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    濕式電除塵對PM2.5/SO3酸霧脫除特性的試驗(yàn)研究

    2017-02-09 06:05:21楊林軍
    關(guān)鍵詞:酸霧電除塵器濕式

    雒 飛 胡 斌 吳 昊 楊林軍

    (東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點(diǎn)試驗(yàn)室, 南京 210096)

    濕式電除塵對PM2.5/SO3酸霧脫除特性的試驗(yàn)研究

    雒 飛 胡 斌 吳 昊 楊林軍

    (東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點(diǎn)試驗(yàn)室, 南京 210096)

    采用實(shí)際燃煤煙氣試驗(yàn)系統(tǒng),測試分析了濕式電除塵器進(jìn)口粉塵和SO3酸霧的粒度分布,考察了電壓、煙溫和入口濃度等對濕式電除塵器脫除PM2.5和SO3酸霧性能的影響.結(jié)果表明,濕式電除塵器進(jìn)口粉塵和SO3酸霧均以亞微米顆粒為主;提高濕式電除塵器電壓后不同粒徑脫除效率的增幅各不相同,濕式電除塵器對于PM2.5的脫除仍然以較大顆粒為主,相同條件下降低煙溫有利于顆粒通過水汽相變和凝并作用而長大;濕式電除塵器對SO3酸霧的脫除效率總體上在30%~60%之間;煙氣中存在SO3酸霧可增強(qiáng)濕式電除塵對細(xì)顆粒的脫除效果.

    PM2.5;SO3酸霧;濕式電除塵器;脫除

    燃煤電廠運(yùn)行過程中會產(chǎn)生大量大氣污染物,PM2.5與SO3酸霧是其中的重要組成部分.PM2.5比表面積大,易富集各種重金屬及有害物質(zhì),對自然環(huán)境與人體都有直接或間接的危害;同時(shí),煙氣中也會含有少量SO3酸霧,不僅會造成設(shè)備、管路的低溫腐蝕,當(dāng)煙氣中SO3濃度達(dá)到35 mg/m3時(shí)可導(dǎo)致羽煙不透明度大于50%[1].為應(yīng)對日益嚴(yán)重的大氣污染現(xiàn)狀, 2015年12月,環(huán)保部、國家發(fā)展和改革委員會、國家能源局聯(lián)合印發(fā)了《全面實(shí)施燃煤電廠超低排放和節(jié)能改造工作方案》,規(guī)定了我國東、中、西部燃煤電廠完成超低排放改造的期限.

    燃煤電廠對于粉塵控制的主要設(shè)備是電除塵器. 雖然靜電除塵器對粉塵的脫除效率可達(dá)99%以上[2],但對PM2.5的脫除效率不高.WFGD(濕法煙氣脫硫)系統(tǒng)通過脫硫漿液的噴淋洗滌作用可以協(xié)同脫除脫硫塔進(jìn)口煙氣中部分PM2.5,但由于脫硫漿液的霧化夾帶也會生成部分PM2.5,使得PM2.5的物性發(fā)生顯著變化[3-4].例如在石灰石/石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)中,新生成的細(xì)顆粒物同時(shí)含有脫硫形成的CaSO4·2H2O晶粒及未反應(yīng)的CaCO3顆粒[5-6].在WFGD系統(tǒng)中,目前對PM2.5的控制措施主要有添加蒸汽、濕空氣、潤濕劑并結(jié)合除霧器改造、優(yōu)化控制操作參數(shù)等方式,但效果均不明顯.在WFGD系統(tǒng)下游安裝濕式電除塵器是近年來滿足超低排放要求而采用的有效改造措施,煙氣流經(jīng)濕式電除塵器后顆粒物濃度能控制在10 mg/m3甚至5 mg/m3內(nèi).國內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)開展了相關(guān)研究, di Natale等[7]和Bologa等[8]研究了濕式電除塵器采用模擬煙氣時(shí)對細(xì)顆粒和超細(xì)顆粒的去除效果,發(fā)現(xiàn)顆粒的去除效率最高能達(dá)到90%以上.D’Addio等[9]研究了荷電霧滴與顆粒受力的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)鏡像力對顆粒受力的影響很小.李林等[10]和孟凡騰[11]研究了荷電水霧對細(xì)顆粒物脫除的促進(jìn)作用,發(fā)現(xiàn)水霧荷電后能促進(jìn)顆粒之間的團(tuán)聚,對于10 μm 以下顆粒物除塵效率的提高尤其明顯.Dey等[12]研究了濕式電除塵對納米粒子的脫除,發(fā)現(xiàn)濕式電除塵對80~400 nm粒子的脫除效率大于70%,但對20~80 nm粒子的脫除效率很低.

