不同土壤pH對紅壤稻田鎘形態(tài)及水稻鎘積累的影響

王一志　曹雪瑩

摘要通過盆栽試驗(yàn)，研究不同土壤pH （ pH 為 4.0，5.0，6.0，7.0和8.0 ） 對紅壤稻田土壤Cd形態(tài)及水稻根、秸稈、稻殼和糙米Cd累積的影響.結(jié)果表明：（1）隨著土壤pH的升高，土壤弱酸提取態(tài)Cd含量逐漸降低，由 584%降低到28.7%.土壤殘?jiān)鼞B(tài)Cd含量逐漸上升，由 12.3%上升到35.5%.（2）調(diào)節(jié)土壤pH后，土壤Cd有效態(tài)含量隨土壤pH的升高顯著降低，與土壤pH 4.0的處理相比，土壤pH 8.0處理的有效態(tài)Cd含量下降了62.1%.（3）水稻不同部位Cd含量隨土壤pH的升高呈下降趨勢，與土壤pH 4.0的處理相比，土壤pH 6.0的水稻根、秸稈、稻殼分別下降了77.9%，66.5%和54.8%.試驗(yàn)條件下，綜合考慮土壤pH、水稻籽粒重量及水稻不同部位Cd含量，南方紅壤稻田土壤pH的調(diào)節(jié)參考值為6.0.研究結(jié)果可為我國南方Cd污染酸性土壤的修復(fù)和水稻安全生產(chǎn)提供參考依據(jù).

關(guān)鍵詞紅壤稻田；盆栽試驗(yàn)；土壤酸堿性；鎘

中圖分類號X53文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼A文章編號10002537（2017）01001007

隨著工業(yè)的發(fā)展以及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)現(xiàn)代化水平的提高，高強(qiáng)度的人類活動(dòng)，如工業(yè)“三廢”的大量排放、化肥和農(nóng)藥的不合理使用，造成土壤重金屬污染，尤其是Cd污染日益嚴(yán)重[13].土壤重金屬全量是評價(jià)重金屬污染環(huán)境效應(yīng)的重要指標(biāo)，但由于重金屬在不同土壤條件下的生物有效性不同，這一評價(jià)指標(biāo)存在一定的局限性 [46].重金屬在土壤中的賦存形態(tài)及各形態(tài)所占比例是決定土壤重金屬生物有效性的關(guān)鍵.土壤理化性質(zhì)的變化是影響土壤重金屬形態(tài)變化的重要因素.在影響重金屬賦存形態(tài)的眾多土壤理化性質(zhì)中，土壤pH是重要的影響因素之一[79]，關(guān)于土壤pH對重金屬形態(tài)影響已有相關(guān)研究，楊忠芳[10]等關(guān)于土壤pH值的變化對Cd賦存形態(tài)影響的研究表明，土壤Cd的不同形態(tài)含量隨pH的變化而變化，其中碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化態(tài)Cd含量隨土壤pH升高而增加，有機(jī)結(jié)合態(tài)Cd含量隨土壤pH升高而增加，但后者變化幅度不大；此外，關(guān)于酸性土壤施加調(diào)理劑調(diào)節(jié)土壤pH的研究也有不少，但對調(diào)理劑施加量和施加方式?jīng)]有統(tǒng)一的規(guī)范和要求，也沒有一個(gè)可供參考的土壤pH調(diào)節(jié)的目標(biāo)值[1113].本研究通過人為調(diào)節(jié)南方紅壤稻田土壤pH，老化，穩(wěn)定后種植水稻，分析不同土壤pH對土壤Cd形態(tài)及水稻各部位Cd含量的影響，以期找出適合南方Cd污染稻田土壤pH調(diào)節(jié)的目標(biāo)值，為我國南方Cd污染酸性土壤的修復(fù)和水稻安全生產(chǎn)提供參考依據(jù).

1材料與方法

1.1供試土壤

供試土壤采自湖南省湘潭市湘潭縣梅林鎮(zhèn)飛龍村（27°44′4.2″～27°44′9.6″N，112°56′18.8″～112°57′4.0″E），海拔50米左右.成土母質(zhì)為第四紀(jì)紅色黏土，土壤類型為水耕人為土.耕作制度為一年兩熟，冬季農(nóng)田休耕.采集表層土壤（0～20 cm），風(fēng)干過10目（1.98 mm）尼龍篩，混合均勻，供盆栽試驗(yàn)用.供試土壤主要性質(zhì)見表1.

