固體燃料氣化催化劑研究現(xiàn)狀及展望

彭錦星，鮑振博，劉新媛

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固體燃料氣化催化劑研究現(xiàn)狀及展望

彭錦星，鮑振博，劉新媛

（天津農(nóng)學(xué)院工程技術(shù)學(xué)院，天津，300384）

固體燃料氣化技術(shù)是當(dāng)今能源領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一，而該技術(shù)的關(guān)鍵在于催化劑。本文論述了固體燃料氣化催化劑的分類，各類催化劑對(duì)固體燃料催化氣化的影響，各類催化劑在經(jīng)濟(jì)性與活性等方面的優(yōu)缺點(diǎn)。討論了固體燃料氣化催化劑的研究方向，提出了可棄催化劑與復(fù)合催化劑串聯(lián)分步氣化的設(shè)想。

固體燃料；催化劑；催化氣化；固體燃料催化氣化

相對(duì)于固體燃料來說，氣體燃料具有的優(yōu)點(diǎn)包括：無灰分、低污染排放、易管道輸送、混合均勻、著火溫度相對(duì)較低、火焰?zhèn)鞑ニ俾瘦^快、燃燒速率較快、燃燒充分簡(jiǎn)便等。因此固體燃料制備氣體燃料成為一種有效的燃料利用方式。

固體燃料可以通過氣化過程轉(zhuǎn)化為氣體燃料。氣化過程是把煤炭或生物質(zhì)等固體燃料，在一定的溫度和壓力下，以水蒸氣、空氣或氧氣等為氣化劑，經(jīng)過一系列的物理或化學(xué)變化轉(zhuǎn)化為氣體燃料的過程。

氣化本質(zhì)上是將高分子量的長(zhǎng)分子鏈的固體分子轉(zhuǎn)化為低分子量的短分子鏈的氣體分子。大分子內(nèi)的化學(xué)鍵斷裂需要吸收一定的能量，因此氣化過程需要較高的反應(yīng)溫度。催化劑可以有效降低反應(yīng)溫度和定向控制氣體產(chǎn)物分布。

固體燃料氣化研究的核心主要是催化劑的開發(fā)。早在1876 年英國研究者首次報(bào)道煤催化氣化研究。至20世紀(jì)20年代，以Na2CO3為主的煤氣化催化劑受到一些研究者關(guān)注。20世紀(jì)80年代，美國和西班牙分別開始研究以天然礦石作為生物質(zhì)氣化的催化劑。按原料來源，固體燃料氣化催化劑主要分為以下兩類：第一類是人工合成催化劑，此類催化劑價(jià)格較昂貴，難以回收；第二類是天然礦石類催化劑，此類催化劑價(jià)格便宜可不進(jìn)行再生和回收。近年來，由于價(jià)格低廉，研究者更加關(guān)注天然礦石類催化劑。根據(jù)催化劑活性組分分類，可分為四類：第一類是以堿金屬（K、Na、Li）為主的氧化物、氫氧化物以及鹽類；第二類是以堿土金屬（Ca、Ba、Mg） 為主的氧化物、氫氧化物以及鹽類；第三類是鐵系金屬（Fe、Ni、Mo）為主的氧化物、鹽類；第四類是復(fù)合催化劑。復(fù)合催化劑具有更多的活性中心。

1 人工合成催化劑

1.1 堿金屬類催化劑

1921年，科學(xué)家發(fā)現(xiàn)Na2CO3和K2CO3是煤氣化反應(yīng)的有效催化劑。在煤中添加Na2CO3和K2CO3有助于提高煤的氣化反應(yīng)速率。

Wang 等[1]以水蒸氣為氣化劑，以K2CO3作為催化劑對(duì)煤焦氣化制氫進(jìn)行了研究。結(jié)果表明：在催化溫度700～750 ℃，催化劑質(zhì)量百分比為10. 0%～17. 5%時(shí)，K2CO3可明顯提高H2產(chǎn)量。

