水耕人為土?xí)r間序列鐵氧化物與磁化率演變特征*

黃來明邵明安陳留美韓光中張甘霖

（1 生態(tài)系統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)觀測(cè)與模擬院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所，北京 100101）

（2 土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（中國科學(xué)院南京土壤研究所），南京 210008）

（3 中國科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100049）

（4 遵義師范學(xué)院資源與環(huán)境學(xué)院，貴州遵義 563002）

（5 內(nèi)江師范學(xué)院地理與資源科學(xué)學(xué)院，四川內(nèi)江 641112）

水耕人為土?xí)r間序列鐵氧化物與磁化率演變特征*

黃來明1，2，3邵明安1，3?陳留美4韓光中5張甘霖2，3?

（1 生態(tài)系統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)觀測(cè)與模擬院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所，北京 100101）

（2 土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（中國科學(xué)院南京土壤研究所），南京 210008）

（3 中國科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100049）

（4 遵義師范學(xué)院資源與環(huán)境學(xué)院，貴州遵義 563002）

（5 內(nèi)江師范學(xué)院地理與資源科學(xué)學(xué)院，四川內(nèi)江 641112）

以我國亞熱帶地區(qū)不同母質(zhì)起源的水耕人為土?xí)r間序列為研究對(duì)象，分析不同形態(tài)鐵氧化物和磁化率隨成土?xí)r間的動(dòng)態(tài)演變特征及其影響因素。結(jié)果表明，石灰性母質(zhì)起源的水耕人為土0～120 cm 土體中全鐵（Fet）、游離鐵（Fed）和游離度（Fed/Fet）隨時(shí)間序列演變均逐漸增加，0～50 a內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet增加速率分別為3.2 t hm-2a-1、1.2 t hm-2a-1和0.04% a-1，50～1 000 a內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet增加速率分別為0.1 t hm-2a-1、0.15 t hm-2a-1和0.01% a-1；而酸性母質(zhì)起源的水耕人為土0～120 cm 土體中Fet、Fed和Fed/Fet隨時(shí)間序列演變均逐漸下降，0～60 a內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分別為0.2 t hm-2a-1、0.5 t hm-2a-1和0.03% a-1，60～300 a內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分別為0.9 t hm-2a-1、1.2 t hm-2a-1和0.06% a-1。土壤pH、Eh、以及外源鐵輸入與土體內(nèi)鐵淋失的相對(duì)強(qiáng)度是控制不同母質(zhì)水耕人為土中鐵氧化物轉(zhuǎn)化速率與途徑的主要因素。石灰性母質(zhì)起源的水耕人為土中不同磁學(xué)指標(biāo)隨時(shí)間演變分為三個(gè)階段：0～50 a內(nèi)表現(xiàn)為質(zhì)量磁化率（MS）、飽和等溫剩磁（SIRM）和軟剩磁（IRMs）的急劇降低；50～300 a內(nèi)表現(xiàn)為MS、SIRM和IRMs的持續(xù)、緩慢降低以及硬剩磁（IRMh）的相對(duì)穩(wěn)定發(fā)展；300～1 000 a內(nèi)表現(xiàn)為MS、SIRM和IRMs的持續(xù)、緩慢降低以及IRMh的快速下降。酸性母質(zhì)起源的水耕人為土0～20 cm 和20～120 cm土壤中磁學(xué)指標(biāo)演變呈現(xiàn)截然不同的兩個(gè)階段：0～60 a 0～20 cm 內(nèi)MS，SIRM和IRMs的急劇降低，IRMh具有明顯增加；而20～120 cm內(nèi)MS、SIRM和IRMs緩慢下降，IRMh明顯降低。60～300 a 0～20 cm內(nèi)不同磁學(xué)指標(biāo)變化幅度均很小，而20～120 cm內(nèi)IRMh相對(duì)比較穩(wěn)定，MS、SIRM和IRMs在種稻150 a后快速下降。淹水還原條件下亞鐵磁性礦物的破壞是不同母質(zhì)水耕人為土演變過程中磁性衰減的主要機(jī)制。

水耕人為土；時(shí)間序列；鐵氧化物；磁化率；成土母質(zhì)

鐵是地殼中豐度位于第四的元素（6.7 wt%）［1］，是生物所必需的微量礦質(zhì)養(yǎng)分之一［2-4］。由于鐵在自然界中分布廣、化學(xué)活性強(qiáng)，其生物地球化學(xué)循環(huán)顯著影響陸地生態(tài)系統(tǒng)中礦物風(fēng)化［5］、養(yǎng)分循環(huán)［6］和污染物行為［7］等諸多過程。近年來研究表明，土壤或沉積物中鐵的氧化還原作用與有機(jī)質(zhì)的封存、分解和釋放密切相關(guān)［8-9］，從而影響全球碳循環(huán)和氣候變化［10］。

