磷屏成像的計量性能測試及其在大面積平面源均勻性評價中的應(yīng)用

符 燕，梁珺成，鄒 宇,3，楊志杰，唐 泉，張 明，劉皓然，趙 清

磷屏成像的計量性能測試及其在大面積平面源均勻性評價中的應(yīng)用

符 燕1,2，梁珺成2，鄒 宇2,3，楊志杰2，唐 泉1,*，張 明2，劉皓然2，趙 清2

磷屏成像技術(shù)相比于其他成像方法，具有位置靈敏、可重復(fù)使用、不需要對化學(xué)藥品和有毒廢棄物進行處理、成像速度快、線性動態(tài)范圍寬、可以數(shù)字化定量成像等優(yōu)點，因此在全身放射自顯影[1-2]、受體放射自顯影[3]、高分辨率凝膠分析、DNA測序、Western雜交和DNA微矩陣分析等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。

大面積α、β平面源是重要的計量器具，常用于表面污染儀的計量檢定校準(zhǔn)，其發(fā)射率量值準(zhǔn)確性非常重要，可通過流氣正比計數(shù)方法實現(xiàn)高精度絕對測量[4]。作為計量器具，其活性區(qū)內(nèi)放射性核素分布的均勻性也非常重要，根據(jù)ISO 8769∶2010[5]，一級平面源的非均勻性不應(yīng)超過5%。然而，評價大面積源均勻性的傳統(tǒng)方法是擋板覆蓋探測法，即在探測器的靈敏區(qū)之前留出射線能進入探測器的窗口，同時對源的其他區(qū)域用擋板覆蓋進行測量的方法。這種方法需要多次移動擋板測量大面積源的不同區(qū)域，具有諸多局限性，比如難以實現(xiàn)源的全面積的無死角測量，在各測量區(qū)域也難以確保相同的測量統(tǒng)計精度等。因此，結(jié)合磷屏成像位置靈敏等優(yōu)點，建立一種準(zhǔn)確、可靠的評價平面源發(fā)射率均勻性的方法很有必要。

本工作擬基于Typhoon FLA 7000 IP系統(tǒng)和高分辨率磷屏，開展磷屏成像的重復(fù)性、均勻性和線性等實驗，并以這些性能試驗結(jié)果為基礎(chǔ)，建立評價大面積平面源發(fā)射率均勻性的方法。

1 磷屏成像原理與儀器

1.1 磷屏成像原理

當(dāng)將含有放射性物質(zhì)的樣品暴露于磷屏(含有晶體BaFBr：Eu2+)時，放射性核素衰變釋放的射線能量將Eu2+電離成Eu3+并釋放出電子。射線強度越大，Eu2+放出的電子也越多[6-8]。這些電子進入磷光晶體的導(dǎo)帶中，被溴原子的空穴俘獲，相當(dāng)于將射線能量儲存起來，曝光過程等效于將能量暫時存儲于磷屏。當(dāng)用約650 nm波長的激光激發(fā)磷屏，溴原子空穴俘獲的電子被釋放，重新回到晶體導(dǎo)帶；Eu3+被還原成Eu2+，同時釋放出波長約390 nm的光子。光電倍增管(PMT)捕獲這些光子、進行光電轉(zhuǎn)換，電信號經(jīng)處理后最終形成數(shù)字圖像。電子(能量)轉(zhuǎn)移過程示意圖示于圖1。掃描磷屏和清屏都是將存儲于磷屏的能量釋放出來，分別實現(xiàn)數(shù)字成像或磷屏的重新利用。

圖1 電子(能量)轉(zhuǎn)移過程示意圖Fig.1 Schematic diagram of electron(or energy) transfer process

