直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成及其結(jié)構(gòu)性質(zhì)研究進展

賈祥澤，陳秉彥，趙蓓蓓，鄭寶東，郭澤鑌*

1(福建農(nóng)林大學 食品科學學院，福建 福州，350002) 2(福建省特種淀粉品質(zhì)科學與加工技術(shù)重點實驗室，福建 福州，350002)

直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成及其結(jié)構(gòu)性質(zhì)研究進展

賈祥澤1,2，陳秉彥1,2，趙蓓蓓1,2，鄭寶東1,2，郭澤鑌1,2*

1(福建農(nóng)林大學 食品科學學院，福建 福州，350002) 2(福建省特種淀粉品質(zhì)科學與加工技術(shù)重點實驗室，福建 福州，350002)

直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成賦予淀粉抗消化、包埋有益脂質(zhì)、改善食品質(zhì)地等優(yōu)良特性，同時還可以調(diào)控淀粉的糊化、老化等性質(zhì)，已逐漸成為淀粉改性領(lǐng)域的研究熱點。文中綜述了近年來直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的研究進展，概括了國內(nèi)外主流及新興的制備方法，探討了復(fù)合物的結(jié)構(gòu)性質(zhì)、形成機理，并介紹了復(fù)合物對淀粉理化和功能特性的影響，最后展望了其在食品行業(yè)中的應(yīng)用前景。

直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物；結(jié)構(gòu)；制備；性質(zhì)

淀粉是自然界中廣泛存在的一種高分子化合物，是植物體中含量僅次于纖維素的第二大可再生碳水化合物資源，是人類攝取能量的主要來源之一。構(gòu)成淀粉的2種組分是直鏈淀粉和支鏈淀粉，它們的結(jié)構(gòu)單元是D-吡喃葡萄糖，其中直鏈淀粉是由α-1,4-糖苷鍵連接而成的直鏈分子；支鏈淀粉是由α-1,4-糖苷鍵連接直鏈部分，α-1,6-糖苷鍵連接分支部分形成的支鏈分子[1]。根據(jù)ENGLYST等[2]的研究，淀粉依照其消化時間可分為易消化淀粉(rapidly digestible starch, RDS)、慢消化淀粉(slowly digestible starch, SDS)和抗性淀粉(resistant starch, RS)。慢消化淀粉和抗性淀粉在人體消化系統(tǒng)中可以持續(xù)緩慢的釋放能量，這對于穩(wěn)定人體餐后血糖，促進腸道健康具有重要意義。

直鏈淀粉可以與脂質(zhì)發(fā)生作用，產(chǎn)生具有抗消化性的復(fù)合物[3-5]，近些年，一些學者將其定義為RS5型抗性淀粉[6]，這對于人體血糖平衡具有重要的調(diào)節(jié)作用。直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成也可以阻止脂質(zhì)氧化，通過對多不飽和脂肪酸的包埋作用形成一種微膠囊載體，起到運輸有益脂質(zhì)的作用[5,7]。由于多不飽和脂肪酸的不穩(wěn)定性，研究直鏈淀粉的包埋作用對于滿足現(xiàn)代人對有益脂質(zhì)的需求十分重要。

直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成及其性質(zhì)與多方面因素有關(guān)，加工方式、脂質(zhì)類型、淀粉鏈長等因素都對復(fù)合物有著很大的影響[8]。全面深入解析直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成機理及對淀粉功能性質(zhì)的影響不僅可以在理論上豐富食品科學和營養(yǎng)學的研究內(nèi)容，尤其是在淀粉多尺度結(jié)構(gòu)變化、淀粉消化性能以及對脂質(zhì)的控釋作用等方面。在實際應(yīng)用中，能夠使我們更好地控制和優(yōu)化食品加工的條件，滿足消費者對低能量、高優(yōu)質(zhì)脂質(zhì)營養(yǎng)健康食品的需求，同時對于擴大我國淀粉領(lǐng)域的發(fā)展空間，拓展抗性淀粉種類，發(fā)展新型保健食品，在整體上提高我國淀粉和天然高分子聚合物研究領(lǐng)域的研究水平具有重要意義。

1 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成機理及結(jié)構(gòu)

直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成可以大體描述為以下3個過程：(1)淀粉在外加條件(熱處理、溶劑處理等)的作用下，由于分子內(nèi)氫鍵發(fā)生相互作用，使得直鏈淀粉的鏈狀結(jié)構(gòu)發(fā)生旋轉(zhuǎn)，形成了容易與一些疏水基團發(fā)生內(nèi)絡(luò)合作用的左手螺旋空腔結(jié)構(gòu)[9]，其結(jié)構(gòu)如圖1[10]所示；(2)脂質(zhì)分子的非極性部分在疏水作用力的推動下進入直鏈淀粉的螺旋空腔，導(dǎo)致螺旋內(nèi)部和螺旋層之間產(chǎn)生了范德華力以及大量的氫鍵，并排出了腔體內(nèi)部的水分子，這對于穩(wěn)定復(fù)合物結(jié)構(gòu)起到了極大的作用[1,8]；(3)復(fù)合物進一步形成，并產(chǎn)生具有一定熱力學穩(wěn)定性的V-型晶體。此外，水分是復(fù)合物形成的必要條件，只有淀粉在水中充分伸展，脂質(zhì)才能更好地與直鏈淀粉的疏水部位結(jié)合。

