水泥窯協(xié)同處置生活垃圾焚燒飛灰過程中二英的遷移和降解特性

肖海平， 茹 宇，， 李 麗， 閆大海*， 彭 政， 王 寧， 張國亮

1.華北電力大學(xué)， 北京 102206 2.中國環(huán)境科學(xué)研究院固體廢物污染控制技術(shù)研究所， 北京 100012 3.環(huán)境保護(hù)部對外合作中心， 北京 100035 4.北京市琉璃河水泥有限公司， 北京 102403

肖海平1， 茹 宇1，2， 李 麗2， 閆大海2*， 彭 政3， 王 寧2， 張國亮4

1.華北電力大學(xué)， 北京 102206 2.中國環(huán)境科學(xué)研究院固體廢物污染控制技術(shù)研究所， 北京 100012 3.環(huán)境保護(hù)部對外合作中心， 北京 100035 4.北京市琉璃河水泥有限公司， 北京 102403

為了解生活垃圾焚燒飛灰中的二英在水泥脫氯預(yù)處理過程中的遷移特性以及在水泥窯內(nèi)的熱降解特性，依托北京市琉璃河水泥有限公司的生活垃圾焚燒飛灰水泥窯協(xié)同處置示范線，開展了生活垃圾焚燒飛灰的水洗脫氯預(yù)處理和水洗后飛灰向水泥窯投加的工程試驗(yàn)研究．結(jié)果表明：烘干煙氣中和水泥窯窯尾煙氣中二英排放濃度低于GB 30485—2013《水泥窯協(xié)同處置固體廢物污染控制標(biāo)準(zhǔn)》中所規(guī)定的標(biāo)準(zhǔn)限值(以I-TEQ計(jì))為0．1 ngm3，結(jié)晶氯鹽中二英含量(以I-TEQ計(jì))僅為2．8 ngkg；以每h進(jìn)入水洗罐的原飛灰中所含二英量為100%計(jì)，經(jīng)過水洗處理后，99．97%的二英仍留在脫氯飛灰中，僅有0．08%和0．14%的二英分別通過烘干廢氣和結(jié)晶鹽排出；以每h投入水泥窯窯尾煙室的飛灰所含二英為100%計(jì)，僅有0．82%、0．13%和0．002%的二英分別隨窯灰、熟料、煙氣排出，飛灰中的二英在水泥窯內(nèi)的消減率達(dá)到了99%以上，實(shí)現(xiàn)了較為徹底的降解．

水泥窯； 協(xié)同處置； 二英； 生活垃圾焚燒飛灰； 水洗預(yù)處理

生活垃圾焚燒飛灰是指生活垃圾焚燒爐在煙氣凈化系統(tǒng)收集而得的殘余物，其中含有大量二英和可溶出性重金屬，屬于《國家危險(xiǎn)廢物名錄》[1]中的HW18類危險(xiǎn)廢物，對環(huán)境和人體健康有極大的傷害，必須進(jìn)行安全處置．根據(jù)我國生活垃圾焚燒量的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)[2]，可以估算目前我國生活垃圾焚燒飛灰產(chǎn)生量超過200×104ta，然而，生活垃圾焚燒飛灰無害化處置比例卻很低，形勢十分嚴(yán)峻．《中華人民共和國履行<關(guān)于持久性有機(jī)污染物的斯德哥爾摩公約>國家實(shí)施計(jì)劃》[3]統(tǒng)計(jì)估算，我國通過廢物焚燒產(chǎn)生的飛灰和殘?jiān)颦h(huán)境排放的二英總量(以TEQ計(jì))為1 147．1 g，占固體殘留物總排放量的22．9%，占環(huán)境總排放量的11．2%，焚燒飛灰已經(jīng)成為我國重要的二英污染源之一．