    燃煤電廠運(yùn)行產(chǎn)生的煙氣中含有少量SO3,其中SCR脫硝裝置能將煙氣中部分SO2氧化為SO3[13].SO3可與煙氣中水汽結(jié)合形成H2SO4蒸氣,當(dāng)煙氣冷卻(如進(jìn)入WFGD系統(tǒng))時(shí),在均質(zhì)成核及以煙氣中細(xì)顆粒為凝結(jié)核的異質(zhì)成核作用下形成亞微米至微米級的SO3酸霧滴.由于其粒徑細(xì)小,現(xiàn)有WFGD系統(tǒng)的脫除效率一般在30%~50%之間,導(dǎo)致大量SO3酸霧排入大氣環(huán)境.濕式電除塵器作為電廠末級污染物控制設(shè)備,具有對SO3酸霧的良好脫除效果. Reynolds等[14]分別采用金屬極板和柔性極板濕式電除塵器測試其對SO3酸霧的脫除效果,發(fā)現(xiàn)二者對SO3酸霧的脫除效率都在85%以上.Chang等[15-17]研究了濕式電除塵器中不同集塵極材料對酸霧氣溶膠脫除性能的影響,結(jié)果顯示柔性集塵極的酸霧脫除效率均在95%以上,工作性能優(yōu)于導(dǎo)電玻璃鋼.目前,對于濕式電除塵器脫除SO3酸霧的試驗(yàn)研究基本以通入模擬酸霧氣體為主,而采用濕式電除塵器脫除實(shí)際燃煤煙氣中SO3酸霧及SO3酸霧與PM2.5相互影響的研究還很少.

    本文利用實(shí)際燃煤煙氣試驗(yàn)系統(tǒng)及SO3發(fā)生裝置開展了濕式電除塵器對PM2.5及SO3酸霧脫除作用的研究,比較了不同粒徑段細(xì)顆粒物的脫除效果及煙氣溫度、電壓對PM2.5/SO3酸霧脫除性能的影響,以期為采用濕式電除塵器控制PM2.5/SO3酸霧排放提供試驗(yàn)基礎(chǔ).

    1 試驗(yàn)

    1.1 試驗(yàn)系統(tǒng)

    燃煤試驗(yàn)系統(tǒng)平臺由全自動(dòng)燃煤鍋爐、緩沖罐、干式電除塵器、濕法脫硫系統(tǒng)、煙氣余熱回收裝置、濕式電除塵器和測試控制系統(tǒng)等組成,如圖1所示.額定煙氣量為350 m3/h, 緩沖罐內(nèi)安裝攪拌風(fēng)扇和電加熱管,用于保證煙塵濃度分布基本穩(wěn)定及調(diào)節(jié)煙氣溫度.煙氣由干式電除塵器脫除大部分粗顆粒物后進(jìn)入脫硫塔.脫硫塔后設(shè)有煙氣余熱回收裝置,可以通過改變冷卻介質(zhì)的流量來改變濕式電除塵器進(jìn)口煙溫.脫硫塔采用三級噴淋,塔頂設(shè)有除霧器.脫硫塔后設(shè)濕式電除塵器,管式結(jié)構(gòu),煙氣下進(jìn)上出.濕式電除塵器為單室單電場結(jié)構(gòu),陽極板為正六邊形結(jié)構(gòu),極板間距為360 mm,高度為3 000 mm,材質(zhì)為導(dǎo)電玻璃鋼,陰極線采用鉛銻合金,下有重錘固定.頂部絕緣瓷套采用加熱管并伴有熱風(fēng)吹掃.高壓電源(泰思曼TRC-2020型)可以提供1~150 kV二次電壓輸出.本裝置工作斷面流速為1.1 m/s,煙氣停留時(shí)間2.5 s,運(yùn)行電壓40~60 kV,陽極板沖洗采用間歇沖洗,水壓為0.3 MPa,設(shè)計(jì)除塵效率不低于85%.SO3發(fā)生裝置如圖2所示,該裝置利用SO2高溫催化氧化產(chǎn)生SO3氣體.由SO2鋼瓶氣提供SO2,通過質(zhì)量流量計(jì)和轉(zhuǎn)子流量計(jì)分別精確控制SO2和空氣的流量,從而精確控制SO3的生成量.反應(yīng)爐前端配有電加熱器,用于對大流量的反應(yīng)物進(jìn)行預(yù)熱處理.反應(yīng)爐為三段式加熱結(jié)構(gòu),催化劑采用S101型釩觸媒.反應(yīng)爐前后均采用保溫帶進(jìn)行保溫.SO3發(fā)生裝置的SO2氧化率可達(dá)90%以上.生成的SO3氣體在脫硫塔前加入煙氣,在脫硫塔的高濕環(huán)境下,氣態(tài)SO3與水蒸氣結(jié)合形成H2SO4蒸汽并同時(shí)被冷凝成SO3酸霧.

