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    電加熱霧化型電子煙煙油化學(xué)成分分析及其霧化效率研究

    2017-04-06 19:02:27張曉旭ZHANGXiaoxu邵燈寅連培康羅娟敏蘇加坤蔡繼寶
    食品與機(jī)械 2017年11期
    關(guān)鍵詞:煙油丙三醇丙二醇

    張曉旭ZHANG Xiao-xu 邵燈寅 - 連培康 - 郭 磊 羅娟敏 - 徐 達(dá) 蘇加坤 - 蔡繼寶 -

    (1. 江西中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)中心,江西 南昌 330096;2. 江西中煙工業(yè)有限責(zé)任公司南昌卷煙廠,江西 南昌 330096)

    新型煙草制品是近幾年出現(xiàn)的新穎煙草消費(fèi)形式,相對于傳統(tǒng)的卷煙,已越來越被消費(fèi)者認(rèn)可和接受,影響著未來卷煙消費(fèi)的發(fā)展趨勢。新型煙草制品種類繁多,隨著技術(shù)的不斷發(fā)展和創(chuàng)新,其類型也在不斷增加。在中國市場上,電加熱霧化型電子煙的市場占有率較高,形式多種多樣,是消費(fèi)者普遍接受的產(chǎn)品。電加熱霧化型電子煙是一種能夠把煙堿溶液霧化的裝置,通過模擬抽吸傳統(tǒng)卷煙,給消費(fèi)者帶來滿足感。它由鋰電池(可充電)、霧化器(加熱元件)、煙彈(通??吹降臒熥?等元件構(gòu)成。根據(jù)煙油添加使用方式不同,電子煙可以分為一次性、反復(fù)充電更換煙彈型和反復(fù)注油型。電子煙煙油作為電子煙主要特征性原料,其口味以煙草口味、水果口味、薄荷口味為主。煙油的成分決定了電子煙的風(fēng)味口感。同時(shí),一些醇類化合物(如1,2-丙二醇,丙三醇等)除被用作傳統(tǒng)卷煙的保潤劑外[1],也常被用作電子煙的霧化劑[2-3]。為減少電子煙的甜膩感,1,3-丁二醇也常被用作電子煙溶劑[4]。

    人們通過抽吸電子煙煙氣釋放物來滿足生理感受,電子煙煙油成分及霧化效率直接影響用戶的使用體驗(yàn),對其成分及霧化效率進(jìn)行研究具有重要意義。有關(guān)電子煙成分分析方法的比較及其霧化效率的研究鮮有報(bào)道。目前對于電子煙煙油的研究主要集中在其化學(xué)成分分析[5-8]及安全性評價(jià)[9]等方面,已有的對電子煙煙油中丙二醇、丙三醇和煙堿的分析方法主要為GC-MS法、LC-MS法、紫外分光光度法和熱裂解-GC-MS法等[5,10-13]。溫光和等[14]提出了電子煙霧化液的開發(fā)思路,使電子煙的抽吸品質(zhì)更接近傳統(tǒng)卷煙。鑒于已建立的檢測方法種類繁多,各有利弊,且目前還無對其霧化效率的研究。本研究對提供的電子煙煙油分別采取溶劑萃取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法和頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法對其化學(xué)成分進(jìn)行了比較分析,并對其霧化效率進(jìn)行了研究,為電子煙產(chǎn)品的化學(xué)成分測定及煙油調(diào)香提供技術(shù)支持。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    氣相色譜—質(zhì)譜聯(lián)用儀:Agilent 7890A-5975C型,配7697A頂空進(jìn)樣器,美國Agilent公司;

    吸煙機(jī):20孔道直線型,英國Cerulean公司;

    電加熱霧化型電子煙:RN4082型,可重復(fù)添加煙油,采用4.2 V可充電式電池加熱,主要結(jié)構(gòu)見圖1,深圳市合元科技有限公司;

    丙三醇、異丙醇:分析純,西隴化工股份有限公司;

    1,2-丙二醇、甲醇、1,4丁二醇:色譜純,美國J.T.Baker公司;

    煙堿:純度≥99.0%,中國國家煙草質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心;

    庚酸甲酯:純度≥99.5%,德國Dr. Ehrenstoffe GmbH公司;

    18種電子煙品牌共計(jì)42種型號的電子煙煙油:網(wǎng)絡(luò)購買;

    吸收瓶:50 mL,鄭州中原玻璃制品廠;

