MOCVD反應(yīng)室溫度均勻性的研究

徐龍權(quán)，方 頌，唐子涵，劉新衛(wèi)

(1.南昌大學(xué)國家硅基LED工程技術(shù)研究中心，江西南昌 330047；2.南昌大學(xué)信息工程學(xué)院，江西南昌 330031)

MOCVD反應(yīng)室溫度均勻性的研究

徐龍權(quán)1，2?，方 頌2，唐子涵2，劉新衛(wèi)2

(1.南昌大學(xué)國家硅基LED工程技術(shù)研究中心，江西南昌 330047；2.南昌大學(xué)信息工程學(xué)院，江西南昌 330031)

為研究一種有效提高M(jìn)OCVD反應(yīng)室溫度均勻性的方法，針對自主研發(fā)的大型立式MOCVD反應(yīng)室，建立二維模型，就激勵電流對反應(yīng)室溫度均勻性的影響進(jìn)行了分析。為提高溫度均勻性，通過改變不同電參數(shù)來觀察磁場及石墨盤表面徑向溫度的變化，發(fā)現(xiàn)電參數(shù)與加熱效率成正比，但是與加熱的均勻性成反比關(guān)系；在相同功率下，電流頻率上升將導(dǎo)致溫度均勻性下降。以上關(guān)系中反映出的合理的電參數(shù)，在保證反應(yīng)溫度的同時，保證了溫度均勻性，有利于薄膜生長。

MOCVD；感應(yīng)加熱；溫度均勻性

1 引 言

金屬有機化合物化學(xué)氣相沉淀(MOCVD)是目前生長薄層單晶材料常用的方法[1-7]。該方法中，反應(yīng)室內(nèi)部加熱效果是生長優(yōu)質(zhì)GaN外延片的關(guān)鍵工藝條件。其中如何提高溫度均勻性是本文討論的核心問題。溫度均勻性影響一爐成品的質(zhì)量，當(dāng)均勻性表現(xiàn)低下時，不同區(qū)域薄膜材料質(zhì)量不一致。此外，溫度均勻性表現(xiàn)低下也會影響電阻絲、石墨盤的使用壽命。

MOCVD中常用的加熱方式有電阻加熱及感應(yīng)加熱兩種。傳統(tǒng)的電阻加熱方式存在熱損失大、加熱效率低、維修量及維修費用高等缺點，而感應(yīng)加熱方式具備低成本、安全性高、加熱效率高、無污染等優(yōu)勢。

李志明[1，4]通過有限元分析及實際實驗研究了反應(yīng)室內(nèi)部的溫度情況。金曉昌[6]通過一系列嚴(yán)密的公式推導(dǎo)研究了感應(yīng)加熱中的趨膚效應(yīng)。詹少彬[8]采用數(shù)值模擬的方法，研究了圓形導(dǎo)線空間布置對石墨基座表面的溫度分布的影響。但目前應(yīng)用于MOCVD的感應(yīng)加熱設(shè)備在溫度均勻性上仍無法滿足石墨盤溫差低于1℃的要求。

本文的研究基于南昌大學(xué)自主研發(fā)的大型立式反應(yīng)室。實驗室對感應(yīng)加熱器結(jié)構(gòu)研究已較為成熟，本文致力于研發(fā)一種低成本且便于調(diào)節(jié)的方法以提升溫度均勻性，獲得更好的生長效果。本文針對自主研究的中頻感應(yīng)加熱系統(tǒng)，建立數(shù)學(xué)模型，對感應(yīng)加熱的過程進(jìn)行模擬，著重分析不同電參數(shù)下溫度均勻性的變化，并結(jié)合仿真結(jié)果進(jìn)行實驗，進(jìn)一步分析在MOCVD反應(yīng)室中電參數(shù)與溫度均勻性的關(guān)系。

2 模型建立

2.1 加熱理論

實驗所用MOCVD設(shè)備為立式高速旋轉(zhuǎn)反應(yīng)室，為軸對稱結(jié)構(gòu)，滿足狄里克萊邊界條件、諾曼邊界條件以及齊次邊界條件。

石墨基座下表面因感應(yīng)電動勢產(chǎn)生了渦電流，并在石墨內(nèi)形成回路，故產(chǎn)生渦流If:

其中，Z為石墨阻抗，R為石墨阻值，XL為石墨感抗。由于石墨的Z值較小，渦流If能夠達(dá)到很高，因而能在較短的時間內(nèi)將石墨基座加熱。

式(2)為趨膚深度求解公式。在加熱過程中，趨膚效應(yīng)直接影響加熱均勻性及加熱效率:

其中Δ為穿透深度，μ為磁導(dǎo)率，γ為電導(dǎo)率，ω為角頻率，且滿足ω＝2πf(rad/s)，f為磁場頻率。

之所以石墨基座上表面能夠得到加熱是因為其下表面的感應(yīng)渦流的焦耳效應(yīng)產(chǎn)生的熱量經(jīng)過熱傳導(dǎo)進(jìn)行了熱交換。熱傳導(dǎo)是指熱量從物體的高溫區(qū)轉(zhuǎn)移到低溫區(qū)的現(xiàn)象，用導(dǎo)熱基本定律表示為:

式中，Qcond為熱傳導(dǎo)量，k為熱導(dǎo)率，Δ(T)為高、低溫溫度差。

反應(yīng)時由于溫度較高，不可忽略熱輻射及熱傳遞，因而內(nèi)壁與基座的熱邊界條件為:

其中，γ是發(fā)射率；σsb是斯特番-波耳茲曼常數(shù)，σsb＝5.67×10－8W/m2·K4；h是表面?zhèn)鳠嵯禂?shù)(W/(m2·K4))，Ts是邊界溫度。在反應(yīng)室中軸處，由于其對稱性，其熱邊界條件滿足當(dāng)R＝0時，?T/?R＝0。

2.2 反應(yīng)室基本結(jié)構(gòu)及仿真模型

圖1和圖2分別為MOCVD反應(yīng)室的基本結(jié)構(gòu)和仿真模型。

圖1 MOCVD反應(yīng)室基本結(jié)構(gòu)Fig.1 Basic structure of MOCVD reaction chamber

圖2 簡化的仿真模型Fig.2 Simplified simulation model

反應(yīng)室為軸對稱的圓柱形結(jié)構(gòu)，載氣在輸氣管道與源氣混合后從上方噴淋頭垂直進(jìn)入反應(yīng)室，于下方高速旋轉(zhuǎn)的高溫石墨基座上沉積生長。石墨基座下方的石英外罩在起保護(hù)作用的同時，也提高了熱能的利用率，底層是感應(yīng)加熱系統(tǒng)中的銅質(zhì)線圈；尾氣通過石英外罩與不銹鋼外壁之間的環(huán)狀通道流出，最終進(jìn)入尾氣處理系統(tǒng)[3]。

2.3 邊界條件建立

MOCVD反應(yīng)室溫度場與焦耳定律、麥克斯韋方程組、能量守恒定律、趨膚效應(yīng)以及感應(yīng)加熱原理有關(guān)。結(jié)合反應(yīng)室內(nèi)部電參數(shù)的實際情況，我們在不影響實際結(jié)果的前提下，對仿真模型做出了必要的簡化:

(1)因反應(yīng)室為軸對稱結(jié)構(gòu)，故只取其三維剖面的一半建立仿真模型；

(2)仿真與實驗過程中腔體內(nèi)部為空氣，忽略實際生長時Ⅲ族MO源和Ⅴ族源對反應(yīng)室溫度場的影響。

利用有限元分析軟件ANSYS，對反應(yīng)室建立二維模型，如圖1(b)所示。為更貼近實際情況，我們選取與實驗用MOCVD基本一致的參數(shù)作為基準(zhǔn)條件。

表1 主要參數(shù)設(shè)置Tab.1 Main parameters setting

基于上述模型，我們采用改變變量的方法，分別調(diào)整電流強度及電流頻率進(jìn)行仿真，并繪制相應(yīng)的磁力線分布圖及焦耳熱云圖以進(jìn)一步分析電參數(shù)對溫度均勻性的影響。電流強度范圍為300～900 A，電流頻率范圍為15～80 kHz，

3 結(jié)果與討論

3.1 電流頻率對溫度均勻性的影響

圖3顯示的是不同頻率下反應(yīng)室內(nèi)部磁力線分布的狀況，通過對比得出，隨著電流頻率增大，石墨基座上方磁力線向石墨基座外心位置壓縮，而磁力線密集區(qū)域從石墨內(nèi)部逐漸轉(zhuǎn)移到石墨邊緣位置。石墨基座外心位置磁力線的密度明顯高于其他位置，隨著與外心的距離增加，磁力線的密度下降。這種密度分布不均勻的情況隨著電流頻率的上升而加劇。

圖3 不同電流頻率下的磁力線分布。(a)30 kHz；(b) 55 kHz；(c)80 kHz。Fig.3 Distribution of magnetic field with different current frequency.(a)30 kHz.(b)55 kHz.(c)80 kHz.

