• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    電加熱霧化型電子煙煙油化學(xué)成分分析及其霧化效率研究

    2017-04-06 19:02:27張曉旭ZHANGXiaoxu邵燈寅連培康羅娟敏蘇加坤蔡繼寶
    食品與機(jī)械 2017年11期
    關(guān)鍵詞:煙油丙三醇丙二醇

    張曉旭ZHANG Xiao-xu 邵燈寅 - 連培康 - 郭 磊 羅娟敏 - 徐 達(dá) 蘇加坤 - 蔡繼寶 -

    (1. 江西中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)中心,江西 南昌 330096;2. 江西中煙工業(yè)有限責(zé)任公司南昌卷煙廠,江西 南昌 330096)

    新型煙草制品是近幾年出現(xiàn)的新穎煙草消費(fèi)形式,相對于傳統(tǒng)的卷煙,已越來越被消費(fèi)者認(rèn)可和接受,影響著未來卷煙消費(fèi)的發(fā)展趨勢。新型煙草制品種類繁多,隨著技術(shù)的不斷發(fā)展和創(chuàng)新,其類型也在不斷增加。在中國市場上,電加熱霧化型電子煙的市場占有率較高,形式多種多樣,是消費(fèi)者普遍接受的產(chǎn)品。電加熱霧化型電子煙是一種能夠把煙堿溶液霧化的裝置,通過模擬抽吸傳統(tǒng)卷煙,給消費(fèi)者帶來滿足感。它由鋰電池(可充電)、霧化器(加熱元件)、煙彈(通??吹降臒熥?等元件構(gòu)成。根據(jù)煙油添加使用方式不同,電子煙可以分為一次性、反復(fù)充電更換煙彈型和反復(fù)注油型。電子煙煙油作為電子煙主要特征性原料,其口味以煙草口味、水果口味、薄荷口味為主。煙油的成分決定了電子煙的風(fēng)味口感。同時(shí),一些醇類化合物(如1,2-丙二醇,丙三醇等)除被用作傳統(tǒng)卷煙的保潤劑外[1],也常被用作電子煙的霧化劑[2-3]。為減少電子煙的甜膩感,1,3-丁二醇也常被用作電子煙溶劑[4]。

    人們通過抽吸電子煙煙氣釋放物來滿足生理感受,電子煙煙油成分及霧化效率直接影響用戶的使用體驗(yàn),對其成分及霧化效率進(jìn)行研究具有重要意義。有關(guān)電子煙成分分析方法的比較及其霧化效率的研究鮮有報(bào)道。目前對于電子煙煙油的研究主要集中在其化學(xué)成分分析[5-8]及安全性評價(jià)[9]等方面,已有的對電子煙煙油中丙二醇、丙三醇和煙堿的分析方法主要為GC-MS法、LC-MS法、紫外分光光度法和熱裂解-GC-MS法等[5,10-13]。溫光和等[14]提出了電子煙霧化液的開發(fā)思路,使電子煙的抽吸品質(zhì)更接近傳統(tǒng)卷煙。鑒于已建立的檢測方法種類繁多,各有利弊,且目前還無對其霧化效率的研究。本研究對提供的電子煙煙油分別采取溶劑萃取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法和頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法對其化學(xué)成分進(jìn)行了比較分析,并對其霧化效率進(jìn)行了研究,為電子煙產(chǎn)品的化學(xué)成分測定及煙油調(diào)香提供技術(shù)支持。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    氣相色譜—質(zhì)譜聯(lián)用儀:Agilent 7890A-5975C型,配7697A頂空進(jìn)樣器,美國Agilent公司;

    吸煙機(jī):20孔道直線型,英國Cerulean公司;

    電加熱霧化型電子煙:RN4082型,可重復(fù)添加煙油,采用4.2 V可充電式電池加熱,主要結(jié)構(gòu)見圖1,深圳市合元科技有限公司;

    丙三醇、異丙醇:分析純,西隴化工股份有限公司;

    1,2-丙二醇、甲醇、1,4丁二醇:色譜純,美國J.T.Baker公司;

    煙堿:純度≥99.0%,中國國家煙草質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心;

