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    分層結(jié)構(gòu)多孔氧化鋁膜的制備和性能研究

    2017-05-06 08:00趙麗華任應(yīng)娟
    科技資訊 2017年7期

    趙麗華+任應(yīng)娟

    摘 要:采用中高場(chǎng)結(jié)合陽(yáng)極氧化法在草酸電解液中制備了分層結(jié)構(gòu)多孔氧化鋁(Porous anodic alumina,PAA)膜,分析了低溫下,中場(chǎng)氧化時(shí)間對(duì)分層結(jié)構(gòu)PAA膜形貌的影響,采用掃描電子顯微鏡(SEM)和原子力顯微鏡(AFM)對(duì)PAA膜的形貌進(jìn)行了表征,并研究了PAA膜的浸潤(rùn)性。研究結(jié)果表明,在-1.5 ℃、0.3 M/L的草酸溶液中,中高場(chǎng)結(jié)合陽(yáng)極氧化法可以得到分層PAA膜,且中場(chǎng)氧化時(shí)間對(duì)分層PAA膜正面相貌影響不明顯,制備分層PAA膜的最優(yōu)中高場(chǎng)氧化參數(shù)為:40V5min-0.8V/s-120V30min, 草酸三分PAA膜浸潤(rùn)性隨中場(chǎng)氧化時(shí)間的增加逐漸由親水到疏水,最優(yōu)參數(shù)下的分層PAA膜呈現(xiàn)親水性。

    關(guān)鍵詞:多孔氧化鋁膜 陽(yáng)極氧化 分層結(jié)構(gòu) 浸潤(rùn)性

    中圖分類號(hào):TN304.05 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A 文章編號(hào):1672-3791(2017)03(a)-0087-03

    隨著納米技術(shù)在各行各業(yè)中應(yīng)用的不斷發(fā)展,對(duì)納米功能器件也不斷提出了更多更高的要求,這意味著對(duì)納米結(jié)構(gòu)的調(diào)控需要更加精準(zhǔn),模板法是實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)調(diào)控最常用的方法。其中多孔陽(yáng)極氧化鋁(Porous Anodic Alumina,PAA)膜由于具有形貌可控、結(jié)構(gòu)多樣、穩(wěn)定性好等諸多優(yōu)點(diǎn),經(jīng)常被用作制備納米材料的首選模板[1-3]。近年來(lái),具有三維結(jié)構(gòu)(分層孔[4]、鏤空形貌[5]、超支化結(jié)構(gòu)[6]及倒錐孔[7]等)氧化鋁模板的制備越來(lái)越受到人們的青睞,其中分層結(jié)構(gòu)PAA膜也是研究的熱點(diǎn),其制備方法有階梯變壓法和電化學(xué)法等。該文結(jié)合階梯升壓和高場(chǎng)陽(yáng)極氧化(hard Anodization,HA)電化學(xué)法[8-9],在草酸電解液中制備出了分層結(jié)構(gòu)PAA膜,通過改變氧化條件得到了一種重復(fù)性好、工藝簡(jiǎn)單、可控性良好的制備方法,并研究了分層結(jié)構(gòu)PAA膜的浸潤(rùn)性,以期PAA膜作為模板得到了更廣泛的應(yīng)用。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 PAA膜的制備

    厚度為2 mm的高純鋁片(99.999%)依次經(jīng)清潔劑、丙酮、乙醇和去離子水清洗干凈,晾干后置于溫度為 500 ℃氮?dú)庵型嘶?4 h。然后,在10 ℃的無(wú)水乙醇和高氯酸的混合溶液(體積比為4∶1)中加上50 V電壓進(jìn)行電化學(xué)拋光1 min。

