劉丹彤，王錦龍，畢倩倩，杜金洲

福島核事故后上海氣溶膠中131I、134Cs和137Cs的來(lái)源途徑分析

劉丹彤，王錦龍，畢倩倩，杜金洲*

北京時(shí)間2011年3月11日北太平洋西海岸發(fā)生的劇烈地震和海嘯導(dǎo)致了日本福島核電站事故。據(jù)估計(jì)，福島核事故釋放的放射性核素總量為340～800 PBq[1-2]。這些放射性物質(zhì)主要經(jīng)由三種通道向外界傳播，即大氣通道、海洋表層海流通道和海洋內(nèi)部水體通道[3-4]。由于日本近海的洋流流向以及與中國(guó)海之間存在的強(qiáng)盛海流——黑潮(Kuroshio)的影響，放射性物質(zhì)通過洋流輸送至中國(guó)海近岸需要一定的時(shí)間，然而大氣擴(kuò)散可以使放射性物質(zhì)快速輸運(yùn)到中國(guó)境內(nèi)。因此，放射性氣溶膠作為一個(gè)靈敏的核事故檢測(cè)項(xiàng)受到了廣泛地關(guān)注[5-8]。

氣溶膠是指在大氣中懸浮的固態(tài)和液態(tài)微粒，是大氣的重要組成成分，參與了大氣中的許多物理和化學(xué)過程[9]。核試驗(yàn)或者核事故釋放的放射性物質(zhì)進(jìn)入大氣后，有些吸附在氣溶膠上，有些則被氣溶膠包覆，并隨之?dāng)U散。以氣溶膠為載體的放射性核素的研究為綜合評(píng)估氣溶膠的輸運(yùn)和大氣對(duì)不同來(lái)源物質(zhì)的載荷能力提供了行之有效的手段[10]。因此，核事故期間攜帶有放射性核素的氣溶膠的來(lái)源、輸運(yùn)和清除等物理、化學(xué)行為已經(jīng)成為國(guó)內(nèi)外學(xué)者廣泛研究的課題。

Menut等[11]2004年檢測(cè)到法國(guó)南部發(fā)生沙塵暴后氣溶膠中的137Cs活度顯著升高，并結(jié)合CHIMERE-DUST傳輸模型判定這場(chǎng)沙塵的最終來(lái)源是非洲北部；萬(wàn)國(guó)江等[12]對(duì)黔中氣溶膠的傳輸進(jìn)行了210Pb和7Be示蹤，解釋了周時(shí)間尺度的含義；樊元慶等[13]發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)大氣中137Cs的監(jiān)測(cè)與氣象條件密切相關(guān)，其主要來(lái)源是地表沉降的再懸浮，而131I的監(jiān)測(cè)條件除了與氣象條件有關(guān)外，還與其監(jiān)測(cè)位置的131I本底值相關(guān)，因?yàn)樵撗芯康谋O(jiān)測(cè)位置周邊存在較多貯存和使用131I的醫(yī)療機(jī)構(gòu)，造成131I的監(jiān)測(cè)次數(shù)和活度值顯著偏高。福島核事故發(fā)生的時(shí)間段內(nèi)，受西風(fēng)帶影響，大部分氣溶膠不會(huì)直接到達(dá)距離日本較近的韓國(guó)、中國(guó)等地，而是向東和東北方向運(yùn)移，穿過太平洋上空先到達(dá)美洲[14-15]；Takemura等[16]在研究中也指出，2011年3月14日—15日期間日本存在的由低壓系統(tǒng)控制的大規(guī)模上升氣流，能夠有效地將地面表層的顆粒帶入至西風(fēng)急流系統(tǒng)，可以在3～4 d內(nèi)使這些放射性核素橫跨太平洋。

氣團(tuán)運(yùn)移軌跡模型HYSPLIT(hybrid single-particle lagrangian trajectory) 是研究氣團(tuán)輸送的有效工具，該模型利用氣象場(chǎng)中四維(x，y，z，l)數(shù)據(jù)，通過計(jì)算羽流或粒子的擴(kuò)散，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了模擬大氣中顆粒物復(fù)雜的運(yùn)移、擴(kuò)散和沉積過程的目的[14,17]。

本工作通過對(duì)上海地區(qū)福島核事故期間氣溶膠中131I和134, 137Cs活度及其比值分布特征規(guī)律的分析，結(jié)合中國(guó)境內(nèi)相關(guān)省份監(jiān)測(cè)到的大氣數(shù)據(jù)，歸納得到大氣中放射性物質(zhì)在中國(guó)境內(nèi)的遷移途徑以及區(qū)域性大氣放射性監(jiān)測(cè)的影響因素；用HYSPLIT 模型定性驗(yàn)證放射性氣團(tuán)從福島核電站到達(dá)上海的遷移路徑，同時(shí)，通過對(duì)北半球部分國(guó)家大氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的總結(jié)和分析，對(duì)北半球放射性氣團(tuán)的運(yùn)移路徑進(jìn)行了定量驗(yàn)證。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 采樣地點(diǎn)及條件

