要借助于其他測量標(biāo)準(zhǔn)來校準(zhǔn)測量裝置,再利用經(jīng)過校準(zhǔn)的測量裝置來測量放射性核素的衰變率。

2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀

國外對氡的測量研究開始較早,研究時間較長,也較為成熟,并且已將氡氣活度濃度測量應(yīng)用到各個生產(chǎn)和生活領(lǐng)域[5]。我國早在20世紀(jì)60年代中期就開始氡的觀測工作,目前我國氡濃度的測量已在核工業(yè)系統(tǒng)、衛(wèi)生系統(tǒng)、環(huán)保系統(tǒng)、建設(shè)部門、地震預(yù)報、居民住房等廣泛應(yīng)用[6]。

多年以來,為了準(zhǔn)確測量氡及其子體的活度濃度,國內(nèi)外研發(fā)了多種氡活度的測量方法。相比于眾多氡活度的相對測量方法,對氡活度的絕對測量方法起步較晚,測量方法不多,并且還在探索和發(fā)展中。近年來,各國都在相繼研究氡活度的絕對測量方法,并將其作為新的氡活度標(biāo)準(zhǔn)測量方法。

雙濾膜測氡法,從方法原理上說可以認(rèn)為是一種絕對的測氡方法,由美國人發(fā)明創(chuàng)立,20世紀(jì)70年代在美國流行。1972年托馬斯(Thomas)對其進(jìn)行了理論推導(dǎo),使該方法達(dá)到了比較完善的地步[7]。

1996年,法國國家標(biāo)準(zhǔn)電離輻射實驗室(Laboratoire Primaire des Rayonnements Ionisants,LPRI)率先提出了一種全新的222Rn活度絕對測方法:在真空環(huán)境下,將標(biāo)準(zhǔn)鐳源產(chǎn)生的氡氣冷凝在一個冷凝托盤上,使用α半導(dǎo)體探測器對該冷凝源進(jìn)行小立體角測量,可以精確得到冷凝后固體氡源及其子體粒子的能譜以及計數(shù)率,從而實現(xiàn)對氡活度的絕對測量[8]。該實驗所得的氡活度測量結(jié)果的不確定度小于0.5%(1δ)[9]。

2001年德國PTB實驗室Ingo Busch采用正比計數(shù)管用于222Rn的絕對測量,該方法將氡氣充入末端具有特殊電極結(jié)構(gòu)的多電極正比計數(shù)管(multielectrode proportional counter,MEPC)內(nèi),測量氡氣產(chǎn)的α粒子電離正比計數(shù)管內(nèi)氣體產(chǎn)生的電脈沖信號,并且通過計算機輔助處理所得能譜來實現(xiàn)絕對測量,測量方法的不確定度小于2%[10]。

在我國,對氡活度絕對測量方法的研究尚屬起步階段,2005年,南華大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院為解決220Rn與其子體在測量過程中不能建立輻射平衡狀態(tài),難以建立220Rn的標(biāo)準(zhǔn)測量裝置的問題,研制了一種用于絕對測量220Rn的結(jié)構(gòu)特殊的ZnS(Ag)小閃爍室。該測量方法對一般的閃爍室進(jìn)行了改進(jìn),使其對222Rn/220Rn及其子體α粒子的探測效率為100%[11]。

3 主要的氡活度絕對測量方法

本文的研究對象為近年氡活度的絕對測量方法,雙濾膜法作為非常經(jīng)典的測量方法就不再做過多的贅述,以下詳細(xì)介紹小立體角冷凝法、正比計數(shù)管法以及小閃爍室法三種氡活度的絕對測量方法。

3.1 氡活度小立體角冷凝測量法

3.1.1 測量方法的基本原理

氡活度小立體角冷凝測量法的基本原理是:利用氣體氡在低溫下冷凝為固體的物理特性,在真空狀態(tài)下,使用聯(lián)合制冷系統(tǒng)精確控制輸入溫度,在金屬托盤表面形成適宜的溫度梯度,通過特殊設(shè)計的管路系統(tǒng),將標(biāo)準(zhǔn)鐳源產(chǎn)生的氡氣擴散進(jìn)入真空環(huán)境的測量腔室,并將氡氣完全冷凝于腔室內(nèi)一個金屬托盤表面,利用半導(dǎo)體探測器對冷凝氡源做小立體角的α能譜測量,通過對各種影響因素的測量和修正,實現(xiàn)氡活度的小立體角絕對測量。