    1.2 采樣分析方法

    圖1 燃煤試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖

    圖2 SO3發(fā)生裝置

    2 結(jié)果與討論

    2.1 濕式電除塵器進(jìn)口顆粒物物化特性

    為了便于探究濕式電除塵器進(jìn)口顆粒物物性特征,對脫硫凈煙氣中顆粒物進(jìn)行了物相分析,結(jié)果如圖3所示.由圖3(a)可見,脫硫凈煙氣中顆粒物從形貌上主要分為較大的固體晶粒和較小的飛灰顆粒2種.較大的固體晶粒形狀不規(guī)則,呈現(xiàn)板狀、柱狀和其他不規(guī)則形狀,平均粒徑在1 μm以上;較小的飛灰顆粒多為球形,平均粒徑在1 μm以下,在數(shù)量上遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于前者.由圖3(b)可見,脫硫凈煙氣中顆粒物主要成分有CaSO4·0.5H2O,CaSO4·2H2O,Al6Si2O13,SiO2等物相,即顆粒物主要成分為CaSO4和飛灰.其中,CaSO4主要來自于脫硫漿液中原始石膏和漿液中CaCO3與SO2反應(yīng)產(chǎn)物.

    圖4(a)為濕式電除塵器進(jìn)口顆粒物數(shù)濃度分布和數(shù)濃度累積分布.圖中,N為數(shù)濃度,M為質(zhì)量濃度,DP為顆粒粒徑.由圖可知,從數(shù)濃度角度看,在ELPI測量范圍內(nèi),顆粒物以亞微米顆粒物為主,集中分布在0.03~0.40 μm.圖4(b)為濕式電除塵器進(jìn)口細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度粒徑分布和質(zhì)量濃度累積分布,由圖可知,從質(zhì)量濃度角度看, 在ELPI測量范圍內(nèi),亞微米顆粒物所占比例很少.由數(shù)濃度和質(zhì)量濃度累積分布圖可知,n(PM2.5)/n(PM10)≈99%,m(PM2.5)/m(PM10)≈49%,即PM2.5在數(shù)量上占的比例遠(yuǎn)大于質(zhì)量,因此研究PM2.5的數(shù)濃度更具有實(shí)際意義.