氣溶膠采樣地點(diǎn)設(shè)置在上海市普陀區(qū)華東師范大學(xué)河口海岸大樓樓頂平臺(tái)(31°13′39″N, 121°23′56″ E)，海拔高度約25 m[18]。氣溶膠樣品的采樣信息及氣象條件列于表1。

表1 氣溶膠樣品采樣信息及氣象條件Table 1 Sampling information of aerosol samples and meteorological conditions

1.2 實(shí)驗(yàn)材料與儀器

氣溶膠采樣儀器是KC-1000型大氣TSP采樣器(青島儀器總廠)，采集氣溶膠所用的濾膜是孔徑為0.4 μm聚碳酸酯核孔膜(PET膜，北京清能創(chuàng)新科技有限公司)，有效采樣面積為18 cm×22.6 cm。

131I和134, 137Cs的γ能譜分析在Canberra BE 3830型HPGe γ能譜儀(Canberra公司)上進(jìn)行。該儀器的相對(duì)探測(cè)效率大于35%，系統(tǒng)本底值為0.9 s-1[21]。131I和134,137Cs三種核素對(duì)應(yīng)的能量峰和分支比分別為364.5 keV(81.7%)、604.7 keV(97.6%)和661.6 keV(85.1%)。效率刻度使用無(wú)源效率刻度軟件(LabSOCS)[22]。

1.3 實(shí)驗(yàn)方法及數(shù)據(jù)處理

采樣前濾膜先用pH約為2的鹽酸溶液浸泡12 h，然后用超純水洗至中性，在45 ℃條件下烘干備用[23]。采樣過程平均流量控制在1.0 m3/min，時(shí)間為24 h，該采樣器的捕集效率主要取決于采樣的濾膜，本工作中該值大于97%[24-25]，采樣結(jié)束后，將濾膜同樣在45 ℃的烘箱中烘干，之后再將膜對(duì)折兩次(收集面朝內(nèi))放入樣品盒中，用Canberra BE 3830高純鍺γ能譜儀上機(jī)測(cè)試。

核素活度均校正到采樣日期，除表1中8個(gè)TSP樣品外，其余氣溶膠數(shù)據(jù)來(lái)自于國(guó)家核安全局[26]。實(shí)驗(yàn)中131I和134, 137Cs三種核素的最低檢測(cè)限(LLD, mBq/m3)采用以下公式[8]進(jìn)行計(jì)算：

(1)

其中：B表示HPGe γ能譜儀的背景計(jì)數(shù)(本工作中為131I: 47,134Cs: 10,137Cs: 173)；η表示該儀器的探測(cè)效率(本工作中為131I: 6%,134Cs: 4%,137Cs: 4%)；b表示對(duì)應(yīng)核素的分支比(本工作中為131I: 81.7%,134Cs: 97.6%,137Cs: 85.1%)；V表示收集的氣溶膠體積，m3(本工作中為1 400 m3)；t表示樣品的測(cè)試時(shí)間，s(本工作中為16 895 s)。由公式(1)得，131I和134, 137Cs三種核素的LLD分別為0.19、0.05、0.04 mBq/m3。

2 結(jié)果與討論

實(shí)心圖形和實(shí)線描述數(shù)據(jù)來(lái)自國(guó)家核安全局(NNSA)[26]，空心圖形和虛線描述數(shù)據(jù)來(lái)自實(shí)驗(yàn)室監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)；降雨量數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)[19]；131I和134,137Cs三種核素實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的放射性相對(duì)誤差范圍分別為3.8%～14%，16%～41%和12%～55%□——131I，○——134Cs，△——137Cs，■——131I，●——134Cs，▲——137Cs，◇——131I/137Cs，☆——134Cs/137Cs，◆——131I/137Cs，★——134Cs/137Cs圖1 2011年3—4月上海地區(qū)大氣中131I和134, 137Cs活度濃度(a)、131I/137Cs活度濃度比值和134Cs/137Cs活度濃度比值(b)及降雨量(c)Fig.1 Activities of 131I and 134,137Cs(a), activity ratios of 131I/137Cs and 134Cs/137Cs(b) in the atmosphere and rainfall(c) in Shanghai district in March and April of 2011