1.2試驗(yàn)設(shè)計(jì)

稱取供試土壤裝于塑料盆中，每盆4.50 kg. 分別加入分析純FeSO4·7H2O和CaO使上述土壤的pH值調(diào)節(jié)至4.0，5.0，6.0，7.0和8.0共5個(gè)梯度，每個(gè)梯度設(shè)9個(gè)重復(fù)，共45盆.土壤穩(wěn)定時(shí)間約為3個(gè)月，期間不定期監(jiān)測pH值，根據(jù)每次pH測定結(jié)果，計(jì)算FeSO4·7H2O和CaO添加量；2個(gè)月后，所有處理土壤pH值變化較小，趨于穩(wěn)定，繼續(xù)老化一個(gè)月.pH調(diào)節(jié)期間，土壤保持濕潤，未淹水.水稻播種前施入基肥（尿素、磷酸二氫鉀，施用量分別為每盆4.50 g和3.00 g）.播種時(shí)各處理土壤 pH 值見表2，每一水稻品種土壤pH呈現(xiàn)顯著差異（p<0.05）.

供試水稻品種為黑占43、國稻6號、密陽12085，均由中國水稻研究所提供，前期試驗(yàn)結(jié)果分別表現(xiàn)為Cd低積累、中積累和高積累品種（數(shù)據(jù)暫未發(fā)表），在不同pH梯度各有3個(gè)重復(fù).種子催芽后直播，每盆約20粒，并將盆栽移入玻璃溫室中培養(yǎng)，溫室溫度保持在25～40 ℃.待水稻長至三葉期時(shí)，間苗，每盆只保留9株長勢良好且相近的秧苗.除水稻收獲前1周停止?jié)菜?，曬田外，水稻生長期間盆栽土壤處于淹水狀態(tài).

1.3樣品的采集與前處理

分別在水稻的分蘗期、抽穗期、收獲期采集土壤和水稻樣品，其中分蘗期、抽穗期的水稻樣品分為根和秸稈兩部分，收獲期分為根、秸稈、稻殼和糙米4部分.土壤樣品風(fēng)干后分別過10目（1.98 mm）和100目（0.15 mm） 尼龍篩，存儲(chǔ)備用.水稻植株樣品用自來水洗凈，蒸餾水沖洗，105 ℃殺青30 min后，70 ℃烘至恒重，將水稻根、秸稈、稻殼、糙米分別稱重，粉碎過60目（0.83 mm）尼龍篩后，儲(chǔ)存?zhèn)溆?

1.4樣品分析及數(shù)據(jù)處理方法

水稻生長不同時(shí)期土壤pH值采用便攜式土壤酸度計(jì)（HJ16KS05）實(shí)測，其余土壤樣品pH用酸度計(jì)（pHs4CT） 測定，土水比為1∶2.5[14].

土壤Cd全量采用美國EPA法[15]（HCl與HNO3比為3∶1）消解，采用空白試驗(yàn)和GSS4，GSS5國家標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行質(zhì)量控制.

土壤Cd 形態(tài)采用歐共體參比司（European community bureau of reference）提出的BCR 三步提取法[1617]，Cd 形態(tài)分為弱酸提取態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)4種.該研究僅是針對土壤pH調(diào)節(jié)穩(wěn)定后（水稻種植前）的土壤樣品進(jìn)行檢測.

土壤有效態(tài)Cd含量用醋酸提?。╬H=2.88）[18].

水稻不同部位Cd含量采用干灰化法消解[19]，稱取粉碎后的水稻樣品5.00 g置于石英坩堝，放入馬弗爐中，2小時(shí)從室溫升到600 ℃，保持4小時(shí).冷卻后取出，將灰分轉(zhuǎn)入50 mL聚四氟乙烯管中，加入2 mL硝酸、2 mL氫氟酸、1滴硫酸，于電熱板加熱至白煙冒盡.然后加入5 mL 1∶1磷酸，微熱取下，定容于25 mL比色管中.同時(shí)采用空白試驗(yàn)和GSB23國家標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行質(zhì)量控制.

