土壤樣品中總β測量刻度研究

齊 寧，李金鳳，胡小華

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029）

土壤樣品中總β測量刻度研究

齊 寧，李金鳳，胡小華

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029）

通過對土壤樣品成份的分析及標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)的研究，選擇兩種刻度源—KCl源和編號為GBW04127的鈾釷天然系礦石標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)分別對儀器進(jìn)行刻度，用12個(gè)國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)模擬土壤樣品，測量結(jié)果對比可知：在土壤樣品總β測量中，用GBW04127源作為刻度源比用KCl測量結(jié)果更為準(zhǔn)確，用KCl作刻度源數(shù)據(jù)明顯偏低；除40K粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和釷含量較低的釷粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)用KCl刻度測量誤差比用GBW04127源誤差小以外，對于純鈾粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、鈾鐳平衡粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和含量較高的釷粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)，GBW04127源刻度的測量誤差均小于用KCl作為刻度源的測量誤差。

土壤樣品；總β測量；KCl刻度；GBW04127刻度

近年來，環(huán)境的放射性測量越來越受到人們的重視。環(huán)境監(jiān)測通常通過測量總α、總β放射性來實(shí)現(xiàn)。而土壤樣品中總β放射性測量是環(huán)境監(jiān)測的重要手段之一。土壤中總 β放射性測量對于收集和積累環(huán)境輻射水平原始數(shù)據(jù)、總結(jié)環(huán)境輻射水平的變化規(guī)律、判斷環(huán)境中放射性污染水平高低有重要的意義［1］。

通常土壤中總β放射性測量屬于低水平放射性測量，即使采取低本底測量裝置技術(shù)也會(huì)存在較大誤差。這是因?yàn)樵谶M(jìn)行土壤樣品總β放射性測量時(shí)，通常采用水中總β放射性測量的標(biāo)準(zhǔn)源—KCl作為標(biāo)準(zhǔn)源來刻度測量儀器的探測效率，因水中含鉀比較高，且KCl與樣品中放射性核素的 β粒子能量相接近［2］。目前我國除環(huán)境水外，對固體樣品中總放射性活度測量還沒有統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)方法［1］。由于環(huán)境土壤樣品中的放射性核素組成復(fù)雜，且組成成份的比例不確定，導(dǎo)致所測量的 β射線能量范圍較寬，用KCl刻度儀器會(huì)給測量結(jié)果帶來較大的誤差。本研究力求尋找到一種土壤樣品測量時(shí)能夠減小誤差的刻度標(biāo)準(zhǔn)源，擬采用與土壤放射性成份更接近的混合源作為刻度標(biāo)準(zhǔn)，與KCl做標(biāo)準(zhǔn)的測量數(shù)據(jù)對比，并最終給出對比結(jié)果。

1 土壤樣品特點(diǎn)及標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)的要求

土壤的構(gòu)成狀況在一定時(shí)間內(nèi)是相對穩(wěn)定的，99%的土壤樣品主要的放射性核素為天然放射性核素，有238U、232Th、226Ra、40K等［3］，具體數(shù)值如表1所示。土壤樣品的放射性水平比較低，需要低本底測量環(huán)境，因此需要良好的屏蔽。

土壤樣品采樣以mg為單位。取樣后經(jīng)過壓樣直接進(jìn)行測量。由于樣品有較強(qiáng)的自吸收，應(yīng)取與樣品相同重量的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行α、β測量效率標(biāo)定。

標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)的要求：

1）標(biāo)準(zhǔn)參考物是用來刻度儀器的，在相對測量中建立儀器計(jì)數(shù)率與能量的對應(yīng)關(guān)系。要求參考物質(zhì)要穩(wěn)定，半衰期要足夠長，以免在使用中經(jīng)常校正帶來麻煩和誤差［4］。

2）標(biāo)準(zhǔn)參考物對被測樣品應(yīng)該有充分的代表性，由于各種核素的射線能量不同，自吸收率也不同，造成有的計(jì)數(shù)效率差異很大。也就是說相等比活度（Bq/g）的樣品可能得到差別很大的計(jì)數(shù)率。為此要求標(biāo)準(zhǔn)參考物的基體組成要接近被測樣品，二者的核素類型要盡量相同［4］。