2.1 上海地區(qū)大氣中典型放射性核素、核素濃度比值及降雨量分布2011年福島核事故期間上海地區(qū)的大氣氣溶膠中131I和134, 137Cs放射性活度濃度隨時(shí)間變化示于圖1。從圖1中可以清晰地看出，上海地區(qū)2011年3月26日至4月22日期間131I的活度濃度是134, 137Cs活度濃度的2～10倍，且波動(dòng)性較大，而134Cs和137Cs的活度濃度變化趨勢(shì)基本一致且比較平緩。本實(shí)驗(yàn)在2011年3月27日已檢測(cè)到大氣中較高活度濃度的131I(0.5 mBq/m3)，而134Cs和137Cs分別在4月6日和4月8日才被明顯檢出。對(duì)比于上海地區(qū)的大氣環(huán)境本底值(131I: ≤ 0.16 mBq/m3，137Cs: ≤ 0.04 mBq/m3；本實(shí)驗(yàn)室2008年4月份數(shù)據(jù))，131I和134, 137Cs三種核素的活度濃度在監(jiān)測(cè)期間顯著升高，這證實(shí)福島核事故已經(jīng)對(duì)上海的大氣環(huán)境造成了影響，而對(duì)于三種核素第一個(gè)活度濃度峰值出現(xiàn)的時(shí)間，131I(2011-03-28)也明顯早于134, 137Cs(2011-04-08)。以上現(xiàn)象一方面與核事故中不同放射性核素的釋放量有關(guān)，文獻(xiàn)[27]報(bào)道的福島核事故氣態(tài)131I和137Cs釋放量分別為130 PBq和12 PBq。另一方面也與放射性核素在輸運(yùn)過程中的傳輸效應(yīng)有關(guān)：131I的半衰期遠(yuǎn)遠(yuǎn)短于兩種銫同位素，在傳輸過程中會(huì)大量衰減，加上釋放源的不斷釋放會(huì)使大氣中的131I發(fā)生疊合，因此氣溶膠中131I的活度濃度波動(dòng)比較劇烈，131I/137Cs活度濃度比值的波動(dòng)也比較大；同時(shí)，由于131I的相對(duì)原子質(zhì)量小于兩種銫的同位素，且其揮發(fā)性強(qiáng)，一般以氣態(tài)形式與氣溶膠緊密結(jié)合，致使131I傳播速率較快，而兩種銫同位素因其具有較大的相對(duì)原子質(zhì)量和較強(qiáng)的顆?；钚?，與氣溶膠的結(jié)合程度不及碘，致使其在隨氣溶膠傳播過程中損失較多，這也造成了福島核事故后世界很多國(guó)家首先檢測(cè)到的核素一般都是131I的現(xiàn)象[15,28]；另外，137Cs和134Cs的物化性質(zhì)一致，在氣溶膠傳播時(shí)間段內(nèi)(幾天至十幾天的時(shí)間尺度)，兩者的半衰期差異(約28 a)可以被忽略，因此，134Cs/137Cs活度濃度比值的變化相對(duì)平穩(wěn)。

131I和134, 137Cs活度濃度的最大值出現(xiàn)在同一天(2011-04-08)，分別為1.2、0.6、0.7 mBq/m3，131I活度濃度在2011年3月28日、4月5日、4月10日和4月13日也出現(xiàn)了較為明顯的峰值，分別為0.8、0.8、1.0、0.6 mBq/m3，131I的多峰值現(xiàn)象可能是多種來(lái)源途徑的疊加造成的，同時(shí)也從側(cè)面定性反映出核事故中放射性物質(zhì)的多次釋放過程，據(jù)文獻(xiàn)[27,29]報(bào)道，2011年3月12日至4月5日期間持續(xù)有放射性物質(zhì)由反應(yīng)堆釋放進(jìn)入大氣環(huán)境，例如2011年3月15日、3月23日和3月30日是報(bào)道的三個(gè)131I排放峰值日期，對(duì)應(yīng)上文上海地區(qū)氣溶膠中131I的活度濃度峰值日期(2011-03-28、2011-04-05、2011-04-08、2011-04-10和2011-04-13)，時(shí)間間隔為11～14 d，說(shuō)明氣溶膠中131I從福島核電站到達(dá)上海地區(qū)的時(shí)間也在11～14 d的范圍。

大氣中的131I在傳輸過程中，快速衰變成為主要控制因素，使得131I/137Cs活度濃度比值隨時(shí)間變化迅速減小，上海地區(qū)從最大比值的10.6至無(wú)131I檢出(< 0.01 mBq/m3)共經(jīng)歷19 d，相對(duì)于福島核電站附近的筑波市，從最大比值的30.8至無(wú)131I檢出(<0.01 mBq/m3)的時(shí)間超過4個(gè)月[30]，其變化快但變化幅度??；然而，上海地區(qū)兩種放射性銫134Cs/137Cs活度濃度比值在1.1附近波動(dòng)，相對(duì)于福島核電站附近的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)1.0[31]，其變化幅度不大。