本研究檢測過程所用試劑均為優(yōu)級純，重金屬含量用原子吸收分光光度計(jì)（PinAAcle 900T）測定.

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel 2007與SPSS 19.0等軟件進(jìn)行處理.

2結(jié)果與分析

2.1水稻生長過程中土壤pH的變化

表3是水稻不同生長期土壤pH測定結(jié)果，從結(jié)果可以看出，在水稻的生長過程中，土壤pH值在不斷變化.分蘗期，3個(gè)水稻品種不同pH處理均呈現(xiàn)顯著差異（p<0.05），抽穗期和收獲期部分處理表現(xiàn)無顯著差異（p>0.05），且抽穗期至收獲期土壤pH變化不大.土壤pH 4.0的處理到水稻抽穗期土壤pH上升到51左右，上升了約1.1個(gè)pH單位.土壤pH 5.0的處理到水稻抽穗期上升到5.7左右，上升了約0.7個(gè)pH單位.土壤pH為6.0的處理在水稻生長過程中pH無明顯變化.而土壤pH值為7.0和8.0的處理到水稻收獲時(shí)土壤pH分別下降了0.5和1.0個(gè)pH單位.這說明南方紅壤稻田具有較強(qiáng)的緩沖性.

2.2.1調(diào)節(jié)土壤pH對Cd形態(tài)的影響通過土壤Cd形態(tài)分析（圖1），結(jié)果表明，隨著土壤pH值的升高，土壤中弱酸提取態(tài)Cd含量呈下降趨勢，可還原態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)含量呈上升趨勢，而可氧化態(tài)含量則無顯著變化.土壤pH為4.0時(shí)，土壤中弱酸提取態(tài)Cd含量占全量的58.1%，土壤pH為8.0時(shí)，所占比重下降到283%.殘?jiān)鼞B(tài)Cd含量最高的處理出現(xiàn)在土壤pH 8.0的處理，殘?jiān)鼞B(tài)Cd含量最高的處理占全量的353%，最低的處理出現(xiàn)在土壤pH為4.0時(shí)，僅占全量的12.2%.相關(guān)分析表明，土壤中弱酸提取態(tài)Cd含量與土壤pH呈顯著負(fù)相關(guān)（n=9，R2弱酸提取態(tài)=0.903，p<0.05），可還原態(tài)含量和殘?jiān)鼞B(tài)Cd含量與土壤pH則呈顯著正相關(guān)（n=9，R2可還原態(tài)=0.708，R2殘?jiān)鼞B(tài)=0.758，p<0.05）.與pH 4.0的處理相比，隨著pH的升高，土壤弱酸提取態(tài)Cd含量下降幅度為37.0%～77.5%，可還原態(tài)含量與殘?jiān)鼞B(tài)Cd含量上升幅度分別為33%～31.8%和4.3%～756%.可見，提升土壤pH能有效降低土壤中弱酸提取態(tài)Cd含量，提高土壤中可還原態(tài)及殘?jiān)鼞B(tài)Cd含量，從而降低土壤中Cd的生物毒害，減輕土壤中Cd對環(huán)境的危害.

2.2.2水稻生長過程中土壤有效態(tài)Cd含量的變化不同水稻生長期土壤有效態(tài)Cd含量分析結(jié)果（圖2）表明：隨著土壤pH值的升高，其有效態(tài)含量呈下降趨勢，其中分蘗期至抽穗期下降幅度較大，抽穗期至收獲期下降幅度較小.相同pH條件下，Cd有效態(tài)含量總體表現(xiàn)為：分蘗期土壤有效態(tài)Cd含量最高，抽穗期和收獲期有效態(tài)含量無明顯差異且低于分蘗期.土壤pH 4.0，5.0和6.0的處理在水稻分蘗期，土壤有效態(tài)Cd含量分別為0.66 mg·kg-1，0.65 mg·kg-1和0.54 mg·kg-1；到水稻收獲時(shí)土壤中有效態(tài)Cd含量分別下降到051 mg·kg-1，0.46 mg·kg-1和0.42 mg·kg-1，下降幅度為22.7%，30.0%和22.2%.而土壤pH為70和8.0的處理，在水稻整個(gè)生長過程中，土壤中有效態(tài)Cd含量變化不明顯.