    (a) SEM

    (b) XRD

    (a) 數(shù)濃度分布

    (b) 質(zhì)量濃度分布

    2.2 濕式電除塵器電壓對細(xì)顆粒脫除效果的影響

    電壓是電除塵器的重要運(yùn)行參數(shù),它主要通過影響空間電場強(qiáng)度和空間電荷密度來影響電除塵器的除塵性能.圖5為不同電壓下濕式電除塵器的分級脫除效率,進(jìn)口質(zhì)量濃度約為55 mg/m3,數(shù)濃度約為6.5×106/cm3,停留時(shí)間3 s,沖洗水間歇噴淋.由圖可知,濕式電除塵器分級脫除效率曲線基本呈V形分布,在0.1 μm處脫除效率最低,粒徑大于1 μm 的分級脫除效率基本穩(wěn)定在90%以上.電壓增加,各個(gè)粒徑段顆粒的脫除效率都隨之增加,但增幅不同.當(dāng)電壓由40 kV增加到60 kV時(shí),0.1 μm 的顆粒脫除效率增加約40%,0.03 μm的顆粒脫除效率增加約15%,而粒徑大于1 μm的顆粒脫除效率僅增加了不到10%.通常認(rèn)為,當(dāng)顆粒直徑大于1 μm時(shí),顆粒荷電以場荷電為主;當(dāng)顆粒直徑小于0.1 μm時(shí),顆粒荷電以擴(kuò)散荷電為主;當(dāng)顆粒直徑介于二者之間時(shí),2種荷電機(jī)制和荷電效果均較弱,直接導(dǎo)致這一區(qū)段脫除效率不高,這一粒徑段也被稱為格林菲爾德區(qū)(Greenfieldgap)[18].由于擴(kuò)散荷電具有不規(guī)則性,當(dāng)單位荷電量低于大顆粒場荷電的荷電量時(shí),亞微米顆粒脫除效率總體上低于微米級顆粒物的脫除效率.增加電壓后,微米級顆粒物受飽和荷電量的限制,荷電量增加很少,而亞微米級顆粒物由于擴(kuò)散荷電不存在飽和荷電量的限制,荷電量有較大增加,表現(xiàn)為亞微米級顆粒脫除效率比微米級顆粒脫除效率增加得多.

    圖5 濕式電除塵器顆粒分級脫除效率與電壓的關(guān)系

    表1為濕式電除塵器在不同電壓下對應(yīng)的PM2.5,PM10的脫除效率.由表可知,對于數(shù)量脫除效率,PM2.5與PM10表現(xiàn)一致,可見經(jīng)過濕式電除塵器后PM2.5中的細(xì)顆粒物在數(shù)量上仍然占絕對優(yōu)勢;PM2.5與PM10在相同電壓條件下的數(shù)量脫除效率均低于質(zhì)量脫除效率,可見濕式電除塵器對于PM2.5的脫除仍然以較大顆粒為主.

    公共管廊系統(tǒng)的構(gòu)成十分復(fù)雜,在分析評價(jià)前需要?jiǎng)澐止芏?,評價(jià)結(jié)果取決于管段劃分的粗細(xì)程度。劃分程度越細(xì),結(jié)果越準(zhǔn)確,但評價(jià)費(fèi)用也隨之提高,具體劃分方法由評價(jià)人員做決定。針對公共管廊,管段劃分時(shí)常參考以下基礎(chǔ)參數(shù): 管道直徑、壁厚、管材屬性、輸送介質(zhì)種類、設(shè)計(jì)及運(yùn)行壓力、區(qū)域管理歸屬等。

    表1 濕式電除塵器在不同電壓下PM2.5,PM10脫除效率

    2.3 濕式電除塵器進(jìn)口煙氣溫度對細(xì)顆粒脫除效果的影響

    濕式電除塵器進(jìn)口煙氣溫度對細(xì)顆粒物的捕集也有重要影響.試驗(yàn)考察了在電壓均為50 kV時(shí),濕式電除塵器進(jìn)口煙溫分別為45,50,55和60 ℃時(shí)的顆粒物分級脫除效率,煙溫選取的范圍符合工業(yè)實(shí)際情況.通過改變脫硫塔后煙氣余熱回收裝置的冷卻水流量來調(diào)節(jié)進(jìn)口煙氣溫度.余熱回收裝置不通過冷卻水冷卻時(shí)進(jìn)口煙溫為55 ℃,通入冷卻水并調(diào)節(jié)其流量可使得進(jìn)口煙溫下降到45 ℃,通過增加鍋爐送煤量可以使?jié)袷诫姵龎m器進(jìn)口煙溫達(dá)到60 ℃工況.圖6為濕式電除塵器顆粒分級脫除效率與進(jìn)口煙溫的關(guān)系圖.由圖可知,對于亞微米顆粒,降低煙溫能有效提高對細(xì)顆粒的脫除效率,最高提升幅度接近20%,集中在0.1 μm 粒徑處;對于微米級顆粒,煙溫對脫除效率的影響不明顯.相同電壓下降低進(jìn)口煙溫有利于提高對細(xì)顆粒脫除效率,可能原因?yàn)?脫硫凈煙氣在60 ℃時(shí)已經(jīng)接近飽和,通過換熱裝置降溫后達(dá)到過飽和,煙氣中水汽在細(xì)顆粒物表面發(fā)生相變并凝結(jié)長大,提高了單個(gè)顆粒物的直徑[19];凝結(jié)水滴同時(shí)粘附在2個(gè)細(xì)顆粒表面,由于液橋力的作用,這2個(gè)細(xì)顆粒相互凝并結(jié)合而變大[20].由試驗(yàn)結(jié)果可知,過飽和引起的水汽相變、凝并作用對于亞微米顆粒的長大效果更明顯.