上海地區(qū)大氣中放射性核素活度還會(huì)受到不同氣象條件的影響，如表1所示(只列舉了本實(shí)驗(yàn)室氣溶膠采樣區(qū)間部分)，2011年3月份盛行偏北風(fēng)和偏東風(fēng)，4月份盛行偏東風(fēng)[19]，即福島核事故期間，上海地區(qū)的盛行風(fēng)向均有利于大氣中的放射性物質(zhì)由福島核電站向上海地區(qū)的輸送；同時(shí)，在實(shí)驗(yàn)過程和數(shù)據(jù)分析中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)大氣中可吸入顆粒物濃度[20]偏低時(shí)，檢測(cè)到的131I和134,137Cs三種核素的活度值也相應(yīng)偏低，說(shuō)明二者之間存在一定的相關(guān)性；另外，降雨現(xiàn)象基于沉降清除機(jī)制[32]，會(huì)使大氣中懸浮的氣溶膠和懸浮顆粒物等被大量清除。通過對(duì)比中國(guó)有關(guān)省份在2011年3—4月每日的降雨量分布狀況[19]，發(fā)現(xiàn)上海的地區(qū)性降雨成為大氣中放射性核素清除的關(guān)鍵性因素。結(jié)合圖1中降雨量分布圖，可以看出2011年4月6日、4月7日和4月22日的降雨沖刷作用在一定程度上會(huì)造成大氣中放射性核素的沉降。

2.2 放射性物質(zhì)經(jīng)大氣環(huán)流到達(dá)上海的輸運(yùn)途徑分析

2.2.1 HYSPLIT模型 HYSPLIT模型模擬的后向軌跡(backward trajectory)是指沿時(shí)間軸反方向向后返回一段時(shí)間的軌跡圖，通常被應(yīng)用于對(duì)某一事件發(fā)生的原因和過程進(jìn)行分析。同時(shí)，值得說(shuō)明的是，運(yùn)移軌跡是由一個(gè)起點(diǎn)出發(fā)，代表來(lái)自該點(diǎn)上空的大氣運(yùn)移途徑，途經(jīng)其他地點(diǎn)后，運(yùn)移軌跡會(huì)發(fā)生改變[14]。利用氣團(tuán)運(yùn)移軌跡模型可以獲得氣溶膠的輸運(yùn)趨勢(shì)，但對(duì)于放射性氣溶膠的輸運(yùn)過程，是氣溶膠所攜帶核素的具體性質(zhì)以及氣象條件等多種因素共同作用的結(jié)果。通過HYSPLIT模型模擬的315 h(13 d)后向氣團(tuán)運(yùn)移軌跡圖[33]，可以指示2011年3月11日至5月6日期間福島核事故產(chǎn)生的放射性物質(zhì)經(jīng)大氣環(huán)流到達(dá)上海的遷移路徑。此處選取2011年3月11日和2011年4月22日兩天的后向軌跡圖作為典型進(jìn)行討論(圖2)。依據(jù)大氣顆粒物的搬運(yùn)高度和放射性物質(zhì)的比重[15]，同時(shí)選擇100 m、500 m和3 500 m三個(gè)海拔高度來(lái)討論來(lái)自福島核電站的放射性氣溶膠到達(dá)上海地區(qū)的幾種可能的遷移途徑：總體上的輸運(yùn)趨勢(shì)，從福島穿過北太平洋到達(dá)美國(guó)，穿越北美洲，橫跨大西洋，到達(dá)北歐國(guó)家甚至更北面的北極地區(qū)，最終到達(dá)上海；到達(dá)上海的放射性氣團(tuán)，其中一部分是經(jīng)亞歐大陸從我國(guó)新疆地區(qū)由西北路徑到達(dá)上海，另一部分是經(jīng)北極地區(qū)和俄羅斯從我國(guó)東北地區(qū)由北向路徑到達(dá)上海。兩種氣團(tuán)運(yùn)移軌跡的疊加在一定程度上致使上海地區(qū)放射性核素的監(jiān)測(cè)結(jié)果出現(xiàn)多峰值現(xiàn)象；同時(shí)，從軌跡圖還可以觀察到，西北路徑主軸外的邊緣軌跡仍然有途經(jīng)我國(guó)東北地區(qū)的趨勢(shì)，因此認(rèn)為放射性氣團(tuán)的東北徑在上海地區(qū)的大氣放射性監(jiān)測(cè)結(jié)果中處于主導(dǎo)的控制地位。

2.2.2 放射性物質(zhì)在中國(guó)境內(nèi)運(yùn)移到達(dá)上海的兩條路徑 為了進(jìn)一步驗(yàn)證2.2.1節(jié)中提出的放射性物質(zhì)從福島核電站到達(dá)上海地區(qū)的兩條遷移路徑，圖3中詳細(xì)列舉了兩條路徑經(jīng)由的相關(guān)省份的131I和134,137Cs活度濃度及131I/137Cs活度濃度比值變化。西北路徑的沿途省份自西向東包括：新疆、青海、甘肅、陜西、河南、安徽和上海，東北路徑的沿途省份自北向南包括：吉林、遼寧、北京、山東、江蘇和上海。從圖3可以看出，首先，相比于西北路徑中出現(xiàn)的單峰，東北路徑中出現(xiàn)了雙峰甚至多峰，這種多峰現(xiàn)象體現(xiàn)了福島核事故過程中放射性物質(zhì)的多次釋放過程[34]，而西北路徑由于受到北半球整體放射性氣團(tuán)西向輸送的影響，在自西向東到達(dá)上海的過程中，消減了對(duì)于核事故釋放過程的表征；其次，西北路徑的峰值出現(xiàn)在2011年4月6日、4月7日和4月8日，東北路徑的第一波峰值出現(xiàn)在2011年4月3日、4月4日和4月6日，即放射性氣團(tuán)在東北路徑上的運(yùn)移速率更快?；谝陨蟽牲c(diǎn)，認(rèn)為上海地區(qū)受沿東北路徑來(lái)的放射性氣團(tuán)的影響程度更大。

