新材料之王:石墨烯復(fù)合材料及其在環(huán)境治理的研究

*郭子興

(徐州市第一中學(xué) 江蘇 221000)

新材料之王:石墨烯復(fù)合材料及其在環(huán)境治理的研究

*郭子興

(徐州市第一中學(xué) 江蘇 221000)

石墨烯是一種具有獨(dú)特的二維空間結(jié)構(gòu)的碳納米材料,由于其優(yōu)異的機(jī)械性能、導(dǎo)電性、密度低、高比表面積和特殊的多孔結(jié)構(gòu)等性質(zhì),成為了新材料的研究熱點(diǎn).石墨烯復(fù)合材料,不僅保持了石墨烯本身優(yōu)良的物理化學(xué)性質(zhì),同時(shí)還具有摻雜的化合物材料的優(yōu)勢(shì),是石墨烯應(yīng)用領(lǐng)域重要的研究方向.近年來(lái),石墨烯復(fù)合材料在環(huán)境治理方面的表現(xiàn)出來(lái)了巨大的潛力,引起了科研工作者的興趣.本文綜述了石墨烯復(fù)合材料的分類、制備方法及在環(huán)境治理的應(yīng)用,主要介紹了石墨烯復(fù)合材料利用吸附和光催化的性能處理水中的重金屬離子、有機(jī)污染物等,同時(shí)也介紹了其對(duì)氣體污染物治理的應(yīng)用,總結(jié)了石墨烯復(fù)合材料在環(huán)境治理中的挑戰(zhàn)與應(yīng)用前景.

石墨烯;復(fù)合材料;環(huán)境治理;吸附;光催化;金屬離子;有機(jī)污染物

1.前言

隨著社會(huì)的發(fā)展,環(huán)境問(wèn)題日益加重,威脅著人類社會(huì)和生態(tài)環(huán)境,引起了世界的廣泛關(guān)注.水溶性毒性污染物中重金屬離子污染物和有機(jī)污染物以及毒性的溫室氣體具有環(huán)境持久性和較強(qiáng)的生物毒性,是影響環(huán)境安全的重要因素.因此,對(duì)于環(huán)境中的污染物的去除是迫在眉睫的.目前,已經(jīng)有多種方法在去除污染物方面取得了成功.在這些方法中主要利用的是吸附和光催化的原理,對(duì)于材料的要求就是具有化學(xué)穩(wěn)定性,高比表面積,可回收性,可大規(guī)模生產(chǎn)等特征.近年來(lái),石墨烯復(fù)合材料不僅具有石墨烯本身的優(yōu)良性質(zhì),還可以結(jié)合摻雜化合物的優(yōu)異性質(zhì),在環(huán)境治理方面取得了重大突破,受到科研工作者的青睞.

石墨烯是單層碳原子通過(guò)sp2雜化形成的蜂窩點(diǎn)陣結(jié)構(gòu),屬于二維原子晶體,此獨(dú)特的空間結(jié)構(gòu),給石墨烯帶來(lái)了優(yōu)異的電學(xué)、力學(xué)、熱學(xué)和比表面積大等性質(zhì).但是二維石墨烯由于片層之間具有較強(qiáng)的π-π作用和范德華力,使得石墨烯容易聚集形成石墨,限制了石墨烯在各個(gè)領(lǐng)域中的應(yīng)用.因此,為了防止石墨烯的聚集和拓展石墨烯的應(yīng)用,科研工作者將石墨烯與高分子或者無(wú)機(jī)納米粒子進(jìn)行復(fù)合,從而得到具有優(yōu)異性能的復(fù)合材料.石墨烯的復(fù)合材料具有化學(xué)穩(wěn)定性高、比表面積大,易回收等特點(diǎn),在環(huán)境治理方面受到了科學(xué)家的青睞.本文綜述石墨烯復(fù)合材料的分類,石墨烯-高分子復(fù)合材料,石墨烯-無(wú)機(jī)納米粒子復(fù)合材料和其它石墨烯復(fù)合材料,并且介紹了石墨烯復(fù)合材料在重金屬離子、有機(jī)污染物和有毒氣體等環(huán)境問(wèn)題的應(yīng)用,指出了石墨烯復(fù)合材料在環(huán)境治理方面的遇到的挑戰(zhàn)和機(jī)遇.