土壤中鐵具有不同賦存形態(tài)，如原生硅酸鹽礦物、次生黏土礦物、不同結(jié)晶度的鐵氧化物或氫氧化物以及鐵與有機(jī)質(zhì)結(jié)合形成的絡(luò)合物等［11］。不同形態(tài)鐵之間的轉(zhuǎn)化以及鐵在土壤中的遷移和再分布是影響土壤物理、化學(xué)與礦物學(xué)特征的重要成土過程［12］。過去的研究表明，隨著成土年齡的增加，排水良好的自然土壤中游離鐵與全鐵含量的比值逐漸升高，而無定形鐵與游離鐵含量的比值逐漸下降［13-15］。同時(shí)，鐵氧化物的結(jié)晶度以及針鐵礦中鐵被鋁的替代量隨土壤發(fā)育程度的增強(qiáng)而增加［16-18］。不同成土環(huán)境下土壤中鐵的賦存形態(tài)具有明顯差異，在冷濕條件下有利于針鐵礦的形成，而在干熱條件下有利于赤鐵礦的形成［19-21］。與土壤中含量較高的針鐵礦和赤鐵礦相比，磁鐵礦與磁赤鐵礦含量非常低，很難通過礦物分析直接鑒定，但可以通過測(cè)定磁化率來間接反演。許多學(xué)者研究表明，自然土壤演變過程中表層土壤磁化率顯著增強(qiáng)［22-27］，并認(rèn)為這是由于植物焚燒［22-23］、氧化還原反應(yīng)［22，28］或微生物作用［29］使得成土過程中形成和富集亞鐵磁性礦物而引起的。盡管前人對(duì)成土過程中鐵氧化物與磁化率的演變特征進(jìn)行了大量研究，然而這些研究主要集中在排水良好的自然土壤上，而受到人為活動(dòng)強(qiáng)烈影響、氧化還原作用交替進(jìn)行的水耕人為土長(zhǎng)期演變過程中鐵氧化物與磁化率的動(dòng)態(tài)特征目前尚不清楚。

與自然成土過程相比，水耕人為土周期性淹水與排干導(dǎo)致土壤水分狀況與氧化還原電位發(fā)生變化，進(jìn)而影響其元素遷移和再分布［30-31］。研究表明，鐵的還原淋失與氧化淀積使得水耕人為土中全鐵和游離鐵含量在土壤剖面中發(fā)生分異，并且隨著種稻年限的增加剖面分異逐漸增強(qiáng)［32-34］。章明奎［35］對(duì)紅壤性水耕人為土中晶態(tài)氧化鐵及其來源進(jìn)行了研究，認(rèn)為針鐵礦具有母質(zhì)殘余和再結(jié)晶作用兩種來源，而赤鐵礦僅來源于成土母質(zhì)；隨著種稻年限的增加，針鐵礦含量基本保持不變但鐵被鋁替代的量有所下降，而赤鐵礦含量不斷降低直至完全消失。與起源土壤相比，水耕人為土的磁化率顯著降低，這是由于周期性淹水與排干阻礙和破壞了亞鐵磁性礦物的形成［25，36-37］。上述研究主要是針對(duì)水耕人為土發(fā)展的某一階段以土體為尺度進(jìn)行的靜態(tài)對(duì)比研究，而關(guān)于水耕人為土長(zhǎng)期演變過程中鐵氧化物轉(zhuǎn)化的途徑、速率及磁化率的動(dòng)態(tài)演變特征報(bào)道較少。土壤時(shí)間序列為研究成土過程中土壤屬性演變的速率、方向及影響其變化的環(huán)境閾值提供了有利手段［38-39］?；诖?，本研究選取我國亞熱帶地區(qū)二組不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列，通過化學(xué)提取和磁學(xué)測(cè)定，分析鐵氧化物與磁化率隨成土?xí)r間的動(dòng)態(tài)變化特征，探討水耕人為土長(zhǎng)期演變過程中鐵氧化物轉(zhuǎn)化的途徑、速率及其影響因素，以期為水耕人為土發(fā)生演化的定量模型提供數(shù)據(jù)支持。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

本研究選取我國亞熱帶地區(qū)不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土從十年到千年尺度的時(shí)間序列（表1），分別為發(fā)育于浙江省慈溪市石灰性海相沉積物的水耕人為土?xí)r間序列（CX01，0 a；CX02，50 a；CX03，300 a；CX04，700 a；CX05，1 000 a）和發(fā)育于江西省進(jìn)賢市酸性第四紀(jì)紅黏土的水耕人為土?xí)r間序列（RC10，0 a；RC11，60 a；RC12，150 a；RC13，300 a）。研究區(qū)屬亞熱帶季風(fēng)氣候，年均氣溫分別為16.3 和17.3 ℃，年均降水量分別為1 325和1 549 mm。不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列建立和判定的依據(jù)見文獻(xiàn)［40］，采樣點(diǎn)信息及土壤類型見表1。

