成都市飲用水源地典型內(nèi)分泌干擾物時(shí)空遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律研究

楊 毅，李成樂，李 躍，梁 英

(四川大學(xué) 建筑與環(huán)境學(xué)院，成都 610065)

近年來，我國部分城市飲用水源地檢測出多種內(nèi)分泌干擾物，內(nèi)分泌干擾物是一種在環(huán)境中能像激素一樣影響人體內(nèi)分泌系統(tǒng)的污染物，即使?jié)舛葮O低也能對生物體的健康產(chǎn)生嚴(yán)重的威脅，其按性質(zhì)主要分為有機(jī)類化合物和重金屬兩大類。我國飲用水源地中已檢測出來的有機(jī)類內(nèi)分泌干擾物種類最多[1]，其中六六六及其異構(gòu)體(HCHs)、滴滴涕及其代謝產(chǎn)物(DDTs)的檢出頻率最高[2]，HCHs、DDTs是環(huán)境優(yōu)先控制物，也是典型的持久性污染物(POPs)，重金屬類內(nèi)分泌干擾物主要包括鉛(Pb)、鎘(Cd)、汞(Hg)三種[3]，我國多個(gè)飲用水源地都受到過這三種重金屬不同程度的污染[4]。

目前我國對水源地內(nèi)分泌干擾物的研究主要限于東南部沿海地區(qū)、北京地區(qū)以及中南部地區(qū)，中西部地區(qū)相關(guān)研究較少[1, 2, 4]。成都市是中國西部地區(qū)的特大型城市，城市人口密集，常住人口達(dá)到1 400多萬[5]，加之成都市飲用水主要取自地表水[6]，地表水作為開放式水體，易受到Pb、Cd、Hg和HCHs、DDTs的污染。針對以上情況，國家制定了水源地保護(hù)政策[7]，同時(shí)成都市也開展了水源地保護(hù)示范項(xiàng)目[6]，本文以成都飲用水源地為研究對象，研究在水源地保護(hù)政策下，水源地中典型內(nèi)分泌干擾物的時(shí)空遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，以調(diào)研水源地保護(hù)政策的實(shí)施效果，為水源地保護(hù)，水環(huán)境安全和農(nóng)業(yè)生態(tài)可持續(xù)發(fā)展提供堅(jiān)實(shí)的數(shù)據(jù)支撐。

1 采樣和研究方法

1.1 研究區(qū)域概況

本文選擇成都市自來水六廠(成都市主要供水廠)水源地徐堰河的重要支流柏木河作為研究區(qū)域。如圖1所示，柏木河在與徐堰河匯合之前，流經(jīng)云橋村，云橋村有大面積的農(nóng)作物區(qū)，盡管世界自然基金會(huì)在成都水源地保護(hù)區(qū)的云橋村全面組織實(shí)施了保護(hù)示范項(xiàng)目[6]，但由于成都城市化進(jìn)程的高速發(fā)展，云橋村所處地區(qū)逐漸呈現(xiàn)城郊結(jié)合部的特征，農(nóng)業(yè)污染對附近水源地河流的影響逐漸增大。采樣點(diǎn)集中在柏木河的一級(jí)保護(hù)區(qū)水域，以反映水源保護(hù)區(qū)為主體的柏木河下游水源地的水環(huán)境質(zhì)量，該研究水域有農(nóng)灌渠匯入，經(jīng)過測量，農(nóng)灌渠的流量范圍為0.21～0.48 m3/s，柏木河的流量范圍為2.35～3.33 m3/s，農(nóng)灌渠的服務(wù)面積約為280 hm2。該段全長1 736 m，設(shè)置3個(gè)斷面，在上游沿河流斷面取一個(gè)對照斷面1；在離農(nóng)灌渠63 m的下游(距對照斷面1 243 m)沿河流斷面取一個(gè)控制斷面3；在距控制斷面493 m的下游沿河流斷面取一個(gè)削減斷面4，同時(shí)取農(nóng)灌渠匯入河流前的灌溉回水為斷面2。