近年來，國外學者對直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物結(jié)構(gòu)的深層次研究發(fā)現(xiàn)，直鏈淀粉每包埋一個脂質(zhì)分子，就需要18～24個葡萄糖單元，這些葡萄糖單元構(gòu)成了每個螺旋層含有6～8個葡萄糖殘基的螺旋體結(jié)構(gòu)[8]。這種結(jié)構(gòu)只能覆蓋脂質(zhì)分子的非極性尾部，其極性羧基頭部位于螺旋外部[9]，具體結(jié)構(gòu)如圖2[8]所示。根據(jù)復(fù)合物結(jié)構(gòu)中每層螺旋含有的葡萄糖殘基數(shù)目，又可以將復(fù)合物分為V6-型和V8-型[11]。直鏈淀粉與脂質(zhì)復(fù)合大多產(chǎn)生V6-型復(fù)合物，其中V6I-型代表所有的脂質(zhì)都進入了直鏈淀粉螺旋腔中，V6II-型代表大部分脂質(zhì)進入螺旋腔而一小部分被截留于螺旋結(jié)構(gòu)間的縫隙中，而V6III-型則代表復(fù)合物螺旋結(jié)構(gòu)間產(chǎn)生大量縫隙截留了較多脂質(zhì)，進入螺旋腔體的脂質(zhì)較少[8]。在實際的復(fù)合過程中，由于直鏈淀粉的鏈長不同，長直鏈淀粉的螺旋腔也可以包埋更多的脂質(zhì)分子。由于支鏈淀粉與其他配體結(jié)合的能力遠遠低于直鏈淀粉，即使支鏈淀粉與脂質(zhì)發(fā)生了復(fù)合也難以被X-射線衍射和紅外光譜等研究手段檢測到[12]，所以當下研究淀粉與脂質(zhì)的復(fù)合作用主要是探索直鏈淀粉與脂質(zhì)的相互作用。

目前而言，對直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成及其結(jié)構(gòu)的研究方法大致可以分為以下幾種：(1)使用原子力顯微鏡(atomic force microscopy, AFM)、掃描電鏡(scanning electron microscope, SEM)、激光粒度分析儀等設(shè)備觀察復(fù)合物分子的表面光滑程度、顆粒形貌，分析其螺距、分子層高度、粒徑大小分布等顆粒結(jié)構(gòu)性狀；(2)利用核磁共振波譜儀(nuclear magnetic resonance, NMR)、傅里葉紅外光譜儀(fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)等儀器研究復(fù)合物短程結(jié)構(gòu)的有序程度、基團結(jié)構(gòu)分布等；(3)采用廣角X-射線衍射儀(wide angle x-ray diffraction, WAXD)和小角X-射線散射儀(small angle X-ray scattering, SAXS)對復(fù)合物的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)進行掃描，確定其晶體結(jié)構(gòu)類型及結(jié)晶程度，并分析脂質(zhì)在結(jié)晶區(qū)、無定型區(qū)中的分布[13-14]；(4)運用高效排阻色譜(high performance size exclusion chromatography, HPSEC)與多角度激光散射儀(multi-angle laser light scattering, MALLS)以及示差檢測器(refractive index detector, RI)聯(lián)用系統(tǒng)對復(fù)合物的分子鏈結(jié)構(gòu)進行測定，分析直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的分子質(zhì)量大小、分子構(gòu)象及鏈長等微觀特性[3]。系統(tǒng)研究復(fù)合物的精細結(jié)構(gòu)，對于揭示其構(gòu)造和性質(zhì)之間的關(guān)系具有重要意義。

圖1 直鏈淀粉螺旋空腔結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 The structure of amylose spiral cavity

圖2 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 The structure of amylose-complex