1.2 磷屏成像儀

磷屏成像儀一般由五個部分組成[9-10]：(1) 磷屏，作用是吸收放射性物質(zhì)放出射線的能量，并在特定波長激光的激發(fā)下釋放出能量；(2) 掃描儀，作用是通過掃描曝光后的磷屏，獲得能量沉積圖像；(3) 激光發(fā)生器，發(fā)出波長650 nm的激光，與磷屏作用，激發(fā)出磷屏曝光時儲存的能量；(4) 清屏器，用于曝光前磷屏上殘存能量的清除，從而消除激光掃描不完全留下的潛影；(5) 曝光盒(暗室)：磷屏曝光過程中使用，用于減少環(huán)境光污染的影響。

本工作以通用電氣公司(General Electric Company)生產(chǎn)的Typhoon FLA 7000型磷屏成像儀為基礎(chǔ)開展，使用SR高分辨率磷屏開展成像性能實驗，儀器的最小掃描像素尺寸為25 μm×25 μm。該儀器系統(tǒng)自帶的Image Quant TL軟件可對掃描圖像進行定性和定量分析。

1.3 儀器操作與磷屏成像過程

磷屏成像通過三步實現(xiàn)：清屏、曝光(在磷屏上形成潛在影像)、掃描與激光成像。這三步是一個循環(huán)過程，磷屏清屏后，可以多次重復(fù)使用[11-12]。成像前，磷屏首先在曝光盒中曝光，射線與磷屏作用在其上形成影像，此后放入Typhoon儀器中，用軟件Typhoon FLA 7000控制儀器進行掃描。由于磷屏具有衰減特性，因此每次曝光后都需盡快放入掃描儀進行掃描。掃描時，激光器發(fā)射650 nm的激光激發(fā)磷屏，將儲存的能量以波長為390 nm的光子形式釋放出來，通過IP濾光片，光子進入光電倍增管，形成電信號并放大，最終形成數(shù)字圖像文件，這些文件可用Image Quant TL圖像處理軟件進行處理。儀器操作及成像過程示于圖2。

圖2 磷屏成像處理過程Fig.2 Process of phosphor screen imaging

2 磷屏成像系統(tǒng)特性研究

宋來武等[11]開展過關(guān)于磷屏的線性、飽和、衰減性的研究，馮孝貴等[12]研究過將磷屏成像用于核素活度分析等，結(jié)果表明，磷屏成像方法在一定條件下能滿足活度計量的應(yīng)用需求。在這些研究成果的基礎(chǔ)上，進一步研究了磷屏響應(yīng)的重復(fù)性、均勻性以及同一源的不同照射時間下的響應(yīng)線性和活度(發(fā)射率)線性。

2.1 磷屏成像的重復(fù)性

磷屏成像系統(tǒng)靈敏度高，為確定其受環(huán)境相關(guān)因素影響的程度，開展重復(fù)性實驗，以評價在一般實驗室環(huán)境條件下操作，磷屏成像系統(tǒng)本身的重復(fù)性水平。

重復(fù)性實驗使用同一塊平面放射源(放在托盤里，托盤四周比底部的平面源高出3 mm)，核素：90Sr-90Y(制成半年以上已處于放射平衡)，發(fā)射率：1.8×105(2πsr·min)-1，活性區(qū)面積：3.14 cm2。每次曝光時在暗箱內(nèi)將磷屏置于托盤上，托盤四周有一定面積，使得磷屏可以平穩(wěn)放在上面。β小面源上有一層10 μm薄鋁防止放射性物質(zhì)泄漏。多次照射磷屏，每次均照射磷屏的同一位置，照射時間均為4 h。這一時間的選擇兼顧了磷屏的飽和特性和成像統(tǒng)計性需求，最大限度減少了無效曝光和衰變隨機性的影響[12]。

根據(jù)定義，采用相同成像區(qū)域的像素灰度值平均值的一致性來表示成像的重復(fù)性。10次照射成像區(qū)域的灰度平均值列入表1，采用凈灰度值(扣除本底后的平均灰度值)的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差來表示成像的重復(fù)性。

表1 重復(fù)性條件下10次磷屏成像結(jié)果Table 1 Imaging results for 10 times’ repeatable condition

對于每一個磷屏成像結(jié)果，使用Image Quant TL圖形處理軟件的Analysis Toolbox模塊處理圖像，用圓形選取感興趣區(qū)，同時選擇無放射源射線照射的區(qū)域作為本底參照區(qū)，選取方式示于圖3。