    庚酸甲酯:純度≥99.5%,德國Dr. Ehrenstoffe GmbH公司;

    18種電子煙品牌共計(jì)42種型號的電子煙煙油:網(wǎng)絡(luò)購買;

    吸收瓶:50 mL,鄭州中原玻璃制品廠;

    劍橋?yàn)V片:Ф44 mm,英國Whatman公司。

    1.2 樣品處理與分析

    1.2.1 溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法 準(zhǔn)確稱取0.100 g煙油,加入10 mL甲醇,完全溶解后,取樣分析。GC-MS分析條件:色譜柱:HP-INNOWAX(30 m×0.25 mm i.d.×0.25 μm d.f.);進(jìn)樣口溫度:250 ℃;載氣:He;進(jìn)樣方式:分流進(jìn)樣;分流比:10∶1;進(jìn)樣量:1 μL;流速:1.0 mL/min;升溫程序:40 ℃保持0.5 min,以4 ℃/min升溫至250 ℃,保持15 min;傳輸線溫度:250 ℃;離子源溫度:230 ℃;四極桿溫度:150 ℃;掃描方式:全掃描(Full Scan);掃描范圍:30~300 amu;溶劑延遲:5 min。

    1.2.2 靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法 準(zhǔn)確稱取0.050 g煙油樣品于頂空瓶中,壓好蓋后進(jìn)樣分析。GC-MS分析條件:色譜柱:HP-VOC(60 m×0.32 mm i.d.×0.32 μm d.f.);進(jìn)樣口溫度:250 ℃;分流進(jìn)樣,分流比為5∶1;載氣:He;流速:1.2 mL/min;升溫程序:40 ℃保持0.5 min,以4 ℃/min升溫至250 ℃,保持15 min;傳輸線溫度:250 ℃;離子源溫度:230 ℃;四極桿溫度:150 ℃;掃描方式:全掃描(Full Scan);掃描范圍:30~300 amu;溶劑延遲:5 min。HS分析條件:加熱爐:150 ℃;加熱時(shí)間:40 min;進(jìn)樣時(shí)間:1 min;進(jìn)樣閥溫度:170 ℃;傳輸線溫度:200 ℃。

    1.2.3 煙油中主要溶劑和煙堿含量的定量分析 分別稱取一定量的1,2-丙二醇、丙三醇和煙堿,以甲醇為溶劑,參考文獻(xiàn)[10]和[11]所述配制方法配制一系列不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液。準(zhǔn)確稱取約15.0 mg的煙油,用甲醇定容至50 mL,經(jīng)過濾后進(jìn)樣分析。GC-MS分析條件:色譜柱:HP-INNOWAX(30 m×0.25 mm i.d.×0.25 μm d.f.);載氣:He;進(jìn)樣量:1 μL;進(jìn)樣口溫度:250 ℃;分流比:10∶1;流速:1.0 mL/min;升溫程序:40 ℃保持0.5 min,以4 ℃/min升溫至250 ℃,保持15 min;傳輸線溫度:250 ℃;離子源溫度:230 ℃;四級桿溫度:150 ℃;掃描方式:SIM;選擇離子:1,2-丙二醇(45,61),丙三醇(45,61),煙堿(162,133)(特征離子中前者為定量離子,后者為定性離子);溶劑延遲:5 min。

    1.2.4 煙氣的捕集及霧化效率分析 將電子煙電池充滿電后(約5 h),在直線型吸煙機(jī)上,按照標(biāo)準(zhǔn)抽吸條件(抽吸容量35 mL,抽吸持續(xù)時(shí)間2 s,抽吸間隔60 s),在溫度(22±1) ℃,相對濕度(60±5)%的恒溫恒濕環(huán)境中進(jìn)行抽吸[15]。往煙筒中加入約0.44 g的電子煙煙油,用劍橋?yàn)V片捕集40口煙氣釋放物,分別稱量并記錄電子煙煙筒及抽吸前后夾持器的重量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 電子煙煙油化學(xué)成分

    溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法和靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法得到的電子煙煙油色譜圖分別見圖2、3。對所得到的總離子流圖進(jìn)行NIST11譜庫檢索,分析結(jié)果見表1。由表1可知,溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法共定性出23種化合物。煙油中除有較大量的丙二醇、丙三醇等溶劑和煙堿外,還有煙草提取物(巨豆三烯酮)、呋喃類、吡嗪類、酮類、醇類等調(diào)配化合物。

    與溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法相比,靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法共定性出42種化合物,其中有6種成分因匹配度過低而無法定性。由表1可知,靜態(tài)頂空法所得到的分析結(jié)果中,有15種成分和溶劑提取法相同,另外乙酸丁酯、3-甲基-1,2-環(huán)戊二酮、2,5-二甲基-4-羥基-3(2H)-呋喃酮、2-甲氧基-3-(2-丙烯基)-苯酚、二氫香蘭素、巨豆三烯酮 C、香蘭素、可替寧8種成分均未檢出,可能是加熱溫度較低(150 ℃)所致的。煙油中的溶劑除了丙二醇和丙三醇外,還有一定量的乙醇,這可能是電子煙煙油中添加的香精香料所帶入[15-16]。在溶劑提取法中可能因?yàn)橘|(zhì)譜方法的溶劑延遲時(shí)間(約5 min)長于乙醇的出峰時(shí)間,從而導(dǎo)致乙醇未檢出。

    靜態(tài)頂空法的前處理過程簡便,靈敏度較好,在定性分析時(shí)比較有優(yōu)勢,與丁彩霞等[17]的研究結(jié)果相一致。然而,由于靜態(tài)頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法在150 ℃下進(jìn)行加熱,可能會導(dǎo)致煙油中一些成分發(fā)生熱裂解,產(chǎn)生一些小分子量的醛、酮類化合物,這也是在較早的出峰時(shí)間(約5~15 min)內(nèi)出現(xiàn)較多醛、酮類化合物的原因??紤]到該方法會產(chǎn)生較多的副產(chǎn)物,因此在后續(xù)的定量分析中采用溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法。

    重復(fù)3次試驗(yàn),各組分峰面積的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)見表1,其中大部分化合物的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差<10%,說明該方法具有較好的穩(wěn)定性。

    2.2 電子煙煙油中主要溶劑和煙堿的含量

    由圖4可知,目標(biāo)物實(shí)現(xiàn)基本分離,各目標(biāo)物峰形良好。

    續(xù)表1

    由6個樣品含量,計(jì)算相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,評價(jià)方法的重復(fù)性,結(jié)果見表2。由表2可知,分析方法的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在3%以下,說明該方法重復(fù)性較好。按照與樣品實(shí)際濃度相當(dāng)?shù)奶砑恿考尤霕?biāo)準(zhǔn)物質(zhì),以甲醇定容至刻度,平行處理3個樣品,計(jì)算方法的回收率,1,2-丙二醇、丙三醇和煙堿的平均加標(biāo)回收率均在95%以上,適合電子煙煙油中1,2-丙二醇、丙三醇和煙堿含量的分析。含量測定結(jié)果表明,1,2-丙二醇的含量最高(588.5 mg/g),其次為丙三醇(290.2 mg/g),煙堿的含量10.4 mg/g。3者含量合計(jì)為889.1 mg/g,占電子煙煙油的比例為88.91%。

    2.3 電子煙煙油霧化效率研究

    按照標(biāo)準(zhǔn)抽吸條件,對電子煙抽吸前后重量的變化及煙油霧化效率進(jìn)行了分析,結(jié)果見表3、4。由表4可知,5組電子煙煙油的霧化效率在11.58%~12.25%,平均的霧化效率為11.99%,平均每口的霧化效率為0.3%。其中,5組樣品夾持器的平均增重為0.056 48 g,煙筒平均減重為0.053 48 g,可看出夾持器增重與煙筒減重僅相差0.003 g,進(jìn)一步說明煙氣釋放物大部分被捕集完全。

    3 結(jié)論

    本研究分別采取溶劑萃取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法和頂空—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法對電子煙煙油化學(xué)成分進(jìn)行了分析,并對2種方法進(jìn)行了比較分析,研究發(fā)現(xiàn)靜態(tài)頂空法的前處理過程簡便,在定性分析時(shí)比較有優(yōu)勢,但會發(fā)生熱裂解,產(chǎn)生一些小分子量的醛、酮類化合物,故在定量分析中溶劑提取—?dú)赓|(zhì)聯(lián)用法更適合。