2.石墨烯復(fù)合材料的分類和制備

將石墨烯與高分子、無(wú)機(jī)納米粒子復(fù)合,得到的復(fù)合材料具有協(xié)同的功能,同時(shí)具有石墨烯的優(yōu)點(diǎn)和高分子的導(dǎo)電性、納米粒子的催化活性等.根據(jù)復(fù)合的組分不同,將石墨稀復(fù)合材料分為石墨烯-高分子復(fù)合材料,石墨烯-無(wú)機(jī)納米粒子復(fù)合材料和其它的石墨烯復(fù)合材料.下面將對(duì)石墨烯不同的復(fù)合材料的分類和制備方法進(jìn)行介紹.

(1)石墨烯-高分子復(fù)合材料

近年來(lái),將高分子引入到石墨烯材料中構(gòu)筑功能性的石墨烯-高分子復(fù)合材料引起了科學(xué)家的廣泛關(guān)注.研究石墨烯-高分子復(fù)合材料不僅可以了解石墨烯和高分子基礎(chǔ)的組裝化學(xué),也是為了拓展石墨烯-高分子復(fù)合材料的功能性和應(yīng)用.石墨烯-高分子復(fù)合材料,石墨烯的獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性能,對(duì)于改善高分子的導(dǎo)電性、熱性能和吸附能力等方面有非常大的應(yīng)用價(jià)值.

制備石墨烯-高分復(fù)合材料最直接的方法是將高分子溶液與石墨烯的溶液混合,其中高分子和填充物在溶劑中的溶解能力是保證最佳分散度的重要因素.由于殘余的含氧功能基團(tuán),氧化石墨烯可以直接被混合在不同濃度的水溶高分子體系中,比如PVA.然而,氧化石墨烯不會(huì)溶解在非極性溶劑中,同時(shí)膨脹石墨烯、還原氧化石墨烯等其他形式的石墨也很難溶解在有機(jī)或是無(wú)機(jī)溶劑之中.因此,在溶液混合,可以將石墨基質(zhì)表面功能化來(lái)提高它在多種溶劑中的溶解度.例如,異氰酸苯酯修飾的GO在在聚苯乙烯的DMF溶液中表現(xiàn)出了較好的溶解度.在隨后氧化石墨烯的原位還原中,高分子基質(zhì)會(huì)防止還原氧化石墨烯聚集.

原位聚合是常用的制備石墨烯-高分子復(fù)合材料的方法,石墨烯首先在液態(tài)的單體中溶解或者溶脹,然后加入引發(fā)劑,擴(kuò)散并引發(fā)聚合.目前已經(jīng)有許多成功的例子,如石墨烯-聚苯胺復(fù)合材料.

熔融法是在高剪切速率和高溫下,將石墨烯與高分子進(jìn)行復(fù)合.因此,此種方法不需要石墨烯和高分子選擇相同的溶劑.例如,熔融法成功的應(yīng)用于聚交酯剝離的石墨烯復(fù)合物上.但這種方法的高速剪切速度可能會(huì)破壞石墨烯的片層結(jié)構(gòu).對(duì)于不易原位合成的高分子,可以采用這種方法.

(2)石墨烯-無(wú)機(jī)納米粒子復(fù)合材料

無(wú)機(jī)納米粒子由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)吸引了廣大科研工作者的關(guān)注,而研究者發(fā)現(xiàn)無(wú)機(jī)納米粒子存在著易于團(tuán)簇的問(wèn)題,并且選擇合適的載體也是其廣泛應(yīng)用需要解決的問(wèn)題.石墨烯具有多種優(yōu)異的性能,并且具有較大的比表面積,可以成為無(wú)機(jī)納米材料的載體.無(wú)機(jī)納米粒子可以將易于團(tuán)簇的石墨烯片層分開(kāi),防止團(tuán)簇,從而兩者形成石墨烯-無(wú)機(jī)納米粒子新型的復(fù)合材料,這些材料廣泛的應(yīng)用于檢測(cè)、催化和氣體存儲(chǔ)等方面.目前已報(bào)道的有負(fù)載的金屬納米粒子Ag、Au、氧化物納米粒子ZnO和Fe3O4等.