由于β射線的能量不同，計(jì)數(shù)效率相差很大，有的低能β射線幾乎記錄不到。所以總β測量中，要求盡量挑選接近樣品基體和核素類型的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)。土壤、巖石中的放射性以U、Th、Ra、K及其子體為主，只要不是后處理核工廠排污口、核電站及核試驗(yàn)現(xiàn)場，包括鈾礦山在內(nèi)的99%以上的土地上，其放射性以U、Th、Ra、K為主體。總β的標(biāo)準(zhǔn)參考物最好選用土壤或者巖粉為基體的物質(zhì)［4］。

在總β測量中，通常用化學(xué)試劑KCl做標(biāo)準(zhǔn)，KCl有三個(gè)缺點(diǎn)：一是它和樣品的基體組成相差太大，自吸收不同；而是KCl中K的含量高達(dá)52%以上，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出樣品中K含量；三是KCl吸水強(qiáng)烈，操作不方便［4］。現(xiàn)已知土壤樣品中天然放射性核素組成，可以考慮用成份比較接近的混合源做刻度源代替KCl，理論上來講，這樣可以得到比較好的探測效率。

2 測量儀器及標(biāo)準(zhǔn)樣品

儀器選用堪培拉公司的流氣式低本底總α總β測量儀MINI20，測量通道為4通道。簡介如下：

2.1 測量儀器簡介

2.1.1 基本原理

總β測量原理基于帶電粒子β與物質(zhì)的相互作用，放射性原子核β衰變時(shí)釋放β粒子，帶電粒子射入探測器，使探測器中的氣體原子電離，形成電子和正離子對，在外加電場的作用下，電子和正離子分別向兩極運(yùn)動(dòng)，形成電流信號。經(jīng)前置放大器放大后，由數(shù)據(jù)處理器甄別和處理，根據(jù)輸出脈沖信號的幅度與入射粒子的能量成正比，測量計(jì)數(shù)管的α計(jì)數(shù)和β計(jì)數(shù)，分別處理后送入與之相連的計(jì)算機(jī)，軟件分析后，形成數(shù)據(jù)結(jié)果。

表1 土壤和主要巖石中U、Th的本底值及比值［4］Table 1 The background value and ratio of U，Th in soil and rocks

為降低本底計(jì)數(shù)，采用反符合方法。凡是外界本底輻射同時(shí)在兩個(gè)計(jì)數(shù)管上產(chǎn)生的脈沖，經(jīng)過反符合單元將被消除，不會(huì)產(chǎn)生輸出計(jì)數(shù)。α粒子與β粒子的能量差別很大，在測量計(jì)數(shù)管上產(chǎn)生的脈沖幅度差別也很大，經(jīng)過脈沖甄別，理論上可以完全區(qū)分α粒子與β粒子。經(jīng)過α與β反符合可以扣除α粒子對β道產(chǎn)生的脈沖。此外，α射線的穿透能力較弱，α對β的串道問題基本可以忽略。

2.1.2 基本結(jié)構(gòu)及關(guān)鍵部件

低本底總α、β測量儀器具有基本相同的結(jié)構(gòu)，其系統(tǒng)結(jié)構(gòu)簡圖如圖1所示：

圖1 測量系統(tǒng)結(jié)構(gòu)簡圖Fig.1 Structure diagram of the measurement system

測量計(jì)數(shù)管：計(jì)數(shù)管的窗材料為鍍鋁薄膜。窗口有效直徑 Φ60 mm，薄窗厚約 0.4 mg/cm2，便于α、β等穿透能力弱的粒子進(jìn)入計(jì)數(shù)管。 樣品托架推到測量位置后，樣品盤的中心（即待測樣品的中心）正好對著計(jì)數(shù)管的窗口中心。窗薄、樣品窗口距離近、測量立體角大，保證了樣品測量的高效率。