1.2 樣品采集與分析

結(jié)合史料分析與實(shí)地考察，選取不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列典型土壤剖面，按照土壤發(fā)生層采樣法采集土樣并描述土壤形態(tài)［41］，土壤顏色根據(jù)《中國標(biāo)準(zhǔn)土壤色卡》［42］確定，所有土樣均在水稻收割排水后采取。土壤樣品采集后在室內(nèi)自然風(fēng)干，挑出枯枝落葉、根系和大于2 mm的非土壤物質(zhì)，四等分法取土，先后過10、60、100和200目的尼龍篩，裝好備用。

土壤pH、容重、顆粒組成、有機(jī)碳以及碳酸鈣含量等基本理化性質(zhì)測(cè)定方法參照《土壤實(shí)驗(yàn)室分析項(xiàng)目及方法規(guī)范》［43］。游離鐵、無定形鐵與絡(luò)合態(tài)鐵氧化物分別用連二亞硫酸鈉-檸檬酸鈉-重碳酸鈉、pH = 3的酸性草酸銨與pH = 10的焦磷酸鈉溶液浸提。待測(cè)液中Fe濃度用原子吸收法（AA900F Flame Atomic Absorption Spectrum Spectrophotometer）測(cè)定。根據(jù)測(cè)定的不同層次鐵濃度與容重?cái)?shù)據(jù)可以計(jì)算出土體內(nèi)鐵儲(chǔ)量，計(jì)算公式如下：

表1 土壤采樣點(diǎn)信息及土壤類型Table 1 General information of the soil sampling sites and type of the soils

式中，F(xiàn)emass為土體鐵儲(chǔ)量（t hm-2），Ci為i土層中鐵含量（g kg-1），Di為i土層的容重（g cm-3），Ei為i土層的厚度（cm），10為單位換算系數(shù)。

土壤磁化率（MS）用英國Bartington公司生產(chǎn)的MS-2B型磁化率儀分別在低頻（0.47 kHz，MSlf）和高頻（4.7 kHz，MShf）磁場(chǎng)中測(cè)定，每個(gè)樣品連續(xù)測(cè)定2次取其平均值；滯后剩磁（ARM）用英國Molspin公司生產(chǎn)的交變退磁儀（交變磁場(chǎng)峰值100 mT，直流磁場(chǎng)0.04 mT）產(chǎn)生非滯后剩磁，以Minispin 旋轉(zhuǎn)磁力儀測(cè)定；等溫剩磁（IRM）用英國Molspin公司生產(chǎn)的脈沖磁化儀按照先后順序獲得樣品在1 000 mT、-20 mT、-100 mT、-300 mT磁場(chǎng)下的等溫剩磁，利用Minispin旋轉(zhuǎn)磁力儀測(cè)定。IRM 1 000 mT 稱為飽和等溫剩磁（SIRM），IRM 20 mT 稱為軟剩磁（IRMs）。根據(jù)以上測(cè)定的磁性指標(biāo)計(jì)算了硬剩磁（IRMh）和退磁參數(shù)（S-100mT，%），公式如下：

表2 不同形態(tài)鐵及磁性指標(biāo)的指示意義Table 2 Different forms of Fe and implication of their magnetic parameters

硬剩磁（IRMh）：IRMh=（SIRM+IRM-300mT）×0.5退磁參數(shù)（S-100mT，%）：S-100mT（%）=［（SIRMIRM-100mT）/（2×SIRM）］×100