3.1.2 測量方法的裝置組成

測量方法組建的冷凝小立體角測氡裝置中,主要的真空測量腔室結(jié)構(gòu)圖如圖1所示[9]。真空測量腔室在測量時始終保持真空密閉的狀態(tài);最頂端置有用于探測α粒子能譜的半導(dǎo)探測器;小立體角測量裝置位于半導(dǎo)體探測器的正下方,兩者之間有光闌相隔;小立體角裝置的底端置有冷凝托盤,其用于冷凝真空密閉腔室內(nèi)的氣體氡源于其中心表面;托盤的外側(cè)有加熱電阻與之相接觸,該加熱電阻用于將測量后的冷凝氡加熱,使冷凝固體氡再次變成氡氣,以便后續(xù)進(jìn)行轉(zhuǎn)移和封裝;低溫制冷裝置通過銅制冷指連接到冷凝托盤上。

3.1.3 小立體角參數(shù)的確定

小立體角裝置主要由α粒子探測器、低原子序數(shù)材料的光闌、冷凝氡源及另一端連接溫控裝置的冷指等構(gòu)成。冷凝氡源位于α粒子探測器的正下方,光闌用于限制探測器入射窗的大小,a為光闌透射窗的半徑;b為冷凝氡源的半徑;z為冷凝氡源表面至光闌表面的距離;e為冷凝氡源圓心偏離光闌中心的偏心距離;冷指用于熱傳遞制冷裝置的制冷輸入,將氡氣冷凝于冷凝托盤表面上。測量時,整個真空測量腔室內(nèi)部保持真空密閉的狀態(tài)[8]。

上述四個參數(shù)中,a,z,e可以通過測量直接得到,冷凝氡源的半徑b與溫控系統(tǒng)對冷凝托盤所加載的溫度有關(guān),在本方法中冷凝氡源的半徑通過理論計算與實驗測量相結(jié)合的方法得到。

3.1.4 氡活度的計算

通過上述實驗測量所得的a,b,z,e四個參數(shù),可以計算得到實驗中所使用的小立體角Ω大小:設(shè)z為待測源到光闌的垂直距離,a為光闌半徑,b為待測源活性區(qū)域半徑,則放射源對探測器所張立體角可采用式(1)計算[7]:

在Ω已知的情況下,通過α粒子探測器得到一定時間內(nèi)冷凝氡源的計數(shù)率,則冷凝氡源的活度A滿足式(2),即氡活度A可以通過式(3)計算得到:假設(shè)待測源的活度為A,每次衰變放射出一個α粒子,且α探測器的探測效率為100%,測量所得計數(shù)率為N,本底計數(shù)率為Nb,則有:

式中:N0——待測源的凈計數(shù)率;Nb——本底計數(shù)率;Ω/4π——放射源對探測器所張的相對立體角。

3.2 基于正比計數(shù)管的氡活度絕對測量

3.2.1 測量方法的基本原理

基于正比計數(shù)管的氡活度絕對測量基本原理是:通過將氡氣導(dǎo)入經(jīng)過特殊設(shè)計的正比計數(shù)管內(nèi)(多電極正比計數(shù)管MEPC),測量氡-222產(chǎn)生的α粒子能譜,在已知 MEPC探測效率的基礎(chǔ)上[12],通過減少邊界效應(yīng),本底和堆積,壁效應(yīng)三種主要影響因素對測量實驗的影響,并計算三者對測量造成的計數(shù)損失,實現(xiàn)對氡活度的絕對測量。

3.2.2 測量方法的裝置組成

測量方法組建的正比計數(shù)管氡活度絕對測量裝置中,主要的多電極正比計數(shù)管結(jié)構(gòu)圖如圖2所示。多電極正比計數(shù)管由整體由環(huán)氧樹脂制成內(nèi)壁鍍金,該正比計數(shù)管腔體為圓柱體,管內(nèi)陽極細(xì)絲結(jié)構(gòu)處于圓柱體的正中央,陽極細(xì)絲由鍍金鉬絲組成,正比計數(shù)器管內(nèi)充有氬氣-甲烷混合的工作氣體,六個金屬環(huán)與陽極絲同軸嵌入腔體內(nèi)側(cè)的法蘭中,測量中,分別向六個金屬環(huán)施加電壓[10]。