圖2 上海(2011-03-11和2011-04-22)315 h后向軌跡分布圖[33]Fig.2 Distribution diagram of 315 h backward-trajectories in Shanghai from March 11th to April 22nd, 2011[33]

圖3 西北路徑(左)和東北路徑(右)的131I和134, 137Cs活度濃度及131I/137Cs、134Cs/137Cs活度濃度比值變化[26]Fig.3 Activities of 131I and 134, 137Cs, activity ratios of 131I/137Cs, 134Cs/137Cs in northwest path(left) and northeast path(right)[26]

2.3 北半球大氣放射性監(jiān)測(cè)結(jié)果

在研究國(guó)內(nèi)大氣中放射性物質(zhì)遷移路徑的同時(shí)，結(jié)合北半球一些國(guó)家的報(bào)道數(shù)據(jù)，對(duì)北半球大氣中131I/137Cs和134Cs/137Cs活度濃度比值的最大值、最大值對(duì)應(yīng)的核素活度濃度值以及最大值出現(xiàn)的日期進(jìn)行了總結(jié)，監(jiān)測(cè)站位示于圖4，相關(guān)核素活度濃度及核素活度濃度比值歸納于表2。

對(duì)于131I/137Cs活度濃度比值，由于131I的揮發(fā)性強(qiáng)，與氣溶膠等的結(jié)合更充分，而顆?；钚暂^高的137Cs則更傾向于吸附在大氣中的顆粒物上，造成大氣中131I比137Cs的傳輸速率快，因此在北半球的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)中，同一時(shí)間131I比137Cs的活度濃度高出幾十甚至幾百倍。另外，因?yàn)?31I的半衰期遠(yuǎn)小于134, 137Cs，所以在北半球會(huì)出現(xiàn)131I活度濃度迅速減小的情況，基于這一點(diǎn)，131I/137Cs活度濃度比值常被用來(lái)研究放射性氣團(tuán)遷移過程的時(shí)間序列滯后效應(yīng)問題[28-29,36]。圖4和表2中自西向東(除日本外)，131I/137Cs活度濃度比值最大值呈減小趨勢(shì)，對(duì)應(yīng)的時(shí)間也呈后向延遲，例如放射性氣團(tuán)到達(dá)西雅圖(美國(guó))的時(shí)間在2011年3月28日之前，即小于事故發(fā)生后的17 d，到達(dá)維瓦爾城(西班牙)的時(shí)間在2011年4月4日之前，而到達(dá)新疆(中國(guó))的時(shí)間在2011年4月6日之前，即美國(guó)到西班牙的時(shí)間差是7 d左右，西班牙到中國(guó)的時(shí)間差是2 d左右，這些結(jié)論與前人的研究結(jié)果相符[15,35,37]。但是分析中也出現(xiàn)了一些特例，例如相似經(jīng)度位置的新奧爾松(北極)和維瓦爾城(西班牙)，北極最大值出現(xiàn)的時(shí)間是2011年3月16日，遠(yuǎn)早于西班牙，同時(shí)北極最大值是西班牙的8～9倍；另外，克拉斯諾雅茨克(俄羅斯)的位置較雅典(希臘)偏東，且兩地131I/137Cs活度濃度比值相似，但是俄羅斯出現(xiàn)最大值的時(shí)間(2011-04-03)比希臘(2011-04-08)早5 d。這些特例都一定程度上印證了2.2.1節(jié)中放射性氣團(tuán)經(jīng)由北極、俄羅斯，從中國(guó)北部抵達(dá)上海地區(qū)的遷移路徑。

圖4 2011年福島核事故后北半球部分大氣監(jiān)測(cè)站分布圖Fig.4 Partial air monitoring stations in the northern hemisphere after the Fukushima nuclear accident in 2011

134Cs/137Cs活度濃度比值常被用來(lái)區(qū)分137Cs的來(lái)源，福島核電站四個(gè)反應(yīng)堆的核燃料成分相同，134Cs產(chǎn)生于反應(yīng)堆內(nèi)中子活化反應(yīng)，所以可以利用二者比值來(lái)劃分新137Cs和老137Cs[37]。理論上134Cs/137Cs活度濃度比值在放射性物質(zhì)的運(yùn)移過程中保持恒定，文獻(xiàn)[38]報(bào)道的日本福島核事故期間134Cs/137Cs活度濃度比值在1.00左右，表2中所示大部分國(guó)家和地區(qū)134Cs/137Cs活度濃度比值大部分也在1.00附近波動(dòng)。對(duì)于二者比值明顯偏離1.0的地區(qū)，例如教堂山(0.1)和克拉斯諾雅茨克(0.6)等，比值遠(yuǎn)小于1.0，可以歸因于137Cs的歷史遺留量的影響，而比值遠(yuǎn)大于1.0的地區(qū)，可能受多種因素影響，其具體原因有待進(jìn)一步的分析。