圖1 研究區(qū)域及采樣點(diǎn)示意圖Fig.1 The sketch of studied region and sampling spots

1.2 樣品采集

樣品分別采集于2014年5月13日、5月31日、7月3日和11月9日，其中5、7、11月分別為平水期、豐水期、枯水期，5月下旬研究區(qū)域出現(xiàn)較強(qiáng)降雨。取農(nóng)灌渠流入河流前的灌溉回水2，同時(shí)在其余3個(gè)斷面處分別取表層水樣和沉積物樣品，采樣工具為柱狀采泥器，專用采水器，采樣位置為河流中心。Pb、Cd、Hg水樣樣品采集后經(jīng)硝酸酸化，均以聚乙烯塑料瓶保存，HCHs、DDTs水樣樣品采集后均以棕色瓶保存，并迅速放入冷藏室(溫度0～4 ℃) ，當(dāng)天運(yùn)送回實(shí)驗(yàn)室；Pb、Cd、Hg沉積物樣品放入聚乙烯袋，HCHs、DDTs沉積物樣品放入棕色瓶，并做好密封措施，放入冷藏室，當(dāng)天運(yùn)送回實(shí)驗(yàn)室。

1.3 樣品處理

1.3.1 Pb、Cd、Hg樣品處理

水樣：取200 mL水樣，加入硝酸10 mL，電熱板加熱消解(不要沸騰)，蒸至30 mL左右，加入硝酸10 mL，繼續(xù)消解至小于20 mL，冷卻，加水溶解殘?jiān)?，用水定容?0 mL[8, 9]。取0.2%硝酸200 mL，按上述相同的程序操作，作為空白樣。同時(shí)采用加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)進(jìn)行質(zhì)量控制。

沉積物：Pb、Cd沉積物樣品采用《水和廢水監(jiān)測分析方法》中的方法處理[9]。Hg沉積物樣品采用《土壤質(zhì)量 總汞、總砷、總鉛的測定 原子熒光法》[10](GB/T 22105.1-2008)中的方法處理。

Pb、Cd采用火焰原子吸收分光光度法測定[9]，Hg采用原子熒光法測定[10]，測定所用儀器為美國Thermo Elemental生產(chǎn)的Solaar M6原子吸收分光光度計(jì)。

1.3.2 HCHs、DDTs樣品處理

水樣：用量筒取500 mL水樣，放入1 000 mL分液漏斗中，加入30 mL正己烷提取，充分振蕩，靜置分層，棄水層，取正己烷10 mL，加入1 mL硫酸，輕輕振蕩數(shù)次，靜置，去硫酸相，過無水硫酸鈉脫水后，氮吹干，用0.1 mL正己烷溶解殘?jiān)M(jìn)樣分析[11, 12]。(注：樣品處理時(shí)使用的正己烷易揮發(fā)著火，前處理操作需注意通風(fēng))。

沉積物：樣品經(jīng)干燥后，稱取土樣20.0 g ，加入30 mL正己烷，超聲提取20 min，正己烷萃取液過無水硫酸鈉脫水，取出10 mL，加入1 mL濃硫酸，輕輕振蕩數(shù)次，靜置，棄硫酸相，過無水硫酸鈉脫水后，氮吹干，用0.1 mL正己烷溶解殘?jiān)?，進(jìn)樣分析[11, 12]。

HCHs、DDTs樣品分析：色譜條件，色譜柱HP-5(30 m×250 μm×0.25 μm)；進(jìn)樣口溫度，250 ℃；柱溫箱溫度，起始溫度80 ℃，以25 ℃/min升到180 ℃，再以5 ℃/min升到230 ℃(6 min)；載氣流速，流速1.1 mL/min，分流比10∶1；檢測器250 ℃，進(jìn)樣量2 μL。此方法表層水體檢測限為0.012 μg/L，沉積物檢測限為0.03μg/kg。

2 結(jié)果與討論

2.1 飲用水源地水體中重金屬內(nèi)分泌干擾物含量分布特征

分析了柏木河飲用水源地水體中典型重金屬內(nèi)分泌干擾物在一個(gè)水文年的含量變化，Pb、Cd、Hg 3種重金屬的具體含量分布見圖2。在一個(gè)水文年內(nèi)Pb與Cd含量范圍分別為nd～0.030 9、nd～0.004 3 mg/L，平均值分別為0.014 5、0.002 0 mg/L，Hg只在平水期的對照斷面和削減斷面檢出，其含量最大值和平均值分別為0.000 186、0.000 028 mg/L。