3.2.3 邊緣效應(yīng)的修正

理想平板電容器中部的電場比較均勻,電場線幾乎是以平行直線分布,到了邊緣處,由于電極形狀的限制,電場線從極板間區(qū)域擴展到外部空間,電場線由平行線變?yōu)槌书_口狀分布,電場分布集中在極板邊緣,這種彎曲的現(xiàn)象叫做邊緣效應(yīng)。正比計數(shù)管中,受到邊緣效應(yīng)(boundary effects)的影響,在一般圓柱型正比計數(shù)管的中心區(qū)域,沿陽極絲的電場分布比較均勻,而且有最高的探測效率,在兩端區(qū)域,電場發(fā)生畸變,場強較弱,探測效率較低,即正比計數(shù)管的邊緣效應(yīng)[7]。

本方法通過在正比計數(shù)管兩端內(nèi)部嵌入同軸金屬圓環(huán)電極,并在測量過程中對不同金屬圓環(huán)電極施加不同電壓的方式,補償正比計數(shù)管內(nèi)的電場,改善管內(nèi)的電場線結(jié)構(gòu),使之盡可能達(dá)到理想的電場情況,從而減少邊緣效應(yīng)對氡活度測量結(jié)果的影響。

通過嵌入金屬圓環(huán)電極的設(shè)計,多電極正比計數(shù)管內(nèi)的電場與無限長圓柱型電容的電場近似相當(dāng),正比計數(shù)管內(nèi)的邊緣效應(yīng)可以忽略不計。該多電極正比計數(shù)管通過極其精確測量所得的幾何尺寸,可以近似作為正比計數(shù)管的有效體積(δv＜0.1%)[10]。

3.2.4 本底計數(shù)的修正

氡子體的性質(zhì)與氡完全不同,氡衰變后新生成的氡子體與物體表面或凝聚核結(jié)合之前能自由存在一段時間,此時被稱為未結(jié)合態(tài)氡子體。未結(jié)合態(tài)氡子體具有很強的附著能力,它們能牢固地附著在物體的表面,此種現(xiàn)象叫做沉積效應(yīng)。

在多電極正比計數(shù)管的氡活度絕對測量方法中,充入的氡氣在正比計數(shù)管內(nèi)衰變、沉積產(chǎn)生本底計數(shù)。為了消除氡殘留衰變產(chǎn)物對測量的影響,每次實驗前對本底計數(shù)測量后用于修正。計數(shù)器的內(nèi)壁對放射性氣體的吸收效應(yīng)對本底有影響,而且不穩(wěn)定,本底修正的具體做法是將不含放射性氣體的工作氣體充入探測器,用擴散法進(jìn)行清洗,直到本底穩(wěn)定為止,測得本底計數(shù)率。

3.2.5 壁效應(yīng)的修正

位于正比計數(shù)管內(nèi)壁附近的放射性氣體向內(nèi)壁發(fā)射粒子時,初級帶電粒子或初級帶電粒子與內(nèi)壁發(fā)生作用產(chǎn)生的次級帶電粒子不能被中央陽極絲收集,以至于不能形成足以引起計數(shù)的脈沖,這種情況稱為壁效應(yīng)。壁效應(yīng)隨工作氣體壓力的增加而減小,因此一般使用壓力指數(shù)外推的方法修正壁效應(yīng)[7]。

在多電極正比計數(shù)管氡活度絕對測量方法中計數(shù)管內(nèi)的工作氣體壓力為1600mbar,壁效應(yīng)的修正通過計算機模擬程序完成。為了防止電子學(xué)噪音對計數(shù)率的影響,將正比計數(shù)管的甄別閾定在300keV。在多電極正比計數(shù)管測量實驗中,低于甄別閾的能量段計數(shù)不計入正比計數(shù)管測量的計數(shù)率中,該能量段的計數(shù)率通過計算機模擬產(chǎn)生得到。

3.2.6 氡活度的計算

通過多電極正比計數(shù)管測量氡的α粒子能譜,修正邊界效應(yīng),本底和堆積,壁效應(yīng)三種主要影響因素對測量實驗的影響,并計算三者對測量造成的計數(shù)損失,計算機仿真模擬低于正比計數(shù)管甄別閾能量段的能譜,可以通過(4)式計算氡的活度:

式中:η∑——多電極正比計數(shù)管的氡計數(shù)效率(對于MEPC,η∑ ?0.5)[10];z222Rn——經(jīng)過死時間和本底修正的222Rn計數(shù)率;z218Po——經(jīng)過死時間和本底修正的218Po計數(shù)率;z214Po——經(jīng)過死時間和本底修正的214Po計數(shù)率。

3.3 基于小閃爍室的220Rn活度絕對測量

3.3.1 測量方法的原理

基于小閃爍室220Rn活度絕對測量方法的原理與閃爍室氡活度測量方法基本相同:氡充入閃爍室后,氡及其子體發(fā)射的α例子使閃爍室內(nèi)壁的ZnS (Ag)產(chǎn)生閃光,光電倍增管將光訊號變成電脈沖,經(jīng)過電子學(xué)線路把電脈沖放大,最后記錄下來。

不同之處在于所使用的閃爍室體積小,閃爍室內(nèi)任意兩點間的距離小于222Rn(在222Rn、220Rn及其子體的α粒子中,222Rn的α粒子能量最小,如果閃爍室對222Rn及其子體的 α粒子的利用效率為100%,那么對220Rn及其子體α粒子的利用效率也是100%)的α粒子射程,閃爍室內(nèi)表面全部涂上ZnS(Ag),提高α粒子的探測效率[11]。

3.3.2 測量方法的裝置組成

根據(jù)測量方法的原理,使用有機玻璃制成小閃爍室,形狀設(shè)計成螺旋管道,使小閃爍室成為一個良好的導(dǎo)氣通道,保證氣流的暢通,內(nèi)部空間上任意兩點間的直線距離小于222Rn的α粒子射程,同時使小閃爍室的體積盡量大,該小閃爍室絕對測量裝置如圖3所示[11]。

3.3.3 ZnS(Ag)涂層的確定

α粒子打在ZnS(Ag)上,產(chǎn)生的大量光子在光陰極上能產(chǎn)生一個可被記錄的光電脈沖,α粒子的利用效率就是100%,從而閃爍室的探測效率就是100%。因此小閃爍室內(nèi)表面需要全部均勻涂上ZnS(Ag)以提高α粒子的利用率。

小閃爍室內(nèi)ZnS(Ag)的涂層厚度要合適,涂層太薄,α粒子不能把剩余能量全部沉積在ZnS(Ag)中,使α粒子利用率降低;涂層太厚,α粒子打出的光子會被ZnS(Ag)吸收,不能透出小閃爍室,這兩種情況都會降低系統(tǒng)的探測效率。方法中通過實驗驗證,最終確定涂層厚度為10mg/cm2時,涂層對α粒子的探測效率在102.4%～103.1%之間,不確定度小于5.44%。在實驗不確定度范圍內(nèi),可認(rèn)為其對α粒子的探測效率為100%[13]。

3.3.4 探測效率與管道流量的影響

通過測量小閃爍室的流量與理論計算的流量相對比發(fā)現(xiàn),由于小閃爍室的復(fù)雜結(jié)構(gòu)和連接管道直徑的變化,在小閃爍室內(nèi)的氣體流動不能達(dá)到100%的理想層流狀態(tài),但在一定誤差范圍內(nèi),可以找到一個流量速率范圍(0.3L/min～4.5L/min),認(rèn)為此時的流態(tài)和層流與理想情況吻合,對氡的探測效率為99.6% ～101.9%[17],該不確定因素的影響需引入測量不確定度中。

小閃爍室氡活度絕對測量的方法并不成熟,在制作工藝和小閃爍室的探測效率等方面還有改進(jìn)的空間,使其對α粒子的探測效率達(dá)到100%是可能的,可以利用該方法進(jìn)行氡活度的絕對測量[15]。

4 結(jié)束語

冷凝小立體角氡活度絕對測量方法具有,測量結(jié)果相對不確定度最低(＜1%),能量分辨率高,便于以氣體方式傳遞,方便應(yīng)用于氡室,分裝后也可以作為標(biāo)準(zhǔn)氡氣源直接進(jìn)行儀器校準(zhǔn)的特點。但該方法的裝置成本高,對維持低溫真空狀態(tài)實驗條件的要求較高,操作相對復(fù)雜。

多電極正比計數(shù)管氡活度絕對測量方法裝置相對簡單,正比計數(shù)管的測量方法成熟,測量結(jié)果相對不確定度相對較低(＜2%)。該方法雖然通過加入多個圓環(huán)電極,一定程度上解決了端效應(yīng)修正的問題,且研究對死時間、本底、甄別閾和壁效應(yīng)等問題的修正,但在實驗中還有包括吸收效應(yīng)、積電效應(yīng)等未考慮的不確定度影響因素,具有改進(jìn)的空間。