2 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的制備方法

從廣義上講，直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的制備可以分為以下3種類型[8]：(1)使用原淀粉與脂質(zhì)進行反應(yīng)制備復(fù)合物，其機理大致為：外界條件的施加破壞了淀粉顆粒，使得直鏈淀粉暴露出來并與脂質(zhì)發(fā)生作用，同時小分子脂質(zhì)也可以滲入淀粉顆粒中與直鏈淀粉發(fā)生復(fù)合[15]；(2)直接使用直鏈淀粉與脂質(zhì)復(fù)合，一些學者發(fā)現(xiàn)，直鏈淀粉與脂質(zhì)復(fù)合的最適質(zhì)量比在10∶1左右[16-17]；(3)在含有脂質(zhì)的體系下對直鏈淀粉進行合成，之后發(fā)生復(fù)合作用。在這3種方法中，使用直鏈淀粉直接與脂質(zhì)反應(yīng)往往可以制得更為純凈的復(fù)合物[8]。目前對于復(fù)合物的制備，更多的是基于不同反應(yīng)條件對所制復(fù)合物性質(zhì)影響的研究，以下對常見的制備方法進行介紹。

2.1 溶劑法

2.1.1 二甲亞砜法

二甲亞砜是一種具有較大偶極距和高介電常數(shù)的油狀液體，由于其廣泛用于醫(yī)藥、表面清洗劑、萃取劑、電化學和聚合物溶劑因而被譽為萬能溶劑。利用二甲亞砜極強的溶解性，將淀粉和脂質(zhì)均勻溶解并發(fā)生相互作用可制備直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物。PUTSEYS等[18]首先將4 g馬鈴薯直鏈淀粉溶于25 mL熱二甲亞砜中，然后將其溶于375 mL沸水中進行熱處理，之后將0.8 g單硬脂酸甘油脂溶于20 mL濃度為96%的熱乙醇中并將該混合液加入至淀粉溶液，攪拌并冷卻過夜，清洗后得到對脂質(zhì)具有控釋作用的直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物。ZABAR等[16]把50 mg直鏈淀粉溶解于90 ℃的二甲亞砜中，待混合液澄清后將35 mg不同脂肪酸加入淀粉溶液，之后將混合液迅速加入到475 mL不同溫度的蒸餾水中并充分攪拌15 min，分離后得到了復(fù)合物，并發(fā)現(xiàn)脂肪酸的鏈長和不飽和度影響了復(fù)合物的結(jié)構(gòu)。雖然使用二甲亞砜可以有效制備直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物，但其本身具有一定毒性，對于能否直接將此方法應(yīng)用于食品工業(yè)仍需進一步研究。

2.1.2 堿液分散法

在堿液中，淀粉能形成分散性較好的淀粉糊，將脂質(zhì)加入淀粉糊中發(fā)生反應(yīng)，再用酸中和后可以制得直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物。MARINOPOULOU等[19]使用A液(600 mg豌豆直鏈淀粉溶于40 mL濃度為0.1 mol/L的KOH，均勻攪拌24 h后加熱至90℃并保持2-3 min)和B液(60 mg脂肪酸溶于60 mL濃度為0.1 mol/L的KOH并在90 ℃條件下攪拌均勻)混合，調(diào)節(jié)至30 ℃、50 ℃和70 ℃條件下反應(yīng)，在加酸中和后制得了具有V-型結(jié)構(gòu)的直鏈淀粉-脂肪酸復(fù)合物，并發(fā)現(xiàn)即使在較低溫度下制備的復(fù)合物也可以產(chǎn)生結(jié)晶形態(tài)。SEO等[20]向50 mL濃度為0.1 mol/L NaOH溶液中加入500 mg高直玉米淀粉后，將混合液調(diào)節(jié)至不同的pH值，并在不同溫度下與不同飽和度的18碳脂肪酸反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)無論何種條件下，飽和脂肪酸(硬脂酸)都更容易與直鏈淀粉形成復(fù)合物。

2.2 蒸煮法

2.2.1 蒸汽噴射蒸煮法

蒸汽噴射蒸煮法是將淀粉和脂質(zhì)混合并分散均勻，之后使其以蒸汽噴射的方式形成淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的方法。在這一過程中，高壓蒸汽產(chǎn)生高溫和高剪切力導(dǎo)致淀粉顆粒破壞，充分分散的脂質(zhì)與直鏈淀粉發(fā)生作用制得直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物。這種方法雖然實現(xiàn)了對復(fù)合物的大量生產(chǎn)，但其高溫高剪切力對于不飽和脂肪酸會產(chǎn)生一定不良影響。FANTA等[21]向1 000 mL濃度為12.5～100 g/L的淀粉懸浮液中加入10%的油酸，將分散液注入蒸汽噴射蒸煮機，之后將處理后的熱分散液使用不同的降溫速率進行冷卻，最終制得直鏈淀粉-油酸復(fù)合物納米顆粒，并發(fā)現(xiàn)低淀粉濃度和高冷卻速率可以制得尺寸較小的復(fù)合物顆粒。FELKER等[22]比較了蒸汽噴射蒸煮和微波處理對直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物球晶形成機制的影響，發(fā)現(xiàn)噴氣噴射蒸煮法更有利于復(fù)合物形成球晶。