不同形態(tài)鐵氧化物及其提取劑類型，磁化率參數(shù)及其指示意義見表2。

2 結(jié) 果

2.1 不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列鐵氧化物演變特征

水耕人為土的不同母質(zhì)起源土壤（CX01，RC10）中全鐵和不同形態(tài)鐵含量都均一分布，隨著時(shí)間序列演變，F(xiàn)et、Fed、Feo和Fep在剖面中的分異逐漸增強(qiáng)，但演變的趨勢(shì)有所不同（圖1）。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土120 cm土體內(nèi)Fet和Fed含量加權(quán)平均值隨時(shí)間序列呈增加趨勢(shì)（CX01：Fet48.39 g kg-1，F(xiàn)ed11.81 g kg-1；CX02：Fet53.84 g kg-1，F(xiàn)ed14.25 g kg-1；CX03：Fet53.50 g kg-1，F(xiàn)ed15.56 g kg-1；CX04：Fet55.90 g kg-1，F(xiàn)ed20.71 g kg-1；CX05：Fet62.46 g kg-1，F(xiàn)ed23.51 g kg-1），而酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土120 cm土體內(nèi)Fet和Fed含量加權(quán)平均值隨時(shí)間序列呈下降趨勢(shì)（RC10：Fet63.51 g kg-1，F(xiàn)ed53.71 g kg-1；RC11：Fet57.69 g kg-1，F(xiàn)ed47.64 g kg-1；RC12：Fet50.97 g kg-1，F(xiàn)ed41.77 g kg-1；RC13：Fet52.31 g kg-1，F(xiàn)ed34.65 g kg-1）。不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土中Feo、Fep和 硅酸鹽礦物結(jié)合態(tài)鐵（Fet-Fed）含量均遠(yuǎn)低于Fed含量，表明所測(cè)土壤中含鐵礦物主要為晶態(tài)游離鐵氧化物。與Fet和Fed演變趨勢(shì)不同，石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土120 cm土體內(nèi)Feo含量加權(quán)平均值明顯下降（CX01，7.27 g kg-1；CX02，2.24 g kg-1；CX03，2.64 g kg-1；CX04，1.84 g kg-1；CX05，3.46 g kg-1），而酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土120 cm土體內(nèi)Feo含量加權(quán)平均值隨時(shí)間序列呈先上升后下降的趨勢(shì)（RC10，2.87 g kg-1；RC11，7.64 g kg-1；RC12，5.24 g kg-1；RC13，4.05 g kg-1），石灰性和酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土Fep含量隨時(shí)間序列均沒有明顯的演變趨勢(shì)。

圖1 石灰性和酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中全鐵及不同形態(tài)鐵氧化物動(dòng)態(tài)演變特征Fig. 1 Dynamic changes in total Fe and different Fe oxides during the evolutions of stagnic Anthrosols from calcareous and acid parent materials separately

2.2 不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列磁化率演變特征

不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土的MS、SIRM和IRMs均隨時(shí)間序列演變不斷下降（圖2）：石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列（CX01、CX02、CX03、CX04、CX05）120 cm土體內(nèi)MS的加權(quán)平均值分別為52.73、15.75、15.55、8.95和8.91（單位：10-8m3kg-1），SIRM的加權(quán)平均值分別為71.01、18.89、20.04、5.66和5.07（單位：10-4Am2kg-1），IRMs的加權(quán)平均值分別為27.77、 5.07、4.62、1.20和1.02（單位：10-4Am2kg-1）；酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列（RC10、RC11、RC12、RC13）120 cm土體內(nèi)MS的加權(quán)平均值分別為315.45、119.62、39.76和6.19（單位：10-8m3kg-1），SIRM的加權(quán)平均值分別為53.33、34.47、21.52和9.51（單位：10-4Am2kg-1），IRMs的加權(quán)平均值分別為39.95、21.01、11.66和1.07（單位：10-4Am2kg-1）。不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土磁性指標(biāo)剖面分布不同（圖2）：石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土中MS、SIRM和IRMs的剖面分布相對(duì)比較均一，而酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土的起源土壤中MS、SIRM和IRMs在表層和亞表層中富集，種稻后卻表現(xiàn)為下層土壤中較高，隨著時(shí)間序列的演變剖面分異逐漸減小。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土起源土壤的IRMh剖面分布均一，在種稻初期（＜ 300 a）IRMh緩慢下降，此后（700 a和1 000 a）IRMh快速下降；酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土剖面上部和下部IRMh隨時(shí)間序列演變呈現(xiàn)相反的趨勢(shì)，表層和亞表層土壤的IRMh均高于起源土壤，而50 cm以下土壤的IRMh均低于起源土壤。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土120 cm土體內(nèi)IRMh的加權(quán)平均值分別為 358、314、314、132和119（單位：10-6Am2kg-1），酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土120 cm土體內(nèi)IRMh的加權(quán)平均值分別為239、207、160和180（單位：10-6Am2kg-1）。

圖2 石灰性和酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中磁學(xué)性質(zhì)動(dòng)態(tài)演變特征Fig. 2 Dynamic changes in magnetic properties during the evolution of Stagnic Anthrosols from calcareous and acid parent materials separately

3 討 論

3.1 不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中鐵轉(zhuǎn)化的速率、途徑及其影響因素