2.3土壤pH對水稻籽粒重量的影響

同一品種水稻籽粒重量隨土壤pH升高表現(xiàn)為先上升后下降（圖3）.密陽12085、國稻6號和黑占43的籽粒重量最高（干重）為37 g·pot-1，26 g·pot-1和16 g·pot-1，最低為23 g·pot-1，14 g·pot-1和13 g·pot-1，3種水稻籽粒重量均在土壤pH值為6.0時(shí)達(dá)到最高.與土壤pH值為4.0的處理相比，土壤pH為6.0時(shí)，密陽12085的籽粒重量增加了58.8%，國稻6號的籽粒重量增加了64.3%，黑占43的籽粒重量增加了231%.相關(guān)研究也呈現(xiàn)類似結(jié)果，丁凌云等[20]研究表明，在一定土壤pH值范圍內(nèi)，隨著土壤pH升高，水稻株高增加，籽粒重量增加，超出一定范圍，隨著株高增加，谷粒重量反而下降.密陽12085和國稻6號各處理間籽粒重量差異較大，黑占43各處理間籽粒重量無顯著差異.

2.4土壤pH對水稻不同部位Cd含量的影響

2.4.1土壤pH對根Cd含量的影響分蘗期，黑占43、國稻6號和密陽12085三種水稻根Cd含量與土壤pH均呈顯著負(fù)相關(guān)（n=15，R2黑占=0.75；R2國稻=0.78；R2密陽=0.74，p<0.05），水稻根Cd含量隨土壤pH升高而降低.黑占43、國稻6號和密陽12085三種水稻根Cd含量最大的處理均出現(xiàn)于土壤pH為4.0時(shí)，分別為3.19±0.86 mg·kg-1，1.57±0.32 mg·kg-1和1.90±0.16 mg·kg-1（表4）.分蘗期，pH為4.0，5.0和6.0處理的土壤水稻根Cd含量與7.0和8.0土壤水稻根Cd含量有顯著差異（p<0.05）.與分蘗期不同，抽穗期3種水稻不同處理根Cd含量均與土壤pH值無顯著相關(guān)（p>0.05），不同土壤pH處理水稻根Cd含量呈顯著差異（p<0.05）.收獲期，3種水稻根Cd含量與同時(shí)期土壤pH值呈顯著負(fù)相關(guān)（n=15，R2黑占=0.42；R2國稻=061； R2密陽=0.71，p<0.05），黑占43、國稻6號、密陽12085根Cd含量最大均值分別為2.96±1.12 mg·kg-1，2.81±0.73 mg·kg-1和6.18±3.15 mg·kg-1，根Cd含量最低均值分別為1.24±0.16 mg·kg-1，0.88±0.06 mg·kg-1和0.94±0.02 mg·kg-1（表4）.土壤pH為6.0及以下的各處理水稻根Cd含量與土壤為70和8.0的處理存在顯著差異（p<0.05）.由表4可知，pH為6.0及以下的各處理，水稻根Cd含量均表現(xiàn)為抽穗期低于分蘗期與收獲期.而在土壤為7.0和8.0土壤，水稻根Cd含量是隨著水稻生長而升高.

2.4.2土壤pH對秸稈Cd含量的影響分蘗期，隨著土壤pH值的升高水稻秸稈Cd含量呈下降趨勢（表5），水稻秸稈Cd含量與同期土壤pH呈顯著負(fù)相關(guān)（n=15，R2黑占=0.77；R2國稻=0.65；R2密陽=0.82，p<0.05），黑占43、國稻6號、密陽12085，秸稈Cd含量最高均值分別為2.21±0.53 mg·kg-1，1.24±0.13 mg·kg-1和0.83±0.20 mg·kg-1；最低均值分別為0.24±0.02 mg·kg-1，0.08±0.02 mg·kg-1和0.10±0.02 mg·kg-1，最高值是最低值的8.30～15.5倍.抽穗期，3種水稻秸稈Cd含量與同期土壤pH值無顯著相關(guān).不同處理間水稻秸稈Cd含量無顯著差異.收獲期，黑占43、國稻6號、密陽12085收獲期不同處理間秸稈Cd含量最高均值分別為2.81±0.31 mg·kg-1，0.91± 0.29 mg·kg-1和1.75±1.55 mg·kg-1，最低均值分別為0.88±0.08 mg·kg-1，0.88±0.08 mg·kg-1和0.11±003 mg·kg-1.收獲期，水稻秸稈Cd含量與其土壤pH值呈顯著負(fù)相關(guān)（n=15，R2黑占=0.78； R2國稻=0.79； R2密陽=0.80，p<0.05）.pH 6.0以下處理土壤與pH 7.0以上處理水稻秸稈Cd含量有顯著差異（p<0.05）.