石墨烯-無(wú)機(jī)納米粒子合成主要分為兩類,一類是非原位的雜化,另一種是原位的晶化.非原位的雜化方法,是將石墨烯的片層結(jié)構(gòu)與預(yù)合成的納米粒子原位混合.在混合之前,對(duì)納米粒子或者石墨烯進(jìn)行表面修飾,所以兩者之間可以通過(guò)非共價(jià)相互作用或者化學(xué)鍵相互作用.例如,2-巰基吡啶修飾的Au納米粒子或者芐基硫醇修飾的CdS通過(guò)π-π相互作用負(fù)載在石墨烯或者氧化石墨烯的材料上.另一方面,還原氧化石墨烯通過(guò)修飾高分子來(lái)與納米粒子相互作用,例如rGO/TiO2的復(fù)合.此外,還可以利用靜電相互作用,帶正電的氧化物納米粒子與帶負(fù)電的石墨烯相復(fù)合,構(gòu)筑復(fù)合材料.非原位的雜化方法能夠預(yù)先選擇納米粒子的功能性,但通常存在著形成的復(fù)合材料具有低密度和不均勻的缺點(diǎn),因此采用原位的晶化,通過(guò)控制納米粒子在石墨烯表面的成核位點(diǎn)的均一性來(lái)提高復(fù)合材料的表面均勻的復(fù)合.在原位晶化的方法中,一般就是關(guān)注的是如何將納米粒子制備在石墨烯材料上.利用的合成納米粒子常用的方法,例如化學(xué)還原方法、溶膠凝膠方法、水熱合成法和電化學(xué)沉積的方法等.上述制備納米粒子的方法廣泛的應(yīng)用于石墨烯-無(wú)機(jī)納米粒子復(fù)合材料的合成.這種方法能夠得到較為均一的復(fù)合材料,存在的問(wèn)題是在反應(yīng)的過(guò)程中,可能會(huì)將石墨烯的結(jié)構(gòu)破壞,因此要選擇合適的反應(yīng)方法和條件.

(3)其它石墨烯復(fù)合材料

石墨烯不僅僅可以和高分子、無(wú)機(jī)納米材料復(fù)合,還可以同時(shí)結(jié)合高分子、納米粒子和碳基材料中的一種或者兩種,形成多元的含有石墨烯的復(fù)合材料.這類材料具有多功能性,用于超級(jí)電容器或者傳感器等.

3.石墨烯復(fù)合材料在水治理的應(yīng)用

(1)吸附作用

水的純化有許多種方法,如淡化、過(guò)濾,滲透、吸附、消毒和沉淀等.然而吸附作用在眾多凈化方法中優(yōu)勢(shì)突出.吸附是污染物通過(guò)吸附作用吸附在吸附劑的表面上,取決于吸附劑的溫度、pH、污染物的濃度和接觸時(shí)間,顆粒大小以及兩者之間的作用本質(zhì).碳材料中活性碳和碳納米管被廣泛的應(yīng)用于水凈化領(lǐng)域.大規(guī)模生產(chǎn)的功能化石墨烯是一種經(jīng)濟(jì)的材料,能夠更好的利用在水凈化中.將石墨烯與其它化合物進(jìn)行復(fù)合,例如四氧化三鐵納米粒子可以阻止石墨烯的聚集,不僅保留了石墨烯的高比表面積和多孔性,而且復(fù)合材料具有磁性,能夠循環(huán)利用.這些復(fù)合材料在吸附污染物上有非常高的效率.

①吸附離子型污染物.重金屬離子是水溶液中高毒性的污染物,對(duì)植物、動(dòng)物和人類都帶來(lái)一定的傷害.由于重金屬離子不能生物降解也不能發(fā)生化學(xué)反應(yīng),因此處理重金屬離子的最有效的方法就是吸附作用.石墨烯復(fù)合物具有較大的比表面積和表面功能基團(tuán)較多,能夠成為較好的吸附劑.