目前國內(nèi)外處置飛灰的技術(shù)主要有高溫熔融技術(shù)[4- 7]、微波降解技術(shù)[8]、水泥固化技術(shù)[9- 13]、生物降解技術(shù)[14]、水泥窯協(xié)同處置技術(shù)[15]等．水泥窯協(xié)同處置生活垃圾焚燒飛灰技術(shù)包括直接投加[16]和水洗預(yù)處理后投加兩種工藝路線[17- 20]，其中水洗預(yù)處理后投加工藝起源于日本并在日本實(shí)現(xiàn)了工程化應(yīng)用[21- 22]．而目前關(guān)于水洗預(yù)處理的水泥窯協(xié)同處置技術(shù)的研究還主要停留在實(shí)驗(yàn)室水平，并且研究重點(diǎn)主要在于重金屬污染物控制[17- 18，20]．我國北京市琉璃河水泥有限公司剛剛建成了國內(nèi)首條采用水洗預(yù)處理后投加工藝的生活垃圾焚燒飛灰水泥窯協(xié)同處置示范線．然而，飛灰中二英在水洗過程和后續(xù)的水泥協(xié)同處置過程中的遷移和降解規(guī)律鮮有報(bào)道，飛灰水洗過程和水泥窯協(xié)同處置過程中的二英環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不明，制約了該技術(shù)的推廣和應(yīng)用．

筆者依托北京市琉璃河水泥有限公司的生活垃圾焚燒飛灰水泥窯協(xié)同處置示范線，通過生活垃圾焚燒飛灰的水洗脫氯預(yù)處理和水洗后飛灰向水泥窯投加的工程試驗(yàn)，研究了生活垃圾焚燒飛灰中的二英在水泥脫氯預(yù)處理過程中的遷移特性以及在水泥窯內(nèi)的熱降解特性，以期為生活垃圾焚燒飛灰水洗預(yù)處理和水泥窯協(xié)同處置技術(shù)的環(huán)境安全性評估和產(chǎn)業(yè)化推廣提供數(shù)據(jù)參考．

1 材料和方法

1．1 水泥窯協(xié)同處置飛灰工藝

北京市琉璃河水泥有限公司的水泥窯協(xié)同處置生活垃圾焚燒飛灰示范線采用水洗預(yù)處理后投加工藝，包括飛灰水洗脫氯預(yù)處理和水洗后飛灰向水泥窯投加兩個(gè)工序，其工藝流程如圖1所示．

圖1 水泥窯協(xié)同處置生活垃圾焚燒飛灰工藝流程Fig．1 The process flow diagram of cement kiln co-processing MSWI fly ash

1．1．1 飛灰的預(yù)處理

飛灰首先進(jìn)入水洗罐后經(jīng)三級漂洗工藝水洗，洗脫飛灰中的可溶性氯鹽；水洗后產(chǎn)生的泥漿進(jìn)入化學(xué)沉淀工序，沉淀出的重金屬污泥返投至飛灰水洗罐；沉淀出重金屬后的廢水進(jìn)入蒸發(fā)結(jié)晶工序，經(jīng)蒸發(fā)結(jié)晶后產(chǎn)生的固態(tài)氯鹽可做工業(yè)鹽使用，結(jié)晶出氯鹽后的終端廢水作為回用水全部返回至飛灰水洗罐．

1．1．2 飛灰的水泥窯投加

經(jīng)水洗脫氯預(yù)處理后的飛灰首先采用窯頭篦冷機(jī)余熱煙氣進(jìn)行烘干處理，烘干工藝采用自行設(shè)計(jì)的流態(tài)化接觸式烘干機(jī)，入口煙氣溫度約220 ℃，出口煙氣溫度約130 ℃．烘干后的飛灰通過氣力輸送裝置投入水泥窯窯尾煙室，氣力輸送裝置配置了可調(diào)節(jié)輸送速率的計(jì)量系統(tǒng)，飛灰輸送設(shè)計(jì)能力最大為8 th．水泥窯窯型為新型干法回轉(zhuǎn)窯，窯尾煙氣采用布袋除塵設(shè)施，熟料設(shè)計(jì)產(chǎn)能為2 500 td．