圖3 磷屏影像區(qū)域及本底區(qū)域的選取方法Fig.3 Confirmation method of imaging area and reference background area

用10組凈灰度值求得單次測量結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差，來表達實驗室內(nèi)溫度、濕度正常變化及同樣操作流程所成圖像的成像區(qū)域平均灰度值的波動范圍，在后續(xù)的實驗中，每次成像也都在此重復(fù)性條件下進行，因此灰度值都應(yīng)包含此固有波動區(qū)間。由表1數(shù)據(jù)計算得到磷屏影像重復(fù)性為8.6%(k=2，95%的置信概率，n=10)。

2.2 響應(yīng)的一致性

測試大面積磷屏對于相同源項響應(yīng)的一致性，是其開展計量應(yīng)用評價的基礎(chǔ)。將面積為19 cm×20 cm的磷屏共分為9塊區(qū)域，在每一區(qū)域用同一標(biāo)準(zhǔn)放射源單獨成像，分區(qū)方式示于圖4。

圖4 磷屏響應(yīng)一致性測量的分區(qū)示意圖Fig.4 Partition schematic of uniformity measurement for phosphor screen imaging

在所劃分的每一區(qū)域，用同一小面源照射成像，所用源的核素均為平衡90Sr-90Y，發(fā)射率：1.8×105(2πsr·min)-1，活性區(qū)面積：3.14 cm2，距離磷屏3 mm，照射磷屏相同時間4 h。每次照射后1 min內(nèi)掃描磷屏，獲取磷屏成像文件，此后整體清屏用于另一個位置成像。將所成像的各像素點灰度值用MATLAB軟件進行三維繪圖，結(jié)果示于圖5。小面源磷屏成像圖的總灰度值為圖5中的 “感興趣區(qū)”(ROI)灰度值之和，即圖5中的“峰”對應(yīng)像素的總灰度值。

圖5 小面源成像圖Fig.5 Small source imaging

■——實驗點，— ——擬合水平線圖6 灰度值與位置關(guān)系圖Fig.6 Relation between gray value and position

對于磷屏不同位置的成像，選取同樣大小的感興趣區(qū)進行灰度值統(tǒng)計分析，結(jié)果示于圖6。由圖6可知，在磷屏的9個不同位置，成像區(qū)域的平均灰度值從平均2 343.61/像素變化到2 617.82/像素(單個區(qū)域的總灰度值達到40億)。由于實驗室條件下成像的重復(fù)性影響，即灰度值的相對變化量可達8.6%(k=2，95%的置信概率，n=10)，如圖6中誤差棒所示。計算各成像位置相同統(tǒng)計區(qū)域的像素平均灰度的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為3.8%(n=9)，由此說明，磷屏各成像區(qū)域像素的灰度平均值在重復(fù)性范圍內(nèi)一致，即磷屏各區(qū)域?qū)ν瑯釉错椀捻憫?yīng)一致。

2.3 時間與活度線性

磷屏成像常需要接受不同活度的源照射不同的時間(t)，對活度小的源，照射時間應(yīng)更長，以控制統(tǒng)計漲落對成像的影響；對活度較大的源，不能照射太長的時間，以免成像區(qū)域的灰度值超過飽和值。

為了研究磷屏成像的時間特性，使用發(fā)射率為1.8×105(2πsr·min)-1的平衡90Sr-90Y小面源(活性區(qū)φ20 mm )，在磷屏的同一位置，曝光時間從1～10 h，開始曝光和結(jié)束曝光的時間準(zhǔn)確到1 min以內(nèi)，結(jié)果示于圖7?？紤]到實驗室條件對成像的重復(fù)性影響，即灰度值的相對變化量可達8.6%(k=2，95%的置信概率，n=10)，各實驗點與擬合值在不確定度范圍內(nèi)是一致的，其中計算確定的最大偏差發(fā)生在第7 h的照射點，與擬合值的偏差為7.2%。這一結(jié)果證實了磷屏成像產(chǎn)生的灰度值隨時間的增加在不確定度范圍內(nèi)也線性增加。