徐振剛等[2]通過試驗(yàn)對(duì)比了以鉀和鈉的碳酸鹽、硝酸鹽及氫氧化物對(duì)焦作無煙煤的水蒸氣氣化的催化作用。結(jié)果表明：催化活性大小順序依次為: KOH （NaOH）、K2CO3、KNO3（NaNO3）、Na2CO3。Wood 等[3]在煤和焦炭催化氣化試驗(yàn)中，對(duì)比了堿金屬碳酸鹽催化劑的催化作用。結(jié)果表明：堿金屬碳酸鹽催化劑的相對(duì)催化活性隨堿金屬的相對(duì)原子質(zhì)量的增加而降低，催化活性從大到小的順序?yàn)椋篊s2CO3、K2CO3、Na2CO3、Li2CO3。

Mckee 等[4]研究了褐煤焦的氣化速率，結(jié)果表明：以K2CO3為催化劑，可使褐煤焦氣化速率增加2～3 倍。Kwang 等[5]研究了K2CO3作為催化劑應(yīng)用于煤制天然氣工藝的氣化段，結(jié)果表明：在溫度400～900 ℃，壓力13. 78 MPa下，K2CO3催化劑與煤粉之間形成一種活性中心，具有不易被燒結(jié)、可耐硫且可再生等優(yōu)點(diǎn)，但熱損失較大。

蔣劍春等[6]以水蒸氣為氣化劑，以堿金屬為催化劑對(duì)松木屑?xì)饣M(jìn)行了系列研究。結(jié)果表明，催化活性從大到小的順序依次為: K2CO3、KOH、Na2CO3、NaOH。

以堿金屬（K、Na、Li）為主的氧化物、氫氧化物以及鹽類這類催化劑在工業(yè)上的應(yīng)用較成熟，其使用成本低，制備方法簡(jiǎn)單，穩(wěn)定性也較好，受碳表面積影響?。挥捎诓糠諯2CO3在固體燃料氣化過程中易形成難溶的化合物，回收率低，且易中毒失活。造成其回收和重復(fù)再利用難度較大、過程復(fù)雜。

1.2 堿土金屬類催化劑

國內(nèi)外學(xué)者對(duì)于堿土金屬作為氣化催化劑也進(jìn)行了大量研究，F(xiàn)ranklin 等[7]發(fā)現(xiàn)以含鈣的礦物質(zhì)作為煤氣化催化劑，可以有效降低氣化產(chǎn)物中焦油的含量，這是由于鈣對(duì)煤中的羥基催化裂解具有促進(jìn)作用。朱廷鈺等[8]對(duì)煤氣化的催化劑進(jìn)行了一系列的試驗(yàn)研究，結(jié)果表明：CaO催化劑可降低煤裂解活化能約34.5%，降低裂解溫度約60℃。CaO對(duì)煤焦油裂解具有明顯的催化作用, CaO 兼具固硫和固CO2雙重作用。此外, 馮杰等[9]發(fā)現(xiàn)，經(jīng)NaCl溶液或Na2CO3溶液浸泡改性的石灰石可提高其催化性能。

雷彩虹等[10]以CaO作為催化劑，以水蒸氣作為氣化劑對(duì)松木鋸末氣化進(jìn)行了試驗(yàn)研究。試驗(yàn)結(jié)果表明：CaO 對(duì)氫氣具有較好的選擇性。

以堿土金屬（Ca、Ba、Mg） 為主的金屬氧化物、氫氧化物以及鹽類催化劑受碳表面積影響大，且催化劑用量對(duì)氣化效率的影響易達(dá)到平衡。

1.3 鐵系催化劑

單質(zhì)狀態(tài)的過渡金屬一般具有較高的催化活性。常見過渡金屬對(duì)氧的親和力由強(qiáng)到弱的依次順序?yàn)镕e，Co，Ni；金屬對(duì)氧的親和力越強(qiáng)，氧的傳遞速率就越快，從而該金屬的催化活性越高。