    拋光后的鋁片放入自制的氧化裝置中,鋁片一面接觸草酸電解液發(fā)生陽(yáng)極氧化,而另一面與去離子水(加入少許乙醇)接觸,這樣有助于降溫。在-1.5 ℃、0.3 M/L草酸電解質(zhì)中進(jìn)行第一步HA,制備出底部有序帶鋁基的PAA膜,然后將帶其放入60 ℃的磷酸 (6 wt%)和鉻酸 (1.8 wt%)混合溶液中浸泡4 h除去PAA膜而留下表面具有有序凹坑的鋁基。將表面留有有序凹坑的鋁基在-1.5 ℃的 0.3 mol/L草酸電解質(zhì)中進(jìn)行第二步HA,通過調(diào)節(jié)陽(yáng)極氧化時(shí)間,制備出上表面結(jié)構(gòu)為大孔套小孔、下表面結(jié)構(gòu)有序的帶鋁基的分層PAA膜。最后用氯化銅(5 wt%)和稀鹽酸的混合溶液將鋁基去除得到未通孔的自支撐PAA膜。

    1.2 樣品測(cè)試

    采用日本電子株式會(huì)社(JEOL)生產(chǎn)的JSM-6700F型SEM和上海卓倫微納米設(shè)備有限公司的MicroNano AFM-III型原子力顯微鏡對(duì)PAA膜表面進(jìn)行微觀形貌分析,中國(guó)河北承德市成惠試驗(yàn)機(jī)有限公司的JGW-360型浸潤(rùn)角測(cè)量?jī)x對(duì)PAA膜的浸潤(rùn)性進(jìn)行測(cè)試。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 電壓電流密度隨時(shí)間變化情況

    圖1是在-1.5 ℃、0.3 M/L的草酸電解質(zhì)中進(jìn)行第一步改進(jìn)的HA制備PAA膜過程中,陽(yáng)極氧化電壓和電流密度(Current density,Cd)隨時(shí)間變化曲線圖,改進(jìn)的HA法是將階梯升壓和普通的HA法(直接加高場(chǎng)電壓氧化)相結(jié)合,共分3個(gè)階段:第一階段,中場(chǎng)40 V恒壓陽(yáng)極氧化10 min,通過嵌套的細(xì)節(jié)圖可以看到,Cd隨電壓同步上升2.5 s,然后急劇下降,5 s時(shí)幾乎至零,之后至10 min,始終不變,一般上中場(chǎng)恒壓法制備PAA膜時(shí),生長(zhǎng)過程中陽(yáng)極氧化Cd大約分4個(gè)階段:(1)氧化膜形成,Cd急劇下降;(2)孔洞成核,Cd進(jìn)一步下降;(3)孔道生長(zhǎng),Cd開始上升;(4)穩(wěn)定生長(zhǎng),Cd基本維持不變。該階段中,Cd下降后幾乎沒有上升,Cd非常小,幾乎為零,說明在低溫-1.5 ℃,考慮到電解液的溶解作用,中場(chǎng)電壓40 V下PAA膜生長(zhǎng)很慢;第二階段,陽(yáng)極電壓從40 V開始以0.8 V/s的速率上升直至120 V,Cd隨時(shí)間迅速增大,在700 s時(shí)達(dá)到最大1796 A/m2,此時(shí)對(duì)應(yīng)電壓120 V,Cd的快速上升導(dǎo)致了更加密集的滲透路徑,孔道中部分小孔中斷,形成較大的孔;第三階段,高場(chǎng)120 V恒壓陽(yáng)極氧化30 min,Cd隨時(shí)間以一個(gè)近似e指數(shù)關(guān)系下降,此時(shí)Cd主要由含氧陰離子O2-從電解液到阻擋層-鋁界面的運(yùn)動(dòng)決定,由于離子沿納米孔的擴(kuò)散路徑逐漸擴(kuò)大,所以Cd隨時(shí)間逐漸降低,這一階段是PAA膜大孔快速平穩(wěn)生長(zhǎng)延伸的階段。常規(guī)的直接加高場(chǎng)電壓容易使Cd增長(zhǎng)過快而燒糊擊穿PAA膜,圖1中會(huì)顯示Cd曲線不斷激蕩。實(shí)驗(yàn)中采用的120 V是制備有序草酸PAA膜的瀕臨擊穿高場(chǎng)電壓。