2.2.2 擠壓蒸煮法

擠壓蒸煮是將加熱后的原料經(jīng)機械作用通過一個專門設(shè)計的孔口，使物料產(chǎn)生一定形狀并形成特定組織狀態(tài)的處理過程。國內(nèi)外學者研究表明，淀粉-脂質(zhì)混合體系經(jīng)過擠壓蒸煮處理后，產(chǎn)物的X-射線衍射圖譜為V-型，證明了直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的產(chǎn)生。馬成業(yè)等[23]用螺桿擠壓機對玉米淀粉與棕櫚酸的混合物在螺桿轉(zhuǎn)速140 r/min，?？字睆?2 mm，擠壓溫度60℃的條件下進行處理，在對產(chǎn)物的熱特性研究中發(fā)現(xiàn)了屬于直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的特征熔融峰。DE PILLI等[24]使用大米淀粉和高油酸含量的阿月渾子粉(開心果粉)在擠壓蒸煮的條件下模擬了熱處理食品中直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物形成的過程，發(fā)現(xiàn)在加熱條件下食品中復(fù)合物的形成與水分含量密切相關(guān)。

2.3 RVA、DSC處理法

在研究直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的過程中，一些用于分析復(fù)合物特性的儀器由于在處理樣品的過程中產(chǎn)生溫度變化，也可以引起直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成，比較典型的是快速粘度分析儀(rapid viscosity analyzer, RVA)和差式量熱掃描儀(differential scanning calorimeter, DSC)。雖然使用這2種儀器可以有效地制備復(fù)合物，但產(chǎn)量較低，難以應(yīng)用于實際生產(chǎn)，只能滿足實驗室研究用途。AHMADI-ABHARI等[3]使用RVA首先將9%的淀粉懸浮液與不同濃度的溶血卵磷脂在50℃保持60 s，之后以6 ℃/min升溫到95 ℃，保持300 s后使用水浴冷卻至37 ℃，制得具有抗消化性的復(fù)合物，并發(fā)現(xiàn)溶血卵磷脂對淀粉具有保護作用。謝新華等[25]同樣使用RVA在升溫-降溫循環(huán)的條件下使用小麥淀粉和不同鏈長的飽和脂肪酸制得了具有V-型結(jié)構(gòu)的復(fù)合物。AI等[7]使用DSC在掃描溫度10～150 ℃，升溫速率10 ℃/min的條件下對普通玉米淀粉、高直玉米淀粉和木薯淀粉與不同脂質(zhì)進行處理，制得了具有抗消化性的直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物。ZHOU等[26]將2 mg直鏈淀粉和0.4 mg單癸酸甘油酯置于DSC中通過變溫處理制備復(fù)合物，發(fā)現(xiàn)長直鏈淀粉較短直鏈淀粉更容易與脂質(zhì)復(fù)合。

2.4 高壓處理法

2.4.1 超高壓處理法

超高壓處理技術(shù)指的是食品原料經(jīng)真空密封包裝后置于密閉的高壓腔體中，使其在高壓(100～1 000 MPa)條件下處理一定時間，引起食品品質(zhì)發(fā)生變化的新型非熱加工技術(shù)。在超高壓處理過程中，密封腔內(nèi)產(chǎn)生了極高的靜壓導(dǎo)致物料被液體介質(zhì)劇烈壓縮，這種過程使得淀粉在常溫下即可發(fā)生糊化，導(dǎo)致直鏈淀粉暴露出來并與脂質(zhì)反應(yīng)形成復(fù)合物。LE-BAIL等[27]使用A-型和B-型淀粉在靜水壓力為500 MPa，溫度為20 ℃和40 ℃的條件下與癸酸混合處理20 min，制得了淀粉-脂肪酸復(fù)合物，并發(fā)現(xiàn)癸酸與直鏈淀粉形成的復(fù)合物為V6I型。在后續(xù)的研究中，LE-BAIL等[28]使用高靜水壓法在500 MPa、40 ℃的條件下直接使用馬鈴薯直鏈淀粉與不飽和脂肪酸(亞油酸和亞麻酸)制備復(fù)合物，結(jié)果表明，直鏈淀粉對不飽和脂肪酸具有良好的包埋性能。

