垃圾滲濾液資源化處理及超臨界水氣化產(chǎn)氫研究進展*

龔為進 劉 玥 魏永華 李賓賓

(中原工學院能源與環(huán)境學院，河南 鄭州 450007)

垃圾滲濾液資源化處理及超臨界水氣化產(chǎn)氫研究進展*

龔為進 劉 玥 魏永華 李賓賓

(中原工學院能源與環(huán)境學院，河南 鄭州 450007)

回顧了垃圾滲濾液(簡稱滲濾液)末端處理，利用滲濾液生產(chǎn)有機肥料、燃料，回收滲濾液中氨氮和腐殖酸，厭氧發(fā)酵制沼氣，生物制氫氣等滲濾液資源化利用技術(shù)的研究進展；提出了超臨界水氣化(SCWG)技術(shù)具有氣化效率高、反應(yīng)速度快、氣體產(chǎn)物中氫含量高等特點，被廣泛應(yīng)用于生物質(zhì)制氫的研究；指出了利用SCWG技術(shù)處理滲濾液不僅能對滲濾液進行有效治理，并且能回收反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣資源，實現(xiàn)滲濾液污染治理和資源回收的有機結(jié)合。

垃圾滲濾液 資源化處理 超臨界水氣化 產(chǎn)氫

垃圾滲濾液(簡稱滲濾液)是垃圾在填埋或堆放過程中，有機物分解產(chǎn)生的水、垃圾中的游離水及降水、徑流、地下水入滲淋濾形成的成分復雜的高濃度有機廢水[1]。滲濾液組成物質(zhì)種類多，含多種有毒有害污染物及環(huán)境優(yōu)先控制污染物，如果不經(jīng)處理直接排入水體對生態(tài)環(huán)境和人體健康會造成巨大危害。

1 滲濾液處理技術(shù)

1.1 回灌處理

滲濾液回灌到填埋場進行循環(huán)處理是過去幾十年常用的一種處理方式。研究發(fā)現(xiàn)，循環(huán)處理有利于加速垃圾中污染物的溶出和有機污染物的分解，促進了垃圾中有機物的降解，縮短了產(chǎn)沼氣時間，縮短填埋垃圾的穩(wěn)定化進程[2-3]。但是，回灌處理不能真正消除滲濾液，并且回灌后滲濾液中氨氮的含量會增加，反而會提高處理的難度。

1.2 土地處理

土地處理系統(tǒng)能有效降低滲濾液中的有機污染物含量，實現(xiàn)對氮元素的去除。對磷元素主要通過植物直接吸收利用和收割植物而去除，或通過微生物對磷的吸收積累成沉淀，貯存在濕地基質(zhì)中，通過濕地床基質(zhì)的定期更換和栽培植物的收割而使污染物最終從系統(tǒng)中去除[4-6]。但是，土地處理系統(tǒng)存在著重金屬及鹽類在土壤中的積累和飽和問題，對土壤結(jié)構(gòu)、植物生長和周圍地下水有潛在污染作用。

1.3 物理化學處理

常用的物理化學處理方法主要有吸附、吹脫、氣浮、絮凝沉淀和高級氧化技術(shù)等[7-11]。該類方法能有效降低滲濾液中懸浮物、膠體物質(zhì)、色度、有毒有害污染物的含量。但是，物理化學處理過程需要消耗大量的化學藥劑(酸、堿、絮凝劑、氧化劑等)及產(chǎn)生大量的二次污染物(污泥)，處理成本高，一般不單獨使用，而是作為預處理單元，和處理成本低的生化處理工藝聯(lián)合使用。

1.4 生化處理

由于處理效果較好，運行成本較低等特點，以普通活性污泥法及其變形工藝和上流式厭氧污泥床(UASB)工藝為代表的好氧和厭氧生物處理系統(tǒng)被廣泛應(yīng)用于滲濾液的處理[12-15]。生化處理系統(tǒng)能有效去除滲濾液中絕大部分的污染物。但是，滲濾液中氨氮濃度較高，對生化有明顯的抑制作用，如何高效去除氨氮一直是滲濾液處理的難點。常用的方法是采用大比例回流稀釋，降低進水氨氮濃度，再通過生物硝化反硝化作用來提高對氨氮和總氮的去除率。對于滲濾液，單純通過生化處理，出水水質(zhì)難于達標，必須和其他處理工藝結(jié)合才能有效處理。