3 結(jié) 論

(2) 通過HYSPIT氣團(tuán)運(yùn)移軌跡模型可以定性歸納出放射性氣團(tuán)從福島核電站到達(dá)上海地區(qū)的兩條遷移路徑：西北路徑和東北路徑。結(jié)合我國(guó)部分省份公布的大氣放射性監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，進(jìn)一步驗(yàn)證了中國(guó)境內(nèi)兩條輸運(yùn)途徑的存在，同時(shí)肯定了東北路徑的主要控制地位。地區(qū)性大氣中放射性核素及其比值的分布規(guī)律受到兩種來(lái)源途徑疊加的影響，氣象條件、特別是區(qū)域性降雨，其清除機(jī)制在上海地區(qū)也是不可忽略的重要因素。

(3) 北半球大氣放射性監(jiān)測(cè)結(jié)果中131I/137Cs活度濃度比值的最大值分布呈現(xiàn)自西向東、自北向南的遞減趨勢(shì)，一方面驗(yàn)證了北半球放射性物質(zhì)自西向東遷移過程中時(shí)間序列的滯后效應(yīng)，另一方面也肯定了放射性物質(zhì)從北極地區(qū)穿過俄羅斯直接到達(dá)中國(guó)東北部的遷移路徑；134Cs/137Cs活度濃度比值在北半球放射性物質(zhì)遷移過程中保持在相對(duì)恒定的1.0，反應(yīng)了核事故反應(yīng)堆本身的燃料性質(zhì)，而對(duì)于北半球某些嚴(yán)重偏離該比值的地區(qū)，其原因除137Cs的歷史遺留因素外，具體原因還需進(jìn)一步驗(yàn)證。

[1] Amano H, Akiyama M, Bi C, et al. Radiation measurements in the Chiba metropolitan area and radiological aspects of fallout from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plants accident[J]. J Environ Radioact, 2012, 111(5): 42-52.

[2] Zheng J, Aono T, Uchida S, et al. Distribution of Pu isotopes in marine sediments in the Pacific 30 km off Fukushima after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident[J]. Geochem J, 2012, 46(4): 361-369.

[3] Baba M. Fukushima accident: what happened?[J]. Radiat Meas, 2013, 55 (709): 17-21.

[4] Koo Y H, Yang Y S, Song K W. Radioactivity release from the Fukushima accident and its consequences: a review[J]. Progress in Nuclear Energy, 2014, 74 (3): 61-70.

[5] Tsumune D, Tsubono T, Aoyama M, et al. Distribution of oceanic137Cs from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant simulated numerically by a regional ocean model[J]. J Environ Radioact, 2012, 111: 100-108.

[6] Povinec P P, Gera M, Holy K, et al. Dispersion of Fukushima radionuclides in the global atmosphere and the ocean[J]. Appl Radiat Isot, 2013, 81(2): 383-392.

[7] Saenko V, Ivanoc V, Tsyb A, et al. The Chernobyl accidente and its consequences[J]. Journal of Clinical Oncology, 2011, 23(4): 234-243.

[8] Wang J, Jiang Y, Huang D, et al. Promotion of the lower limit of detection of gamma emitting nuclides in radioaerosol samples after Fukushima accident[J]. J Radioanal Nucl Chem, 2012, 292(3): 1297-1301.

[9] 王文彩.沙塵氣溶膠的傳輸和氣候效應(yīng)的觀測(cè)研究[D].蘭州:蘭州大學(xué),2013.

[11]Menut L, Masson O, Bessagnet B. Contribution of Saharan dust on radionuclide aerosol activity levels in Europe? The 21-22 February 2004 case study[J]. Journal of Geophysical Research, 2009, 114(D16): 1063-1079.

[12]萬(wàn)國(guó)江,鄭向東,Lee H N,等.黔中氣溶膠傳輸?shù)?10Pb和7Be示蹤I:周時(shí)間尺度的解釋[J].地球科學(xué)進(jìn)展,2010,25(5):492-503.

[13]樊元慶,王世聯(lián),李慧娟,等.北京地區(qū)大氣中7Be、137Cs和131I活度濃度分布規(guī)律初步研究[J].原子能科學(xué)技術(shù),2013,47(2):189-192.

[14]岑況,陳媛,劉舒波,等.日本福島第一核電站核泄漏后放射性物質(zhì)運(yùn)動(dòng)軌跡[J].地學(xué)前緣,2012,19(2):234-238.

[15]Leon J D, Jaffe D A, Kaspar J, et al. Arrival time and magnitude of airborne fission products from the Fukushima, Japan, reactor incident as measured in Seattle, WA, USA[J]. J Environ Radioact, 2011, 102(11): 1032-1038.