Tomita 等[11]以Ni（NH3）6CO3作為催化劑前驅(qū)體，在500 ℃的流化床反應(yīng)器內(nèi)實(shí)現(xiàn)了褐煤的水蒸氣氣化，結(jié)果表明：由于催化劑與煤充分接觸，30 min 內(nèi)碳轉(zhuǎn)化率高達(dá)80%。

過渡金屬中Fe 是最廉價(jià)的，鐵作為廉價(jià)催化劑被研究得較多。Ohtsuka等[12]研究了以Fe（NO3）3為催化劑前驅(qū)體對(duì)褐煤的水蒸氣氣化活性。結(jié)果表明：該Fe基催化劑可顯著提高褐煤的氣化活性。

謝大幸等[13]通過浸漬法和沉淀法分別制備了Ni/Al2O3和Ni/白云石兩類生物質(zhì)氣化催化劑。結(jié)果顯示，Ni/Al2O3適宜的還原溫度范圍為800～900 ℃，而Ni/白云石適宜的還原溫度范圍為400～600 ℃。

邊岳等[14]利用離子交換法將鎳負(fù)載到勝利褐煤上制備褐煤負(fù)載鎳催化劑，在兩段式移動(dòng)床反應(yīng)器中將催化劑用于玉米芯揮發(fā)分的催化氣化，研究了催化劑對(duì)生成氣產(chǎn)量和碳平衡的影響。

鐵系金屬（Fe、Ni、Mo）的氧化物、鹽類催化劑具有受碳表面積影響大，價(jià)格較貴，易被毒化等缺點(diǎn)，因此，阻礙了過渡金屬催化劑的廣泛應(yīng)用。

1.4 復(fù)合催化劑

與單組分催化劑相比，復(fù)合催化劑具有更多的活性中心和更高的氣化效率。潘英剛等[15]制備了以Na 為主體的Na-M-II （Na2O-K2O-Fe2O3- CaO-MnO） 多元催化劑并進(jìn)行了活性測(cè)試。結(jié)果表明：該催化劑催化活性遠(yuǎn)高于K2CO3和Na2CO3的單組分催化劑。Pereira等[16]分析CaKOx，NiKOx，CaNaOx等二元金屬氧化物比單獨(dú)一種金屬氧化物的催化活性高的原因。二元催化劑的熔點(diǎn)降低造成在氣化條件下有較好的流動(dòng)性和潤(rùn)濕性，從而與煤表面接觸充分。

李珊[17]對(duì)比了復(fù)合催化劑在煤氣化的催化活性。結(jié)果表明：堿金屬與過渡金屬組成的復(fù)合催化劑之間有協(xié)同作用，比單組分催化劑具有更高的碳轉(zhuǎn)化率和CH4選擇性。

Akyurtlu 等[18]制備了以K2SO4和FeSO4為催化劑前驅(qū)體的K-Fe 二元復(fù)合催化劑，測(cè)試了其對(duì)煤焦的氣化活性，碳的轉(zhuǎn)化率可達(dá)100%。

Carrazza 等[19]以KOH 和過渡金屬氧化物（Fe 和Ni）的混合物為復(fù)合催化劑，在溫度587 ℃下，對(duì)石墨進(jìn)行催化氣化，結(jié)果表明：該催化劑中活性組分之間具有協(xié)同作用。

Sheth 等[20]分別研究了對(duì)比了K2CO3、Na2CO3-K2CO3、Li2CO3-Na2CO3-K2CO3三種催化劑上的煤氣化動(dòng)力學(xué)。結(jié)果顯示：三元催化劑的催化氣化活化能低于二元催化劑和單體催化劑。原因是三元催化劑以液態(tài)形式存在具有良好的潤(rùn)濕性，與固體相比，液態(tài)催化劑與煤粉接觸更加充分，具有更多的活性位。