圖7 同一源成像的灰度值與曝光時間的關(guān)系Fig.7 Relation of the same source’s imaging gray value vs. exposure time

計量應(yīng)用中也常需要接受不同活度量級的源照射，因此有必要評估磷屏對于不同活度量級源的響應(yīng)。采用發(fā)射率范圍為(0.4～18)×104(2πsr·min)-1，活性區(qū)為φ20 mm的4個平衡90Sr-90Y源，同時在同一塊大磷屏上曝光成像，曝光時間為7 h，所得結(jié)果列入表2。由表2可知，活度量級不同的源所得到的平均灰度值在重復(fù)性范圍內(nèi)一致。

表2 不同強度平面源磷屏成像灰度值對比表Table 2 Contrast table of gray value of different source

3 大面積平面源均勻性評價方法

以上特性實驗證實了磷屏成像的可重復(fù)性、均勻性和線性，這些屬性連同已有研究所證實的飽和衰減特性[11-12]，構(gòu)成了平面源均勻性評價的基礎(chǔ)。根據(jù)國際標(biāo)準(zhǔn)ISO 8769∶2010[5]，大面積源可視為多個等面積的小源組合而成，評價均勻性時，每個等效小源的面積應(yīng)為5 cm2或更小。大面積源均勻性通過構(gòu)成整個源的各個小源發(fā)射率的相對實驗標(biāo)準(zhǔn)偏差來表示。根據(jù)這一規(guī)則，應(yīng)用磷屏成像方法確定大面積源均勻性的計算公式如(1)和(2)所示。

(1)

(2)

以一塊活性區(qū)面積為150 mm×100 mm的大面積平面源為例，以ISO 8769∶2010所確定的規(guī)則為基礎(chǔ)分析該源的均勻性。首先用需評估均勻性的大面積源(放在托盤里)在暗室中照射磷屏約10 h，確保所產(chǎn)生的灰度值滿足統(tǒng)計性要求，同時也不超過磷屏的飽和值。此源是α電鍍源，放射性物質(zhì)以氧化物形式牢固附著在不銹鋼板上，多年使用未發(fā)現(xiàn)量值損失，因此磷屏成像過程中不必做防沾污處理。磷屏曝光影像分區(qū)圖示于圖8。原始磷屏成像圖可視為各小面積源所成像的組合，因此首先將該圖像區(qū)域用Image Quant TL圖形處理軟件均勻劃分成5×6個部分，每個部分正好5 cm2，各部分編號示于圖8。這樣的劃分在軟件上易于實現(xiàn)，并且能較嚴(yán)格地確保每個區(qū)域等面積，從而嚴(yán)格滿足ISO 8769∶2010的規(guī)則要求。

圖8 磷屏曝光影像分區(qū)圖Fig.8 Image partition

區(qū)域劃分完畢后，將灰度值最大區(qū)域第22區(qū)確定為1.000，其它區(qū)域以此為基礎(chǔ)進行歸一化處理，由此獲得各區(qū)域的歸一化灰度值，結(jié)果列入表3。依據(jù)公式(1)和(2)，計算以上30個區(qū)域灰度值的相對實驗標(biāo)準(zhǔn)偏差，可得到平面源的均勻性為10.5%。這一塊平面源的均勻性顯然達不到ISO 8769∶2010的規(guī)則要求，通過磷屏成像的方法，得以準(zhǔn)確定量的給出其均勻性數(shù)值。

表3 大面源各個部分的歸一化灰度值Table 3 Normalized gray value of each part of the large surface source

為了更直觀表達平面源活性區(qū)內(nèi)放射性物質(zhì)分布的情況，將表3中的30個區(qū)域歸一化灰度值繪圖，結(jié)果示于圖9。由圖9可知，圖形表面的高度表示灰度值的大小，通過這種MATLAB輔助作圖方式，可分別通過三維圖像更直觀的反映出放射性源物質(zhì)在大面積源活性區(qū)域內(nèi)分布的不均勻狀況。由此，結(jié)合磷屏成像的圖像以及成像系統(tǒng)自帶的Image Quant TL軟件，基于ISO 8769∶2010對大面積源均勻性的嚴(yán)格定義，計算出了平面源的均勻性。

