高放廢物模擬地質(zhì)處置研究平臺(tái)的建立、運(yùn)行及初期成果

楊林月，張振濤，華小輝，王 雷

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

高放廢物模擬地質(zhì)處置研究平臺(tái)的建立、運(yùn)行及初期成果

楊林月，張振濤，華小輝，王 雷

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

高放廢物的妥善處置是核能可持續(xù)發(fā)展的前提，在國(guó)際范圍內(nèi)受到高度重視，地質(zhì)處置是普遍接受的方案。高放廢物模擬地質(zhì)處置研究平臺(tái)由25套模擬多重屏障系統(tǒng)及其共用的低氧環(huán)境構(gòu)成，可以模擬多種不同處置條件下的核素浸出情況。完成部分系統(tǒng)的裝填運(yùn)行。結(jié)果表明，多種元素的浸出受到了多重屏障的抑制，并隨著時(shí)間的推移浸出濃度趨于穩(wěn)定；不同的處置溫度、玻璃體類(lèi)型、圍巖類(lèi)型、膨潤(rùn)土含素玻璃粉均對(duì)重要核素的浸出有顯著影響；多種包裝材料的耐蝕性能差異顯著。下一步實(shí)驗(yàn)中，根據(jù)現(xiàn)有的研究結(jié)果，對(duì)玻璃體、膨潤(rùn)土、包裝材料等的裝填進(jìn)行優(yōu)化，對(duì)取樣系統(tǒng)進(jìn)行改進(jìn)，完善總體的實(shí)驗(yàn)方案，研究多種處置條件對(duì)元素的浸出影響。

高放廢物；地質(zhì)處置；研究平臺(tái)；浸出濃度

高水平放射性廢物（簡(jiǎn)稱(chēng)高放廢物）主要產(chǎn)生于核燃料的后處理過(guò)程，盡管其體積占全部放射性廢物的比例僅有3%，但其放射性活度超過(guò)總放射性活度的95%以上［1］。高放廢物放射性強(qiáng)，毒性高，釋熱率大，其妥善處理與處置對(duì)于核工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展及環(huán)境安全至關(guān)重要，亦是一個(gè)世界性的難題。

對(duì)于高放廢物的最終處置，曾經(jīng)提出“太空處置”、 “深海溝處置”、 “冰蓋處置”、“巖石熔融處置”等方案。經(jīng)過(guò)多年的研究和實(shí)踐，目前普遍接受的可行方案是（深）地質(zhì)處置，我國(guó)的 《放射性污染防治法》中明確規(guī)定 “高水平放射性固體廢物實(shí)行集中的深地質(zhì)處置”。地質(zhì)處置是將高放廢物埋在地表以下深約500～1 000 m的穩(wěn)定地質(zhì)體中，使之在長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)（10 000 a以上）與生物圈隔離。地質(zhì)處置的優(yōu)點(diǎn)是：所涉及的技術(shù)成熟、充分利用天然和人工屏障、可進(jìn)行長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)、在必要時(shí)可進(jìn)行回取。埋藏高放廢物的地下工程設(shè)施即稱(chēng)為高放廢物地質(zhì)處置庫(kù)。

在地質(zhì)處置庫(kù)內(nèi)，高放廢物玻璃固化體置于廢物罐中，廢物罐外與天然圍巖間填有緩沖材料。對(duì)于放射性核素的遷移，玻璃體、廢物罐及緩沖材料為人工屏障，圍巖為天然屏障。核工業(yè)北京地質(zhì)研究院的經(jīng)過(guò)多年的研究工作確定我國(guó)地質(zhì)處置庫(kù)預(yù)選廠址為甘肅省北山地區(qū)，圍巖為花崗巖，回填材料采用內(nèi)蒙古高廟子鈉基膨潤(rùn)土［2］。根據(jù) 《高放廢物地質(zhì)處置的研究開(kāi)發(fā)規(guī)劃指南》的規(guī)劃，我國(guó)將于2020年建立地下實(shí)驗(yàn)室，2050年前后處置庫(kù)正式運(yùn)行。

