V元素對(duì)TiAlVN膜層組織和抗熱震性能的影響*

李德元， 王 新， 金 浩，2a， 張 罡

(1.沈陽(yáng)工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 沈陽(yáng) 110870；2.沈陽(yáng)理工大學(xué) a.裝備工程學(xué)院， b.材料科學(xué)與工程學(xué)院， 沈陽(yáng) 110159)

V元素對(duì)TiAlVN膜層組織和抗熱震性能的影響*

李德元1， 王 新1， 金 浩1，2a， 張 罡2b

(1.沈陽(yáng)工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 沈陽(yáng) 110870；2.沈陽(yáng)理工大學(xué) a.裝備工程學(xué)院， b.材料科學(xué)與工程學(xué)院， 沈陽(yáng) 110159)

為了拓展火炮身管延壽，利用磁控濺射技術(shù)在炮鋼表面沉積了TiAlN膜層，并添加V元素來(lái)改善膜層性能.利用掃描電子顯微鏡附加能譜儀和X射線衍射儀分析了膜層的成分、相結(jié)構(gòu)和表面形貌，研究了V元素對(duì)TiAlN膜層抗熱震性能的影響.結(jié)果表明，TiAlN和TiAlVN膜層主要以TiN為主相擇優(yōu)生長(zhǎng).TiAlVN膜層屬于面心立方和微弱六方密排二重結(jié)構(gòu)，晶粒尺寸比TiAlN膜層略大，而晶格常數(shù)比TiAlN膜層小，因而TiAlVN膜層質(zhì)量相對(duì)較好.TiAlVN膜層不易產(chǎn)生裂紋，抗開(kāi)裂性能較好.此外，TiAlVN膜層的抗熱震循環(huán)次數(shù)約為TiAlN膜層的1.4倍.

磁控濺射；炮鋼；TiAlN膜層；V元素；TiAlVN膜層；相結(jié)構(gòu)；表面形貌；抗熱震性能

TiAlN膜層具有較高的硬度與較好的抗高溫氧化性，同時(shí)還具有附著能力強(qiáng)、抗腐蝕性和耐磨性優(yōu)異等優(yōu)點(diǎn)，因而在工業(yè)上得到了廣泛的應(yīng)用，具有廣闊的應(yīng)用前景[1-3].隨著技術(shù)的不斷發(fā)展，向TiAlN膜層中加入一種或多種元素使其合金化，改變膜層顯微結(jié)構(gòu)，從而有效提高膜層的一種性能或綜合性能，已成為當(dāng)今的研究熱點(diǎn).

與TiAlN膜層相比，添加V元素形成的TiAlVN多元膜和TiAlN/VN多層膜的微觀結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化，且摩擦系數(shù)減小，硬度增強(qiáng)[4-6].然而，目前針對(duì)TiAlVN膜層抗熱震性能的研究仍罕見(jiàn)報(bào)道.火炮身管在射擊中燒蝕非常嚴(yán)重，在身管內(nèi)膛涂鍍抗燒蝕涂層是解決火炮身管燒蝕問(wèn)題的有效途徑，但到目前為止仍未徹底解決火炮身管的燒蝕問(wèn)題[7].本文采用磁控濺射技術(shù)在炮鋼表面濺射沉積了TiAlN膜層，并添加V元素進(jìn)行對(duì)比分析，研究了TiAl(V)N膜層的成分、相結(jié)構(gòu)、組織形貌和抗熱震性能.

1 材料及方法

1.1 試驗(yàn)基材的選擇

試驗(yàn)基材選用炮鋼P(yáng)CrNi3MoA，該鋼材屬于低合金耐熱鋼.經(jīng)調(diào)質(zhì)后炮鋼P(yáng)CrNi3MoA的顯微組織為均勻索氏體、貝氏體或極細(xì)的珠光體，具有較高的抗拉強(qiáng)度和屈強(qiáng)比.由于該鋼材具有較高的硬度、較好的淬透性和韌性，以及良好的防腐蝕性，該材料被廣泛應(yīng)用于軍事領(lǐng)域的一些特殊功能材料的制造領(lǐng)域[8].