張玉黎等[21]制備了Fe/La/SBA-15催化劑，并對(duì)松木屑進(jìn)行了催化水蒸氣氣化研究。結(jié)果表明：該催化劑可以促進(jìn)焦油中難分解物質(zhì)的裂解以及水與焦炭反應(yīng)的發(fā)生，而且一定溫度下提高了產(chǎn)氣率的同時(shí)提高了燃?xì)獾臒嶂怠?/p>

彭丹等[22]制備了過渡金屬離子取代的La 系六鋁酸鹽催化劑LaMeAl11O19，分析了不同過渡金屬離子取代對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)特征和對(duì)不同氣體成分的催化燃燒性能的影響，通過原位漫反射傅里葉紅外實(shí)驗(yàn)研究了模擬生物質(zhì)氣化氣體低溫下在LaMn 催化劑表面的吸附。

Huang等[23]研究了Fe/CaO對(duì)生物質(zhì)氣化制氫的催化機(jī)理研究。結(jié)果表明：CaO促進(jìn)焦炭氣化，從而造成氫氣量增加。但焦油容易造成CaO失活。Fe沉積在CaO，可以形成Ca2Fe2O5，Ca2Fe2O5雖然對(duì)焦炭氣化沒有影響，但可以降解焦油。Fe/CaO阻止了CaO被焦油毒化失活，從而提高了焦炭催化特性。

Monterroso R等[24]研究了FeCO3-Na2CO3催化劑對(duì)煤氣化的影響。結(jié)果表明：與沒有催化劑相比，在700～800 ℃間，可降低30%～40%的氣化活化能，從而碳轉(zhuǎn)化率提高2倍；粉筆與Na2CO3和FeCO3相比，在800 ℃，氫氣和一氧化碳總量分別提高15%和40%。

復(fù)合催化劑具有較大的工業(yè)化潛力，但價(jià)格昂貴，因此催化劑回收與循環(huán)利用是降低生產(chǎn)價(jià)格的關(guān)鍵。

2 天然礦石類可棄催化劑

性價(jià)比是固體燃料催化氣化的研究熱點(diǎn)?？蓷壌呋瘎┎粌H效果較好而且省去回收環(huán)節(jié)，大大節(jié)省成本，性價(jià)比高。可棄催化劑[25]是指一種經(jīng)工業(yè)催化應(yīng)用后無須回收而直接廢棄的催化劑。固體燃料催化氣化的可棄催化劑要包括生物質(zhì)半焦、工業(yè)廢液堿、工業(yè)廢固堿、礦渣等。但作為可棄催化劑的原料還有待進(jìn)一步開發(fā)，且可棄催化劑的催化效率也將是今后研究的方向。

馮杰等[26]研究了以石灰石作為催化劑的煤水蒸氣氣化，結(jié)果表明：在溫度700 ℃下，石灰石對(duì)大多數(shù)煤種具有催化作用，特別是對(duì)低等級(jí)煤的催化活性最高。

Gule等[27]以紙漿黑液和工業(yè)廢液堿作為催化劑對(duì)無煙煤進(jìn)行了氣化研究。結(jié)果表明：紙漿黑液和工業(yè)廢液堿對(duì)無煙煤的氣化具有明顯的催化作用。

Delgado等[28]以松木屑為物料，比較了CaO、MgO及CaO-MgO的催化活性。結(jié)果表明，這幾種礦石的活性順序?yàn)椋喊自剖–aO-MgO）>菱鎂礦、橄欖石（MgO）>石灰石、方解石（CaO）。原因是2種氧化物的混合使原子陣列產(chǎn)生一定程度的扭曲，從而生成了更多的催化活性中心。

黃振等[29]通過熱力學(xué)理論分析天然鐵礦石（Fe2O3）為氧載體的生物質(zhì)化學(xué)鏈氣化的可能性。在小型鼓泡流化床上以赤鐵礦為催化劑對(duì)松木屑?xì)饣M(jìn)行了氣化研究，結(jié)果表明：赤鐵礦的存在使生物質(zhì)的熱轉(zhuǎn)化過程明顯區(qū)別于單純的熱解，氣體產(chǎn)率顯著提高。