2.4.2 高壓均質(zhì)法

高壓均質(zhì)技術(shù)是一種新興的、短時高效的動態(tài)壓力處理技術(shù)。在處理過程中，高壓液流在通過均質(zhì)閥微小的間隙時會產(chǎn)生的強烈的剪切、撞擊和空穴作用使淀粉的顆粒結(jié)構(gòu)被破壞，在這個過程中直鏈淀粉從淀粉顆粒中釋放出來并與脂質(zhì)發(fā)生復(fù)合作用。MENG等[29]首先將40 g玉米淀粉與0.5%～8%的棕櫚酸混合于360 mL的去離子水中，加熱至95 ℃并保持30 min后冷卻至70 ℃，之后將混合液置于高壓均質(zhì)機中(0～120 MPa)反復(fù)處理3次后制得復(fù)合物，發(fā)現(xiàn)復(fù)合物的復(fù)合指數(shù)與均質(zhì)壓力和棕櫚酸濃度呈正相關(guān)。在后續(xù)的研究中，孟爽[30]優(yōu)化了高壓均質(zhì)法制備玉米淀粉-硬脂酸復(fù)合物的制備工藝，發(fā)現(xiàn)使用濃度為8%的淀粉與3%的硬脂酸在95 ℃糊化30 min后，用100 MPa高壓均質(zhì)處理3次為最佳制備條件。LESMES等[31]設(shè)計了一種使用高壓均質(zhì)機連續(xù)處理淀粉堿溶液和硬脂酸混合體系的模塊，制得了具有V-型結(jié)構(gòu)的直鏈淀粉-脂肪酸復(fù)合物，該方法可以控制進料量，實現(xiàn)了對淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的連續(xù)生產(chǎn)。

3 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的性質(zhì)及其對淀粉的影響

3.1 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物對淀粉理化性質(zhì)的影響

3.1.1 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的結(jié)晶性質(zhì)

淀粉由于其來源、加工處理方式等因素導(dǎo)致其晶體結(jié)構(gòu)具有復(fù)雜多樣的特點。結(jié)晶類型及結(jié)晶度往往影響著淀粉及其制品的加工性能和質(zhì)地。一般而言，根據(jù)淀粉的X-射線衍射特征圖譜可以將淀粉的結(jié)晶類型分為A-型、B-型、C-型和V-型，玉米等谷類作物淀粉的晶型一般為A型；馬鈴薯等塊莖類植物淀粉的晶型多為B-型；C-型晶體由A-型晶體和B-型晶體共同組成，豌豆等大多數(shù)豆類淀粉為C-型結(jié)構(gòu)；直鏈淀粉與各種有機分子形成的復(fù)合物一般為V-型晶體結(jié)構(gòu)[32-33]。淀粉材料的結(jié)晶度越高，其穩(wěn)定性越好，但與分子鏈運動有關(guān)的性能就越差[34]。ZABAR等[13]使用馬鈴薯直鏈淀粉和長鏈脂肪酸制備直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物，并研究了其分子特性，發(fā)現(xiàn)不同脂肪酸與馬鈴薯直鏈淀粉形成的V-型結(jié)構(gòu)不同，隨著脂肪酸分子中不飽和鍵的增加，復(fù)合物結(jié)晶性能和熱穩(wěn)定性均有所下降。ZHANG等[5]利用X-射線衍射圖譜計算了不同脫支時間處理后的高直玉米淀粉與月桂酸形成復(fù)合物的結(jié)晶度，發(fā)現(xiàn)在0～24 h的脫支處理時間內(nèi)，復(fù)合物結(jié)晶度由29.4%上升至41.8%,且發(fā)生了V-型結(jié)晶向著V-型和B-型混合晶型轉(zhuǎn)變的現(xiàn)象。CHANG等[35]用高直玉米淀粉在80 ℃、85 ℃和90 ℃的條件下與月桂酸復(fù)合，發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物結(jié)晶度分別為25.3%、28.7%和29.5%，說明提高反應(yīng)溫度導(dǎo)致了復(fù)合物結(jié)晶度的升高。GARCIA等[36]研究了玉米淀粉-單硬脂酸甘油酯復(fù)合物的結(jié)晶性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)添加單硬脂酸甘油酯濃度過高會導(dǎo)致其分子間發(fā)生自我復(fù)合，阻礙了與淀粉的結(jié)晶作用。

3.1.2 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成對淀粉糊化性質(zhì)的影響

脂質(zhì)的添加往往影響了淀粉體系的糊化性質(zhì)。COZZOLINO等[37]發(fā)現(xiàn)在加工過程中大麥粉的糊化特性與其內(nèi)源直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成有著直接聯(lián)系，這影響了面粉的加工特性。WANG等[12]發(fā)現(xiàn)溶解度為12.2%淀粉與月桂酸、肉豆蔻酸和棕櫚酸發(fā)生復(fù)合后，溶解度分別降低至4.5%、2.4%和1.9%。表明直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成降低了淀粉的溶解性，阻礙了淀粉的吸水膨脹能力，導(dǎo)致體系的糊化溫度升高。WOKADALA等[38]將玉米淀粉和苔麩淀粉分別與硬脂酸復(fù)合，發(fā)現(xiàn)硬脂酸的添加顯著延長了淀粉的糊化時間。RAPHAELIDES等[39]的研究表明，加入淀粉體系中的脂肪酸碳鏈越長，濃度越高時，對延長糊化時間的效果越明顯。GERITS等[40]發(fā)現(xiàn)直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成抑制了淀粉的溶脹，延緩了顆粒的吸水作用，增加了淀粉粒的硬度。ZHOU等[41]發(fā)現(xiàn)當復(fù)合反應(yīng)發(fā)生后，溶解在熱水中的淀粉含量顯著降低，說明直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成增強了淀粉糊疏水性，降低了其糊化能力。余世鋒等[42]的研究表明：直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成加速了淀粉無定型區(qū)的破壞，降低了米粉的糊化熔點、峰值、糊化終點溫度及糊化焓變，提高了大米的蒸煮性能。