Chandra等首次利用石墨烯復(fù)合材料去除水溶液中的砷離子.10nm的Fe3O4分散在還原氧化石墨烯片層上,在室溫下表現(xiàn)出超順磁性.此復(fù)合物去除水溶液中的As(III)和As(V)的效率可以達(dá)到99.9%;并且材料本身具有磁性,因此很容易從水溶液中分離富集.通過(guò)非共價(jià)相互作用合成的石墨烯-聚吡咯復(fù)合材料,具有高的比表面積和多孔性,可以從水溶液中有選擇性的去除Hg(II),這是因?yàn)楹须s原子的高分子對(duì)于陽(yáng)離子有很大的靜電吸引力.

②吸附有機(jī)污染物.石墨烯復(fù)合材料也成功的應(yīng)用于染料、多芳香環(huán)烴和汽油的吸附.Pradeep組已經(jīng)證明了石墨烯復(fù)合物可以成功的吸附水溶液中的染料.吸附的機(jī)理是物理吸附,吸附能力取決于石墨烯復(fù)合材料的表面積.Fan組發(fā)現(xiàn),由于亞甲基藍(lán)和氨基酸之間的靜電相互作用,因此利用磁性-殼聚糖-石墨烯的復(fù)合材料可以大大提高去除溶液中的亞甲基藍(lán)的效率,吸附能力達(dá)到95.16mg/g.石墨烯復(fù)合物的高比表面積和多孔性在吸附染料方面起到了關(guān)鍵的作用,獨(dú)特的結(jié)構(gòu)有利于染料分子快速擴(kuò)散,使得染料分子高效去除.

石墨烯具有低成本、溶液的可加工性和獨(dú)特的結(jié)構(gòu),也常被用于制備去除石油泄漏和化學(xué)品排放的超疏水和超親油的材料.研究已經(jīng)報(bào)道,將石墨烯與三聚氰胺復(fù)合可以形成石墨烯的多孔折疊復(fù)合材料,此材料具有超疏水的性質(zhì),能夠用于吸附油和有機(jī)污染物.這種超疏水的材料應(yīng)用的優(yōu)勢(shì)是,在沒(méi)有外加作用力的情況下,就可以將其進(jìn)行富集,從而可以循環(huán)使用.

(2)光催化降解

石墨烯和石墨烯基的材料對(duì)于染料具有高的吸附能力,吸收譜帶較寬,較高的電荷分離和電荷傳輸?shù)男再|(zhì),在光催化水處理方面具有非常好的應(yīng)用前景.這些性質(zhì)可以大大的提高石墨烯基復(fù)合材料的光催化轉(zhuǎn)化的效率.

①光催化降解金屬離子.Liu課題組微波輔助的方法合成了TiO2-rGO(還原氧化石墨烯).TiO2-rGO復(fù)合材料光催化還原Cr(VI)的效率能夠達(dá)到91%,比單獨(dú)的TiO2光催化還原的效率提高了10%.對(duì)于ZnO-rGO復(fù)合材料光催化還原Cr(VI)的效率能夠達(dá)到98%.此外,Cds-rGO的復(fù)合材料光催化還原Cr(VI)的效率達(dá)到了92%.在所有的報(bào)道中,都是利用石墨烯的作為基底提高體系的光催化效率,這可能是因?yàn)槭┑囊肟梢越档凸馍娮?空穴復(fù)合的幾率,并且提高了對(duì)光的吸收能力,同時(shí)提高了材料的導(dǎo)電性能.

②光催化降解有機(jī)污染物

水溶液中存在著許多有機(jī)污染物,例如油類、酚類、染料等.劉課題組利用油水界面組裝的方法將TiO2納米棒與rGO組裝到一起形成的復(fù)合材料,在紫外燈的照射下降解亞甲基藍(lán)有非常好的效率,這得益于復(fù)合材料的吸附性能,并且石墨烯可以降低光生電子空穴復(fù)合的幾率.此外,Humaira課題組合成了SnO2-rGO復(fù)合物,研究證明了,此復(fù)合材料可以在太陽(yáng)光下降解亞甲基藍(lán).GO-g-C3N4的復(fù)合材料可以顯著的提高降解有機(jī)染料的效率,并且在循環(huán)5次后才失效.對(duì)于石墨烯復(fù)合物光催化降解,科研工作者普遍認(rèn)為,是石墨烯的多孔結(jié)構(gòu)和本身的電子轉(zhuǎn)移性質(zhì)是關(guān)鍵.