1 國(guó)內(nèi)、外研究現(xiàn)狀

法國(guó)于1982年建立了模擬地下處置介質(zhì)/玻璃體相互作用研究實(shí)驗(yàn)裝置TVA［3］，裝置連續(xù)運(yùn)行了至少15 a。結(jié)果表明，以膨潤(rùn)土作為緩沖材料時(shí)玻璃的腐蝕速率顯著低于以其它類(lèi)型黏土作為緩沖材料時(shí)的情形；花崗巖作為圍巖時(shí)裂隙玻璃與無(wú)縫玻璃腐蝕速率相當(dāng)，而粘土作為圍巖時(shí)裂隙玻璃的腐蝕速率達(dá)到無(wú)縫玻璃的3倍；以硼浸出速率表征的玻璃體元素浸出速率在花崗巖作圍巖時(shí)在第42月達(dá)恒定值，而在黏土圍巖中在第70月達(dá)穩(wěn)定值，在兩種圍巖中，玻璃體的裂隙均隨時(shí)間而增多。

美國(guó)阿貢實(shí)驗(yàn)室于20世紀(jì)末研究了高放玻璃體、地下水、不銹鋼包覆材料、圍巖之間的相互作用［4］，將玻璃體放置于不銹鋼廢物罐內(nèi)，廢物罐與不銹鋼密封箱間填充尤卡山J-13井圍巖，J-13井地下水自密封箱頂部以每3.5 d滴下一滴（0.075 mL）的速率滴入。整套裝置置于90℃烘箱內(nèi)，每26周提取水樣進(jìn)行分析，研究持續(xù)了13a。結(jié)果表明，Np和B歸一化浸出率曲線完全吻合，Pu和Am的歸一化浸出率的曲線重合，Pu和Am在浸出液中大部分呈膠體狀，Np的絕大部分為可溶離子形態(tài)，Np的歸一化浸出率是Pu和Am的100倍。

瑞典在Stripa地下實(shí)驗(yàn)室中進(jìn)行了玻璃體的多重屏障處置行為研究［5］，條狀的玻璃體置于小型包裝容器內(nèi)，小型容器安插于加熱棒上使玻璃溫度維持在90℃。10余年的研究表明玻璃的地下處置行為優(yōu)于預(yù)測(cè)模型的計(jì)算結(jié)果。

我國(guó)從20世紀(jì)90年代開(kāi)始進(jìn)行高放玻璃固化體在處置環(huán)境中的行為研究。張振濤等［6］研究了玻璃固化體在地下水中的腐蝕產(chǎn)物，發(fā)現(xiàn)玻璃體在地下水浸泡條件下生成富Mg和Fe的頁(yè)硅酸鹽礦相和鋁硅酸鹽礦相，增大玻璃的腐蝕速率，重新到達(dá)的穩(wěn)定值是初始穩(wěn)定值的4倍。姚軍等［7］的研究證實(shí)了膨潤(rùn)土對(duì)Tc的吸附是吸熱反應(yīng)，有較高的吸附系數(shù)，膨潤(rùn)土中Fe元素含量的提高有利于對(duì)Tc的吸附。夏德迎等［8-9］的研究表明膨潤(rùn)土對(duì)Sr、Cs和錒系元素也具有較高的吸附系數(shù)，適當(dāng)?shù)膿郊虞x銻礦等材料可以加強(qiáng)膨潤(rùn)土對(duì)錒系元素?cái)U(kuò)散的阻滯作用。劉月妙等［10］建立了一套名為 “China-Mock-Up”的模擬膨潤(rùn)土在處置環(huán)境熱-水-力-化學(xué)耦合作用下行為的裝置，初步的研究結(jié)果表明，經(jīng)歷3 a時(shí)間膨潤(rùn)土仍未飽和，膨脹力仍在顯著增大，靠近加熱器（模擬放熱的高放玻璃固化體）的膨潤(rùn)土存在一個(gè)先干燥后飽和的過(guò)程，除底部區(qū)域外膨潤(rùn)土的應(yīng)力變化并不顯著，并且發(fā)現(xiàn)加熱器出現(xiàn)向上的位移。

目前，我國(guó)現(xiàn)有的研究多是孤立的進(jìn)行元素在膨潤(rùn)土、花崗巖中吸附、擴(kuò)散行為和機(jī)理的研究，沒(méi)有系統(tǒng)地模擬整個(gè)處置環(huán)境的研究裝置，而這種系統(tǒng)的研究對(duì)于未來(lái)地下實(shí)驗(yàn)室的研究方案及處置庫(kù)最終的處置方案至關(guān)重要。模擬研究平臺(tái)的建立有利于系統(tǒng)化的研究高放廢物固化體在處置環(huán)境中的元素浸出行為，模擬不同工程屏障、天然屏障及地質(zhì)條件下高放廢物固化體及包裝體的腐蝕過(guò)程，推進(jìn)我國(guó)地質(zhì)處置方案的研究，為最終的處置提供技術(shù)支持。

