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    石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜

    2017-04-08 04:07金立國王超劉泰洋趙海林
    關(guān)鍵詞:石墨烯

    金立國 王超 劉泰洋 趙海林

    摘要:本文基于TiO2納米棒具有較大的比表面積和定向傳輸電子的能力,可降低光生電子和空穴的復(fù)合幾率,進(jìn)而提高DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率。由于石墨烯超低的電阻率,良好的穩(wěn)定性以及優(yōu)異的透光性能,期望在光陽極薄膜中引入石墨烯,提高電子傳輸能力。利用水熱法合成長度為200~300 nm,直徑為20 nm左右TiO2納米棒。TiO2納米棒與不同石墨烯質(zhì)量含量復(fù)合,利用電流體動力學(xué)技術(shù)制備了呈多孔狀態(tài)的石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合薄膜。其中石墨烯的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%的光陽極薄膜的DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)4.23%,相對于無石墨烯摻雜的TiO2納米棒光陽極薄膜提高了36%。

    關(guān)鍵詞:水熱合成法;TiO,納米棒;石墨烯;染料敏化太陽能電池

    中圖分類號:TB332 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號:1007-2683(2017)01-0118-05

    0 前言

    光陽極薄膜作為染料敏化太陽能電池(dye-sell-sitized solar cell,DSSC)的重要組成部分,嚴(yán)重影響著DSSC的光電性能,一直作為該類電池研究的重點內(nèi)容。通常采用TiO2多孔光陽極薄膜,通過合成和制備不同結(jié)構(gòu)和形貌的納米TiO2多孔薄膜影響著該類電池器件的光電性能。近年來,研究者開始了對低維TiO2納米材料的研究,并通過不同的方法合成了具有棒狀結(jié)構(gòu)的TiO2材料。不同研究組分別合成TiO2納米棒、納米棒陣列及分支結(jié)構(gòu)的一維結(jié)構(gòu)TiO2納米粉體,應(yīng)用在DSSC的光陽極薄膜中,獲得了較為顯著的光電轉(zhuǎn)換性能。這些研究表明,與納米顆粒TiO2制備的多孔薄膜光陽極相比,高度有序的TiO2納米棒制備的光陽極為電子提供了高速流通的通道,減少界面復(fù)合的機(jī)會;納米棒顆粒之間的孔洞具有更高的連通率,在傳質(zhì)動力學(xué)過程中,電解質(zhì)更容易進(jìn)行擴(kuò)散,擴(kuò)散效率也更高;納米棒中具有較多的非離域態(tài)載流子,可以在晶體的長度方向自由移動而有可能降低電子空穴的復(fù)合率,提高材料的光電性能。

    DSSC的研究已持續(xù)20幾個年頭,但其光電轉(zhuǎn)化效率及電池的性能還有待提高。為了進(jìn)一步提高DSSC中TiO2光陽極的光電性能,研究者進(jìn)行大量復(fù)合結(jié)構(gòu)的開發(fā)工作,其中一些研究是將TiO2與石墨烯復(fù)合制備光陽極薄膜,并取得較好的光電轉(zhuǎn)換效果。這些研究表明,石墨烯/TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)既降低了電子一空穴對的復(fù)合幾率,又能提高光陽極對染料的吸附能力。和純TiO2納米粒子制備的多孔光陽極薄膜相比,石墨烯/TiO2復(fù)合做光陽極的DSSC器件的光電轉(zhuǎn)化效率得到提高,引入石墨烯組分更有利于器件中電荷的傳輸和轉(zhuǎn)移。

    本文將石墨烯與TiO2納米棒復(fù)合通過電流體動力學(xué)技術(shù)(EHD)制備了DSSC光陽極薄膜,期望充分利用石墨烯和TiO2納米棒的各自優(yōu)點,分別考察了不同石墨烯含量的光陽極薄膜的光電轉(zhuǎn)換能力。

    1 實驗方法與工藝流程

    1.1 實驗材料

    實驗中所用藥品主要有四氯化鈦(分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),鈦酸四丁酯(化學(xué)純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),乙二胺(分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),異丙醇(分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),乙酰丙酮(分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),石墨烯(氧化石墨還原法制備)。

    1.2 TiO2納米棒粉體的制備

    本實驗以四氯化鈦為原料,采用水熱法合成TiO2納米棒。量取5.4 mL濃度為2 mol/L的TiCl4溶液和81 mL的去離子水混合放入冰水浴中,在磁力攪拌作用下,先后逐滴加入144 mL異丙醇和24 mL的乙二胺,攪拌至均勻,溶液轉(zhuǎn)移到聚四氟乙烯反應(yīng)釜中,放入干燥箱內(nèi)升溫至180℃,保溫11 h。然后將反應(yīng)釜內(nèi)的TiO2納米棒溶膠前驅(qū)體轉(zhuǎn)移到燒杯中,過濾洗滌至中性,烘干、研磨后及得到TiO2納米棒粉體,備用。