屏蔽計(jì)數(shù)管：屏蔽計(jì)數(shù)管也是一只流氣式正比計(jì)數(shù)管。它包圍在測量計(jì)數(shù)管的四周或上部。本底輻射（包括宇宙射線和周圍環(huán)境的γ射線）將會(huì)同時(shí)在兩個(gè)計(jì)數(shù)管上產(chǎn)生脈沖，經(jīng)反符合后不產(chǎn)生計(jì)數(shù)。

鉛屏蔽室：屏蔽室由低放射性水平的老鉛制成，平均厚度約10 cm。其中心部位是由計(jì)數(shù)管和樣品托架構(gòu)成的測量室。

2.2 標(biāo)準(zhǔn)樣品

標(biāo)準(zhǔn)樣品簡稱標(biāo)樣，它在某一個(gè)或幾個(gè)特征上是已知的、具有較高準(zhǔn)確度的、可信賴的公認(rèn)值或權(quán)威機(jī)構(gòu)的推薦值［5］。本研究采用國家標(biāo)準(zhǔn)樣，由核工業(yè)北京地質(zhì)研究院研制，選用的12個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣因成份與土壤成份接近，可以模擬土壤樣品?？潭扔脴悠分谱鬟^程如下：

實(shí)驗(yàn)室條件：準(zhǔn)確度0.000 1 g電子天平，壓樣器，刷子，烘干器，銅板紙，勺子，口罩，塑膠手套，樣杯。采用稱重法，每個(gè)樣品300 mg左右。標(biāo)準(zhǔn)樣具體信息如表2、表3所示：

3 測量數(shù)據(jù)及對比分析

儀器測得各個(gè)道總β計(jì)數(shù)率如表4:

土壤樣品總β測量放射性活度計(jì)算公式如公式［1］（1）：

式中：Ax—待測土壤樣品中β測量放射性活度，Bq；Nx—待測樣品的總β計(jì)數(shù)率，m-1；N0—樣品盤的β本底計(jì)數(shù)率，m-1，本研究中本底值取0.2；N標(biāo)—刻度用標(biāo)準(zhǔn)源的總β計(jì)數(shù)率，m-1；A標(biāo)—刻度用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的β測量放射性活度，Bq。

表2 標(biāo)準(zhǔn)樣品技術(shù)參數(shù)表［4］Table 2 Technical parameter of standard samples

表3 刻度用標(biāo)準(zhǔn)樣品制樣信息Table 3 Standard sample information for calibration

（1）式中A標(biāo)的計(jì)算公式為：

式中：C標(biāo)—已知標(biāo)準(zhǔn)樣品的活度濃度值，m—已知標(biāo)準(zhǔn)樣品的質(zhì)量。

β射線的穿透能力較強(qiáng)，因此土壤樣品總β測量值是與質(zhì)量有關(guān)系的，必須考慮質(zhì)量因素，因此本文采用考慮了質(zhì)量因素的活度值進(jìn)行計(jì)算與對比。

由公式（2）計(jì)算而來各個(gè)樣的標(biāo)準(zhǔn)活度值如表5所示；

KCl和GBW04127分別做刻度標(biāo)準(zhǔn)源，測得的總β活度值如表6所示；

由表6可看出，用KCl作刻度標(biāo)準(zhǔn)源測量結(jié)果值明顯偏低。將表 6做進(jìn)一步處理，得出不同刻度標(biāo)準(zhǔn)情況下各個(gè)道、各個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣測量的相對誤差如表7所示；

由表7得知，除標(biāo)準(zhǔn)號為GBW04309a、GBW04325、GBW04326、GBW04327的樣品誤差增大外，其他不同通道不同樣品的相對誤差值，GBW04127刻度均明顯好于KCl刻度的結(jié)果，大部分測量結(jié)果相對誤差絕對值減小到10%以內(nèi)，用KCl刻度測量結(jié)果明顯偏低。GBW04309a、GBW04325為含量較低的釷 粉 末 放 射 源 標(biāo) 準(zhǔn) 物 質(zhì) ， GBW04326、GBW04327為40K粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)，而天然的土壤樣品中不可能只單純的含有釷和鉀元素，一般含鈾為3 ppm，因此這4個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣品來代表土壤樣品的組成是不太合適的。