2 研究平臺(tái)的建立與運(yùn)行

2.1 研究平臺(tái)的建立

研究平臺(tái)主體由25組平行模擬處置系統(tǒng)構(gòu)成，每套系統(tǒng)包括注射泵、單向閥、模擬天然屏障單元、模擬人工屏障單元和取樣裝置。其中模擬天然屏障單元和模擬人工屏障單元均為20 L容器，按照壓力容器設(shè)計(jì)、制造規(guī)程建造，釜體及法蘭材質(zhì)為316 L不銹鋼，內(nèi)襯聚四氟材料防腐；閥門(mén)和管道材質(zhì)均為耐蝕合金inconel625，保障系統(tǒng)安全、穩(wěn)定運(yùn)行的同時(shí)，最大程度地減少了因管道腐蝕產(chǎn)物引起的系統(tǒng)誤差；注射泵為島津LC-20AD雙柱塞并聯(lián)泵，可將模擬地下水以較低流速（≤1 mL·min-1）注入高壓（≤20 MPa）容器內(nèi)。

所有模擬處置系統(tǒng)共用一套低氧系統(tǒng) （O2濃度≤5 ppm，模擬地下環(huán)境），經(jīng)低氧環(huán)境中平衡的模擬北山地下水進(jìn)入各套系統(tǒng)，首先接觸模擬圍巖，而后進(jìn)入模擬人工屏障裝置，經(jīng)模擬人工屏障裝置頂端流出，最終在低氧環(huán)境內(nèi)取樣。整套研究平臺(tái)的示意圖如圖1。

每套處置系統(tǒng)的細(xì)節(jié)如圖2，模擬天然屏障單元中填充圍巖；模擬人工屏障單元中心放置模擬高放玻璃固化體，固化體表面附有兩片金屬條作為模擬包裝材料，外圍填充膨潤(rùn)土餅狀物。兩個(gè)單元均配有加熱爐和控溫探頭，通過(guò)設(shè)定加熱程序可使單元內(nèi)維持在設(shè)定溫度。啟動(dòng)或運(yùn)行過(guò)程中，通過(guò)注射泵間歇或持續(xù)地向模擬天然屏障單元內(nèi)注入模擬北山地下水，單向閥可防止地下水倒流至儲(chǔ)罐內(nèi)或其它平行系統(tǒng)。模擬人工屏障單元的出口設(shè)有背壓閥，可使系統(tǒng)內(nèi)的壓力不超過(guò)設(shè)定壓力，系統(tǒng)內(nèi)的地下水經(jīng)背壓閥流出并在低氧箱中收集，進(jìn)行大量取樣時(shí)可通過(guò)緩慢調(diào)節(jié)背壓閥至全開(kāi)而進(jìn)行。

圖1 研究平臺(tái)流程示意圖Fig.1 Schematic flow sheet of the studying platform

圖2 每套系統(tǒng)的細(xì)節(jié)圖Fig.2 Details of each system

2.2 研究平臺(tái)的運(yùn)行

為了研究不同人工屏障及工程屏障、不同地質(zhì)條件下核素的浸出，在模擬天然屏障單元和模擬人工屏障單元進(jìn)行裝料時(shí)裝填了不同種類(lèi)的材料，并對(duì)不同系統(tǒng)設(shè)定了不同的溫度和壓力以模擬地質(zhì)處置庫(kù)環(huán)境中的溫度、壓力變化范圍內(nèi)的典型條件，目前已經(jīng)完成填裝的18套系統(tǒng)具體情況如表1。