    1.3 石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合粉體的制備

    本實驗采用物理方法將石墨烯和上述制備的TiO2納米棒混合制備石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合粉體。稱取一定量的已制備好的TiO2納米棒粉體及一定量的石墨烯粉體(石墨烯的質(zhì)量分別占混合后粉體總質(zhì)量的0%、1%、3%、5%、10%,分別表示為GT0、GT1、GT3、GT5和GT10),將二者分別放入小燒杯中,加入一定體積的去離子水形成懸浮液。然后超聲2 h,磁力攪拌24 h,然后在8 000 r/min的轉(zhuǎn)速下離心15 min。經(jīng)過濾、烘干、研磨后及得到墨烯/TiO2納米棒復(fù)合粉體,備用。

    1.4 石墨烯/TiO2納米棒溶膠的制備

    分別在磁力攪拌作用下,配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的乙基纖維素的乙醇溶液及質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的松油醇的乙醇溶液。取6 g的乙基纖維素的乙醇溶液和1 g松油醇的乙醇溶液混合,并滴加少量的乙酰丙酮得到混合溶液。將質(zhì)量為0.2 g的石墨烯/Ti02納米棒復(fù)合粉體與混合液混合,超聲攪拌直至分散均勻,即可得到光陽極薄膜用溶膠。

    1.5 離子液體電解質(zhì)的配制

    配制0.1 moL/L的碘化鋰及0.05 mol/L的碘單質(zhì)、0.45 mol/L的N-甲基-苯丙咪唑溶解在體積比為1:2的3-甲氧基丙腈與1-甲基-3-丙基咪唑碘鹽的混合溶液。通過室溫超聲分散1 h,得到棕紅色的均勻混合溶液,即為離子液體電解質(zhì)。

    1.6 TiO2致密膜的制備

    分別取1.6 mL的乙酰丙酮、0.9 mL去離子水及60 mL無水乙醇,將三者混合。取8.5 mL的鈦酸四丁酯緩慢滴加到上述混合溶液中,在機(jī)械攪拌下得到淡黃色的TiO2致密膜用溶液。采用丙酮、去離子水、乙醇多步超聲清洗干凈的FTO導(dǎo)電玻璃(方塊電阻為14Ω/sq)為基體,滴加致密膜溶液,勻膠機(jī)轉(zhuǎn)速3 000 r/min,旋轉(zhuǎn)20 s,干燥,制得均勻的致密薄膜。

    1.7 石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜的制備和電池組裝

    采用EHD技術(shù)在涂有TiO2致密膜的導(dǎo)電玻璃上制備石墨烯/TiO2納米棒預(yù)制薄膜,干燥后,放置馬弗爐中,緩慢加熱到450℃,保溫1 h。燒結(jié)后,再利用濃度為0.02 M的ZiCl4溶液浸泡處理12 h,在經(jīng)過上述燒結(jié)處理過程,得到石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜。將其轉(zhuǎn)移到0.03 mM的N3染料浸泡12 h,吹干得到DSSC用光陽極薄膜。將光陽極薄膜、離子液體電解質(zhì)及鉑對電極組裝成三明治結(jié)構(gòu)電池器件。

    1.8 結(jié)構(gòu)表征和光電性能測試

    對制備的氧化鈦納米棒采用x射線衍射儀(XRD-6000型,日本島津)測試表征,工作電壓為50 kV,工作電流為200 mA。掃描范圍為10°~90°,掃描速率為0.04°/s進(jìn)行測試。

    石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜的SEM測試分析采用發(fā)射掃描電子顯微鏡(FEI Sirion200型,Philips公司),薄膜表面噴Au處理,加速電壓為3.0 kV。

    石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合粉體的分散和分布狀態(tài)采用JEM-2100F型透射電子顯微鏡(JEM-2100F型,日本電子公司)進(jìn)行測試表征。

    制備的DSSC器件的電流-電壓(I-V)曲線利用電化學(xué)工作站(RST5000型,蘇州瑞思特公司)。采用太陽光模擬器(Mexe-500型,北京紐比特公司),光照強(qiáng)度為100 mW/cm2,從TiO2薄膜電極的導(dǎo)電基底面入射,電池光照面積為0.20 cm2,每種類型電池均采用5個試樣進(jìn)行測試。

    2 實驗結(jié)果與討論

    2.1 TiO2納米棒粉體的XRD分析

    通過水熱法在180℃,保溫11 h的條件下制得的TiO2納米棒的XRD圖譜如圖1所示。

    如圖1可知,圖譜中出現(xiàn)的衍射峰所對應(yīng)的2θ角分別為25.3l°、37.84°、48.05°、53.91°、55.11°,并與銳鈦礦型TiO2的PDF卡片進(jìn)行對比,分別對應(yīng)其(101)、(044)、(200)、(105)、(211)衍射晶面,說明該條件下制得的TiO2納米棒粉體以銳鈦礦型為主。除了這些尖銳的衍射峰外,當(dāng)2θ為30.85°時(即圓圈圈出部分),出現(xiàn)了一個對應(yīng)著板鈦礦(113)衍射面的小衍射峰,表明所制備的TiO2納米棒粉體中含有少量板鈦礦晶型。