1．2 飛灰化學(xué)特性

表1 飛灰主要化學(xué)成分

表2 飛灰重金屬含量

1．3 試驗(yàn)過程

試驗(yàn)過程分為空白對照和協(xié)同處置兩個(gè)試驗(yàn)工況．空白對照試驗(yàn)時(shí)，關(guān)閉水洗預(yù)處理設(shè)施，不向水泥窯投加焚燒飛灰，水泥窯僅使用常規(guī)燃料和原料；協(xié)同處置試驗(yàn)時(shí)，開啟飛灰預(yù)處理設(shè)施，并向水泥窯投加干化后飛灰．

1．4 分析方法

α為二英削減率：

α=1-WoutWin

式中：Win為單位時(shí)間內(nèi)進(jìn)入水泥窯的二英的總質(zhì)量(以I-TEQ計(jì)，下同)，gh；Wout為單位時(shí)間內(nèi)排出水泥窯的二英的總質(zhì)量，gh．

2 結(jié)果與討論

飛灰經(jīng)過水洗后，氯元素含量從原來的17．96%降至0．68%，氯元素洗脫率為96．21%．水洗預(yù)處理過程的原始飛灰和各產(chǎn)物中的二英含量以及相應(yīng)的二英輸入和輸出速率如表3所示，其中，二英的輸入輸出速率根據(jù)樣品中的二英含量及對應(yīng)樣品在實(shí)際生產(chǎn)過程中的投加或產(chǎn)出速率計(jì)算得出．使用二英的輸入和輸出速率，目的是對二英在工藝過程中的輸入輸出質(zhì)量平衡進(jìn)行分析，從而了解飛灰中二英在協(xié)同處置過程中的遷移和降解特性．

表3 水洗過程各樣品中二英含量和輸入輸出速率

Table 3 The dioxin concentrations and input and output rates during water-washing process

表3 水洗過程各樣品中二英含量和輸入輸出速率

樣品二英含量二英輸入∕輸出速率∕(mg∕h)排放標(biāo)準(zhǔn)原飛灰530ng∕kg2561．49—脫氯飛灰270ng∕kg2553．66—清水nd0—回用水9．7×10-4ng∕L0．013—氯鹽2．8ng∕kg3．50—烘干煙氣0．0771)ng∕m32．070．12)∕0．13)

注：nd表示未檢出．1)指標(biāo)準(zhǔn)狀況下折算為干煙氣氧含量為10%時(shí)的干煙氣中的含量．2)GB 30485—2013《水泥窯協(xié)同處置固體廢物污染控制標(biāo)準(zhǔn)》[30]中的限值(氧含量校正為10%)．3)北京市DB 11503—2007《危險(xiǎn)廢物焚燒大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》[31]限值(氧含量校正為10%).

烘干煙氣是飛灰水洗預(yù)處理工藝唯一的大氣污染物排放源．烘干煙氣中二英濃度為0．077 ngm3，低于GB 30485—2013《水泥窯協(xié)同處置固體廢物污染控制標(biāo)準(zhǔn)》[30]和北京市地方標(biāo)準(zhǔn)DB 11503—2007《危險(xiǎn)廢物焚燒大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》[31]中規(guī)定的二英排放濃度限值．

圖2 預(yù)處理過程的二英遷移模型Fig．2 The dioxin migration model during the pretreatment process

每h進(jìn)入水洗罐的原始飛灰和從水洗罐排出的水洗后脫氯飛灰中的17種二英的總質(zhì)量如圖3所示．由圖3可見，水洗前后飛灰中的17種二英中，總質(zhì)量占據(jù)絕對優(yōu)勢的均為2，3，4，7，8-HxCDF，水洗前后17種二英的總質(zhì)量變化均很小，這主要是由于二英為脂溶性物質(zhì)，極難溶于水，與圖2的分析結(jié)果相吻合．

圖3 水洗前后飛灰中17種二英總量Fig．3 The total mass of 17 dioxins in the fly ash before and after washing

圖4 窯灰、熟料和窯尾煙氣中二英含量Fig．4 The dioxin concentrations in the cement kiln dust，clinker and flue gas