表4 被測樣品總β測量計(jì)數(shù)率/m-1Table 4 Total β counting rate of measuredsamples

表5 各個(gè)樣標(biāo)準(zhǔn)活度值/BqTable 5 Activity value of each standard sample

表6 測得總β活度值/BqTable 6 Activity value of measured total β

表7 不同刻度標(biāo)準(zhǔn)儀器測量的相對誤差對比Table 7 The relative error contrast by different calibration standard

由此得出土壤樣品總β測量造成誤差大的原因：除樣品制樣和測量過程中操作不當(dāng)以外，大部分是由刻度標(biāo)準(zhǔn)源的選用不合適導(dǎo)致的。

4 結(jié)論

通過KCl與GBW04127分別做標(biāo)準(zhǔn)測試數(shù)據(jù)及數(shù)據(jù)處理得知：對于純鈾粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、鈾鐳平衡粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和含量較高的釷粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)，用GBW04127作為刻度源比用KCl刻度測量誤差要小，測量相對誤差絕對值在0～18%之間，大部分結(jié)果小于10%；用KCl做標(biāo)準(zhǔn)源刻度的儀器測量40K粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和釷含量較低的釷粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)比用GBW04127誤差要小。純鈾粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、鈾鐳平衡粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和含量較高的釷粉末放射源標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)更接近土壤樣品的真實(shí)成分，因此對于土壤樣品總β測量，用標(biāo)準(zhǔn)號為GBW04127的鈾釷天然系礦石標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)來刻度比用傳統(tǒng)的KCl效果好。

因此，對于不同基體的被測物質(zhì)，要想取得較好的測量效果，要合理選擇刻度源，刻度源成份組成要盡可能地接近被測物質(zhì)。

［1］李芳，陸繼根，沙連茂，等.固體中總α、總β放射性監(jiān)測方法研究［J］.輻射防護(hù)，2007，27（4）: 228-232.

［2］劉建芬，盛沛茹，倪士英.土壤樣品總 β放射性測量的計(jì)數(shù)效率校正研究［J］.核電子學(xué)與探測技術(shù)，2000，20（4）:284-288.

［3］劉建芬，倪士英，姜讓榮，等.土壤樣品總β測量的探測效率校正因子檢驗(yàn)［J］.同位素，2000，13（2）:92-96.

［4］顧鼎祥，潘景榮，黃秋紅，等.國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)天然放射性標(biāo)準(zhǔn)及其應(yīng)用［C］//第3次全國天然輻射照射與控制研討會(huì)論文匯編，2010:334-340.

［5］馬禮敦.X射線粉末衍射儀性能的評估［J］.上海計(jì)量測試，2007，（2）:10-14.

Research on the calibration of β ray measurement for soil samples

QI Ning，LI Jinfeng，HU Xiaohua

（Beijing Research Institute of Uranium Geology，Beijing 100029，China）

Through analysis on composition of the soil sample and standard reference materials，we choose two calibration sources to calibrate the instrument respectively—KCl source and standard materials GBW04127（natural uranium and thorium ore）.We use 12 standard materials to simulate the soil samples.By comparison of the data， we know that for totalβmeasurement of the soil samples，the measured result calibrated by GBW04127 source is more accurate than that of by KCl. The data value that calibrated by KCl source is lower obviously.For standard materials of40K and thorium powder source（Thorium content is lower）， the result measured by the KCl calibrated instrument is more accurate than that by GBW04127.As for standard materials of pure powder of uranium source，uranium-radium equilibrium powder source and thorium powder source（Thorium content is higher），GBW04127 calibrated instrument，at more accurate the result than that by KCl source calibrated.

soil sample；totalβmeasurement；KCl calibrated；GBW04127 calibrated

TL817

A

1672-0636（2017）01-0036-06

10.3969/j.issn.1672-0636.2017.01.007

2016-07-28

齊 寧（1959—），男，北京人，工程師，主要從事核儀器相關(guān)研究工作。

E-mail：99806592@qq.com