    電子煙煙油中溶劑(丙二醇、丙三醇)和煙堿的含量較高,其中1,2-丙二醇的含量最高(588.5 mg/g),其次為丙三醇(290.2 mg/g),煙堿的含量為10.4 mg/g。3者含量合計(jì)為889.1 mg/g,占電子煙煙油的比例為88.91%。在標(biāo)準(zhǔn)抽吸條件下,電子煙的平均霧化效率為11.99%,平均每口的霧化效率為0.30%。若霧化劑配比、抽吸容量、口數(shù)和間隔等發(fā)生變化,電子煙的霧化效率也可能會發(fā)生相應(yīng)的變化,需進(jìn)一步開展研究確證。

    [1] 郭磊, 蘇加坤, 羅娟敏, 等. 國內(nèi)外品牌卷煙中的糖類和多元醇的HPLC法同時(shí)測定[J]. 食品與機(jī)械, 2016, 32(3): 73-76.

    [2] RED S. Electronic cigarettes-an overview[J]. Tobacco Preven-tion and Tobacco Control, 2013, 19: 1-39.

    [3] 韓書磊, 李中皓, 陳歡, 等. 分散固相萃取—?dú)庀嗌V—質(zhì)譜聯(lián)用法同時(shí)測定卷煙煙絲中的3種保潤劑[J]. 煙草科技, 2014(1): 49-52.

    [4] HAHN J, MONAKHOVA Y-B, HENGEN J, et al. Electronic cigarettes: overview of chemical composition and exposure estimation[J]. Tobacco Induced Diseases, 2014, 12(23): 1-12.

    [5] KIM H-J, SHIN H-S. Determination of tobacco-specific nitrosamines in replacement liquids of electronic cigarettes by liquid chromatography-tandem mass spectrometry[J]. Journal of Chromatography A, 2013, 1 291: 48-55.

    [6] MARCO E, GRIMALT J-O. A rapid method for the chromatographic analysis of volatile organic compounds in exhaled breath of tobacco cigarette and electronic cigarette smokes[J]. Journal of Chromatography A, 2015, 1 410: 51-59.

    [7] TODD P, DIFRANCESCO A-G, Smith S-B, et al. Determin-ation of nicotine content and delivery in disposable electronic cigarettes available in the united states by gas chromatography-mass spectrome-try[J]. Nicotine & Tobacco Research, 2016, 18(5): 700-707.

    [8] BANSAL V, KIM K-H. Review on quantitation methods for hazardous pollutants released by e-cigarette (EC) smoking[J]. Trends in Analytical Chemistry, 2016(78): 120-133.

    [9] PISINGER C, D?SSING M. A systematic review of health effects of electronic cigarettes[J]. Preventive Medicine, 2014, 69: 248-260.

    [10] 段沅杏, 吳億勤, 楊威, 等. GC/MS法同時(shí)測定電子煙煙氣釋放物中的5種醇類化合物[J]. 煙草科技, 2015(10): 43-47, 61.

    [11] 韓書磊, 陳歡, 劉彤, 等. 氣相色譜法分析電子煙煙液中主要生物堿含量[J]. 分析科學(xué)學(xué)報(bào), 2015(4): 494-498.

    [12] 楊繼, 段沅杏, 趙偉, 等. 頂空—固相微萃取—?dú)庀嗌V/質(zhì)譜分析電子煙煙液中的揮發(fā)性成分[J]. 煙草科技, 2015(4): 42-48.

    [13] 韓書磊, 陳歡, 劉彤, 等. 氣相色譜法同時(shí)測定電子煙煙液中主要化學(xué)成分含量[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2014(24): 8 344-8 347.

    [14] 溫光和, 楊雪燕, 潘紅成, 等. 電子煙霧化液揮發(fā)性成分分析及開發(fā)思路探討[J]. 香料香精化妝品, 2016(3): 6-10, 17.

    [15] STEVENS R. CORESTA electronic cigarette task force[R]. Silver Spring: FDA Public Workshop-Electronic Cigarettes and the Public Health, 2014.