1.2 TiAl(V)N膜層的制備

炮鋼P(yáng)CrNi3MoA試樣的加工尺寸為15 mm×15 mm×5 mm.試樣的預(yù)處理是膜層制備前的重要環(huán)節(jié).首先經(jīng)線切割切削加工后，分別利用600#、800#、1000#、1500#和2000#砂紙對(duì)試樣進(jìn)行磨光處理.然后采用研磨膏將試樣拋光成鏡面.隨后分別利用酒精、丙酮、超聲波和濺射離子輝光對(duì)試樣進(jìn)行清洗，其中超聲波清洗需要15 min，輝光放電清洗需要30 min，目的是進(jìn)一步去除試樣表面的油污及氧化物，從而改善膜層與基體之間的結(jié)合強(qiáng)度.

利用QHV-JGP400BⅡ型多靶磁控濺射儀進(jìn)行TiAl(V)N膜層的制備.在制備過(guò)程中真空度為5×10-4Pa，氮?dú)饬髁繛?0 mL/min，氬氣流量為10 mL/min，且兩種氣體純度均為99.999%，基體溫度為350 ℃，負(fù)偏壓為200 V，靶基距為60 mm.選用Ti、Al和V獨(dú)立靶材，其純度均為99.99%.

1.3 膜層的性能測(cè)試

采用XRD-700型X射線衍射儀分析膜層的相結(jié)構(gòu)，選用CuKα射線，掃描范圍為30°～90°，掃描速度為3 (°)/min.采用日本LEXT OLS4100 3D型激光共聚焦顯微鏡測(cè)量膜層的表面粗糙度.采用SX2-6-13型箱式電阻爐進(jìn)行熱震試驗(yàn)，采用日立S-3400N型掃描電子顯微鏡與SU8010型場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察膜層的表面形貌.采用XJP-3C型金相顯微鏡在熱震循環(huán)過(guò)程中觀察膜層的微裂紋形貌.利用多靶磁控濺射儀自帶的膜厚儀直接獲取膜層厚度，且膜層預(yù)制厚度為2 μm.

2 結(jié)果與分析

2.1 膜層的成分及相結(jié)構(gòu)

利用能譜儀測(cè)得的TiAl(V)N膜層成分如表1所示，且表1中數(shù)值為原子分?jǐn)?shù).由表1可見(jiàn)，V元素的加入使得TiAlN膜層的成分發(fā)生了改變.同時(shí)，經(jīng)濺射系統(tǒng)的膜厚儀測(cè)得的膜厚隨之增加，這是由于V元素的濺射速率高于Ti元素的緣故，該結(jié)果和宋慶功等[9]的研究結(jié)果相吻合.

表1 TiAl(V)N膜層的成分Tab.1 Compositions of TiAl(V)N films %

TiAl(V)N膜層的XRD圖譜如圖1所示.由圖1可見(jiàn)，XRD圖譜中存在很強(qiáng)的Fe-Cr相衍射峰，這是由于膜層較薄的緣故.觀察圖1還可以發(fā)現(xiàn)，TiN相的衍射峰主要由較強(qiáng)的(200)、(220)晶面衍射峰和極其微弱的(111)、(311)晶面衍射峰構(gòu)成.