4.石墨烯復(fù)合材料在氣體治理上的應(yīng)用

隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,CO2,CH4等溫室氣體,以及排放物二氧化硫,氮氧化合物和細(xì)顆粒物等的濃度增加,給環(huán)境和人類生存帶來(lái)了很大的危害.對(duì)于大氣環(huán)境的治理已經(jīng)迫在眉睫,對(duì)于大氣中有害氣體的吸附是一種有效的治理方法.石墨烯的大比表面積和多孔的結(jié)構(gòu)特點(diǎn),以及其密度小,而且相比于其它的氣體材料吸附劑是比較廉價(jià),因此被廣泛的用于大氣環(huán)境處理方面.石墨烯的復(fù)合材料,主要是用于氣體的吸附,氣體反應(yīng)和氣體相分離方面.

(1)氣體吸附

已有報(bào)道,石墨烯可以用作CO2的存儲(chǔ)材料.Ramaprabhu和Mishra利用熱剝離的方法得到了石墨烯材料,在298k,11bar的條件下,材料對(duì)于CO2的飽和吸附量可以達(dá)到21.6mmol/g.氮、氧、硫元素可以提高富碳材料的基本特征,這個(gè)性質(zhì)可以提高酸性氣體CO2的吸附量.基于此,許多課題組合成含有氮、氧、硫的石墨烯復(fù)合材料用于CO2的吸附.Chandra組合成了氮摻雜的聚吡咯-rGO復(fù)合材料.研究發(fā)現(xiàn),聚吡咯-rGO可以高效有選擇性的吸附CO2,在25℃,1atm的條件下,吸附量可以達(dá)到4.3mmol/g.相似的,Mishra和Ramaprabhu制備了聚苯胺-石墨烯復(fù)合材料進(jìn)行可逆的CO2捕獲,在11bar,25,50,100℃的條件下,其吸附量分別是75,47和31mmol/g,并且可以循環(huán)使用.

除了原子摻雜,復(fù)合材料的多孔性和特殊的比表面積也是可以提高氣體吸附量的因素.Ning和Wei利用多孔的MgO為模板,合成具有納米孔徑的石墨烯材料,此材料具有較高的比表面積和大約1nm的孔徑,對(duì)于甲烷和二氧化碳的吸附效率分別可以達(dá)到236v/v(9MPa)和240v/v(3.1MPa),并且對(duì)于CO2有較高的選擇性.

有很多課題組也研究了石墨烯復(fù)合材料對(duì)于其它氣體的吸附,吸附作用主要取決于氣體的性質(zhì),吸附能力取決的相互作用的強(qiáng)弱和石墨烯復(fù)合材料的比表面積和孔徑大小,科研工作者們一直在努力研究可以在常溫常壓下高效吸附有害氣體的石墨烯復(fù)合材料.

(2)氣體反應(yīng)機(jī)理

如4.1中介紹,石墨烯復(fù)合材料可以用于氣體的吸附,然而石墨烯本身含有許多的官能團(tuán),在吸附過(guò)程中,可以與一些類型的氣體污染物反應(yīng).塞繆爾.蘭開(kāi)斯特設(shè)計(jì)了一種含有TiO2的氧化石墨烯的復(fù)合物涂層,利用TiO2的光催化活性和石墨烯的吸附能力,將其作為吸收并降解空氣中污染物的自潔材料,引起了人們的廣泛關(guān)注.

金屬有機(jī)骨架材料(MOF)和石墨烯的復(fù)合材料同時(shí)具有MOF和石墨烯的反應(yīng)位點(diǎn),因此在氣體吸附方面具有較大的吸附能力.Bandosz課題組為了吸附小的氣體分子例如NH3,合成了兩種不同MOF的石墨烯復(fù)合材料,一種是Zn-MOF,另一種是Cu-MOF.研究發(fā)現(xiàn),Cu-MOF的復(fù)合材料的吸附性能大于Zn-MOF,原因是Cu-MOF具有許多不飽和的金屬鍵,NH3可以與金屬發(fā)生配位作用.另外,除了NH3,對(duì)于H2S,NO2和SO2也可以利用石墨烯的復(fù)合材料進(jìn)行反應(yīng)性的吸附.此課題組合成了氮摻雜的氧化石墨烯,可以用于捕獲H2S.氮原子可以提高H2S解離,形成HS-,通過(guò)靜電相互作用捕獲HS-,同時(shí)發(fā)生氧化反應(yīng).