圖9 影像分區(qū)圖及用MATLAB成像圖Fig.9 Image partition and MATLAB imaging

4 結(jié) 論

磷屏成像具有對放射性物質(zhì)分布位置靈敏以及可形成數(shù)字化圖像等優(yōu)點，本工作以Typhoon FLA 7000型磷屏成像儀為基礎(chǔ)，研究了磷屏成像的計量性能。重復(fù)性實驗結(jié)果表明，在實驗室溫度、濕度正常波動條件下，根據(jù)相同的照射成像程序，對于相同活度(發(fā)射率)的源，相同時間內(nèi)所產(chǎn)生的數(shù)字圖像灰度值在統(tǒng)計范圍內(nèi)一致，在本工作所開展的實驗室條件下，成像灰度值重復(fù)性為8.6%(k=2)；用點狀源驗證了磷屏成像的均勻性，結(jié)果表明，對于19 cm×20 cm的大面積磷屏，各靈敏區(qū)域?qū)τ邳c狀源的響應(yīng)等同，即磷屏自身各區(qū)域?qū)Ψ派湫晕镔|(zhì)的響應(yīng)一致；線性實驗表明，磷屏成像的灰度值與照射的時間成正比，并且經(jīng)射線照射單位時間，所產(chǎn)生的灰度值與源的發(fā)射率也成正比。磷屏成像的這些特點，成為了評價大面積平面源活性區(qū)內(nèi)放射性物質(zhì)分布均勻性的基礎(chǔ)。

結(jié)合大面積源的磷屏圖像，利用系統(tǒng)自帶的圖像分區(qū)功能，嚴(yán)格按照ISO 8769∶2010的均勻性評價規(guī)則對150 mm×100 mm這種常用的大面積源進行了均勻性測量，建立了定量和直觀表達平面源均勻性的方法。這種方法能實現(xiàn)放射性物質(zhì)的分布區(qū)域的界定和分布均勻性的定量描述，這對于客觀評價α、β標(biāo)準(zhǔn)平面源計量器具的關(guān)鍵性能指標(biāo)具有重要意義，也為改善平面源的制備工藝，建立符合國際標(biāo)準(zhǔn)ISO 8769∶2010的大面積源計量器具提供了極有價值的參考評估方法。

[1] Kanekal S, Sahai A, Jones R E, et al. Storage-phosphor autoradiography: a rapid and highly sensitive method for spatial imaging and quantitation of radioisotopes[J]. J Pharmacol Toxicol Methods, 1995, 33: 171-178.

[2] Walker C, Walton C E, Fraser J M, et al. Dissection autoradiography A screening technique using storage phosphor autoradiography to detect the biodistribution of radiolabelledcompounds[J]. J Pharmacol Toxicol Methods, 2001, 45: 241-246.

[3] Ito T, Suzuki T, Lim D K, et al. A novel quantitative receptor autoradiography and in situ hybridization histochemistry technique using storage phosphor screen imaging[J]. J Neurosci Methods, 1995, 59: 265-271.

[4] 梁珺成,李奇,柳加成,等.2πα、2πβ粒子發(fā)射率的絕對測量[J].計量學(xué)報,2016,37(2)：209-213.

[5] 佚名.ISO 8769∶2010《參考源-表面污染監(jiān)測儀的校準(zhǔn)：α,β和光子發(fā)射器》[J].核標(biāo)準(zhǔn)計量與質(zhì)量,2011(1)：6-9.

[6] Lakshmanan A R. Radiation induced defects and photostimulated luminescence process in BaFBr: Eu2+[J]. Phys Status Solidi A, 1996, 153(1): 3-27.