與起源土壤相比，二類不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土中鐵氧化物的剖面分異都明顯增強(qiáng)（圖1），表現(xiàn)為Fet和Fed在水耕人為土的表層中相對(duì)虧缺而在淀積層中相對(duì)富集，此外不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土表土層中Fep有所增加，這與前人所得到的結(jié)果一致［30，32-34］。然而，時(shí)間序列方法研究結(jié)果表明不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中0～120 cm土體內(nèi)鐵氧化物轉(zhuǎn)化的速率與途徑截然不同（圖3）。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土0～120 cm 土體中Fet與Fed含量以及游離度（Fed/Fet）隨時(shí)間序列演變均逐漸增加，表現(xiàn)為種稻初期增速最快（0～50 a內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet增加速率分別為3.2 t hm-2a-1、1.2 t hm-2a-1和0.04% a-1），此后緩慢增加（50～1 000 a內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet增加速率分別為0.1 t hm-2a-1、0.15 t hm-2a-1和0.01% a-1）；而酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土0～120 cm 土體中Fet與Fed含量以及游離度（Fed/Fet）隨時(shí)間序列演變均逐漸下降，表現(xiàn)為種稻初期下降緩慢（0～60 a 內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分別為0.2 t hm-2a-1、0.5 t hm-2a-1和0.03% a-1），此后下降速率較高（60～300 a內(nèi)Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分別為0.9 t hm-2a-1、1.2 t hm-2a-1和0.06% a-1）。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土0～120 cm 土體中Feo以及活化度（Feo/Fed）呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，而酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土0～120 cm 土體中Feo以及活化度（Feo/ Fed）呈現(xiàn)上升趨勢(shì)（圖3）。不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列0～120 cm 土體中Fep占全鐵含量的百分比均不到5%，表明水耕人為土中鐵主要以無機(jī)鐵氧化物形式為主。上述結(jié)果表明，位于平原地區(qū)石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土在千年尺度內(nèi)鐵循環(huán)是以土體內(nèi)還原淋溶與氧化淀積為主的內(nèi)循環(huán)過程；而位于丘陵地區(qū)酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土在幾十年至百年尺度內(nèi)大量鐵已隨黏粒從土體中淋失，并可能參與區(qū)域或流域尺度下鐵的生物地球化學(xué)循環(huán)過程。

圖3 石灰性（A）和酸性（B）母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中0～120 cm土體內(nèi)鐵氧化物轉(zhuǎn)化規(guī)律Fig. 3 Transformation of iron oxides in the 0～120 cm soil profile during the evolution of Stagnic Anthrosols from calcareous（A）and acid（B）parent materials

土壤pH、氧化還原狀況，以及外源鐵輸入與土體內(nèi)鐵淋失的相對(duì)強(qiáng)度是控制上述不同母質(zhì)水耕人為土鐵氧化物轉(zhuǎn)化速率與途徑的主要因素。過去的研究表明，漬水土壤中鐵還原的臨界Eh 在pH 為 6～7 時(shí)約100 mV，pH為 5 時(shí)約300 mV，而pH 為 8 時(shí)約-100 mV［44-45］。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土的pH范圍為6.3～8.6，起源土壤在淹水還原后呈弱堿性環(huán)境，阻礙了鐵的活化、移動(dòng)與淋溶損失［44-47］，使得土壤中鐵淋失速率低于降塵或灌溉等鐵的補(bǔ)給速率，因而種稻初期Fet和Fed含量明顯增加（圖 3）。隨著時(shí)間序列的演變，石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土中CaCO3不斷淋失，土壤pH由弱堿性趨于中性至弱酸性［48］，阻礙鐵活化、移動(dòng)與淋溶損失的環(huán)境條件相對(duì)減弱，因而老水耕人為土中Fet和Fed含量增速減緩（圖3）。相反，酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土的pH范圍為 4.7～6.2，在淹水還原條件下酸性環(huán)境有利于促進(jìn)土壤中鐵的活化、還原溶解與淋溶損失［44-47］，并且酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土位于丘陵階地，淋溶強(qiáng)度高于平原地區(qū)［49］，從而導(dǎo)致其演變過程中Fet和Fed含量呈現(xiàn)下降而Feo呈現(xiàn)增加的趨勢(shì)。過去的研究表明，游離度（Fed/Fet）和活化度（Feo/Fed）可以用來指示自然土壤的相對(duì)發(fā)育程度［50-51］。然而，不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中游離度（Fed/Fet）和活化度（Feo/Fed）卻呈現(xiàn)截然相反的規(guī)律。因此，在利用游離度（Fed/Fet）或活化度（Feo/Fed）來指示具有氧化還原特征土壤的發(fā)育程度時(shí)應(yīng)注意成土微地形環(huán)境和土壤水分狀況對(duì)不同形態(tài)鐵氧化物轉(zhuǎn)化、遷移與再分布的影響。

3.2 不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中磁性礦物轉(zhuǎn)化的速率、途徑及其影響因素

圖4 石灰性（A）和酸性（B）母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列磁學(xué)性質(zhì)演變規(guī)律Fig. 4 Dynamic changes in magnetic properties along the chronosequences of the two Stagnic Anthrosols developing from calcareous（A）and acid（B）parent materials