根據(jù)我國地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002)，Ⅱ類水環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)適用于集中式生活飲用水地表水源地一級(jí)保護(hù)區(qū)，采用該標(biāo)準(zhǔn)作為飲用水源地水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，則Pb≤0.01 mg/L，Cd≤0.005 mg/L，Hg≤0.00005 mg/L。由圖2可見，與Ⅱ類水環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)對比，豐水期和枯水期4個(gè)斷面處Pb含量均有不同程度的超標(biāo)，豐水期Pb含量平均值為0.028 3 mg/L，高出標(biāo)準(zhǔn)2.83倍，尤其是灌溉回水?dāng)嗝嫣幍腜b含量，達(dá)到0.030 9 mg/L，高出標(biāo)準(zhǔn)3.09倍；枯水期Pb含量平均值為0.016 8 mg/L，高出標(biāo)準(zhǔn)1.68倍，枯水期削減斷面處Pb含量最高，為0.022 mg/L，高出標(biāo)準(zhǔn)2.20倍；平水期上旬控制斷面和削減斷面處Pb含量略有超標(biāo)，平水期下旬只有對照斷面超標(biāo)，其含量為0.014 mg/L，高出標(biāo)準(zhǔn)1.4倍。與Ⅱ類水環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)對比，水體中Cd的含量在一個(gè)水文年內(nèi)均未出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象，水體中Hg的含量在整個(gè)水文年也普遍較低，除了平水期下旬對照斷面處，此處Hg含量達(dá)到0.000 186 mg/L，高出標(biāo)準(zhǔn)3.72倍。通過各斷面比較，發(fā)現(xiàn)灌溉回水對柏木河中Pb、Cd、Hg含量的貢獻(xiàn)很小。

柏木河飲用水源地Pb污染現(xiàn)象比較嚴(yán)重。實(shí)地勘察發(fā)現(xiàn)，柏木河水源地周邊缺乏固定的垃圾收集點(diǎn)，用后的農(nóng)藥瓶、化肥袋得不到有效的回收處理，隨意丟棄和堆放的現(xiàn)象非常普遍，許多農(nóng)藥和化肥中都含有一定量的Pb、Cd、Hg等重金屬[13]；近年來，地膜作為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的重要物資在水源地附近農(nóng)田也得到了大面積的推廣使用，農(nóng)膜中加入的熱穩(wěn)定劑大部分都含有Pb和Cd[14, 15]。雨水徑流和農(nóng)業(yè)面源污染能夠?qū)λ|(zhì)產(chǎn)生很大影響[16]，這些物質(zhì)如果在使用過后得不到妥善的處理，受到雨水淋溶和微生物的作用，會(huì)隨著滲濾液進(jìn)入土壤與河流發(fā)生交換而進(jìn)入環(huán)境，此外土壤中由于施肥而殘留的重金屬也會(huì)隨雨水徑流流入水體。水體中Pb含量具有明顯季節(jié)性差異，其季節(jié)變化規(guī)律為：豐水期>枯水期>平水期。Cd在一個(gè)水文年內(nèi)隨季節(jié)的變化呈現(xiàn)高低值交替出現(xiàn)，且豐水期和枯水期Cd含量略高于平水期的變化趨勢，這與Pb的變化規(guī)律有一定的相似性，從空間分布變化看，Pb、Cd的沿程變化趨勢比較相似。Hg的季節(jié)變化規(guī)律和Pb、Cd不同，整個(gè)水文年內(nèi)Hg的含量基本上都遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)，Hg含量沿程變化趨勢平緩，各個(gè)斷面比較穩(wěn)定，推斷造成平水期降雨后Hg含量異常增長的可能原因是降雨影響了河流的水動(dòng)力條件，從而使沉積物出現(xiàn)再懸浮現(xiàn)象并引起了Hg的二次釋放[17]。

2.2 飲用水源地沉積物中重金屬內(nèi)分泌干擾物含量分布特征

圖3為柏木河飲用水源地沉積物中重金屬Pb、Cd、Hg在一個(gè)水文年的含量變化。Pb、Cd、Hg的含量分別在0.804～8.064、0.020～0.112、nd～0.634 mg/kg，平均值分別為3.784、0.069、0.175 mg/kg。