圖1 TiAl(V)N膜層的XRD圖譜Fig.1 XRD spectra of TiAl(V)N films

Al原子半徑為0.143 2 nm，Ti原子半徑為0.144 8 nm，V原子半徑為0.135 nm.TiAl(V)N膜層中未出現(xiàn)AlN相，這是由于具有六方結(jié)構(gòu)的AlN相很難形成的緣故[10].同時(shí)可以解釋為，當(dāng)Ti1-xAlxN中的x值介于0.6～0.7之間時(shí)，會(huì)出現(xiàn)AlN鉛鋅礦結(jié)構(gòu).當(dāng)Al元素的含量繼續(xù)增加且x值超過(guò)0.7時(shí)，才會(huì)出現(xiàn)單一的AlN相[11].因?yàn)槟又写鞟l含量的x值未超過(guò)臨界值，故很難形成AlN相.由于半徑較小的Al原子取代了Ti原子，使得TiAlN膜層的晶格常數(shù)變小，因而TiAlN膜層的(200)衍射峰相對(duì)于TiN膜層略向右偏移.由于V元素的原子半徑小于Ti原子，當(dāng)V原子置換Ti原子時(shí)，原子面間距減小，TiAlVN膜層的晶格發(fā)生收縮.相對(duì)于TiAlN膜層而言，TiAlVN膜層的(200)、(220)晶面衍射峰略向高角度偏移.V元素的加入使得膜層變厚，F(xiàn)e-Cr相的(110)、(200)和(211)晶面衍射峰得到了很好的控制，明顯減弱了基體衍射峰的強(qiáng)度.

2.2 膜層的形貌

TiAl(V)N膜層的激光共聚焦形貌如圖2所示.由圖2可見(jiàn)，宏觀上看兩種膜層均比較平整，粗糙度相差不是很明顯，充分反映出磁控濺射鍍膜具有膜層致密、晶粒細(xì)小的優(yōu)點(diǎn).經(jīng)激光共聚焦檢測(cè)分析后發(fā)現(xiàn)，與TiAlN膜層相比，TiAlVN膜層的表面針尖狀凸起較多且較大，其粗糙度為0.028 μm.TiAlN膜層相對(duì)比較平整，尖銳的波峰發(fā)生明顯鈍化，凸起較少，晶粒分布均勻，粗糙度為0.017 μm.這是因?yàn)閂元素的加入致使膜層結(jié)晶度明顯下降并發(fā)生了晶格結(jié)構(gòu)畸變，從而對(duì)膜層粗糙度造成一定的不利影響.

圖2 TiAl(V)N膜層的激光共聚焦形貌Fig.2 Laser confocal morphologies of TiAl(V)N films

TiAl(V)N膜層的場(chǎng)發(fā)射表面形貌如圖3所示.由圖3可見(jiàn)，TiAl(V)N膜層的晶粒尺寸介于幾十納米到幾百納米之間.由圖3a可見(jiàn)，TiAlN膜層具有幾十納米級(jí)的晶粒簇，晶粒簇大小較為均勻，但簇間距較大.由圖3b可見(jiàn)，TiAlVN膜層具有幾百納米級(jí)的晶粒簇，且晶粒簇形狀較不規(guī)則且離散性較大，呈大晶粒簇之間夾雜著小晶粒簇的分布形式.晶粒簇尺寸不規(guī)則的原因是在膜層的沉積過(guò)程中大量不同的濺射原子隨機(jī)濺射到基體表面并發(fā)生堆積結(jié)晶生長(zhǎng).TiAl(V)N膜層均以晶粒簇形式分布，晶粒簇間存在間隙，且TiAlN膜層的間隙較大，排列也較為疏松.V元素的加入對(duì)膜層形貌具有很大影響.加入V元素后膜層結(jié)晶度明顯下降，晶格結(jié)構(gòu)發(fā)生畸變，晶粒呈團(tuán)絮狀生長(zhǎng)，晶粒簇之間結(jié)合緊密，部分晶粒簇呈島嶼狀生長(zhǎng)，因而添加V元素的膜層性能相對(duì)較好.

2.3 膜層的抗熱震性能

抗熱震性能是評(píng)定膜層在冷熱交變狀態(tài)下抗冷熱疲勞的能力.在反復(fù)完成加熱、冷卻和再加熱的循環(huán)過(guò)程后，觀察膜層表面是否起皮、剝離、翹起以及是否氧化變色等情況，進(jìn)而來(lái)評(píng)定膜層壽命.抗熱震性能研究符合火炮身管內(nèi)膛的服役環(huán)境，具有一定的參考價(jià)值.