2.4.3土壤pH對稻殼Cd含量的影響不同土壤pH條件下，水稻稻殼Cd含量差異較大，最高達(dá)到0.45 mg·kg-1，最低僅有0.03 mg·kg-1（表6）.隨著土壤pH的升高，稻殼中Cd含量呈下降趨勢.土壤pH與稻殼Cd含量呈顯著負(fù)相關(guān).土壤pH 4.0的處理稻殼中Cd含量達(dá)到最高，密陽12085和黑占43稻殼Cd含量最高值分別為0.10 mg·kg-1和0.95 mg·kg-1；在土壤pH為8.0時(shí)達(dá)到最低值分別為0.08 mg·kg-1和003 mg·kg-1，與土壤pH為4.0的處理相比，3種水稻稻殼Cd含量分別最大下降達(dá)93.3%，70.1%和968%.

2.4.4土壤pH對水稻糙米Cd含量的影響水稻糙米Cd含量分析表明，密陽12085、國稻6號、黑占43三種水稻糙米Cd含量在土壤pH為4.0時(shí)出現(xiàn)最高均值，分別為0.14±0.07 mg·kg-1，0.08±0.05 mg·kg-1和0.20±0.08 mg·kg-1，不同土壤pH條件下國稻6號糙米Cd含量無顯著差異（p>0.05），密陽12085、黑占43糙米Cd含量呈顯著差異.土壤pH為7.0時(shí)出現(xiàn)最低值，分別為0.03±0.06 mg·kg-1，0.03±0.02 mg·kg-1和0.06±0.02 mg·kg-1.在不同土壤pH條件下，所有45個(gè)糙米樣品中僅有2個(gè)超過國家食品污染物限量標(biāo)準(zhǔn)（GB 27622012）中糙米的限量值，其余均未超標(biāo).不同土壤pH處理，水稻糙米中Cd含量較低，這與水稻生長過程中外源Cd輸入少（溫室中培養(yǎng)、清潔水灌溉）及土壤較長時(shí)期處于淹水狀態(tài)有關(guān)[22].

3討論

3.1pH對土壤Cd賦存形態(tài)的影響

Cd在土壤中的形態(tài)分配與土壤pH密切相關(guān).本試驗(yàn)結(jié)果表明，隨著土壤pH升高，土壤弱酸提取態(tài)Cd含量逐漸降低（圖1），土壤弱酸提取態(tài)Cd含量與土壤pH呈顯著負(fù)相關(guān)，土壤pH通過多種方式影響弱酸提取態(tài)Cd含量，這與楊忠芳[10]等的研究結(jié)果類似.土壤pH升高會(huì)導(dǎo)致弱酸提取態(tài)Cd含量降低，其原因可能為：（1）土壤中有機(jī)質(zhì)、水和氧化物、粘土礦物表面負(fù)電荷增加，從而增強(qiáng)對Cd2+的吸附力，導(dǎo)致土壤溶液中Cd2+濃度降低；（2）土壤溶液中陽離子和氫氧根離子的離子積增加，因而生成Cd（OH）2沉淀的機(jī)會(huì)增加，致使其在溶液中濃度下降；（3）土壤有機(jī)質(zhì)金屬絡(luò)合物的穩(wěn)定性升高，導(dǎo)致溶液中Cd2+濃度下降.此外，土壤溶液的離子強(qiáng)度對Cd2+的吸附也有明顯影響.有研究表明[22]，隨著離子強(qiáng)度的增加，Cd2+在粘土表面的吸附量隨之降低，導(dǎo)致Cd2+在土壤溶液中含量增加.因此，土壤pH對水溶態(tài)Cd含量影響程度一方面取決于土壤pH的高低，另一方面與土壤中有機(jī)質(zhì)含量、鹽基飽和度、陽離子交換量等多種因素有關(guān).因此，對于南方紅壤稻田，減緩?fù)寥浪峄欠揽赝寥乐亟饘傥廴镜挠行緩街?