根據(jù)我國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)，集中式生活飲用水源地屬于Ⅰ類土壤，Ⅰ類土壤環(huán)境質(zhì)量執(zhí)行一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，即Pb≤35 mg/kg，Cd≤0.20 mg/kg，Hg≤0.15 mg/kg。由圖3可見，與一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)對比，整個(gè)水文年內(nèi)Pb、Cd的含量都遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)，表明Pb、Cd的污染并不嚴(yán)重。進(jìn)入水體中的Hg不易被降解，大部分最終進(jìn)入沉積物[18]，水源地沉積物中Hg污染情況嚴(yán)重，與一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)對比，平水期控制斷面處Hg含量降雨前后分別為0.368、0.180 mg/kg，超標(biāo)2.45倍、1.20倍，降雨后削減斷面處Hg含量為0.634 mg/kg，超標(biāo)4.23倍；豐水期和枯水期Hg污染情況相對減弱，豐水期只在削減斷面處檢測到Hg，含量為0.193 mg/kg，高出標(biāo)準(zhǔn)1.29倍，枯水期除了控制斷面Hg的含量低于標(biāo)準(zhǔn)外，其余兩斷面Hg的含量都略高于標(biāo)準(zhǔn)。

圖3 沉積物中重金屬含量沿程分布Fig.3 Variation of heavy metal contents in the sediments

沉積物中重金屬季節(jié)性差異較小，沉積物中的重金屬穩(wěn)定性強(qiáng)，具有持久性和難以降解的特點(diǎn)，且產(chǎn)生過程緩慢，不容易受到季節(jié)的影響[8]。Pb、Cd的含量沿程變化趨勢基本相似，隨著水體流向，平水期和豐水期Pb、Cd含量逐漸增加，豐水期兩種重金屬的含量甚至表現(xiàn)出直線上升的趨勢，枯水期Pb、Cd的含量逐漸下降，Cd較Pb下降趨勢更加明顯，推斷造成這種現(xiàn)象的可能原因是，豐水期和平水期正值農(nóng)作物種植和生長階段，農(nóng)藥和化肥使用增多，并且雨量充沛，所以土壤中殘留的Pb、Cd隨著雨水徑流流入水體并沿程逐漸沉積下來，而枯水期由于降雨較少，又非農(nóng)作物種植階段，河流自凈作用發(fā)揮效果，使得Pb、Cd的含量沿程逐漸減??；Hg的含量沿程變化表現(xiàn)出一定的規(guī)律性，隨著水體流向，平水期降雨前Hg的含量呈現(xiàn)先增大后減小的變化規(guī)律，降雨后Hg的含量開始時(shí)緩慢增加，在控制斷面處迅速增大，直到削減斷面處達(dá)到最高值，枯水期各個(gè)斷面Hg的含量比較穩(wěn)定。

2.3 飲用水源地重金屬的富集狀況

污染物質(zhì)在顆粒物-水相間的富集倍數(shù)是指在水-顆粒物兩相體系達(dá)平衡狀態(tài)時(shí)，污染物在顆粒物和水中濃度的比值。富集倍數(shù)反映了污染物質(zhì)在水相和顆粒物相間的遷移能力及可能的潛在生態(tài)危害[19]，是描述污染物質(zhì)在水環(huán)境中行為的重要物理化學(xué)特征參數(shù)。重金屬在沉積物和表層水中含量之比為污染物在沉積物中的富集倍數(shù)K值：

式中：Cs為沉積物中污染物濃度，mg/kg；Cw為相應(yīng)水中污染物濃度，mg/L。

柏木河飲用水源地沉積物對Pb、Cd、Hg的富集倍數(shù)見表1。由表1可知，Pb的富集倍數(shù)在31.44～2 122.11之間，沉積物中Pb的含量超過水體中Pb的含量2到3個(gè)數(shù)量級(jí)，平水期降雨后富集倍數(shù)提高一個(gè)數(shù)量級(jí)，可見雨水徑流和農(nóng)業(yè)面源污染對水質(zhì)的影響較大，Cd的富集倍數(shù)在7.44～105.71之間，沉積物中Cd的含量普遍超過水體中Cd的含量2個(gè)數(shù)量級(jí),沉積物對Pb的富集倍數(shù)均大于沉積物對Cd的富集倍數(shù)，可以推斷沉積物中富集有大量的Pb和Cd，由于水體中Hg含量很低，豐水期和枯水期時(shí)均無法計(jì)算富集倍數(shù)，平水期沉積物中Hg的含量普遍超過水體中Hg的含量4個(gè)數(shù)量級(jí)，由此可見表層沉積物是Hg的主要富集介質(zhì)。