    [16] 盧昕博, 蔣健, 胡安福, 等. 氣相色譜—質(zhì)譜法測定電子煙煙液中的7種溶劑[J]. 理化檢驗(yàn): 化學(xué)分冊, 2016(9): 1 041-1 044.

    [17] 丁彩霞, 李鋼, 鄭賽晶, 等. 固相萃取—?dú)庀嗌V—質(zhì)譜法分析電子煙煙液中的香味成分[J]. 分析試驗(yàn)室, 2016(7): 846-849.

    猜你喜歡
    煙油丙三醇丙二醇
    Au/Co3O4-ZnO催化劑上CO2-丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯
    陶氏推出可持續(xù)丙二醇生產(chǎn)技術(shù)
    葉絲氣流干燥過程中水分和丙三醇遷移特性
    煙草科技(2022年11期)2022-12-20 05:58:40
    丙三醇制丙三醇碳酸酯催化研究進(jìn)展
    遼寧化工(2021年8期)2021-09-07 09:14:46
    丁二酮、乙偶姻在電子煙中的穩(wěn)定性研究
    煙油制備工藝研究進(jìn)展
    丙三醇對氧化鋁陶瓷支撐體性能的影響
    丙二醇頭孢曲嗪的有關(guān)物質(zhì)檢查
    用濕巾擦手后吃東西等于吃毒,是真的嗎?
    三桿大煙槍
    故事會(2014年9期)2014-05-06 13:52:52
    av免费观看日本| 99热全是精品| 777米奇影视久久| 日本免费在线观看一区| tube8黄色片| 最后的刺客免费高清国语| 美女国产视频在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久这里有精品视频免费| 国产亚洲精品久久久com| 黑人高潮一二区| 精品久久久久久电影网| 国产高清不卡午夜福利| 免费看不卡的av| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 高清不卡的av网站| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲国产精品一区三区| 国产av精品麻豆| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产乱来视频区| 插阴视频在线观看视频| av天堂久久9| 精品一区二区免费观看| 亚洲av日韩在线播放| 99久久精品一区二区三区| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产黄色视频一区二区在线观看| 丰满乱子伦码专区| 国产精品无大码| 99re6热这里在线精品视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 韩国高清视频一区二区三区| 久久精品久久精品一区二区三区| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 人体艺术视频欧美日本| 秋霞伦理黄片| 亚洲精品456在线播放app| 日韩亚洲欧美综合| 久久久国产一区二区| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲国产精品999| 国产深夜福利视频在线观看| 婷婷色av中文字幕| 最近的中文字幕免费完整| 好男人视频免费观看在线| xxx大片免费视频| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 免费日韩欧美在线观看| 国产在视频线精品| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 青春草国产在线视频| 久久97久久精品| 久久久久视频综合| 亚洲av成人精品一二三区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 午夜日本视频在线| 这个男人来自地球电影免费观看 | 国产av一区二区精品久久| 久久狼人影院| 99热这里只有精品一区| 晚上一个人看的免费电影| 亚洲欧美一区二区三区国产| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 制服诱惑二区| 国产成人精品无人区| www.av在线官网国产| 国产精品国产av在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产精品一区www在线观看| 99久久综合免费| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 亚洲四区av| 午夜免费鲁丝| 久久久久久久精品精品| 各种免费的搞黄视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 人体艺术视频欧美日本| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 丝瓜视频免费看黄片| 人妻系列 视频| 丰满少妇做爰视频| 插阴视频在线观看视频| 女性被躁到高潮视频| av在线播放精品| 成人漫画全彩无遮挡| 多毛熟女@视频| 99久久中文字幕三级久久日本| 日韩伦理黄色片| 国产精品国产三级专区第一集| 91久久精品电影网| 全区人妻精品视频| 在线观看www视频免费| 国产黄片视频在线免费观看| 色哟哟·www| 亚洲国产精品专区欧美| 精品国产一区二区久久| 一区二区三区精品91| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 午夜福利,免费看| 成人午夜精彩视频在线观看| 精品亚洲成国产av| 精品久久久噜噜| 亚洲av综合色区一区| 久久精品国产亚洲av天美| 午夜激情av网站| 五月天丁香电影| 一本大道久久a久久精品| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 各种免费的搞黄视频| 亚洲怡红院男人天堂| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲av男天堂| 欧美精品国产亚洲| 成人国语在线视频| 色吧在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 777米奇影视久久| 青青草视频在线视频观看| 