李建新等[30]以貝殼為催化劑研究其對(duì)木屑生物質(zhì)氣化的催化作用。試驗(yàn)表明：貝殼可提高碳轉(zhuǎn)化率和能源轉(zhuǎn)換率；水蒸氣氣氛中貝殼對(duì)木屑生物質(zhì)最佳催化溫度在750～950 ℃之間；貝殼主要加快催化含碳大分子裂解。

王超等[31]以預(yù)煅燒銅渣為催化劑研究其對(duì)木屑?xì)饣钚缘挠绊?。結(jié)果表明：煅燒后銅渣對(duì)生物質(zhì)氣化具有明顯的催化效果，煅燒的銅渣為催化劑的氣化氣中CO 量由32.55%升至36.89%，H2量由19.61%升至21.35%，產(chǎn)氣量由1.11 Nm3/kg 升至1.54 Nm3/kg。推斷Fe3O4和Fe2O3的形成是預(yù)煅燒銅渣催化活性提高的原因。

Klinghoffer等[32]研究了焦炭組分和無機(jī)物對(duì)生物質(zhì)氣化催化特性影響。結(jié)果表明：焦炭具有85%的碳，氮、氫、硫含量都在0.3%～3.0%之間，鈣的含量在0.5%～1.0%之間，鉀的含量在0.1%～0.8%之間。焦炭具有促進(jìn)甲烷熱解的催化活性。碳既是無機(jī)物的載體又是催化活性組分。焦炭在加熱到1 000 ℃下，催化活性降低了40%，原因是無機(jī)物和氧遷移到焦炭表面，在碳表面形成金屬氧化層。

3 展望

催化劑的研究是固體燃料催化氣化工藝的難點(diǎn)，催化劑的性價(jià)比、環(huán)保等問題一直制約著固體燃料催化氣化的工業(yè)化進(jìn)程。固體燃料氣化催化劑主要有兩個(gè)研究方向：第一個(gè)是人工合成復(fù)合催化劑。在固體燃料催化氣化制天然氣的反應(yīng)中，復(fù)合催化劑的催化效率比單組分催化劑高且甲烷選擇性好，但價(jià)格偏高; 第二個(gè)方向是可棄催化劑?？蓷壌呋瘎﹥r(jià)格低廉，但催化效率低于復(fù)合催化劑。特別是一些易中毒失活的催化過程，可采用兩步催化的工藝，第一步用可棄催化劑，充分利用可棄催化劑的可棄的特點(diǎn)，第二步用復(fù)合催化劑，充分發(fā)揮復(fù)合催化劑催化效果好且甲烷選擇性高的優(yōu)點(diǎn)。將復(fù)合催化劑與可棄催化劑串聯(lián)應(yīng)用，將具有重要意義。

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責(zé)任編輯：楊霞

Review on Catalyst for Catalytic Gasification of Solid Fuel

PENG Jin-xing，BAO Zhen-bo，LIU Xin-yuan

（College of Engineering and Technology, Tianjin Agricultural University, Tianjin 300384, China）

Solid fuel gasification is a hotspot in energy domain. The technology of the solid fuel gasification focus on catalyst. The catalysts for catalytic gasification of solid fuel were classified. The influences of different catalysts on the catalytic gasification of solid fuel were analyzed. the advantages and disadvantages of different catalysts in terms of economic efficiency, activity，and so on are described in the paper. The research direction of catalyst for catalytic gasification of solid fuel is discussed. An idea for disposable catalyst and composite catalyst series connection staged gasification is proposed.

solid fuel; catalyst; catalytic gasification; catalytic gasification of solid fuel

1008-5394（2017）01-0093-04

TK6；TQ35

A

2015-11-20

彭錦星（1981-），男，河北深澤人，高級(jí)工程師，博士，從事生物能源轉(zhuǎn)化技術(shù)及其利用等研究。E-mail: pengjinxing2005@163.com。