[16]Takemura T, Nakamura H, Takagawa M, et al. A numerical simulation of global transport of atmospheric particles emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant[J]. Sola, 2011, 7(655): 101-104.

[17]Rxler R, Hess G D. An overview of HYSPLIT-4 modeling system for trajectories, dispersion and deposition[J]. Australian Meteorological Magazine, 1998, 47(4): 295-308.

[18]Du J, Zhang J, Zhang J, et al. Deposition patterns of atmospheric7Be and210Pb in coast of East China Sea, Shanghai, China[J]. Atmos Environ, 2008, 42(20): 5101-5109.

[19]數(shù)據(jù)和產(chǎn)品,地面資料,中國(guó)氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng),中國(guó)科技資源共享網(wǎng),http:∥www.escience.gov.cn/metdata/page/index.html,2011/3-2011/5.

[20]全國(guó)空氣質(zhì)量預(yù)報(bào),數(shù)據(jù)中心,中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)部,http:∥datacenter.mep.gov.cn/report/air_daily/air_dairy.jsp,2011/3-2011/5.

[21]吳云峰,杜金洲,黃德坤,等.IAEA國(guó)際比對(duì)樣品的γ譜儀分析[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2009,31(3):157-162.

[22]黃德坤,吳梅桂,杜金洲.長(zhǎng)江口238U、232Th入海通量研究[J].中國(guó)核科學(xué)技術(shù)進(jìn)展報(bào)告,2009,1 (4):235-238.

[23]張安余,張國(guó)森,馮沖,等.上海氣溶膠中可溶態(tài)營(yíng)養(yǎng)鹽含量及影響因素[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2013,33(8):1345-1353.

[24]馬曉,唐泉,劉永輝,等.濾膜對(duì)α-放射性氣溶膠取樣性能研究[J].核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù),2012,32(1):116-119.

[25]陳亮.大氣中放射性氣溶膠濾膜過濾效率的測(cè)定[J].資源節(jié)約與環(huán)保,2013(10):66-66.

[26]全國(guó)主要城市環(huán)境輻射水平,國(guó)家核安全局(NNSA),中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)部,http:∥www.mep.gov.cn/ztbd/rdzl/dzhaq/xwfb/,2011/3-2011/5.

[27]Masamichi C, Hiromasa N, Haruyasu N, et al. Preliminary estimation of release amounts of131I and137Cs accidentally discharged from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant into the atmosphere[J]. J Nucl Sci Technol, 2011, 48(7): 1129-1134.

[28]盛黎,周斌,孫明華,等.日本福島核事故對(duì)我國(guó)輻射環(huán)境影響的監(jiān)測(cè)與分析[J].氣象,2013,39(11):1490-1499.

[29]Hideyuki K, Takuya K, Akiko F, et al. Preliminary numerical experiment on oceanic dispersion of131I and137Cs discharged into the ocean because of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant disaster[J]. J Nucl Sci Technol, 2012, 48(11): 1349-1356.

[30]Kanai Y. Monitoring of aerosols in Tsukuba after Fukushima Nuclear Power Plant incident in 2011[J]. J Environ Radioact, 2012, 111(5): 33-37.

[31]García F P, García M A F. Traces offission products in southeast Spain after the Fukushima nuclear accident[J]. J Environ Radioact, 2012, 114(12): 146-151.

[32]Mitev K, Tsibranski R, Avramov V. Measurements of131I,134Cs and137Cs in environmental samples in Bulgaria after the Fukushima accident[C]∥Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC), IEEE, 2011: 18-24.

[33]HYSPLIT Trajectory Model, HYSPLIT, Air Resources Laboratory. http:∥ready.arl.noaa.gov/hypub-bin/trajasrc.pl, 2011/3-2011/5.

[34]Hou X, Povinec P P, Zhang L, et al. Iodine-129 in seawater offshore Fukushima: distribution, inoganic speciation, sources, and budget[J]. Environ Sci Technol, 2013, 47(7): 3091-3098.

[35]MacMullin S, Giovanetti G K, Green M P, et al. Measurement of airbornefission products in Chapel Hill, NC, USA from the Fukushima Dai-ichi reactor accident[J]. J Environ Radioact, 2011, 112(5): 165-170.

[36]Paatero J, Vira J, Siitari-Kauppi M, et al. Airborne fission products in the high arctic after the Fukushima nuclear accident[J]. J Environ Radioact, 2012, 114(12): 41-47.

[37]Lozano R L, Hernández-Ceballos M A, Adame J A, et al. Radioactive impact of Fukushima accident on the Iberian Peninsula: evolution and plume previous pathway[J]. Environment International, 2011, 37(7): 1259-1264.

[38]Povinec P P, Sykora I, Holy K, et al. Aerosol radioactivity record in Bratislava/Slovakia following the Fukushima accidente: a comparison with global fallout and the Chernobyl accident[J]. J Environ Radioact, 2012, 114(12): 81-88.