3.1.3 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成對淀粉老化性質(zhì)的影響

研究表明，直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成對含淀粉類食品能起到抗老化作用。向富含淀粉的食品中添加單硬脂酸甘油酯和卵磷脂等脂質(zhì)不僅可以豐富營養(yǎng)，改善其風味和質(zhì)感，還可以抑制淀粉老化。AHMADI-ABHARI等[43]研究了添加溶血卵磷脂對淀粉的作用，發(fā)現(xiàn)加入溶血卵磷脂后的淀粉體系老化速率明顯降低。ALI等[44]向高粱淀粉中加入單硬脂酸甘油酯，當添加量為淀粉重量的1%時，淀粉的老化焓值由6.1 J/g降低至4.0 J/g，表明復(fù)合物的形成起到了抑制老化的作用。MOHAMED等[45]發(fā)現(xiàn)向淀粉糊中加入卵磷脂與蛋白質(zhì)的混合物時，能表現(xiàn)出比向淀粉中單獨添加卵磷脂更強的抗老化性。李雨露[46]的研究表明：脂質(zhì)的存在對淀粉凝膠的空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)起到了較好的維持作用，因此抑制了淀粉的老化，但當脂質(zhì)的添加量過高時，反而會減弱抗老化作用。

3.1.4 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成對淀粉黏度性質(zhì)的影響

淀粉顆粒發(fā)生溶脹后，溢出的直鏈淀粉與脂質(zhì)復(fù)合，形成螺旋狀結(jié)構(gòu)。這個過程使淀粉內(nèi)部的水分外移，影響了淀粉體系的黏彈性。D’SILVA等[47]發(fā)現(xiàn)苔麩淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物較玉米淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物具有更高的黏度，說明淀粉種類是影響體系黏度的重要因素。OCLOO等[48]研究了伽馬射線對高直玉米淀粉-硬脂酸復(fù)合物體系的影響，發(fā)現(xiàn)硬脂酸的加入增加了高直玉米淀粉糊的黏度，但當施加伽馬射線時，復(fù)合物體系黏度發(fā)生了明顯的下降。陳福泉等[34]認為淀粉與脂質(zhì)形成的晶體降低了其分子運動能力，這可能是導(dǎo)致體系黏度升高的原因之一。WOKADALA等[38]向玉米淀粉中添加了1.5%的硬脂酸，發(fā)現(xiàn)淀粉糊的峰值黏度由257.0 RVU降低至218.9 RVU，表明脂肪酸的添加顯著影響了淀粉體系的黏度。孫曙光[49]發(fā)現(xiàn)脂質(zhì)可以通過取代淀粉中的水而起到表面活性劑的作用，減小了淀粉粒間的摩擦力，導(dǎo)致體系黏度降低。

3.1.5 不同種類脂質(zhì)對淀粉性質(zhì)的影響

脂質(zhì)類型是影響直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物形成的最重要因素之一，不同的鏈長、飽和度以及分子結(jié)構(gòu)的脂質(zhì)與直鏈淀粉產(chǎn)生的復(fù)合物具有一定的差異。KAWAI等[4]測定了不同脂肪酸與淀粉形成復(fù)合物的復(fù)合指數(shù)，發(fā)現(xiàn)脂肪酸碳鏈越短，不飽和鍵數(shù)目越少，復(fù)合指數(shù)越高。WANG等[12]的研究發(fā)現(xiàn)短鏈脂肪酸可以更好地分散于糊化淀粉中從而導(dǎo)致了較高的復(fù)合指數(shù)。MARINOPOULOU等[14]發(fā)現(xiàn)在18碳脂肪酸中，硬脂酸相比油酸和亞油酸更容易埋藏于直鏈淀粉螺旋結(jié)構(gòu)中。ZHOU等[41]認為飽和脂肪酸與直鏈淀粉的復(fù)合效果明顯優(yōu)于不飽和脂肪酸，其原因是由于不飽和鍵導(dǎo)致了空間位阻的形成，抑制了兩者的復(fù)合；ZABAR等[16]得出了相似的結(jié)論：脂肪酸不飽和鍵越少，復(fù)合物形成的結(jié)構(gòu)越致密，穩(wěn)定性越強。脂肪酸碳鏈的增長導(dǎo)致直鏈淀粉-脂肪酸復(fù)合物的分解溫度升高[8,19]，這種現(xiàn)象可以歸因于：較長的碳鏈導(dǎo)致其與直鏈淀粉螺旋結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了更多的疏水相互作用[50]。淀粉與脂肪酸形成的復(fù)合物較其與單酰甘油形成的復(fù)合物具有更強的穩(wěn)定性，其原因是脂肪酸相比單酰甘油能更深地嵌入直鏈淀粉形成的螺旋體中[51]。