將試樣放進(jìn)SX2-6-13型箱式電阻爐中加熱到700 ℃并保溫30 min，之后取出試樣并迅速放入常溫(25 ℃)清水中進(jìn)行激冷.如此重復(fù)這一過(guò)程直到膜層出現(xiàn)裂紋、起皮或剝離，當(dāng)脫落總面積達(dá)到5%時(shí)，定義膜層失效，且以熱震循環(huán)次數(shù)表征膜層的抗熱震性能的優(yōu)劣.TiAl(V)N膜層的抗熱震性能對(duì)比如表2所示.由表2可見(jiàn)，TiAlVN膜層的抗熱震循環(huán)次數(shù)約為TiAlN膜層的1.4倍.

TiAl(V)N膜層熱震后的顏色變化如表3所示.經(jīng)過(guò)1次熱震循環(huán)后，TiAlN與TiAlVN膜層表面完好無(wú)損，顏色稍有變化.在金相顯微鏡下未觀察到微小裂紋的出現(xiàn)，因而1次循環(huán)未對(duì)TiAl(V)N膜層造成破壞性的影響，也表明膜層質(zhì)量良好，表面氧化程度不大.多次熱震過(guò)程中膜層顏色變化較為明顯，顏色變化與膜層厚度及氧化程度具有很大關(guān)系.經(jīng)過(guò)3次熱震循環(huán)后，除了膜層顏色變化外在金相顯微鏡下未發(fā)現(xiàn)裂紋等破壞現(xiàn)象.經(jīng)過(guò)5次熱震循環(huán)后，TiAlN膜層表面出現(xiàn)了微小裂紋，而TiAlVN膜層表面未發(fā)生太大變化，表明TiAlVN膜層具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性.不難發(fā)現(xiàn)，微裂紋易發(fā)生在容易引起應(yīng)力集中的膜層表面缺陷處.同時(shí)，裂紋萌生具有一定的隨機(jī)性，裂紋擴(kuò)展具有不確定性，因而裂紋并非都在膜層表面缺陷處萌生擴(kuò)展.一旦裂紋出現(xiàn)后，裂紋處氧原子與基體發(fā)生氧化，經(jīng)過(guò)反復(fù)循環(huán)后，氧化加劇，裂紋加速擴(kuò)展，最終導(dǎo)致膜層發(fā)生脫落.經(jīng)過(guò)10次熱震循環(huán)后，TiAlN膜層表面也發(fā)生部分剝落，而TiAlVN膜層表面出現(xiàn)微小裂紋，判定此時(shí)兩種膜層均已發(fā)生破壞.

表2 TiAl(V)N膜層的抗熱震性能對(duì)比Tab.2 Comparison in thermal shock resistance of TiAl(V)N films

表3 TiAl(V)N膜層熱震后的顏色變化Tab.3 Color change of TiAl(V)N films after thermal shock

一般認(rèn)為在冷熱循環(huán)作用下，由于氮化物膜層與金屬基體具有不同的熱膨脹系數(shù)，當(dāng)冷熱循環(huán)達(dá)到一定周期后，會(huì)加劇膜層與基體之間的應(yīng)變不協(xié)調(diào)性，導(dǎo)致膜層表面產(chǎn)生裂紋.圖4、5分別為TiAl(V)N膜層熱震循環(huán)5次和10次后的SEM圖像.

由圖4、5可知，添加V元素后膜層具有更高的高溫強(qiáng)度.經(jīng)5次熱震循環(huán)后TiAlVN膜層表面未發(fā)現(xiàn)微裂紋(見(jiàn)圖4b)，即便是在應(yīng)力集中程度較大的基體和膜層結(jié)合處也未發(fā)現(xiàn)“起皮”、“翹邊”等破壞現(xiàn)象.相反，TiAlN膜層經(jīng)5次熱震循環(huán)后出現(xiàn)了微裂紋并呈現(xiàn)出很大的擴(kuò)展趨勢(shì)(見(jiàn)圖4a).經(jīng)過(guò)10次熱震循環(huán)后，TiAlN膜層發(fā)生嚴(yán)重氧化，膜層遭到了嚴(yán)重破壞，膜層發(fā)生“起皮”、“翹邊”并伴有脫落現(xiàn)象(見(jiàn)圖5a).經(jīng)過(guò)10次熱震循環(huán)后，TiAlVN膜層表面出現(xiàn)氧化痕跡，表層氧化皮微微脫落，但未裸露出炮鋼基體(見(jiàn)圖5b)，因而此時(shí)膜層對(duì)基體仍具有較好的保護(hù)作用.不難發(fā)現(xiàn)，雖然TiAlVN膜層具有較大的晶粒簇，但是V元素的添加改變了膜層的組織結(jié)構(gòu)，增加了晶粒間的緊密度，提高了膜層的附著能力，因?yàn)橛行У靥岣吡薚iAlN膜層的抗熱震性能.此外，V元素能夠降低氧化速率，從而可以有效地保護(hù)膜層與基體的結(jié)合力并使其免遭破壞[12].