[39]Kritidis P, Florou H, Eleftheriadis K, et al. Radioactive pollution in Athens, Greece due to the Fukushima nuclear accident[J]. J Environ Radioact, 2012, 114(12): 100-104.

[40]Bolsunovsky A, Dementyev D. Evidence of the radioactive fallout in the center of Asia (Russia) following the Fukushima nuclear accident[J]. J Environ Radioact, 2011, 102(11): 1062-1064.

[41]Thakur P, Ballarda S, Nelson R. Radioactive fallout in the United States due to the Fukushima Nuclear Plant accident[J]. J Environ Monit, 2012, 14(5): 1317-1324.

華東師范大學(xué) 河口海岸學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200062

利用對(duì)氣溶膠中典型放射性核素(131I和134, 137Cs)的分析，可以評(píng)估福島核事故產(chǎn)生的放射性物質(zhì)對(duì)上海及全球的大氣放射性本底水平造成的影響。本工作結(jié)合核事故釋放過程、核素的天然衰變以及氣象條件等因素，獲得核事故期間上海的氣溶膠中131I和134, 137Cs活度濃度及其比值的分布特征：131I被檢出的時(shí)間(2011-03-27)早于134Cs(2011-04-06)和137Cs(2011-04-08)，131I的活度濃度(0.01～1.20 mBq/m3)比134Cs(0.01～0.58 mBq/m3)和137Cs(0.01～0.65 mBq/m3)大2～10倍，而且在不同的時(shí)間段出現(xiàn)相應(yīng)的多峰值現(xiàn)象；131I/137Cs活度濃度比值(1.3～10.6)在2011年4月5日之后呈遞減趨勢(shì)，但是134Cs/137Cs活度濃度比值(0.8～2.9)則一直在1.1左右波動(dòng)。利用HYSPLIT模型模擬放射性氣團(tuán)運(yùn)移軌跡的分析方法，表明在核事故期間輸入到上海的放射性氣溶膠的途徑有東北和西北兩條主要遷移路徑。同時(shí)通過結(jié)合國(guó)內(nèi)相關(guān)城市核事故期間大氣放射性監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，證實(shí)了東北路徑在中國(guó)境內(nèi)的控制地位。另外，通過總結(jié)和分析北半球大氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)中131I/137Cs和134Cs/137Cs活度濃度比值最大值的分布特征，驗(yàn)證了日本核事故產(chǎn)生的放射性氣溶膠在北半球的傳輸過程。

氣溶膠；131I/137Cs活度濃度比值；134Cs/137Cs活度濃度比值；遷移路徑

Source and Pathway of131I,134Cs and137Cs in Aerosols of Shanghai After the Fukushima Nuclear Accident

LIU Dan-tong, WANG Jin-long, BI Qian-qian, DU Jin-zhou*

State Key Laboratory of Estuarine and Coastal Research, East China Normal University, Shanghai 200062, China

The typical radionuclides (131I and134, 137Cs) in aerosols could be efficiently used to evaluate the impacts of radioactive materials from the Fukushima nuclear accident on the radioactive background level of the atmosphere in Shanghai and the world. In the present work, combining impact factors, such as the nuclear accident release process, natural radioactive decay and the meteorological conditions, the distribution patterns of131I and134,137Cs activities and their ratios in Shanghai aerosols were obtained. The date when131I (2011-03-27) could be detectable is earlier than134Cs (2011-04-06) and137Cs (2011-04-08). The131I activity (0.01-1.20 mBq/m3) is 2-10 times higher than those of134Cs (0.01-0.58 mBq/m3) and137Cs (0.01-0.65 mBq/m3). Moreover, multiple peak values of131I are found with time series. The activity ratios of131I/137Cs (1.3-10.6) decrease after the date of April 5th, 2011, however, the activity ratios of134Cs/137Cs (0.8-2.9) are constant to be around 1.1. Using the analytical method of HYSPLIT model, the primary air mass migration pathways of radio-aerosols in Shanghai during this accident can be qualitatively inferred as the northeast and northwest paths. Meanwhile, the northeast pathway of radio-aerosols in Shanghai is further confirmed to be dominant by analysis of the reported radio-aerosol data in the concerned cities of China during that time period. In addition, the results of maximum values of131I/137Cs and134Cs/137Cs activity ratios are summarized and analyzed to reveal the spreading pathways of radio-aerosols in the northern hemisphere.

aerosol;131I/137Cs activity ratio;134Cs/137Cs activity ratio; migration pathway

2015-09-17；

2016-02-29；

時(shí)間：2016-09-20

河口海岸學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)資助項(xiàng)目(2011KYYW04)

劉丹彤(1990—)，女，山東聊城人，碩士研究生，海洋化學(xué)專業(yè)

*通信聯(lián)系人：杜金洲(1964—)，男，四川南充人，博士，教授，主要從事同位素海洋學(xué)研究，E-mail: jzdu@sklec.ecnu.edu.cn

TL732;TL751

A

0253-9950(2017)01-0103-10

10.7538/hhx.2016.YX.2015073