1.5 膜處理

隨著膜科學技術(shù)的不斷發(fā)展，以超濾、反滲透為代表的膜分離技術(shù)和物化處理、生物處理技術(shù)的組合是目前國內(nèi)滲濾液處理的主流工藝[16-18]，其處理出水基本滿足《生活垃圾填埋場污染控制標準》(GB 16889-2008)的要求。但是，以反滲透為代表的膜分離技術(shù)在處理過程中會產(chǎn)生大量的濃縮液(約占系統(tǒng)處理量的20%～40%)，生物和物化處理系統(tǒng)產(chǎn)生的生物污泥、化學污泥含有重金屬，濃縮液中高度濃縮的有毒有害有機污染物都沒有得到有效治理。同時，由于多種處理工藝的組合，造成停留時間過長(約幾十小時)，使建設(shè)成本和運行成本都非常高，日常維護難以為繼。目前，真正投入全量運行、各項經(jīng)濟指標適中、出水水質(zhì)穩(wěn)定達標的滲濾液處理工程并不多。

綜上所述，目前對滲濾液處理技術(shù)的研究主要還是集中在如何去除有機污染物，把其含量降到標準要求的濃度限值下，然后直接排放。但是，由于滲濾液的特殊性，造成了處理難度大、效果差、運行管理困難的現(xiàn)狀。如何轉(zhuǎn)變思路，突破現(xiàn)有瓶頸，尋求更高效、徹底，更符合循環(huán)經(jīng)濟理念的滲濾液處理技術(shù)是當務(wù)之急。

2 滲濾液資源化處理技術(shù)

2.1 滲濾液厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣

厭氧生物處理工藝處理滲濾液的過程中，厭氧產(chǎn)甲烷菌在特定的條件下將滲濾液中可生物降解的有機污染物分解為甲烷和CO2，甲烷經(jīng)提純處理后可作為燃氣或用于發(fā)電。武紹之等[19]發(fā)明了一種滲濾液處理發(fā)電裝置，滲濾液經(jīng)厭氧沼氣池產(chǎn)生沼氣，沼氣再通過凈化分離為甲烷和CO2，甲烷經(jīng)氣體導管送入汽輪機發(fā)電機組發(fā)電。錢光人等[20]利用現(xiàn)有的厭氧反應(yīng)器，使?jié)B濾液中80%(質(zhì)量分數(shù))有機物通過厭氧發(fā)酵轉(zhuǎn)化成了甲烷，產(chǎn)氣量達到5～25 L/(L·d)。張璐等[21]利用滲濾液厭氧反應(yīng)器產(chǎn)生的甲烷進行發(fā)電，日產(chǎn)氣量在4 490 m3左右，產(chǎn)氣中甲烷體積分數(shù)平均達到76%，可滿足發(fā)電機組的使用要求；兩年運行期間平均日發(fā)電量為6 900 kW·h，全部并入發(fā)電廠內(nèi)部管網(wǎng)利用，資源化成效顯著。

2.2 滲濾液制肥料和燃料

聶永豐等[22]發(fā)明了一種城市生活垃圾填埋場滲濾液的資源化工藝，提出將滲濾液經(jīng)過兩級超濾膜濃縮處理，在得到干凈出水的同時，膜處理濃縮液再流入浸沒燃燒蒸發(fā)系統(tǒng)，經(jīng)濃縮、凈化后得到有機液體肥料。趙榮進等[23]提出將滲濾液和工業(yè)污水或生活污水進行混合，加入蓖麻和烤煙秸稈，進行至少24 h的浸泡反應(yīng)；再加入除臭、殺菌、螯合制劑，以甲醇為溶劑進行稀釋，使污水充分降解和沉淀；然后，將充分降解和沉淀好的含碳有機污水通過多級污水處理裝置處理后進入脫水裝置，脫水后生成一種生態(tài)燃料。

2.3 滲濾液提取腐殖酸

夏俊方等[24]利用膜分離法分離生化處理后的滲濾液，使腐殖酸被截留在濃縮液中，形成腐殖酸濃液，從而提取出腐殖酸。周少奇等[25]在滲濾液中加入混凝劑和混凝助劑，經(jīng)沉淀、分離，濃縮沉淀物即得高濃度液態(tài)腐殖酸，可作有機肥料，從而實現(xiàn)了對濃縮滲濾液的綜合利用。陳強等[26]將滲濾液粗濾、去除雜質(zhì)后用酸調(diào)節(jié)pH至1.0～5.5；然后，絮凝劑中加入0.01%(體積分數(shù)，下同)～0.06%的滲濾液，快速攪拌均勻并沉降，經(jīng)沉淀、分離后得到腐殖酸，處理后的上清液回灌入垃圾填埋場或經(jīng)高級氧化技術(shù)處理達標后排放，實現(xiàn)了對滲濾液的資源化利用。