国产高清国产精品国产三级| 色视频在线一区二区三区| 男女边吃奶边做爰视频| 9色porny在线观看| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 成人国语在线视频| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 我的女老师完整版在线观看| av在线观看视频网站免费| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 边亲边吃奶的免费视频| 视频在线观看一区二区三区| 久久免费观看电影| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 三上悠亚av全集在线观看| 丝袜在线中文字幕| 国产黄色视频一区二区在线观看| 在线观看www视频免费| 国产精品国产三级国产专区5o| 狂野欧美激情性bbbbbb| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产老妇伦熟女老妇高清| 日本欧美国产在线视频| 我要看黄色一级片免费的| 一本一本综合久久| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲av免费高清在线观看| 91精品国产九色| 午夜激情福利司机影院| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲人与动物交配视频| 久热久热在线精品观看| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产一区有黄有色的免费视频| 少妇精品久久久久久久| 日日啪夜夜爽| 精品亚洲成国产av| 涩涩av久久男人的天堂| 免费黄频网站在线观看国产| 精品一品国产午夜福利视频| 日韩一区二区视频免费看| 五月开心婷婷网| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲成人av在线免费| 亚洲av欧美aⅴ国产| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 久久久久久久久久久久大奶| 只有这里有精品99| 国产熟女午夜一区二区三区 | 性色av一级| 18禁动态无遮挡网站| 成年av动漫网址| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲丝袜综合中文字幕| 看十八女毛片水多多多| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲欧美精品自产自拍| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 欧美日韩在线观看h| 只有这里有精品99| 亚洲av中文av极速乱| 亚洲av中文av极速乱| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 最近中文字幕2019免费版| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 久久久午夜欧美精品| 五月伊人婷婷丁香| 日韩中文字幕视频在线看片| 精品午夜福利在线看| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 久久韩国三级中文字幕| 久久 成人 亚洲| 韩国av在线不卡| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 精品视频人人做人人爽| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品国产三级专区第一集| 精品午夜福利在线看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 99久国产av精品国产电影| 晚上一个人看的免费电影| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产免费又黄又爽又色| 波野结衣二区三区在线| 在线观看免费日韩欧美大片 | 久久久久久久久久久丰满| 91成人精品电影| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 中文字幕亚洲精品专区| 美女中出高潮动态图| 欧美+日韩+精品| 久久毛片免费看一区二区三区| 免费人成在线观看视频色| av在线app专区| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲在久久综合| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 简卡轻食公司| 性色av一级| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 91成人精品电影| 久久毛片免费看一区二区三区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 亚洲第一区二区三区不卡| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产精品人妻久久久影院| 丝袜美足系列| 一本大道久久a久久精品| 飞空精品影院首页| 亚洲三级黄色毛片| 九九在线视频观看精品| 日韩制服骚丝袜av| 91精品国产国语对白视频| a 毛片基地| 日本91视频免费播放| 亚洲av二区三区四区| 亚洲熟女精品中文字幕| 精品少妇久久久久久888优播| 另类精品久久| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 男的添女的下面高潮视频| 久久久精品94久久精品| 国产成人aa在线观看| 18+在线观看网站| 成人毛片a级毛片在线播放| 国产成人精品婷婷| 简卡轻食公司| 男人添女人高潮全过程视频| 我的老师免费观看完整版| 国国产精品蜜臀av免费| 国产免费一区二区三区四区乱码| 99热这里只有精品一区| 亚洲成色77777| 久久久久久久久大av| 亚洲四区av| 国产淫语在线视频| 欧美日韩综合久久久久久| 最近最新中文字幕免费大全7| 在线观看国产h片| 成人漫画全彩无遮挡| 亚洲精品国产av成人精品| 国产视频内射| 