圖4 5次熱震循環(huán)后TiAl(V)N膜層SEM圖像Fig.4 SEM images of TiAl(V)N films after 5 times of thermal shock cycles

圖5 10次熱震循環(huán)后TiAl(V)N膜層SEM圖像Fig.5 SEM images of TiAl(V)N films after 10 times of thermal shock cycles

3 結(jié) 論

通過(guò)以上試驗(yàn)分析可以得到如下結(jié)論：

1) 由磁控濺射設(shè)備制備的TiAlN與TiAlVN膜層的粗糙度較小，膜層致密，晶粒尺寸介于幾十納米到幾百納米之間，且TiAlVN膜層的晶粒尺寸較大.

2) TiAlN與TiAlVN膜層為主要以TiN相為基礎(chǔ)的置換固溶體，且以TiN相的(200)和(220)晶面擇優(yōu)生長(zhǎng)；TiAlVN膜層屬于面心立方和微弱六方密排二重結(jié)構(gòu).

3) TiAlN與TiAlVN膜層在多次熱震循環(huán)過(guò)程中顏色變化較為明顯，且顏色的變化與膜層厚度和氧化程度具有很大關(guān)系.

4) TiAlN膜層中添加V元素后，改變了膜層的組織結(jié)構(gòu)，增加了晶粒間緊密度，改善了膜層的附著能力，有效提高了膜層的抗熱震性能.

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(責(zé)任編輯：尹淑英 英文審校：尹淑英)

Effect of V on microstructure and thermal shock resistance of TiAlVN film

LI De-yuan1,WANG Xin1,JIN Hao1,2a,ZHANG Gang2b

(1.School of Materials Science and Engineering,Shenyang University of Technology,Shenyang 110870,China;2a.School of Equipment Engineering,2b.School of Materials Science and Engineering,Shenyang Ligong University,Shenyang 110159,China)

In order to extend the life extension of gun barrel,TiAlN film was deposited on the surface of gun steel with magnetron sputtering technology,and V element was added to improve the properties of films.With the scanning electron microscope with energy spectrometer and X ray diffractometer,the composition,phase structure and surface morphologies of film were analyzed,and the effect of V element on the thermal shock resistance of TiAlN film was studied.The results show that the TiAlN and TiAlVN films are mainly composed of TiN and grow preferentially.The TiAlVN film belongs to the face-centered cubic and weak hexagonal close-packed double structures,the grain size is slightly larger than that of TiAlN film,and the lattice constant is smaller than that of TiAlN film.And the quality of TiAlVN film is relatively better.For the TiAlVN film,the cracks are not easy to generate,and the thermal shock resistance is better.In addition,the thermal shock cycle number of TiAlVN film is about as 1.4 times as that of TiAlN film.

magnetron sputtering;gun steel;TiAlN film;V element;TiAlVN film;phase structure;surface morphology;thermal shock resistance

2016-08-28.

遼寧省教育廳重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基礎(chǔ)研究資助項(xiàng)目(LZ2014013).

李德元(1959-)，男，遼寧營(yíng)口人，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事材料表面強(qiáng)化與焊接性能等方面的研究.

02 17∶28在中國(guó)知網(wǎng)優(yōu)先數(shù)字出版.

http：∥www.cnki.net/kcms/detail/21.1189.T.20170302.1728.010.html

10.7688/j.issn.1000-1646.2017.02.04

TG 174.444

A

1000-1646(2017)02-0137-05