2.4 滲濾液中氨氮回收

李琳等[27]使用吹脫、噴淋式飽和結(jié)晶器回收利用滲濾液中的氨氮生產(chǎn)硫酸銨晶體，并將硫酸銨作為農(nóng)用化肥或復合肥原料出售。該氨氮資源化工藝可有效降低滲濾液的處理成本，大大減輕了氨氮處理造成的經(jīng)濟負擔。肖晶晶[28]采用磷酸銨鎂沉淀法回收滲濾液中的氨氮，在N、P、Mg摩爾比為1.0∶1.1∶1.1、pH=9.5的反應(yīng)條件下，氨氮回收率為87.5%。

3 滲濾液制氫氣

作為傳統(tǒng)化石燃料的替代者，氫氣作為一種可再生、清潔的能源，正逐步受到研究人員的廣泛關(guān)注。研究表明，滲濾液中的有機物多達100多種，有機物含量高且潛含著大量生物質(zhì)，可被有效轉(zhuǎn)化成多種能源形式。

3.1 滲濾液生物轉(zhuǎn)化制氫氣

生物轉(zhuǎn)化制氫氣，即通過微生物的作用把有機物轉(zhuǎn)變?yōu)闅錃?，主要方式有發(fā)酵產(chǎn)氫、光合作用和生物水氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)。徐喬根等[29]研究了在pH為7.0、37 ℃條件下滲濾液發(fā)酵產(chǎn)氫特性，結(jié)果表明，氫氣的最大累積產(chǎn)量為24.33 mL(以每克COD計)，產(chǎn)氫發(fā)酵的液相末端產(chǎn)物中含有大量的揮發(fā)性有機酸和乙醇、乙醇、乙酸、丁酸等。劉強等[30]的研究表明，在(35±1) ℃、有機負荷為1.4～16.7 g/(L·d)、pH為5.0～5.5的條件下，膨脹顆粒污泥床(EGSB)反應(yīng)器可實現(xiàn)連續(xù)穩(wěn)定產(chǎn)氫，最高產(chǎn)氫率為1 460 mL/(L·d)，氫氣體積分數(shù)為19%～33%。WATANABE等[31]對滲濾液進行生物發(fā)酵產(chǎn)氫氣研究，在30 ℃、pH為7.0的條件下，每摩爾碳水化合物能獲得2.67 mol的氫氣。HAFEZ等[32]和OZ等[33]也通過厭氧生物發(fā)酵對滲濾液進行處理，獲得了穩(wěn)定的氫氣產(chǎn)量。

對滲濾液進行厭氧生物發(fā)酵能獲得較穩(wěn)定的氫氣產(chǎn)量，但是由于生化反應(yīng)速率慢，導致發(fā)酵時間過長，通常需要幾天甚至幾十天。而且，厭氧生物菌對環(huán)境要求特別苛刻，造成運行管理特別難，很容易造成厭氧發(fā)酵系統(tǒng)的酸化、癱瘓。另外，厭氧發(fā)酵的氫氣產(chǎn)率低，并且發(fā)酵殘液和固體殘渣需要進一步處理，因此厭氧發(fā)酵更多是作為滲濾液處理過程中的一個單元來用。

3.2 滲濾液超臨界水氣化(SCWG)制氫氣

生物質(zhì)熱化學轉(zhuǎn)化制氫包括一系列釋放出氫氣的化學反應(yīng)，主要方式有熱解、普通氣化和SCWG[34]。SCWG產(chǎn)氫具有效率高、反應(yīng)速度快、氣體產(chǎn)物中氫含量高等特點，并且它以水為反應(yīng)媒介，能直接對廢水等濕生物質(zhì)進行產(chǎn)氫反應(yīng)。SCWG作為一項利用生物質(zhì)能的新興方法正受到越來越多研究人員的重視，具有很大的發(fā)展?jié)摿Α?/p>