在利用石墨烯復(fù)合材料分離氣體的研究中,對(duì)于金屬氧化物-石墨烯復(fù)合材料具有與氣體反應(yīng)的位點(diǎn),能夠?qū)怏w吸附并與氣體發(fā)生反應(yīng),完成對(duì)氣體的凈化.

(3)氣體相分離

氣體的分離和純化是非常重要的工業(yè)過(guò)程,需要進(jìn)一步的研究.膜材料是一種理想的氣體分離材料,在分離的過(guò)程中沒(méi)有任何的相分離,并且相對(duì)于其它材料更節(jié)省能源.石墨烯是一種理想的基底材料,由于其具有單分子,高的機(jī)械性能的性質(zhì),并且其對(duì)于大部分的氣體是惰性的,不發(fā)生反應(yīng).

Koenig課題組利用了紫外光刻蝕的方法合成了多孔的石墨烯薄膜,用做分子篩.通過(guò)機(jī)械振動(dòng)和加壓泡的測(cè)試,他們可以得到不同氣體(H2,CO2,CH4等)的透過(guò)率.值得注意的是,這個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與其它的課題組的理論模擬結(jié)果是相一致的.盡管這個(gè)結(jié)果只是在單組分氣體而不是多組分氣體的條件下得到的,但是結(jié)果表明石墨的膜在氣體分離方面還是有應(yīng)用的潛力的.

5.總結(jié)和展望

石墨烯復(fù)合材料不僅保留了石墨烯的獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、高比表面積等優(yōu)良的性質(zhì),同時(shí)其特殊的結(jié)構(gòu)有利于負(fù)載體發(fā)揮作用,例如納米粒子的光催化活性的提高.石墨烯復(fù)合材料的制備方法已經(jīng)發(fā)展了許多種,合成不同功能的石墨烯復(fù)合材料需要對(duì)特定組分和特定的結(jié)構(gòu)單元進(jìn)行設(shè)計(jì).本文中介紹一些基礎(chǔ)的合成方法,未來(lái)開(kāi)發(fā)多功能的石墨烯復(fù)合材料可能需要多樣化的合成方法.

石墨烯復(fù)合材料在治理水污染和大氣污染方面具有非常大的應(yīng)用潛力.目前,主要關(guān)注的是對(duì)于水溶液污染物,例如重金屬離子、油類和有機(jī)溶劑等的去除,對(duì)于一些無(wú)機(jī)鹽的陰離子的去除研究較少.此外,雖然對(duì)于大氣污染已有相關(guān)報(bào)道,但是都只是停留在實(shí)驗(yàn)階段,離真正的實(shí)際應(yīng)用還有很長(zhǎng)的一段路要走.另外,石墨烯的工業(yè)化生產(chǎn)也限制了其應(yīng)用.在未來(lái),石墨烯復(fù)合材料應(yīng)該將水的凈化,進(jìn)一步擴(kuò)展到大氣污染霧霾細(xì)顆粒物的治理和海水淡化等方面.

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郭子興,男,徐州市第一中學(xué),研究方向:化學(xué).

The King of New Materials: Graphene Composite and lts Research on Environmental Governance

Guo Zixing
(Xuzhou city first middle school, Jiangsu, 221000)

Graphene is a kind of carbon nano material with unique two-dimensional space structure. Because of its excellent mechanical properties, conductivity, low density, high specific surface area and special porous structure, graphene has become a hot research topic. Graphene composite material not only keeps the excellent physical and chemical properties of graphene, but also has the advantages of doping compounds,which is an important research direction in the field of graphene application. In recent years, graphene composites have shown great potential in environmental governance, which has attracted the interest of researchers. In this paper, the classification, preparation and application of graphene composites were reviewed. the adsorption and photocatalytic properties of heavy metal ions and organic pollutants in graphene composites were introduced. the application of graphene composites in the treatment of gaseous pollutants was also introduced. the challenges and application prospects of graphene composites in environmental remediation were summarized.

graphene;composite materials;environmental governance;adsorption;photocatalytic;metal ions;organic pollutants

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