    2.2 TiO2納米棒的TEM分析

    TiO2納米棒粉體的TEM圖如圖2所示。從圖2中可以看到,雖棒與棒之間有些許重疊,但總體來說分散較好,TiO2納米棒的直徑為20 nm左右,長度在200~300 nm,說明水熱溫度為180℃,水熱時間為11 h,煅燒溫度為450℃時所制得的TiO2納米棒生長良好。

    2.3 石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合粉體的TEM分析

    圖3為石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)占3%的石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合粉體的高倍TEM圖。從圖3中,可以看見,左側(cè)片層部分為石墨烯,且片層的厚度較小。TiO2納米棒分散在石墨烯片層表面。

    2.4 石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合薄膜的SEM分析

    圖4為不同含量石墨烯的石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜的SEM圖。如圖4所示,a)、b)、c)和d)分別為石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%、3%、5%、10%的石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合薄膜的SEM圖。可以看出,TiO2納米棒的棒與棒之間是有空隙的,這種空隙是在燒結(jié)過程中把有機(jī)成分燒掉而形成的,故所制得的復(fù)合薄膜呈多孔結(jié)構(gòu),且表面較為平整。

    2.5 不同石墨烯含量的復(fù)合光陽極薄膜光電性能測試

    如圖5所示,是光陽極溶膠成分為GT1、純TiO2納米棒GT0、GT3、GT5、GT10組裝成的石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極的I-V曲線。

    圖6為典型的太陽能電池器件的I-V曲線及對應(yīng)的光電轉(zhuǎn)化效率曲線,從I-V曲線上可以得到如下的太陽能電池性能參數(shù):

    1)短路電流ISC:是指電路處于短路(即電阻為零)時的電流,它是太陽能電池所能產(chǎn)生的最大光電流,此時光電壓為零。

    2)開路電壓VOC:是指電路處于開路(即電阻為無窮大)時的電壓。它是電池所能產(chǎn)生的最大電壓,此時的電流為零。

    3)填充因子.ff:填充因子是指電池具有最大輸出功率(Pmax)時所對應(yīng)的光電流(Iopt)和光電壓(Vopt)的乘積與短路電流和開路電壓二者乘積的比值。其計算式(1)為

    (1)

    4)轉(zhuǎn)換效率η:總轉(zhuǎn)換效率是指電池將入射的光能轉(zhuǎn)換為多少電能的值,其等于電池的最大輸出功率(Pmax)與輸入功率(Pin)(光照強(qiáng)度為100 mW/cm2)的比,總轉(zhuǎn)換效率越大,電池性能越好。其計算式(2)為

    (2)

    由上,我們得出不同石墨烯含量的光陽極組裝的DSSC的光電性能參數(shù),如表1所示。

    結(jié)合圖5和表1中數(shù)據(jù),可看出摻雜石墨烯的光陽極的DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率比純TiO2納米棒的DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率高。4組摻雜石墨烯的光陽極中,GT3的光電性能最大。摻雜石墨烯的光陽極組成的DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率相對于純TiO2納米棒的增加12%~36%。當(dāng)石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于3%時,隨石墨烯含量的增加,所組裝成的DSSC的開路電壓、短路電流、光電轉(zhuǎn)化效率均增大。ISC增大的可能原因是:①石墨烯較大的比表面積,有利于吸附更多的染料分子從而可以捕獲更多的太陽光;②石墨烯在室溫下的電阻率為10-6Ω·m,比室溫電阻率最小的銀的電阻率還小,因此電子在石墨烯中的傳輸速度非常快。當(dāng)太陽光照射產(chǎn)生電子一空穴后,光生電子被迅速地傳輸?shù)诫姌O上,有效地分離電子-空穴對,減小其復(fù)合幾率。

    3 結(jié)論

    利用水熱合成法制備TiO2納米棒和石墨烯復(fù)合,采用電流體動力學(xué)技術(shù)成功制備石墨/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜,通過離子液體電解質(zhì)及鉑對電極組裝DSSC器件,并進(jìn)行光電性能測試表征。

    1)水熱法合成以銳鈦礦型為主的TiO2納米棒(少量板鈦礦),納米棒長度在200~300 nm,直徑在20 nm左右。

    2)電流體動力學(xué)技術(shù)成功制備石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜,為多孔結(jié)構(gòu),且表面較為平整。

    3)石墨烯/TiO2納米棒復(fù)合光陽極薄膜組裝DSSC,當(dāng)石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%光電轉(zhuǎn)換效率最高,達(dá)到4.23%,相對于無石墨烯摻雜的提高了36%。

    (編輯:溫澤宇)

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