不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土?xí)r間序列磁學(xué)指標(biāo)演變的速率與階段不同（圖4）。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土不同磁學(xué)性質(zhì)（MS、SIRM、IRMs、IRMh）在土壤剖面上的分布相對(duì)比較均一（圖2），隨著時(shí)間序列的演變，其磁性發(fā)展與磁性礦物轉(zhuǎn)化可以大致分為三個(gè)階段（圖4）：第一階段從起源土壤至種稻50 a，表現(xiàn)為MS、SIRM和IRMs的急劇降低，與起源土壤相比，MS、SIRM和IRMs分別降低了78%、73%和80%。第一階段土壤中磁性礦物以IRMs指示的亞鐵磁性礦物（如磁赤鐵礦）為主，少量反鐵磁性礦物（如針鐵礦）和順鐵磁性礦物（如纖鐵礦）并存。第二階段從種稻50 a至種稻300 a，表現(xiàn)為MS、SIRM和IRMs的持續(xù)、緩慢降低以及IRMh的相對(duì)穩(wěn)定發(fā)展，其中MS、SIRM和IRMs下降的速率均不足第一階段下降速率的1%。第二階段土壤磁性礦物以反鐵磁性礦物（如針鐵礦）和順鐵磁性礦物（如纖鐵礦）為主。第三階段從種稻300 a至1000 a，表現(xiàn)為SIRM 和IRMs的持續(xù)、緩慢降低以及IRMh的快速下降，從而導(dǎo)致種稻1000 a后水耕人為土中磁性礦物含量達(dá)到最低（圖4），此時(shí)土壤中磁性礦物以風(fēng)化產(chǎn)生的弱結(jié)晶順鐵磁性礦物（如水鐵礦和纖鐵礦）為主，少量反鐵磁性礦物（如針鐵礦）并存。酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土0～20 cm 和20～120 cm土壤中磁學(xué)性質(zhì)（MS、SIRM、IRMs、IRMh）和磁性礦物轉(zhuǎn)化呈現(xiàn)截然不同的兩個(gè)階段（圖4）：第一階段從起源土壤至種稻60 a，0～20 cm 表現(xiàn)為MS、SIRM 和IRMs的急劇降低，與起源土壤相比，MS、SIRM和IRMs分別降低了98%、86%和94%，IRMh具有明顯增加。而20～120 cm 表現(xiàn)為MS、SIRM和IRMs的緩慢下降，IRMh明顯降低。第一階段0～20 cm土壤中磁性礦物以亞鐵磁性礦物（如磁赤鐵礦）為主逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榉磋F磁性礦物 （主要是針鐵礦）為主，20～120 cm 土壤中磁性礦物以亞鐵磁性礦物（如磁赤鐵礦）和反鐵磁性礦物（主要是赤鐵礦）并存；第二階段從種稻60 a至300 a，0～20 cm 表現(xiàn)為不同磁學(xué)性質(zhì)（MS、SIRM、IRMs、IRMh）變化幅度均很小，而20～120 cm 表現(xiàn)為IRMh相對(duì)比較穩(wěn)定，MS、SIRM 和IRMs在種稻150 a后快速下降（圖4）。此時(shí)整個(gè)土體中磁性礦物均以反鐵磁性礦物為主，結(jié)合土壤顏色和磁學(xué)性質(zhì)分析，0～20 cm以針鐵礦占優(yōu)勢(shì)，而20～120 cm以赤鐵礦占優(yōu)勢(shì)。