3.2 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的功能性質(zhì)

3.2.1 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物對脂質(zhì)的包埋作用

脂質(zhì)對于人體健康具有重要意義，尤其是一些不飽和脂肪酸。直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成能阻止不飽和鍵氧化，即使在加熱條件下也不被破壞，同時使脂質(zhì)在消化過程中具有很高的保留率，因而可作為分子微膠囊載體來保護和輸送不飽和脂肪酸，如油酸、亞油酸等重要的生物活性成分。CHANG等[52]對比了向加熱后的淀粉懸浮液中添加月桂酸和直接加熱淀粉-月桂酸混合液這兩種方法所制復(fù)合物的包埋性質(zhì)，通過測定體外消化后月桂酸的量，發(fā)現(xiàn)向加熱后的淀粉懸浮液中添加脂肪酸的方法復(fù)合量更高。LESMES等[53]使用豬胰液素對堿液分散法、二甲亞砜法制得的直鏈淀粉-長鏈脂肪酸復(fù)合物進行了體外消化處理，結(jié)果表明：無論何種制備方法，消化時間越長，脂肪酸釋放率越高；長鏈脂肪酸的不飽和度越高，消化后脂肪酸的釋放率越低。MARINOPOULOU等[14]使用熱重分析法(thermo-gravimetric analysis, TGA)和體外消化法研究了不飽和脂肪酸在復(fù)合物中的穩(wěn)定性，結(jié)果表明復(fù)合物的形成起到了防止不飽和脂肪酸氧化的作用，且體外消化后各實驗組的脂肪酸保留率均在90%以上。

3.2.2 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的抗消化特性

淀粉顆粒的主體結(jié)構(gòu)由生長環(huán)組成，在生長環(huán)結(jié)構(gòu)中又包含了由結(jié)晶結(jié)構(gòu)和無定型結(jié)構(gòu)構(gòu)成的blocklet粒子[54]。直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的形成減弱了淀粉的消化性，主要是由于在酶水解淀粉的過程中，淀粉的無定型區(qū)較結(jié)晶區(qū)不穩(wěn)定，更容易被破壞，在直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物形成的過程中，脂質(zhì)與淀粉的無定型區(qū)形成了較為穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，降低了淀粉的消化性[4]，同時在淀粉與脂質(zhì)共存的體系中，由于直鏈淀粉與脂質(zhì)發(fā)生復(fù)合，抑制了淀粉顆粒的吸水膨脹作用，產(chǎn)生了對酶的抵抗性[55]。AHMADI-ABHARI等[3]使用9%小麥淀粉與0.5%～5%溶血卵磷脂復(fù)合，之后用豬胰α-淀粉酶在37℃條件下進行消化，對處理不同時間后的產(chǎn)物使用排阻色譜進行分析。通過分析水解后物質(zhì)的摩爾質(zhì)量分布發(fā)現(xiàn)：在較短的消化時間內(nèi)，直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物對淀粉酶的敏感性較低，而且對支鏈淀粉也起到了很好的保護作用；在消化時間較長的情況下，高濃度的溶血卵磷脂仍可對淀粉起到較強的保護作用。KAWAI等[4]研究了糊化馬鈴薯淀粉與不同鏈長、飽和度脂肪酸產(chǎn)生的復(fù)合物的體外消化性質(zhì)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)直鏈淀粉-油酸復(fù)合物和直鏈淀粉-月桂酸復(fù)合物的形成顯著地延長了淀粉的消化時間，無論碳鏈長短以及不飽和度，脂肪酸都可以降低淀粉的消化性。ZHANG等[5]研究了不同普魯蘭酶脫支時間(0～24 h)處理后的高直玉米淀粉與月桂酸制備的復(fù)合物，并測定了易消化淀粉、慢消化淀粉和抗性淀粉的含量，發(fā)現(xiàn)脫支處理24 h后，脫支高直玉米淀粉-月桂酸復(fù)合物中抗性淀粉含量高達45.6%，并得出了抗性淀粉和慢消化淀粉的含量與淀粉脫支時間呈正相關(guān)，易消化淀粉含量隨著脫支時間的延長而降低的結(jié)論。