裝填完畢后，向模擬天然屏障單元和模擬人工屏障單元注滿在低氧環(huán)境中達(dá)到平衡的模擬北山地下水，但須保持系統(tǒng)內(nèi)壓力低于設(shè)定壓力，此時(shí)水不會(huì)流出系統(tǒng)而與圍巖和膨潤(rùn)土充分接觸，每隔2～3 d向系統(tǒng)供水一次，直至連續(xù)兩次經(jīng)間隔系統(tǒng)內(nèi)壓力相同，此時(shí)系統(tǒng)內(nèi)水已與圍巖、膨潤(rùn)土充分接觸，大致達(dá)到平衡狀態(tài)。向系統(tǒng)內(nèi)繼續(xù)注水，當(dāng)系統(tǒng)內(nèi)壓力接近設(shè)定壓力時(shí) （小于設(shè)定壓力0.5 MPa），將流速調(diào)至研究條件的低流速，記錄系統(tǒng)達(dá)到設(shè)定壓力的時(shí)間，此時(shí)系統(tǒng)開(kāi)始穩(wěn)定運(yùn)行。每隔一段時(shí)間（30～45 d）收集低氧箱中取樣瓶中的液體，進(jìn)行預(yù)處理、封裝后送出取樣箱，采用ICP-MS法對(duì)重要元素的濃度進(jìn)行分析。

表1 各套系統(tǒng)的運(yùn)行條件Table 1 Different operating conditions in each system

3 結(jié)果與討論

3.1 各種元素總體的浸出規(guī)律

圖3 多種元素浸出濃度隨時(shí)間的變化Fig.3 Relations between the concentration of some elements in leach liquor and time

已裝填的系統(tǒng)運(yùn)行大多已接近、少數(shù)已超過(guò)兩年，0～540 d浸出液中各種元素的濃度顯現(xiàn)出了一定的規(guī)律。圖3是10號(hào)系統(tǒng)取樣液中個(gè)元素濃度隨時(shí)間的變化，其余系統(tǒng)中的變化趨勢(shì)與之相近?？梢钥闯?，各元素濃度在0～200 d波動(dòng)較大，普遍的波動(dòng)幅度在1～2個(gè)量級(jí)之內(nèi)，鈾的最大波動(dòng)幅度達(dá)到3個(gè)量級(jí)，這種劇烈的波動(dòng)可能是由體系中膨潤(rùn)土尚未完全飽和引起的，此階段內(nèi)膨潤(rùn)土與水的各種物理、化學(xué)反應(yīng)尚未達(dá)到平衡，無(wú)法對(duì)元素的遷移起到穩(wěn)定的阻滯作用。300 d后，膨潤(rùn)土與水完全飽和，各元素的濃度基本維持不變。達(dá)到穩(wěn)定后，Na元素的濃度高達(dá)2 g·L-1，是因?yàn)榈叵滤械腘a＋濃度高達(dá)1 g·L-1，而且從膨潤(rùn)土中通過(guò)擴(kuò)散或離子交換釋放出大量的Na＋；Si元素的濃度較高是因?yàn)榛◢弾r和膨潤(rùn)土中含有大量的硅酸鹽；B元素濃度較高是因?yàn)榕驖?rùn)土中摻有玻璃粉有關(guān)，未摻膨潤(rùn)土系統(tǒng) B元素濃度低于100 μg·L-1，亦證明了B的浸出是由玻璃粉而非玻璃體骨架被破壞引起；U元素的浸出濃度波動(dòng)最為明顯，初期溶液pH值較低利于U的浸出，而后溶液的pH值升高，U的浸出濃度下降并趨于穩(wěn)定；Cs、Sr、Re三種元素浸出濃度穩(wěn)定，基本保持在10～103μg·L-1范圍內(nèi)；Th的浸出濃度最低，低于1 μg·L-1；Ce、Nd兩種元素因浸出濃度過(guò)低未在此圖中列出。

3.2 不同條件下各種元素的浸出

3.2.1 溫度對(duì)浸出濃度的影響

圖4是 Nd、Th、Re和 Cs四種元素在70℃和90℃下浸出濃度曲線?？芍琋d元素在90℃的浸出濃度明顯高于70℃下的浸出濃度，而Cs、Th兩種元素在兩種溫度下的浸出濃度變化不大，Re元素的浸出濃度隨溫度的升高而降低。不同元素受溫度的影響有較大差異，這可能是由于各元素在模擬處置環(huán)境中的各種復(fù)雜的化學(xué)行為所致，這一方面仍需要大量的理論和實(shí)驗(yàn)研究。