表4 協(xié)同處置過程二英的輸入輸出速率

圖5 水泥窯協(xié)同處置過程的二英輸入輸出模型Fig．5 The dioxin input and output model during the process of co-processing in the cement kiln

削減率(α1)：

削減率(α2)：

式中：Cin、Cy、Cs分別為入窯飛灰、窯灰、熟料中二英的當(dāng)量毒性，μgkg；Cg為煙氣中二英的當(dāng)量毒性，μgm3；min、my、ms分別為入窯飛灰、窯灰、熟料每小時(shí)的投加量或產(chǎn)生量，th；Vg為煙氣流量，m3h．

3 結(jié)論

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Migration and Degradation Characteristics of Dioxins during the Process of Cement Kiln Co-Processing of Municipal Solid Waste Incineration Fly Ash

XIAO Haiping1， RU Yu1，2， LI Li2， YAN Dahai2*， PENG Zheng3， WANG Ning2， ZHANG Guoliang4

1.North China Electric Power University， Beijing 102206， China 2.Research Institute of Solid Waste Management， Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China 3.Foreign Economic Cooperation Office， Ministry of Environmental Protection， Beijing 100035， China 4.Beijing Liulihe Cement Co.， Ltd.， Beijing 102403， China

In order to understand the dioxin migration characteristics during the water-washing pretreatment process and thermal degradation characteristics during the co-processing process in cement kilns，based on the demonstration line of cement kiln co-processing of municipal solid waste incineration(MSWI)fly ash in Liulihe Cement Company in Beijing，an industrial test about MSWI fly ash dechlorination by water-washing pretreatment and washed fly ash feeding into the cement kiln was carried out. The results showed that the dioxin emission concentrations in the flue gases of the fly ash drying machine and cement kiln inlet were lower than the emission limit value(measured as I-TEQ)of 0.1 ngm3prescribed in “Standard for Pollution Control on Co-Processing of Solid Wastes in Cement Kilns”(GB 30485-2013)，and the dioxin concentration in the crystallized chlorine salt(measured as I-TEQ)was only 2.8 ngkg. Taking the mass of dioxins in the raw fly ash fed into the washing tank in 1 h as 100%，after water-washing pretreatment，99.97% of dioxin remained in the dechlorinated fly ash，while only 0.081% and 0.14% of dioxin was discharged in the fly ash drying machine flue gas and crystallized chlorine salt，respectively. Taking the mass of dioxin in the fly ash fed into the cement kiln in 1 h as 100%，only 0.82%，0.13% and 0.0021% of dioxin was discharged in the cement kiln dust，clinker and flue gas，respectively. The dioxin reduction efficiency of fly ash in the cement kiln reached over 99% which indicated a more complete degradation for the dioxin had been achieved.

cement kiln； co-process； dioxin； municipal solid waste incineration fly ash； water-washing pretreatment

2016- 05- 27

2016- 10- 27

國家環(huán)境保護(hù)公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201209023)；中挪合作項(xiàng)目(CHN 215009059)；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金項(xiàng)目

肖海平(1978-)，男，江西井岡山人，副教授，博士，主要從事燃煤污染物生成機(jī)理與控制技術(shù)研究，xiaohaiping@ncepu．edu．cn．

*責(zé)任作者，閆大海(1979-)，男，河南新鄉(xiāng)人，研究員，博士，主要從事固體廢物處理技術(shù)研究，seavsland@163．com

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1001- 6929(2017)02- 0291- 07

A

10．13198j．issn．1001- 6929．2017．01．39

肖海平，茹宇，李麗，等．水泥窯協(xié)同處置生活垃圾焚燒飛灰過程中二英的遷移和降解特性[J]．環(huán)境科學(xué)研究，2017，30(2)：291- 297.

XIAO Haiping，RU Yu，LI Li，etal．Migration and degradation characteristics of dioxins during the process of cement kiln co-processing of municipal solid waste incineration fly ash [J]．Research of Environmental Sciences，2017，30(2)：291- 297.