3.2.3 直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的成膜性

淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物具有一定的成膜性，以淀粉為基質(zhì)，脂質(zhì)為增塑劑可以制備具有拉伸性能強、透明度高、低透氣和水不溶性的淀粉基薄膜。該薄膜具有質(zhì)量安全，成本低廉，包裝性能好等一系列的特點，正逐漸成為新型食品包裝材料的熱門方向。ALVES等[56]使用直鏈淀粉和甘油制得了一種具有高阻隔性能和機械強度的可食用膜，這對于研究淀粉基薄膜提供了重要的參考價值。FANTA等[57]使用蒸汽噴射蒸煮在快速冷卻的條件下制得了直鏈淀粉-棕櫚酸復(fù)合物亞微米顆粒，并將此顆粒與聚乙烯醇等量混合形成了淀粉基薄膜，改善了膜的拉伸性能。SLAVUTSKY等[58]使用短鏈脂肪酸(丁酸、己酸、辛酸)在淀粉膜表面覆蓋了一層納米級脂質(zhì)薄層，顯著增強了膜的阻水能力。

4 展望

我國淀粉資源十分豐富，利用淀粉發(fā)展新型營養(yǎng)保健食品的研究蓬勃發(fā)展。隨著對直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物不斷深入的研究，其作為抗性淀粉調(diào)節(jié)人體血糖、作為多不飽和脂肪酸載體以及作為淀粉基可食用膜等功能將越來越受到人們的重視。但目前而言，直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的研究仍存在以下問題：(1)應(yīng)用性問題。目前對于將復(fù)合物直接添加入食品中的研究稀缺，其對于食品性狀的影響尚不明朗；(2)生產(chǎn)問題。當下解決復(fù)合物連續(xù)大量生產(chǎn)的報道匱乏，部分研究雖然設(shè)計了連續(xù)生產(chǎn)模塊，但大多為熱處理設(shè)備，難以顧及不飽和脂肪酸的穩(wěn)定性問題；(3)復(fù)合物精細結(jié)構(gòu)的研究問題。大多數(shù)研究集中于對復(fù)合物理化及功能性質(zhì)的研究，忽視了對不同條件下形成不同復(fù)合物的結(jié)構(gòu)性探究。因此，對直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物的研究應(yīng)更多的向著可食用淀粉類添加劑的應(yīng)用方向發(fā)展，深入研究食品加工過程中直鏈淀粉與脂質(zhì)的相互作用；不斷改良現(xiàn)有加工方式并使用新技術(shù)解決生產(chǎn)加工方面的問題，如開發(fā)能連續(xù)處理淀粉-脂質(zhì)混合體系的高壓、微波等新型非熱力加工設(shè)備，在保證連續(xù)處理復(fù)合物的同時確保不飽和脂肪酸不被破壞；側(cè)重對復(fù)合物結(jié)構(gòu)的精深研究，通過研究復(fù)合物的精細結(jié)構(gòu)優(yōu)化復(fù)合物的制備條件，提高原料的利用率，進一步提升對高分子聚合物研究領(lǐng)域的研究水平。加大對直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物研究的投入，不僅為保健食品的發(fā)展提供了新的方向，也為解決我國淀粉大量積壓的問題提供了新的思路?？偠灾?，直鏈淀粉-脂質(zhì)復(fù)合物作為一種新型多功能性淀粉產(chǎn)品，其開發(fā)前景不可估量。

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Research advance in the formation and structural properties of amylose-lipid complex

JIA Xiang-ze1,2, CHEN Bing-yan1,2, ZHAO Bei-bei1,2, ZHENG Bao-dong1,2, GUO Ze-bin1,2*

1(College of Food Science, Fujian Agriculture and Forestry University, Fuzhou 350002, China) 2(Fujian Provincial Key Laboratory of Quality Science and Processing Technology in Special Starch, Fuzhou 350002, China)

The formation of amylose-lipid complex gives starch several unique properties, including anti-digestive, encapsulating beneficial lipids and improving food texture. Meanwhile, it can also regulate the pasting and retrogradation properties of starch. These characteristics made the complex as a rising star in starch modification field. This review introduced the advance of amylose-lipid complex, and the preparation methods. Structural properties, formation mechanism of the complex and the effect on the physicochemical and functional properties of starch were discussed. The future prospects of application in food industry was also presented.

amylose-lipid complexes; preparation; physicochemical properties; functional properties

10.13995/j.cnki.11-1802/ts.201703047

碩士研究生(郭澤鑌副教授為通訊作者,E-mail：gzb8607@163.com)。

國家自然科學基金(31501485)；福建省高校產(chǎn)學合作科技重大項目(2012N5004)；福建省高等學?？萍紕?chuàng)新團隊支持計劃(閩教科[2012]03號)；福建農(nóng)林大學高水平大學建設(shè)項目(612014042)

2016-07-23，改回日期：2016-09-06