造成這些現(xiàn)象的主要原因是:

(1)隨著電流頻率的增大，導(dǎo)體處趨膚深度變淺。石墨基座上的磁力線在趨膚效應(yīng)的影響下更為密集地分布于表面層，減小了渦流形成的區(qū)域。磁力線向基座邊緣和銅質(zhì)線圈方向彎曲，進(jìn)一步加大了基座邊緣與外心處的溫差，造成溫度均勻性降低。

(2)感應(yīng)加熱時產(chǎn)生鄰近效應(yīng)。銅質(zhì)線圈上多個導(dǎo)體間的電流彼此向相鄰導(dǎo)體接近，由于外心附近銅質(zhì)線圈數(shù)量較多，相互間的鄰近效應(yīng)更強，磁力線在外心附近更為密集。而鄰近效應(yīng)在磁導(dǎo)率與電流頻率上升的時候會明顯加強，所以隨著頻率上升，鄰近效應(yīng)也會導(dǎo)致磁力線分布不均勻，進(jìn)而導(dǎo)致溫度均勻性下降。

當(dāng)被加熱物體置于加熱線圈上時，高頻變化的電流產(chǎn)生強磁束，磁束貫通被加熱物體后在物體內(nèi)部與電流相反的方向產(chǎn)生渦電流。由于被加熱物體內(nèi)部產(chǎn)生焦耳熱，物體自身溫度會迅速上升。

圖4為不同電流頻率下石墨基座表面焦耳熱的分布圖。從圖中可以明顯看出，焦耳熱的分布區(qū)域隨著電流頻率的增大而越來越集中于石墨基座下表面層的外心處，與磁力線分布密集處吻合。這是由于趨膚效應(yīng)與鄰近效應(yīng)增強，感應(yīng)渦流聚集于該位置，焦耳熱分布越來越密集所導(dǎo)致。物體升溫速度與焦耳熱分布線性相關(guān)。這樣的情況不利于溫度均勻分布。

圖4 不同電流頻率下石墨基座表面焦耳熱分布。(a) 30 kHz；(b)55 kHz；(c)80 kHz。Fig.4 Joule heat distribution on the surface of graphite substrate with different current frequency.(a)30 kHz. (b)55 kHz.(c)80 kHz.

綜上，實驗及生產(chǎn)中應(yīng)在設(shè)備允許及合適溫度的情況下，采用較低頻率。

3.2 電流強度對溫度均勻性的影響

圖5代表了不同電流強度下石墨基座表面溫度的平均值及標(biāo)準(zhǔn)差。從圖中可知，隨著電流強度的增大，基座表面溫度平均值及標(biāo)準(zhǔn)差增大，但變化率略微減小。該現(xiàn)象的主要原因如下: (1)電流強度增加時，反應(yīng)室內(nèi)溫度明顯升高，而石墨的電阻值隨溫度升高而減小。在非純電阻電路中，產(chǎn)生的焦耳熱滿足Q＝I2Rt，因而產(chǎn)生的焦耳熱的增量減小。

圖5 不同電流下石墨基座表面溫度變化Fig.5 Surface temperature change of graphite base under different current

(2)電流強度增加導(dǎo)致反應(yīng)室內(nèi)處于高溫狀態(tài)，使反應(yīng)室內(nèi)部的熱輻射和熱對流加強，不銹鋼外壁是恒溫的，因而熱損耗加劇。

(3)如圖6所示，隨著電流強度的增大，磁矢勢的平均值與最大值線性增大。因為石墨基座轉(zhuǎn)軸中心與無限遠(yuǎn)處被認(rèn)為磁感應(yīng)強度為0，所以磁力線在石墨基座外心(距襯底中心110 mm)最為密集。在電流強度增大時，石墨基座升溫速度從外心處向兩側(cè)遞減，使溫度均勻性變差。

圖6 不同電流強度下磁矢勢的變化Fig.6 Changes of magnetic vector potential at different current intensity

綜上，隨著電流強度的增加，反應(yīng)室內(nèi)溫度升高，反應(yīng)室內(nèi)部的反應(yīng)速度加快；而同時，石墨基座表面溫度均勻性下降，出現(xiàn)薄膜生長質(zhì)量不均衡的情況。溫度過低無法滿足加熱需求，溫度過高無法保證溫度均勻性，實際操作中過高的溫度也容易導(dǎo)致石墨盤燒裂，因而反應(yīng)溫度應(yīng)根據(jù)生長材料的特性，控制在合適范圍內(nèi)。