不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土中MS、SIRM均與IRMs的演變規(guī)律一致（圖4），并且MS、SIRM均與IRMs呈現(xiàn)極顯著相關(guān)（表3，r＞0.95，p＜0.001），表明不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土中磁性礦物的轉(zhuǎn)化主要是IRMs所指示的亞鐵磁性礦物（如磁赤鐵礦）變化引起的。過去的研究表明，排水良好的自然土壤成土過程中形成亞鐵磁性礦物是導(dǎo)致表層土壤磁化率增強(qiáng)的重要原因［22-24，52-54］。然而，不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中表層土壤磁化率均出現(xiàn)衰減，尤其是在種稻初期，不同磁性指標(biāo)（MS、SIRM、IRMs）均出現(xiàn)急劇降低，此后持續(xù)緩慢下降（圖4）。許多研究表明，水耕人為土的磁性顯著低于其起源土壤，并且認(rèn)為這是由于水耕人為土淹水還原導(dǎo)致土壤中磁性礦物，尤其是IRMs所指示的亞鐵磁性礦物還原溶解和/或機(jī)械淋失造成的［25，36-37］。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土的表層長(zhǎng)期受到人為淹水作用，而下層土壤受到地下水周期性升降的影響，從而導(dǎo)致整個(gè)土體中亞鐵磁性礦物被還原溶解，表現(xiàn)為不同磁學(xué)性質(zhì)（MS、SIRM、IRMs、IRMh）在剖面中的分布相對(duì)比較均一（圖2）；而酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土除坡底土壤外均不受地下水的影響，但其淋溶強(qiáng)度明顯高于平原地區(qū)石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土，因而其亞鐵磁性礦物除了受到還原溶解外還受到機(jī)械淋失的影響，表現(xiàn)為磁學(xué)性質(zhì)（MS、SIRM、IRMs、IRMh）在剖面上部（0～20 cm）和下部（20～120 cm）演變規(guī)律不同（圖2）。酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土強(qiáng)淋溶條件導(dǎo)致種稻初期0～20 cm土壤向下層補(bǔ)充了一定量未及破壞的磁性礦物，而隨著0～20 cm土壤中鐵和黏粒的大量淋失，這種來自上層土壤的補(bǔ)給不斷減少，因此20～120 cm土壤中不同磁性指標(biāo)（MS、SIRM、IRMs）在種稻初期緩慢下降，300 a后出現(xiàn)快速下降（圖4）。石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土種稻300 a內(nèi) IRMh相對(duì)穩(wěn)定，而700 a和1000 a水耕人為土的IRMh快速下降。這是由于300 a前土壤中存在大量CaCO［48］，

表3 石灰性和酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土磁性指標(biāo)之間的相關(guān)關(guān)系Table 3 Correlations between soil magnetic parameters

3堿性條件下有利于土壤中弱結(jié)晶的順鐵磁性礦物（如水鐵礦和纖鐵礦）轉(zhuǎn)化形成IRMh所指示的反鐵磁性礦物（如針鐵礦）［20］，而300 a后土體中CaCO3幾乎完全淋失，pH下降加速了IRMh所指示的反鐵磁性礦物（如針鐵礦）的溶解和破壞。酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中IRMh在剖面上部（0～20 cm）具有增加趨勢(shì)，而在剖面下部（20～120 cm）呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。研究表明隨著土壤發(fā)育程度增加，針鐵礦中鋁同晶替代量逐漸增加［20］。第四紀(jì)紅黏土是高度風(fēng)化的土壤，因此種稻初期淹水條件導(dǎo)致第四紀(jì)紅黏土母質(zhì)中鋁同晶替換量高的針鐵礦還原溶解，并與溶液中高濃度鐵結(jié)合從而在氧化條件下再結(jié)晶生成鋁同晶替換量低的針鐵礦可能是表層土壤IRMh增加的主要原因。

可見，人為周期性淹水與排干引起的水耕人為土干濕交替在幾十年尺度內(nèi)可以顯著改變土壤磁性演變的速率與方向，因此，在應(yīng)用磁學(xué)性質(zhì)來反演土壤或沉積物形成的古氣候和古環(huán)境時(shí)，應(yīng)特別注意人為活動(dòng)（如周期性淹水與排干）對(duì)成土環(huán)境和磁學(xué)性質(zhì)帶來的影響。由于水耕人為土表層和亞表層的MS均顯著低于其起源土壤（圖2），并且磁性測(cè)量經(jīng)濟(jì)、快捷，且對(duì)樣品沒有破壞性，因此，我們建議將表層和亞表層MS＜25（單位：10-8m3kg-1）作為水耕表層的診斷特性之一。

4 結(jié) 論

不同母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土演變過程中鐵氧化物轉(zhuǎn)化的速率與途徑不同：石灰性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土0～120 cm 土體中全鐵（Fet）、游離鐵（Fed）和游離度（Fed/Fet）隨時(shí)間序列演變均逐漸增加，無定形鐵（Feo）和活化度（Feo/Fed）呈現(xiàn)下降趨勢(shì)；而酸性母質(zhì)發(fā)育的水耕人為土0～120 cm 土體中Fet、Fed和Fed/Fet隨時(shí)間序列演變均逐漸下降，F(xiàn)eo和Feo/Fed呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。人為周期性淹水與排干引起的水耕人為土干濕交替在幾十年尺度內(nèi)可以顯著改變土壤磁性演變的速率和方向，因此在應(yīng)用磁學(xué)性質(zhì)來反演土壤或沉積物形成的古氣候和古環(huán)境時(shí)，應(yīng)特別注意人為活動(dòng)（如周期性淹水與排干）對(duì)成土環(huán)境和磁學(xué)性質(zhì)帶來的影響。

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Evolution Characteristics of Iron Oxides and Magnetic Susceptibility in Stagnic Anthrosols along Chronosequences