久久婷婷青草| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 91国产中文字幕| 黑人猛操日本美女一级片| 丝袜美足系列| 99热这里只有是精品在线观看| 欧美精品高潮呻吟av久久| 亚洲久久久国产精品| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 日韩大片免费观看网站| 色视频在线一区二区三区| 蜜桃国产av成人99| 国产日韩欧美在线精品| 看免费成人av毛片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 精品久久久久久电影网| 中文字幕最新亚洲高清| 热re99久久国产66热| 999精品在线视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | 插逼视频在线观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产69精品久久久久777片| 国产高清三级在线| 国产精品.久久久| 亚洲av国产av综合av卡| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国产片特级美女逼逼视频| 十八禁高潮呻吟视频| 99re6热这里在线精品视频| 中文欧美无线码| 欧美精品国产亚洲| 午夜老司机福利剧场| 丝袜在线中文字幕| 性高湖久久久久久久久免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 中国三级夫妇交换| 高清不卡的av网站| 99热这里只有是精品在线观看| 国产淫语在线视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 少妇被粗大猛烈的视频| 天堂8中文在线网| 在现免费观看毛片| 久久这里有精品视频免费| 99国产综合亚洲精品| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美最新免费一区二区三区| 99热国产这里只有精品6| 久久久精品94久久精品| 老司机影院成人| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲成色77777| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产成人精品婷婷| 一区二区三区乱码不卡18| 中文字幕免费在线视频6| 国产成人freesex在线| 国产极品天堂在线| 伦理电影免费视频| 国内精品宾馆在线| 少妇精品久久久久久久| 免费观看在线日韩| 精品久久久久久电影网| 国产免费视频播放在线视频| 国产69精品久久久久777片| 日韩在线高清观看一区二区三区| 街头女战士在线观看网站| 人人澡人人妻人| 亚洲人与动物交配视频| 男人添女人高潮全过程视频| 满18在线观看网站| 国产精品三级大全| 国产精品一区www在线观看| 欧美一级a爱片免费观看看| 2022亚洲国产成人精品| 久久国产亚洲av麻豆专区| 亚洲成人一二三区av| 亚洲欧美成人精品一区二区| 午夜日本视频在线| 亚洲欧洲日产国产| 青春草国产在线视频| av视频免费观看在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 激情五月婷婷亚洲| 啦啦啦啦在线视频资源| 天天影视国产精品| 国产精品久久久久久久电影| 日日撸夜夜添| 好男人视频免费观看在线| tube8黄色片| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 欧美精品一区二区大全| 97在线视频观看| 国产精品一二三区在线看| 日韩视频在线欧美| 国产女主播在线喷水免费视频网站| a级毛片免费高清观看在线播放| 最近2019中文字幕mv第一页| 日韩欧美一区视频在线观看| av.在线天堂| 日本色播在线视频| 久久韩国三级中文字幕| 内地一区二区视频在线| 成人毛片60女人毛片免费| 女人精品久久久久毛片| videossex国产| 精品久久久噜噜| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 三级国产精品片| 看免费成人av毛片| 久久久久精品久久久久真实原创| 在线观看免费高清a一片| 久久久久久人妻| 两个人的视频大全免费| √禁漫天堂资源中文www| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲性久久影院| 婷婷色综合大香蕉| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 久久久久久人妻| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲国产精品国产精品| 街头女战士在线观看网站| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲av在线观看美女高潮| 精品国产露脸久久av麻豆| 欧美少妇被猛烈插入视频| 欧美日韩av久久| av专区在线播放| 国产免费福利视频在线观看| 精品久久国产蜜桃| 午夜激情福利司机影院| 大香蕉久久网| av免费在线看不卡| 亚洲国产色片| 十八禁网站网址无遮挡| 我的女老师完整版在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 热99久久久久精品小说推荐| 制服诱惑二区| 亚洲色图综合在线观看| 国产深夜福利视频在线观看| 日韩一区二区视频免费看| 中文天堂在线官网| 一区二区三区免费毛片| 国产淫语在线视频| 五月伊人婷婷丁香| 只有这里有精品99| 青青草视频在线视频观看| 久久久久久人妻| 欧美xxⅹ黑人| 色视频在线一区二区三区| 18禁观看日本| 五月开心婷婷网| 亚州av有码| 韩国高清视频一区二区三区| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 久久久精品94久久精品| 香蕉精品网在线| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲精品中文字幕在线视频| 日本黄大片高清| 青青草视频在线视频观看| 国产色婷婷99| 蜜臀久久99精品久久宅男| videossex国产| 人妻 亚洲 视频| 国产一区二区在线观看日韩| 亚洲精品成人av观看孕妇| .