3.2.2 不同圍巖對(duì)浸出濃度的影響

圖5中比較了圍巖種類(lèi)對(duì)玻璃體中 B、Re、Sr和Cs等元素浸出行為的影響。Sr和B在二長(zhǎng)花崗巖中浸出速率顯著低于其余兩種花崗巖；Cs三種花崗巖中浸出速率差異并不顯著，這可能是由于Cs元素幾乎全部以Cs＋形式存在，與花崗巖僅有離子交換作用有關(guān)；Re在蝕變花崗巖中的浸出顯著高于其余兩種花崗巖。

圖4 溫度對(duì)幾種元素浸出濃度的影響Fig.4 Effects of temperature on the leaching concentration of some elements

圖5 不同圍巖中幾種核素的浸出濃度Fig.5 Leaching concentration of several elements in different host rocks

此外，還對(duì)U、Nd等多種核素的浸出進(jìn)行了比較，表2對(duì)多種元素在不同花崗巖中的浸出進(jìn)行了歸納。各種元素的浸出除了與其化學(xué)形態(tài)密切相關(guān)，還受到花崗巖組分差異、內(nèi)部孔隙組成、晶型的影響，其機(jī)理有待于進(jìn)一步的研究。

表2 多種元素在不同圍巖中的浸出規(guī)律Table 2 Leaching behavior of some elements in different host rocks

3.2.3 素玻璃粉的加入對(duì)兩種重要核素浸出的影響

圖6比較了U、Re（模擬Tc）兩種重要元素在膨潤(rùn)土中是否加入素玻璃粉的情形下的浸出濃度。顯然，在浸出趨于穩(wěn)定后，素玻璃粉的加入使元素的浸出大大降低，U的浸出降低兩個(gè)量級(jí)以上，Re的浸出降低一個(gè)量級(jí)。素玻璃粉中含有與相關(guān)放射性核素化學(xué)性質(zhì)相近的非放元素，其通過(guò)在各種反應(yīng)中的競(jìng)爭(zhēng)使得放射性核素的浸出得到了極大的稀釋。這一點(diǎn)對(duì)未來(lái)回填材料的改進(jìn)意義重大，也需要更深入的研究確定素玻璃粉的加入比例。

3.2.4 玻璃體析晶對(duì)兩種重要核素浸出的影響

對(duì)部分玻璃體進(jìn)行了析晶處理，考察其在模擬地質(zhì)處置條件下的穩(wěn)定性，結(jié)果見(jiàn)圖 7。析晶玻璃中 U、Re兩種重要元素在100～200 d均有一定程度的提高；隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，U、Re兩種元素的浸出濃度隨析晶的影響逐漸變?nèi)?，其他元素也呈現(xiàn)出類(lèi)似的浸出規(guī)律。產(chǎn)生上述現(xiàn)象可能的解釋是：析晶過(guò)程中玻璃體中大部分的成核結(jié)晶發(fā)生在其表面的部分區(qū)域，這些析晶區(qū)域在處置試驗(yàn)早期與地下水等發(fā)生相互作用，導(dǎo)致玻璃體中大部分元素浸出濃度有所提升；隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，析晶區(qū)域在與地下水作用過(guò)程中逐步被消耗，使得玻璃的浸出主要發(fā)生在非析晶區(qū)域，導(dǎo)致浸出速率與非析晶玻璃大致相同。

圖6 素玻璃粉的加入對(duì)U、Re浸出濃度的影響Fig.6 Effects of non-radiated glass powder on the leaching concentration of U and Re

圖7 析晶玻璃體對(duì)U、Re浸出濃度的影響Fig.7 Effects of crystallized glass on the leaching concentration of U and Re

3.3 各種包裝材料的腐蝕速率

實(shí)驗(yàn)還考察了各種包裝材料的腐蝕速率，根據(jù)浸出液中材料所含特殊元素的濃度推導(dǎo)出了各種材料的腐蝕速率，如圖8?？梢钥闯?，7種金屬材料按腐蝕速率可分為3類(lèi)：較難腐蝕的金屬（鎳合金、821材料、鈦合金和鋯合金）、腐蝕速率一般的金屬 （黃銅）和腐蝕較快的金屬（鑄鐵和碳鋼），三類(lèi)材料的腐蝕速率差別明顯。其中，后兩類(lèi)材料的腐蝕速率低于0.1 mm·a-1，達(dá)到了國(guó)際通用的耐蝕材料標(biāo)準(zhǔn) （腐蝕速率小于 0.10 mm·a-1）［11］。 各類(lèi)材料的腐蝕機(jī)理、 腐蝕層的性能仍需更深入研究，包裝材料的最終確定也需綜合考慮經(jīng)濟(jì)性、機(jī)械性能等方面的因素。