HUANG Laiming1，2，3SHAO Ming’an1，3?CHEN Liumei4HAN Guangzhong5ZHANG Ganlin2，3?
（1 Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling，Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100101，China）
（2 State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture，Institute of Soil Science，Chinese Academy of Sciences，Nanjing 210008，China）
（3 College of Resources and Envinonment，University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China）
（4 College of Resources and Environment，Zunyi Normal College，Zunyi，Guizhou 563002，China）
（5 School of Geography and Resource Science，Neijiang Normal University，Neijiang，Sichuan 641112，China）

【Objective】The study is oriented to explore characteristics of the evolution of iron oxides and magnetic susceptibility in Stagnic Anthrosols，different in parent material，in subtropical China along chronosequence and their influencing factors. 【Method】Soil samples were collected for extraction of total Fe（Fet），free Fe oxides（Fed），amorphous Fe oxides（Feo）and organic-bound Fe（Fep）by the lithium metaborate fusion method，the dithionite-citrate-bicarbonate（DCB）method，acid ammonium oxalate （AAO）at pH=3 in the dark and Na-pyrophosphate at pH=10，separately. Magnetic susceptibility（MS）of the soils was measured at both low（0.47 kHz）and high frequencies（4.7 kHz）using a Bartington MS-2B meter with dual frequency sensor.【Result】Results show that along the chronosequence，weighted mean total Fe（Fet），free Fe oxides（Fed）and Fed/Fetin the 0～120 cm soil layer increased in the calcareous Stagnic Anthrosols，at a rate of 3.2 t hm-2a-1，1.2 t hm-2a-1and 0.04% a-1，respectively，during the first 50 years and at a rate of 0.1 t hm-2a-1，0.15 t hm-2a-1and 0.01% a-1，respectively，during the following 950 years（50～1 000 years），but decreased in the acid Stagnic Anthrosols at a rate of 0.2 t hm-2a-1，0.5 t hm-2a-1and 0.03% a-1，respectively，during the first 60 years and at a rate of 0.9 t hm-2a-1，1.2 t hm-2a-1and 0.06% a-1during the following 240 years（60～300 years），while weighted mean amorphous Fe oxides （Feo）and Feo/Fedin the 0～120 cm soil layer tended to decrease in the calcareous Stagnic Anthrosols，but did reversely in the acid Stagnic Anthrosols. Soil pH，Eh，and the balance between input of external Fe with irrigation and loss of internal Fe with leaching are major factors controlling the rates and pathways of Fe oxides transformation during the evolution of Stagnic Anthrosols. Along the chronosequence，the Stagnic Anthrosols derived from calcareous parent material underwent chronosequence demonstrated three phases of magnetic changes，i.e. the initial phase lasting a few decades dominated by rapid decreases in MS（magnetic susceptibility），SIRM（saturation isothermal remanent magnetization）and IRMs（soft isothermal remanent magnetization）；the second phase lasting a bit more than two centuries（50～300 years）demonstrating constant IRMh（hard isothermal remanent magnetization）and slow decline in MS，SIRM，and IRMs；and the third phase（300～1 000 years），witnessing minimal changes in MS，SIRM and IRMsbut drastic decline in IRMh，while the Stagnic Anthrosols derived from acid parent material did two phases，which in the 0～20 cm soil layer were completely different from those in the 20～120 cm soil layer：In the first phase（0～60 years），MS，SIRM and IRMsdeclined but IRMhincreased rapidly in the 0～20 cm soil layer，while all the magnetic properties declined in the 20～120 cm soil layer；However，in the second phase（60～300years），all the magnetic properties did not vary much in the 0～20 cm soil layer，while MS，SIRM，and IRMsdeclined rapidly in the 20～120 cm soil layer after 150 years of paddy cultivation.【Conclusion】The overall magnetic depletion in the Stagnic Anthrosols，though different in parent material was attributed to the reductive dissolution of ferromagnetic minerals under artificial submergence.

Stagnic Anthrosols；Chronosequence；Iron oxides；Magnetic susceptibility；Parent material

153.6

A

10.11766/trxb201605170194

（責(zé)任編輯：盧 萍）

* 國家自然科學(xué)基金國際合作與交流項(xiàng)目（41571130051）和土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目（Y20160003）資助 Supported by the Projects of International Cooperation and Exchanges，National Natural Science Foundation of China（No. 41571130051）and Project from State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture（No. Y20160003）

? 通訊作者 Corresponding anthor，E-mail：shaoma@igsnrr.ac.cn；glzhang@issas.ac.cn

黃來明（1984—），男，浙江安吉人，博士，主要從事土壤發(fā)生與地球化學(xué)研究。E-mail：huanglm@igsnrr.ac.cn

2016-05-17；

2016-07-27；優(yōu)先數(shù)字出版日期（www.cnki.net）：2016-10-31