[7] Reinprecht I, Windisch M, Fahnestock M. Deterioration of storage phosphor screens with use[J]. J Label Compound Radiopharm, 2002, 45(4): 339-345.

[8] Michael F L’Annunziata.放射性分析手冊[M].北京：原子能出版社,2006：767-778.

[9] 寧萍,許玉杰,張友九,等.TYPhoon 9410多功能激光掃描成像系統(tǒng)[J].激光雜志,2011,32(4)：48-49.

[10]趙冬梅,劉占平.Cyclone-磷感屏成像系統(tǒng)[J].現(xiàn)代儀器與醫(yī)療,2001(1)：28-29.

[11]宋來武,馮孝貴.磷屏的線性、飽和、衰減特性[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2010,32(5)：293-298.

[12]馮孝貴,梁俊福,章英杰,等.用磷屏放射自顯影法測量α核素的放射性活度[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2009,31(2)：84-89.

1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001；2.中國計量科學(xué)研究院 電離輻射計量科學(xué)研究所，北京 100029；3.北京大學(xué) 化學(xué)與分子工程學(xué)院，北京 100871

針對磷屏成像技術(shù)在放射性活度計量領(lǐng)域的應(yīng)用需求，開展了磷屏成像響應(yīng)的重復(fù)性、一致性、時間線性與活度線性研究。結(jié)果表明：成像灰度值重復(fù)性為8.6%(k=2)，190 mm×200 mm的磷屏成像區(qū)域?qū)τ邳c狀源的響應(yīng)一致；磷屏成像的灰度值與照射的時間成正比，相同照射時間所產(chǎn)生的灰度值與源的發(fā)射率也成正比。以這些計量性能結(jié)果為基礎(chǔ)，嚴(yán)格按照ISO 8769∶2010的均勻性評價規(guī)則對150 mm×100 mm的大面積源進行了均勻性測量，建立了定量和直觀表達平面源均勻性的方法，從而為改善平面源的制備工藝，建立符合國際標(biāo)準(zhǔn)的大面積源計量器具提供了參考評估方法。

磷屏成像；計量性能；大面積平面源；均勻性

Metrology Performance Test of Phosphor Screen Imaging and Its Application on Uniformity Evaluating of Large-Area Sources

FU Yan1,2, LIANG Jun-cheng2, ZOU Yu2,3, YANG Zhi-jie2, TANG Quan1,*, ZHANG Ming2, LIU Hao-ran2, ZHAO Qing2

1.School of Nuclear Science and Technology, University of South China, Hengyang 421001, China;2.Department of Ionizing Radiation, National Institute of Metrology, Beijing 100029, China;3.College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, China

According to the application requirement of the phosphor screen imaging technology in the field of radioactivity measurement, tests of the repeatability, consistency and linearity with time and radioactivity involving the imaging of phosphor screen are carried out under laboratory conditions. The results show that the repeatability of imaging gray value is 8.6% (k=2), the response of a phosphor screen imaging to point source in the sensitive area of 190 mm×200 mm is equivalent, the gray value of imaging phosphor screen becomes proportional with the exposure time, and the gray value created by the equal exposure time is proportional to the emission rate of the source. Based on these performance as well as strictly respecting to the uniformity evaluation rules of ISO 8769∶2010, the uniformity measurement to a large area source of 150 mm×100 mm is executed, the quantitative and intuitive expression method to the uniformity of a plane source is established, so as to develop a reference method of improving the preparation process to plane source in accordance with the ISO 8769∶2010 international standard.

phosphor screen imaging; metrology performance; large-area source; uniformity

2016-09-12；

2016-10-15

國家自然科學(xué)基金資助項目(11505179)

符 燕(1990—)，女，湖南益陽人，碩士研究生，放射化學(xué)專業(yè)，E-mail: 1286950206@qq.com

*通信聯(lián)系人：唐 泉(1974—)，男，湖南永州人，博士，教授，從事放射化學(xué)及輻射防護研究，E-mail: tangquan528@sina.com

R144

A

0253-9950(2017)01-0083-07

10.7538/hhx.2017.39.01.0083