圖8 各種金屬包裝材料均勻腐蝕速率Fig.8 Corrosion rate of differed packing material

4 未來(lái)實(shí)驗(yàn)方案的改進(jìn)

4.1 實(shí)驗(yàn)方案的總體改進(jìn)

受限于實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的數(shù)量，無(wú)法對(duì)各影響因素進(jìn)行單一變量的對(duì)比。最初對(duì)單元進(jìn)行裝填時(shí)，為了盡快使系統(tǒng)開(kāi)始運(yùn)行并得到一些裝填、運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，部分單元的裝填情形有較多的重復(fù)。下一步實(shí)驗(yàn)中，應(yīng)用正交法則確定裝填方案，對(duì)部分單元有必要進(jìn)行重新裝填，使得已裝填的單元、重新裝填的單元、新裝填的單元更好地符合正交體系，達(dá)到更好的對(duì)比效果，得到更全面的各種因素的對(duì)比。重新裝填前卸出的材料可以對(duì)膨潤(rùn)土發(fā)生的變化、玻璃腐蝕形貌、包裝材料腐蝕形貌等進(jìn)行更深入的研究。

研究中對(duì)圍巖種類(lèi)對(duì)重要核素的浸出進(jìn)行了比較，多種核素在不同圍巖中的差別并不明顯，這可能是由于取樣都是在模擬人工屏障單元末端進(jìn)行的有關(guān)。為了消除人工屏障單元的影響，可以在圍巖單元加裝取樣裝置，定期對(duì)僅通過(guò)圍巖的地下水進(jìn)行取樣，更為精確的比較圍巖對(duì)各種核素浸出的阻滯作用。

圍巖的種類(lèi)有限，而各種工程屏障的組合方式很多，較多的單元裝填同樣的圍巖造成了設(shè)備的浪費(fèi)，可以考慮將部分模擬天然屏障單元改為模擬工程屏障單元，其內(nèi)部構(gòu)造基本相同，僅需對(duì)系統(tǒng)管路進(jìn)行小幅修改即可。修改后，一個(gè)天然屏障單元可以連接多個(gè)并聯(lián)的工程屏障單元，在保證天然屏障研究的前提下，進(jìn)行更多工程屏障類(lèi)型的研究。

4.2 模擬工程屏障單元的改進(jìn)

4.2.1 回填材料的改進(jìn)

各種元素在早期的浸出過(guò)程中無(wú)一定規(guī)律，且所有進(jìn)行開(kāi)蓋觀察的單元中玻璃體均有不同程度的上移，這些極有可能是膨潤(rùn)土與水在開(kāi)始運(yùn)行初期的一段時(shí)間內(nèi)未完全飽和所導(dǎo)致。初始的土水比可能對(duì)長(zhǎng)期的元素浸出無(wú)影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果也證實(shí)了素玻璃粉的加入可以抑制核素的進(jìn)出。因此在未來(lái)將裝填的單元中應(yīng)深入研究素玻璃粉在膨潤(rùn)土的加入比例。此外，有研究表明砂土的加入可改善膨潤(rùn)土的導(dǎo)熱性能，將裝填的單元中應(yīng)根據(jù)現(xiàn)有的研究成果對(duì)膨潤(rùn)土摻砂的情況進(jìn)行研究。

4.2.2 玻璃體的改進(jìn)

玻璃體的析晶在運(yùn)行初期起到了對(duì)元素浸出的阻滯作用，但在2.5%的析晶率下經(jīng)過(guò)約300 d后對(duì)核素浸出的影響不大，新裝填的單元中可以加入析晶率更高的玻璃體考察其對(duì)核素浸出有無(wú)長(zhǎng)期影響。法國(guó)的研究成果［3］表明裂隙面積對(duì)玻璃腐蝕和元素浸出具有重要影響，新裝填的單元內(nèi)應(yīng)加入不同裂隙率（裂隙面積/玻璃體幾何表面積）的裂隙玻璃，研究裂隙率對(duì)核素浸出的影響。真實(shí)的高放玻璃固化體具有較大的釋熱率，因?yàn)檠b填所用玻璃體是由兩個(gè)燒制的半圓柱組成，可以對(duì)釜蓋進(jìn)行改造，使得兩個(gè)半圓柱間加入一加熱棒，對(duì)真實(shí)情況進(jìn)行更好的模擬。