国产精品久久| 国产男女内射视频| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲av国产av综合av卡| 国产免费视频播放在线视频| 精品久久久噜噜| 欧美日韩视频精品一区| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 97超视频在线观看视频| 成人无遮挡网站| 99久久精品一区二区三区| 亚洲美女视频黄频| 能在线免费看毛片的网站| 精品人妻在线不人妻| 亚洲欧洲国产日韩| a级毛片黄视频| 高清午夜精品一区二区三区| 男女国产视频网站| 亚洲国产精品国产精品| 日本av免费视频播放| 亚洲精品av麻豆狂野| 在线观看免费视频网站a站| 极品人妻少妇av视频| 欧美精品亚洲一区二区| 久久久久久久久久久免费av| 欧美另类一区| 丁香六月天网| 大香蕉久久成人网| 欧美日韩av久久| 久久婷婷青草| 亚洲av欧美aⅴ国产| 最后的刺客免费高清国语| 精品一区二区三卡| 最黄视频免费看| 一级毛片我不卡| 精品人妻一区二区三区麻豆| 在线观看免费日韩欧美大片 | 水蜜桃什么品种好| 成人免费观看视频高清| 国产亚洲最大av| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲一区二区三区欧美精品| 大片免费播放器 马上看| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产成人91sexporn| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲经典国产精华液单| 伦理电影免费视频| 一级爰片在线观看| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 大话2 男鬼变身卡| 在线 av 中文字幕| 亚洲成人av在线免费| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 免费观看a级毛片全部| 国产精品熟女久久久久浪| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲综合色网址| 亚洲美女搞黄在线观看| 最黄视频免费看| 国产乱来视频区| 国产免费一级a男人的天堂| 美女福利国产在线| 免费看光身美女| 久久ye,这里只有精品| 新久久久久国产一级毛片| 精品久久久久久久久亚洲| 免费黄色在线免费观看| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产伦理片在线播放av一区| 久久久国产一区二区| 新久久久久国产一级毛片| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产亚洲一区二区精品| 午夜福利网站1000一区二区三区| 国产免费一区二区三区四区乱码| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 成人漫画全彩无遮挡| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 久久av网站| 精品久久国产蜜桃| 少妇精品久久久久久久| 又大又黄又爽视频免费| 青春草国产在线视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 免费日韩欧美在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 色5月婷婷丁香| 亚洲综合色网址| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 超碰97精品在线观看| 久久免费观看电影| 亚洲国产色片| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 伊人久久精品亚洲午夜| 黑人猛操日本美女一级片| 国产成人精品一,二区| 亚洲伊人久久精品综合| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日本av免费视频播放| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 久久热精品热| 国产 精品1| 满18在线观看网站| 成人无遮挡网站| 久久精品人人爽人人爽视色| 久久青草综合色| 国产毛片在线视频| 久久ye,这里只有精品| 人体艺术视频欧美日本| 一本一本综合久久| av网站免费在线观看视频| 亚洲四区av| 高清黄色对白视频在线免费看| 插阴视频在线观看视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 嫩草影院入口| 看十八女毛片水多多多| av卡一久久| 国产成人精品福利久久| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲色图综合在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看 | 狂野欧美激情性bbbbbb| 永久免费av网站大全| 精品人妻熟女av久视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| a 毛片基地| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产成人aa在线观看| 国产精品国产三级专区第一集| 色视频在线一区二区三区| 欧美人与善性xxx| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产在线视频一区二区| 久久久久久久精品精品| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲情色 制服丝袜| 久久久欧美国产精品| 欧美另类一区| 午夜视频国产福利| 欧美精品国产亚洲| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 免费日韩欧美在线观看| 久久久精品免费免费高清| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 99热网站在线观看| 蜜桃国产av成人99|