表1 重金屬鉛、鎘、汞在沉積物中的K值Tab.1 Accumulative coefficients of Pb,Cd,Hg in sediment

2.4 柏木河飲用水源地HCHs、DDTs類內(nèi)分泌干擾物含量分布特征

柏木河飲用水源地在一個(gè)水文年內(nèi)水體和沉積物中HCHs、DDTs含量見表2，3。α-HCH、β-HCH、γ-HCH、δ-HCH和p,p′-DDT、o,pˊ-DDT、p,pˊ-DDE、p,pˊ-DDD分別為HCH和DDT的4種異構(gòu)體。根據(jù)我國地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002)，Ⅱ類水環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)適用于集中式生活飲用水地表水源地一級(jí)保護(hù)區(qū)，采用該標(biāo)準(zhǔn)作為飲用水源地水的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，所以DDT≤0.001 mg/L，HCH≤0.05 mg/L。由表2可見，柏木河水體中HCHs和DDTs的含量都遠(yuǎn)小于標(biāo)準(zhǔn)值。根據(jù)我國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)，集中式生活飲用水源地屬于Ⅰ類土壤，Ⅰ類土壤環(huán)境質(zhì)量執(zhí)行一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，即HCH≤0.05 mg/kg,DDT≤0.05 mg/kg。由表3可見，所有沉積物樣中HCHs、DDTs均滿足一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

表2 表層水體中HCHs、DDTs的含量 μg/L

注：ND為未檢出或低于檢測限，下同。

表3 沉積物中HCHs、DDTs的含量 μg/kg

由表2可知，水體中HCHs、DDTs含量都處于較低水平，通過各斷面比較，發(fā)現(xiàn)灌溉回水對柏木河中有機(jī)氯農(nóng)藥污染的貢獻(xiàn)很小。根據(jù)表3，計(jì)算(DDD+DDE)/DDT值得出，整個(gè)水文年內(nèi)各斷面沉積物中(DDD+DDE)/DDT值普遍大于0.5，說明沉積物中DDT的含量主要來自于早期殘留[12]，近期無新污染源排入；沉積物中DDT主要降解為DDE，可見DDT的降解環(huán)境為好氧環(huán)境[12]；沉積物中HCH的含量均低于檢測限，而DDT有ρ,ρ'-DDE、o,ρ '-DDT這兩種異構(gòu)體被檢出，再次驗(yàn)證了DDT類農(nóng)藥在環(huán)境中的降解速度慢于HCH類農(nóng)藥，造成環(huán)境中DDT類農(nóng)藥的平均殘留量一般都高于HCH類農(nóng)藥；從季節(jié)變化看，平水期沉積物DDTs的含量略高于豐水期和枯水期，從沿程變化看，沉積物中DDTs的含量普遍隨著水體的流向呈增加的趨勢。

3 結(jié) 語

(1)從季節(jié)變化看，柏木河飲用水源地水體Pb的變化規(guī)律為：豐水期>枯水期>平水期，一個(gè)水文年內(nèi)Cd呈現(xiàn)高低值交替出現(xiàn)，豐水期和枯水期Cd含量均略高于平水期的規(guī)律；從空間變化看，柏木河飲用水源地水體Pb、Cd的含量沿程變化趨勢相似。水體中Hg含量普遍處于較低水平。

(2)柏木河飲用水源地沉積物中Pb、Cd、Hg穩(wěn)定性強(qiáng)，季節(jié)性差異較?。怀练e物Pb、Cd具有相似的沿程變化趨勢，隨著水體流向，平水期和豐水期Pb、Cd的含量逐漸增加，豐水期兩種重金屬的含量甚至表現(xiàn)出直線上升的趨勢，枯水期Pb、Cd的含量逐漸下降，Cd較Pb下降趨勢更加明顯，Hg在不同時(shí)期沿程變化差異較大，平水期和豐水期均在削減斷面出現(xiàn)最高值。

(3)柏木河飲用水源地水體中Pb污染較為嚴(yán)重，Pb含量普遍高于國家Ⅱ類地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)；沉積物中Hg超標(biāo)現(xiàn)象嚴(yán)重，尤其是平水期下旬削減斷面處，高于土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)4.23倍。柏木河飲用水源地水環(huán)境中HCHs、DDTs含量處于較低水平，國家禁用政策解除了其對水質(zhì)安全的威脅。

(4)通過各斷面比較，發(fā)現(xiàn)灌溉回水對柏木河的污染貢獻(xiàn)很小。由于農(nóng)藥、化肥和地膜等農(nóng)業(yè)物資的不規(guī)范使用和處理而造成的農(nóng)業(yè)面源污染，從而降雨形成的雨水徑流的淋溶和沖刷作用會(huì)對柏木河水源地水環(huán)境中重金屬的含量產(chǎn)生較大程度的影響。

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