4.2.3 放入更多類(lèi)型的包裝材料

在已裝填的單元中，包裝材料未包含不銹鋼、鋁合金等材料。眾所周知，其在大多情形下的腐蝕性能優(yōu)于鑄鐵和碳鋼，而價(jià)格遠(yuǎn)低于鎳合金、鈦合金等材料，可能是經(jīng)濟(jì)性、耐蝕性等多種因素綜合考慮下最優(yōu)的包裝材料。將裝填的模擬人工屏障單元中，應(yīng)加入多種牌號(hào)的這些材料進(jìn)行對(duì)比研究；鑄鐵和碳鋼因?yàn)槟臀g性能差，可以不再進(jìn)行研究；鈦合金和鋯合金價(jià)格過(guò)于昂貴，新裝填的單元中不再研究；黃銅的耐蝕性和經(jīng)濟(jì)性均適中，應(yīng)對(duì)不同牌號(hào)的黃銅進(jìn)行更多的研究。

5 總結(jié)與展望

模擬地質(zhì)處置研究平臺(tái)包括多套模擬地質(zhì)處置系統(tǒng)，可以研究多種處置條件下重要元素的浸出行為，玻璃體和包裝體的腐蝕行為，系統(tǒng)地優(yōu)化 “多重屏障”體系。已經(jīng)裝填的系統(tǒng)兩年多的運(yùn)行證實(shí)了整套平臺(tái)的穩(wěn)定性、安全性，獲得了一些裝填、運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，為未來(lái)更大規(guī)模的研究工作奠定了基礎(chǔ)。研究平臺(tái)的建立，彌補(bǔ)了我國(guó)尚未建成地下實(shí)驗(yàn)室的不足，高放玻璃體在多重平障中腐蝕行為和核素浸出的研究得以開(kāi)展。

研究平臺(tái)初期的運(yùn)行數(shù)據(jù)初步揭示了各種元素的浸出規(guī)律，多種元素透過(guò)多重屏障的浸出得到了有效的抑制，溫度、圍巖、膨潤(rùn)土等多種因素對(duì)重要元素的浸出有顯著影響，幾種包裝材料的耐蝕性能也顯現(xiàn)出了較大的差異。更為精細(xì)的對(duì)比研究需要對(duì)各套系統(tǒng)的運(yùn)行條件進(jìn)行優(yōu)化，使之盡可能符合多種因素的正交法則，以期獲得更為系統(tǒng)化的數(shù)據(jù)，優(yōu)化各層屏障的最終方案。這些都有利于未來(lái)的地下實(shí)驗(yàn)室試驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)，縮短未來(lái)地下試驗(yàn)的周期。

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Establishment，operation and preliminary results of the research for platform simulating geological disposal conditions of High-level Radioactive Waste

YANG Linyue，ZHANG Zhentao，HUA Xiaohui，WANG Lei

（China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

The proper disposal of high-level radioactive waste is the premise of the sustainable development of nuclear industry，and highly regarded across the globe.Geological disposal has been universally accepted.A research platform for simulating geological disposal conditions was established，which includes 25 systems simulating the multi-barrier circumstances and a shared low oxygen case. Some systems have been filled and operated.The results shew that the leaching of many elements was restrained and the leaching concentration would be steady as time extended；the simulation discovered that disposal temperature，glass form，host rock type，and simulation glass powder in bentonite had notable effects on the leaching of important elements;and the corrosion resistance of several package materials differed significantly.In the further experiments， the filling of glass， bentonite， and package materials will be optimized，and the sampling system will be modified so as to improve the overall experimental scheme and study the effects of disposal factors on the leaching of elements.

high-level radioactive waste；geological disposal；research platform；leaching concentration

TL942

A

1672-0636（2017）014-0054-09

10.3969/j.issn.1672-0636.2017.01.010

2016-04-19；

2016-05-30

楊林月（1987—），北京人，助理研究員，從事放射性廢物處理處置方面的研究工作。

E-mail:linyueyang08@126.com