    2.2 PAA膜的形貌表征

    圖2是在采用兩步條件完全一樣的中高場(chǎng)陽(yáng)極氧化法(40V10min-0.8V/s-120V30min)得到的分層PAA膜形貌圖,其中圖2中的(a)是未去鋁基的PAA膜,呈現(xiàn)黃色,膜質(zhì)均勻;(b)是靠立在培養(yǎng)皿邊緣的去鋁基的PAA膜,膜完整透亮;(c)是結(jié)合Cd隨時(shí)間變化曲線圖模擬的PAA膜正面圖,應(yīng)該是大孔套小孔的結(jié)構(gòu);(d)是 PAA膜正面SEM圖,與模擬圖相似,大孔數(shù)量較少,但是不全在中間位置,這與高Cd有關(guān),由于Cd過大,氧化鋁生長(zhǎng)速率非???,沖擊孔的生長(zhǎng)沿其中極個(gè)別孔道延伸。(e)是PAA膜背面阻擋層SEM圖,呈現(xiàn)的是高場(chǎng)下六方密排的周期性元胞結(jié)構(gòu),元胞個(gè)數(shù)與正面大孔數(shù)相同,即與一次氧化后凹坑個(gè)數(shù)相等;(f)是 PAA膜正面三維AFM圖,在六方單元的每個(gè)角都有一個(gè)突起,而在相鄰兩個(gè)突起之間存在一個(gè)弧形凹陷,類似馬鞍;(g)是PAA膜正面AFM圖,其中連線顯示的剖面圖如圖2(h)所示,可以看出大周期孔徑260 nm左右,其中的小孔排布散亂,孔徑大小不一,最小孔徑8 nm,最大孔徑55 nm。

    圖3中a~f是在-1.5 ℃、0.3 M/L的草酸溶液中,中場(chǎng)40V恒壓陽(yáng)極氧化時(shí)間依次為0 min、5 min、10 min、15 min、50 min、180 min高場(chǎng)120 V恒壓氧化30 min的PAA膜正面SEM圖,實(shí)驗(yàn)制備的PAA膜正面形貌相似,均為大孔套小孔的分級(jí)結(jié)構(gòu),即在六角密排的周期性大凹坑中分布著許多小孔,這些小孔大小不一,數(shù)量不等。從右上角的細(xì)節(jié)圖可以看出,40 V0min是直接加高場(chǎng)120 V電壓氧化,其表面孔洞較大,數(shù)量較少,在4個(gè)以下,其他中場(chǎng)氧化一段時(shí)間再以0.8 V/s的速率階梯上升至120V的PAA膜大孔中小孔數(shù)量較多,排列緊密。大孔是第一步陽(yáng)極氧化刻蝕后留下來(lái)的大凹坑鋁基底造成的,而小孔可能是由于中場(chǎng)氧化是恒壓恒流模式,滿足電壓與孔間距成正比,所以起初會(huì)產(chǎn)生很多孔間距較小的孔道,及至漸變到高場(chǎng),孔間距增大,多數(shù)小孔道逐漸中斷,PAA膜沿著少數(shù)主干道成長(zhǎng),對(duì)應(yīng)正面較大的小孔。圖4是樣品f中場(chǎng)40 V恒壓陽(yáng)極氧化180 min高場(chǎng)120 V恒壓氧化30 min的PAA膜側(cè)面SEM圖,可以看到PAA膜分為兩層,上層分布著孔間距較小的小孔道,均勻密集排布,大約1321.9 nm高,下層是孔間距較大的均勻孔道,印證了快速升壓后, PAA膜快速生長(zhǎng),使得孔的生長(zhǎng)只沿其中少數(shù)孔道延伸。通過形貌表征,可以看出,在低溫-1.5 ℃下,中場(chǎng)氧化時(shí)間從0 ~3 h,對(duì)PAA膜的分層結(jié)構(gòu)影響均不大,但是基于安全及穩(wěn)定性考慮,建議選擇中高場(chǎng)結(jié)合法制備分層PAA膜,最簡(jiǎn)單的中高場(chǎng)結(jié)合陽(yáng)極氧化參數(shù)為:40V5 min-0.8 V/s-120V30 min。