    劍橋?yàn)V片:Ф44 mm,英國Whatman公司。

    1.2 樣品處理與分析

    1.2.1 溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法 準(zhǔn)確稱取0.100 g煙油,加入10 mL甲醇,完全溶解后,取樣分析。GC-MS分析條件:色譜柱:HP-INNOWAX(30 m×0.25 mm i.d.×0.25 μm d.f.);進(jìn)樣口溫度:250 ℃;載氣:He;進(jìn)樣方式:分流進(jìn)樣;分流比:10∶1;進(jìn)樣量:1 μL;流速:1.0 mL/min;升溫程序:40 ℃保持0.5 min,以4 ℃/min升溫至250 ℃,保持15 min;傳輸線溫度:250 ℃;離子源溫度:230 ℃;四極桿溫度:150 ℃;掃描方式:全掃描(Full Scan);掃描范圍:30~300 amu;溶劑延遲:5 min。

    1.2.2 靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法 準(zhǔn)確稱取0.050 g煙油樣品于頂空瓶中,壓好蓋后進(jìn)樣分析。GC-MS分析條件:色譜柱:HP-VOC(60 m×0.32 mm i.d.×0.32 μm d.f.);進(jìn)樣口溫度:250 ℃;分流進(jìn)樣,分流比為5∶1;載氣:He;流速:1.2 mL/min;升溫程序:40 ℃保持0.5 min,以4 ℃/min升溫至250 ℃,保持15 min;傳輸線溫度:250 ℃;離子源溫度:230 ℃;四極桿溫度:150 ℃;掃描方式:全掃描(Full Scan);掃描范圍:30~300 amu;溶劑延遲:5 min。HS分析條件:加熱爐:150 ℃;加熱時(shí)間:40 min;進(jìn)樣時(shí)間:1 min;進(jìn)樣閥溫度:170 ℃;傳輸線溫度:200 ℃。

    1.2.3 煙油中主要溶劑和煙堿含量的定量分析 分別稱取一定量的1,2-丙二醇、丙三醇和煙堿,以甲醇為溶劑,參考文獻(xiàn)[10]和[11]所述配制方法配制一系列不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液。準(zhǔn)確稱取約15.0 mg的煙油,用甲醇定容至50 mL,經(jīng)過濾后進(jìn)樣分析。GC-MS分析條件:色譜柱:HP-INNOWAX(30 m×0.25 mm i.d.×0.25 μm d.f.);載氣:He;進(jìn)樣量:1 μL;進(jìn)樣口溫度:250 ℃;分流比:10∶1;流速:1.0 mL/min;升溫程序:40 ℃保持0.5 min,以4 ℃/min升溫至250 ℃,保持15 min;傳輸線溫度:250 ℃;離子源溫度:230 ℃;四級桿溫度:150 ℃;掃描方式:SIM;選擇離子:1,2-丙二醇(45,61),丙三醇(45,61),煙堿(162,133)(特征離子中前者為定量離子,后者為定性離子);溶劑延遲:5 min。

    1.2.4 煙氣的捕集及霧化效率分析 將電子煙電池充滿電后(約5 h),在直線型吸煙機(jī)上,按照標(biāo)準(zhǔn)抽吸條件(抽吸容量35 mL,抽吸持續(xù)時(shí)間2 s,抽吸間隔60 s),在溫度(22±1) ℃,相對濕度(60±5)%的恒溫恒濕環(huán)境中進(jìn)行抽吸[15]。往煙筒中加入約0.44 g的電子煙煙油,用劍橋?yàn)V片捕集40口煙氣釋放物,分別稱量并記錄電子煙煙筒及抽吸前后夾持器的重量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 電子煙煙油化學(xué)成分

    溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法和靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法得到的電子煙煙油色譜圖分別見圖2、3。對所得到的總離子流圖進(jìn)行NIST11譜庫檢索,分析結(jié)果見表1。由表1可知,溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法共定性出23種化合物。煙油中除有較大量的丙二醇、丙三醇等溶劑和煙堿外,還有煙草提取物(巨豆三烯酮)、呋喃類、吡嗪類、酮類、醇類等調(diào)配化合物。