1985年，MODELL[35]發(fā)現(xiàn)，楓樹鋸屑在超臨界水中短時間浸泡即會完全分解為焦油和一些氣體，而沒有形成焦炭，自此濕生物質(zhì)SCWG引起了廣泛研究。在過去20年里，來自美國、德國和日本等國的研究人員以纖維素、木質(zhì)素、葡萄糖等碳水化合物為對象，對SCWG制氫能力、反應(yīng)操作條件(溫度、壓力和停留時間)對制氫效率的影響及反應(yīng)機制進行了大量的研究[36-39]。在國內(nèi)，西安交通大學對生物質(zhì)SCWG進行了廣泛的研究，研究體系主要有葡萄糖、纖維素、木屑和煤等，在實驗室基本實現(xiàn)生物質(zhì)模型化合物的完全氣化，并釋放出部分水中的氫氣，氫氣產(chǎn)量最高可達到生物質(zhì)原料中氫質(zhì)量分數(shù)的150%，同時獲得了最佳反應(yīng)條件和操作參數(shù)及其對氣化結(jié)果的影響規(guī)律[40-43]。另外，研究發(fā)現(xiàn)，在超臨界水條件下，生物質(zhì)能在很短的時間內(nèi)發(fā)生氣化反應(yīng)，氣體產(chǎn)物主要是氫氣、甲烷、CO2和少量的CO等，溫度和壓力升高，反應(yīng)產(chǎn)氫率也相應(yīng)增加。對市政污泥的SCWG研究表明，其效率及經(jīng)濟運行成本均優(yōu)于傳統(tǒng)的污泥處理方式[44]。對食物廢料的研究表明，SCWG可作為一種處理該類廢料的有效新型處理方式[45]。

目前，關(guān)于滲濾液SCWG制氫的研究還沒有相關(guān)報道，但是對工業(yè)廢水和生物質(zhì)的研究表明，SCWG技術(shù)不僅是廢水的一種有效處理方式[46-47]，而且能從中獲得一定的氫氣能源。所以，把SCWG技術(shù)應(yīng)用于滲濾液處理，在適宜的反應(yīng)條件下，很短的時間內(nèi)能使氣化后的滲濾液中各項污染指標達到GB 16889-2008規(guī)定的限值，直接排放；并且對反應(yīng)過程中產(chǎn)生的氫氣、CO2和熱等進行回收利用，實現(xiàn)了滲濾液廢物的治理和資源化利用的結(jié)合，不僅為今后滲濾液處理研究提供一個新的思路和方向，而且將推動SCWG技術(shù)在廢物治理方面的應(yīng)用。

4 結(jié) 論

滲濾液中有機物、氨氮濃度含量高，要對其進行有效治理，實現(xiàn)處理出水的達標排放一直是污水處理行業(yè)的難題之一。同時，滲濾液中含有大量的有機質(zhì)和可被回收的氨氮、腐殖酸等有機資源。研究人員提出了多種對滲濾液進行資源化處理的方法，但是這些方法都不能實現(xiàn)對滲濾液的完全處理。SCWG技術(shù)具有效率高、反應(yīng)速度快、氣體產(chǎn)物中氫含量高等特點，并且它以水為反應(yīng)媒介，能直接對廢水等濕生物質(zhì)進行產(chǎn)氫反應(yīng)，目前被廣泛應(yīng)用于生物質(zhì)資源化利用研究，把SCWG應(yīng)用于滲濾液的處理，既能對過程產(chǎn)生的氫氣、CO2和熱等進行回收利用，又實現(xiàn)了滲濾液的達標排放，將會成為滲濾液資源化處理研究的新方向。

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Progressoflandfillleachateresourcefultreatmentandsupercriticalwatergasificationforhydrogenproduction

GONGWeijin，LIUYue，WEIYonghua，LIBinbin.

(SchoolofEnvironmentandEnergy，ZhongyuanUniversityofTechnology，ZhengzhouHenan450007)

The progress relating to landfill leachate end treatment，landfill leachate resourceful treatment technology including organic fertilizer production，recovery of ammonia nitrogen and humic acid，anaerobic methane fermentation，bio-hydrogen was reviewed. Due to high gasification efficiency，fast reaction speed and high hydrogen concentration in gaseous product，supercritical water gasification was used to achieve hydrogen from biomass. Idea of treatment of landfill leachate using supercritical water gasification was put forward in this paper. Landfill leachate could be treated effectively. At the same time hydrogen produced in gaseous product was recovered. The combination of leachate treatment and resource recovery was realized.

landfill leachate; resourceful treatment; supercritical water gasification; hydrogen production

龔為進，男，1977年生，博士，副教授，主要從事高濃度有機廢水處理技術(shù)研究。

*國家自然科學基金資助項目(No.U1404523、No.51308561)；河南省科技攻關(guān)項目(No.122102310561)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.06.022

2016-04-12)