    2.3 浸潤(rùn)性

    潤(rùn)濕接觸角是研究納米材料表面性質(zhì)時(shí)經(jīng)常涉及的一個(gè)概念[10],PAA膜的浸潤(rùn)性質(zhì)研究對(duì)制備親水或者疏水材料有著重要的意義[11]。

    測(cè)試中,將2.5 uL的純凈水垂直滴在樣品表面,結(jié)果如圖5所示,每幅圖標(biāo)出了浸潤(rùn)接觸角值,浸潤(rùn)接觸角值越大表示越疏水,值越小表示越親水,左上角是樣品類型。首先拋光后的鋁片(平整光滑無(wú)凹坑)浸潤(rùn)角為(83.93±0.86)°,呈現(xiàn)親水性,接下來(lái)是用磷酸和鉻酸的混合溶液刻蝕掉PAA膜后留下的有大周期凹坑陣列的鋁基,其浸潤(rùn)角為(93.05±1.17)°,呈現(xiàn)疏水性,然后是直接120 V第二步HA的PAA膜正面,其浸潤(rùn)角為(78.0±0.75)°,呈現(xiàn)親水性,最后一排是第二步中高場(chǎng)陽(yáng)極氧化時(shí)中場(chǎng)40 V氧化5 min、15 min、50 min高場(chǎng)120V氧化30min的PAA膜正面,其浸潤(rùn)角依次為(79.4±1.92)°、(81.8±0.06)°、(95.4±0.39)°,逐漸由親水到疏水。說明浸潤(rùn)性與表面形貌有關(guān),鋁片表面平整時(shí)呈現(xiàn)親水,有大凹坑時(shí)呈現(xiàn)疏水,出現(xiàn)大孔套小孔的分級(jí)PAA膜時(shí)又具體與中場(chǎng)氧化時(shí)間有關(guān),時(shí)間越長(zhǎng),PAA膜越呈現(xiàn)疏水性,說明低溫-1.5 ℃下,雖然中場(chǎng)氧化時(shí)PAA膜生長(zhǎng)緩慢,SEM中正面形貌幾近相同,但是隨著中場(chǎng)氧化時(shí)間的增加,PAA膜正面形貌結(jié)構(gòu)發(fā)生了微小變化,PAA膜厚度變大,從而導(dǎo)致浸潤(rùn)性由親水變化到疏水。

    3 結(jié)語(yǔ)

    在低溫-1.5 ℃情況下,通過改進(jìn)的中高場(chǎng)結(jié)合陽(yáng)極氧化法在0.3 M/L的草酸電解液中制備了上層密集細(xì)孔道下層均勻粗孔道的分層PAA膜。研究結(jié)果表明,在0.3 M/L的草酸溶液中,-1.5 ℃環(huán)境下,中場(chǎng)氧化0~3 h均能得到分層PAA膜,而且改變中場(chǎng)氧化時(shí)間,幾乎不影響分層PAA膜的正面形貌,直接加高場(chǎng)電壓比較危險(xiǎn),容易擊穿PAA膜,所以最安全穩(wěn)定簡(jiǎn)單的制備分層PAA膜的參數(shù)為:-1.5 ℃、0.3 M/L草酸溶液、40V5min-0.8 V/s-120 V30 min。草酸分層PAA膜浸潤(rùn)性隨中場(chǎng)氧化時(shí)間的增加逐漸由親水到疏水,最優(yōu)參數(shù)下的分層PAA膜呈現(xiàn)親水性。

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