小閃爍室氡活度絕對測量方法裝置簡單,方法原理成熟,采樣速度快,受環(huán)境溫度、相對濕度等因素的干擾較小?？墒窃摲椒ú荒軠y量氡的α能譜,因此無法區(qū)分氡及其子體的能譜特性。同時,該方法受結(jié)構(gòu)復(fù)雜,鏈接管道直徑的變化以及制作工藝的影響,存在可以提高和改進(jìn)之處,有進(jìn)一步可研究的空間。

[1] UNSCEAR.Sources and effects of ionizing radiation[R].New York:UNSCEAR,2000.

[2] International Programme on Chemical Safety(IPCS).Environmental Health Criteria 211.Health effects of interactions between tobacoo use and exposure to other agents [M].Genewa:World Health Organization(WHO), 1999:57～59.

[3] 伍浩松.世界衛(wèi)生組織國際氡項目[J].國外核新聞, 2005(9):23～24.

[4] 常桂蘭.氡與氡的危害[J].鈾礦地質(zhì),2002,18(2): 122～128.

[5] 中強.國外放射性探礦儀器簡介[J].世界核地質(zhì)科學(xué),1976(4).

[6] 吳慧山.核技術(shù)勘查[M].原子能出版社,1998.

[7] 國防科工委科技與質(zhì)量司組織編寫.電離輻射劑量[M].北京:原子能出版社,2002.

[8] 張曦,邢雨,肖雪夫.氡活度絕對測量中氡源最佳冷凝半徑的ANSYS模擬[J].原子能科學(xué)技術(shù),2016, 50(3).

[9] Picolo J L.Absolute measurement of radon 222 activity [J].Nuclear Instruments&Methods in Physics Research,1996,369:452～457.

[10] Busch I,Greupner H,Keyser U.Absolute measurement of the activity of 222 Rn using a proportional counter[J].Nuclear Instruments&Methods in Physics Research, 2002,481(1):330～338.

[11] 李海亮,周劍良,邱小平等.絕對測量～(220)Rn的小閃爍室的研制[J].核電子學(xué)與探測技術(shù),2005,25 (3):305～308.

[12] Mann W B,Rytz A,Spernol A.Radioactivity measurements.Principles and practice[J].International Journal of Radiation Applications&Instrumentation.part A.applied Radiation&Isotopes,1988,39(8):717～937.

[13] 賀三軍,趙修良,劉麗艷等.222Rn/220Rn絕對測量小閃爍室的ZnS(Ag)涂層厚度確定[J].南華大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,2012(1):19～23.

[14] 王茂枝,周劍良,邱小平等.調(diào)節(jié)閃爍室法222Rn、220Rn測量儀器工作狀態(tài)對探測效率的影響[J].核電子學(xué)與探測技術(shù),2008,28(3):514～516.

[15] 周劍波,趙修良,俞紅等.基于單小閃爍室延時法絕對測量～(222)Rn/～(220)Rn方案驗證[J].核電子學(xué)與探測技術(shù),2009,29(2):340～343.

Research on Absolute Measurement Methods of Radon Activity Measurement

ZHANG Xi
(CIAE,Ionizing Radiation Metrology Laboratory,Beijing 102413,China)

In order to accurately measure the radon activity,different methods of radon activity measurement were established in all countries.The traditional methods of radon measurement,including the ionization chamber method and the scintillation chamber method of radon measurement are used as relative method of radon activity measurement,with a higher degree of uncertainty,and the value of the source depends on the characteristics of standard material of radium.In this paper,the absolute measurement methods of radon activity measurement are introduced in this paper,comprising the absolute measurement method of condensation small solid angle,the absolute measurement method of multi-electrode proportional counter and the absolute measurement method of small scintillation chamber.Through the introduction and analysis of the theory and experimental device,the characteristics of various absolute measurement methods are discussed and compared.

Radon activity Standard measurement Absolute measurement Small solid angle Proportional counter Small scintillation chamber

1000-7202(2017)01-0066-06

TP212

A

2016-07-01,

2016-07-01

張曦(1989-),男,見習(xí)研究員,主要研究方向:放射性活度計量技術(shù)。