4 實驗平臺構(gòu)建和結(jié)果

為了驗證電參數(shù)對溫度均勻性的影響，構(gòu)建了如圖7所示的MOCVD感應(yīng)加熱裝置，針對MOCVD量子阱發(fā)光層生長溫度范圍(850～965℃)進(jìn)行實驗研究。利用仿真結(jié)果，并進(jìn)一步考慮實際應(yīng)用中石墨基座的熱傳導(dǎo)、熱輻射和與室內(nèi)氣體以及石英管內(nèi)壁間的熱交換過程與仿真中的誤差，然后通過無接觸紅外測溫儀器對多點溫度進(jìn)行測量，最終得到石墨基座與反應(yīng)室內(nèi)溫度場的分布。實驗用MOCVD設(shè)備額定電壓為380 V，由于考慮加熱電源與加熱盤的匹配性，實際生長中調(diào)整不便，故令頻率為30 kHz，功率分別為20，25，30 kW分別進(jìn)行實驗。石墨基座表面溫度分布如圖8所示，實驗數(shù)據(jù)與仿真數(shù)據(jù)對比如表2所示。圖表顯示，溫度均勻性在頻率較低時得到改善，但外心與中心及邊緣處仍有3～4℃溫差，與仿真結(jié)果有差別，但總體趨勢相符。溫度均勻性在功率為25 kW時最好。實驗數(shù)據(jù)和仿真數(shù)據(jù)出現(xiàn)誤差的原因主要有:

(1)反應(yīng)時的趨膚效應(yīng)、鄰近效應(yīng)和圓環(huán)效應(yīng)對實驗數(shù)據(jù)有影響；

(2)磁滯效應(yīng)導(dǎo)致實際溫度與仿真有偏差；

(3)氣體從尾氣管排出時接近石墨基座邊緣，造成熱能損失；

(4)石墨基座純度有限，無法達(dá)到仿真所用純度。

圖7 感應(yīng)加熱電源(a)與加熱器實際結(jié)構(gòu)(b)Fig.6 Induction heating power supply(a)and actual structure of the heater(b)

圖8 不同功率下石墨基座表面溫度分布Fig.8 Surface temperature distribution of graphite base under different power

表2 實驗數(shù)據(jù)與仿真數(shù)據(jù)對比Tab.2 Comparison of experimental and simulation data

5 結(jié) 論

通過對大容量生產(chǎn)型MOCVD反應(yīng)室內(nèi)感應(yīng)加熱的過程進(jìn)行仿真與工藝實驗，并將仿真數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)對比，得出如下結(jié)論:

(1)針對大型立式反應(yīng)室，電流頻率30 kHz、功率25 kW時溫度均勻性較好；

(2)在保證加熱效率的同時，降低電流頻率可以有效提升溫度均勻性；

(3)在不改變加熱盤結(jié)構(gòu)時，適當(dāng)調(diào)節(jié)電參數(shù)，可以兼顧成本控制以及反應(yīng)室加熱效率及溫度均勻性的需求；

(4)對MOCVD設(shè)備在LED材料生長的寬溫度范圍內(nèi)要得到較高的均勻性還需要在加熱盤結(jié)構(gòu)和電參數(shù)方面做一步的優(yōu)化工作。

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徐龍權(quán)(1971－)，男，江西豐城人，研究員，1998年于南昌大學(xué)獲得碩士學(xué)位，主要從事MOCVD裝備與外延工藝的聯(lián)合研發(fā)和計算機仿真的研究。

E-mail:xulongquan＠ncu.edu.cn

Research on Heating Uniformity of MOCVD Heating Device

XU Long-quan1，2?，F(xiàn)ANG Song2，TANG Zi-han2，LIU Xin-wei2
(1.National Institute of LED on Si Substrate，Nanchang University，Nanchang 330047，China；2.School of Information Engineering，Nanchang University，Nanchang 330031，China)?Corresponding Author，E-mail:xulongquan＠ncu.edu.cn

In order to improve the temperature uniform in the reaction chamber of MOCVD，the twodimensional model was established based on the vertical MOCVD reaction chamber researched by ourselves.Using the finite element method，the incentive effect of current on the reaction chamber temperature uniformity was analyzed.For purpose to improve the temperature uniformity，the change of magnetic field and graphite disk surface radial temperature were observed by changing the current intensity and frequency.It is found that the electrical parameter is proportional to the heating efficiency but inversely proportional to heating uniformity，Under the same power，the temperature uniformity decreases with the increasing of the current frequency.Reasonable electrical parameters which reflect from above，ensure both reaction temperature and temperature uniformity，is conducive to the quality of thin film growth..

MOCVD；induction heating；temperature uniformity

TN305

A

10.3788/fgxb20173802.0220

1000-7032(2017)02-0220-06

2016-07-18；

2016-11-25

國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃(863)(2012AA041002)；江西省科技廳重大科技專項(20114ABF06102)資助項目Supported by National High Technology Research and Development Program(863)(2012AA041002)；Major Science and Technology Project of Jiangxi Provincial Science and Technology Department(20114ABF06102)