隨著土壤pH升高，可還原態(tài)和可氧化態(tài)Cd含量緩慢增加（圖1），這與王孝堂[23]的研究結(jié)果相一致.前者是由于土壤中氧化物表面的專性吸附隨pH的升高而增強(qiáng).后者是由于土壤中有機(jī)質(zhì)溶解度隨pH升高而增大，絡(luò)合能力增強(qiáng)，大量Cd被絡(luò)合而使有機(jī)結(jié)合態(tài)Cd比例增多.因此，增施有機(jī)肥，增加土壤鐵錳氧化物含量是減少Cd污染土壤對生態(tài)系統(tǒng)危害的有效手段.

3.2土壤pH對水稻Cd積累的影響

本研究結(jié)果表明，一定條件下，隨著土壤pH的升高，水稻根、秸稈Cd含量逐漸降低.不同土壤pH處理，水稻根、秸稈Cd含量差異較大.可見，土壤pH是影響水稻Cd吸收的重要環(huán)境因子.較低pH土壤中，H+與土壤膠體表面吸附Cd2+發(fā)生離子交換，使土壤溶液中Cd2+濃度上升，進(jìn)入農(nóng)作物體內(nèi)的Cd2+增多.大量研究表明，在一定pH范圍內(nèi)，植物吸收Cd的量與土壤pH值呈負(fù)相關(guān)，但相同實(shí)驗(yàn)在水培環(huán)境中有不同結(jié)果，Zhang等研究結(jié)果顯示，水稻莖部Cd積累量在pH為5.0時(shí)達(dá)到最大值，而根部積累Cd的量隨pH的升高而升高，原因可能是水培環(huán)境與土壤環(huán)境有很大不同，水溶態(tài)Cd含量增高，在根表Cd2+會(huì)與H+爭奪結(jié)合位點(diǎn)，當(dāng)pH升高時(shí)，根表會(huì)釋放正離子結(jié)合位點(diǎn)，使得更多的Cd2+結(jié)合并被吸收[25].

通過對收獲期3種水稻根、秸稈Cd含量對比發(fā)現(xiàn)，總趨勢呈密陽12085>國稻6號>黑占43，這符合3種水稻是高、中、低積累的水稻品種的Cd積累特征.但對水稻糙米Cd 含量分析發(fā)現(xiàn)，水稻糙米Cd含量無顯著差異，且僅有個(gè)別Cd含量超過國家食品安全標(biāo)準(zhǔn)，這與高積累水稻品種Cd吸收量不符.這可能與水稻生長過程中外源Cd輸入少（溫室中培養(yǎng)、清潔水灌溉）及土壤大多處于淹水狀態(tài)有關(guān).

4結(jié)論

（1） 試驗(yàn)條件下，提高土壤pH值能夠有效降低土壤中Cd有效態(tài)含量，與土壤pH值為4.0相比，土壤中有效態(tài)Cd含量下降了37.0%～77.5%.

（2） 試驗(yàn)條件下，土壤pH升高能顯著降低水稻對Cd的吸收，提高水稻谷粒產(chǎn)量.在土壤pH值為6.0時(shí)，3種水稻谷粒重量均達(dá)到最高，與土壤pH值為4.0時(shí)相比，密陽12085、國稻6號、黑占43籽粒重量分別增加了58.8%，64.3%和23.1%.

（3） 試驗(yàn)條件下，紅壤稻田土壤pH調(diào)節(jié)至6.0時(shí)水稻降Cd效果較好、籽粒重量也較高.因此，以降Cd為重要目標(biāo)之一的紅壤稻田土壤酸堿度調(diào)節(jié)，推薦的pH參考值為6.0.

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