    與溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法相比,靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法共定性出42種化合物,其中有6種成分因匹配度過低而無法定性。由表1可知,靜態(tài)頂空法所得到的分析結(jié)果中,有15種成分和溶劑提取法相同,另外乙酸丁酯、3-甲基-1,2-環(huán)戊二酮、2,5-二甲基-4-羥基-3(2H)-呋喃酮、2-甲氧基-3-(2-丙烯基)-苯酚、二氫香蘭素、巨豆三烯酮 C、香蘭素、可替寧8種成分均未檢出,可能是加熱溫度較低(150 ℃)所致的。煙油中的溶劑除了丙二醇和丙三醇外,還有一定量的乙醇,這可能是電子煙煙油中添加的香精香料所帶入[15-16]。在溶劑提取法中可能因?yàn)橘|(zhì)譜方法的溶劑延遲時(shí)間(約5 min)長于乙醇的出峰時(shí)間,從而導(dǎo)致乙醇未檢出。

    靜態(tài)頂空法的前處理過程簡便,靈敏度較好,在定性分析時(shí)比較有優(yōu)勢,與丁彩霞等[17]的研究結(jié)果相一致。然而,由于靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法在150 ℃下進(jìn)行加熱,可能會導(dǎo)致煙油中一些成分發(fā)生熱裂解,產(chǎn)生一些小分子量的醛、酮類化合物,這也是在較早的出峰時(shí)間(約5~15 min)內(nèi)出現(xiàn)較多醛、酮類化合物的原因??紤]到該方法會產(chǎn)生較多的副產(chǎn)物,因此在后續(xù)的定量分析中采用溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法。

    重復(fù)3次試驗(yàn),各組分峰面積的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)見表1,其中大部分化合物的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差<10%,說明該方法具有較好的穩(wěn)定性。

    2.2 電子煙煙油中主要溶劑和煙堿的含量

    由圖4可知,目標(biāo)物實(shí)現(xiàn)基本分離,各目標(biāo)物峰形良好。

    續(xù)表1

    由6個樣品含量,計(jì)算相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,評價(jià)方法的重復(fù)性,結(jié)果見表2。由表2可知,分析方法的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在3%以下,說明該方法重復(fù)性較好。按照與樣品實(shí)際濃度相當(dāng)?shù)奶砑恿考尤霕?biāo)準(zhǔn)物質(zhì),以甲醇定容至刻度,平行處理3個樣品,計(jì)算方法的回收率,1,2-丙二醇、丙三醇和煙堿的平均加標(biāo)回收率均在95%以上,適合電子煙煙油中1,2-丙二醇、丙三醇和煙堿含量的分析。含量測定結(jié)果表明,1,2-丙二醇的含量最高(588.5 mg/g),其次為丙三醇(290.2 mg/g),煙堿的含量10.4 mg/g。3者含量合計(jì)為889.1 mg/g,占電子煙煙油的比例為88.91%。

    2.3 電子煙煙油霧化效率研究

    按照標(biāo)準(zhǔn)抽吸條件,對電子煙抽吸前后重量的變化及煙油霧化效率進(jìn)行了分析,結(jié)果見表3、4。由表4可知,5組電子煙煙油的霧化效率在11.58%~12.25%,平均的霧化效率為11.99%,平均每口的霧化效率為0.3%。其中,5組樣品夾持器的平均增重為0.056 48 g,煙筒平均減重為0.053 48 g,可看出夾持器增重與煙筒減重僅相差0.003 g,進(jìn)一步說明煙氣釋放物大部分被捕集完全。

    3 結(jié)論

    本研究分別采取溶劑萃取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法和頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法對電子煙煙油化學(xué)成分進(jìn)行了分析,并對2種方法進(jìn)行了比較分析,研究發(fā)現(xiàn)靜態(tài)頂空法的前處理過程簡便,在定性分析時(shí)比較有優(yōu)勢,但會發(fā)生熱裂解,產(chǎn)生一些小分子量的醛、酮類化合物,故在定量分析中溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法更適合。

    電子煙煙油中溶劑(丙二醇、丙三醇)和煙堿的含量較高,其中1,2-丙二醇的含量最高(588.5 mg/g),其次為丙三醇(290.2 mg/g),煙堿的含量為10.4 mg/g。3者含量合計(jì)為889.1 mg/g,占電子煙煙油的比例為88.91%。在標(biāo)準(zhǔn)抽吸條件下,電子煙的平均霧化效率為11.99%,平均每口的霧化效率為0.30%。若霧化劑配比、抽吸容量、口數(shù)和間隔等發(fā)生變化,電子煙的霧化效率也可能會發(fā)生相應(yīng)的變化,需進(jìn)一步開展研究確證。

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