    圖6 濕式電除塵器顆粒分級脫除效率與進(jìn)口煙溫的關(guān)系

    2.4 濕式電除塵器進(jìn)口煙氣中SO3酸霧粒度分布特性

    采用自制SO3發(fā)生裝置并結(jié)合濕法脫硫塔產(chǎn)生的SO3酸霧進(jìn)行冷態(tài)試驗(yàn).在脫硫塔前添加SO3,采用ELPI測試了濕式電除塵器進(jìn)口煙氣中SO3酸霧的數(shù)量濃度及粒徑分布,如圖7所示.由圖可見,SO3酸霧主要集中在亞微米粒徑范圍內(nèi),同時(shí)又以小于0.1 μm的細(xì)霧滴居多.由于煙氣溫度在酸露點(diǎn)以下,SO3以硫酸液滴的形式存在,主要是氣態(tài)H2SO4通過均質(zhì)成核的作用形成,粒徑主要集中在亞微米級.SO3發(fā)生裝置產(chǎn)生的氣態(tài)SO3溫度約為540 ℃,通過脫硫塔后,由于脫硫塔內(nèi)濕度較高和氣溫在酸露點(diǎn)以下,SO3先與塔內(nèi)水汽結(jié)合形成硫酸蒸汽及硫酸水合物[21],硫酸蒸汽及硫酸水合物又會迅速凝結(jié)形成硫酸霧滴,此過程中有如下反應(yīng)[22]:

    SO3+H2O→H2SO4

    H2SO4+H2OH2SO4·H2O

    H2SO4·H2O+H2OH2SO4·2H2O

    H2SO4·nH2O+H2OH2SO4·(n+1)H2O

    (1)

    式中,n為每個(gè)水合物含有的水分子個(gè)數(shù).

    圖7 濕式電除塵器進(jìn)口酸霧數(shù)濃度粒徑分布

    2.5 濕式電除塵器對SO3酸霧的脫除特性

    利用實(shí)際燃煤試驗(yàn)平臺,測試了濕式電除塵器對SO3酸霧的脫除特性.調(diào)節(jié)SO3發(fā)生裝置中SO2和O2的進(jìn)氣量,獲得濕式電除塵器進(jìn)口不同的SO3濃度.圖8為不同電壓下濕式電除塵器對SO3酸霧脫除效率的測試結(jié)果.可見,濕式電除塵器對SO3酸霧的脫除效率總體上不高,維持在30%~60%之間,提高電壓和入口SO3酸霧濃度均有利于提高酸霧脫除效率.由于SO3酸霧在濕式電除塵器中主要以亞微米甚至小于0.1 μm的細(xì)小霧滴形式存在,只有少部分與粉塵顆粒物結(jié)合,故濕式電除塵器對SO3酸霧的脫除效率總體上不高.

    2.6 SO3酸霧對濕式電除塵器脫除PM2.5的作用

    利用實(shí)際燃煤試驗(yàn)平臺, 測試了SO3酸霧促進(jìn)濕式電除塵器脫除PM2.5的性能.維持電壓為50 kV,煙氣中添加SO3后濕式電除塵器進(jìn)口SO3酸霧濃度分別為18.8,36.3和52.7 mg/m3.圖9為添加SO3前、后濕式電除塵器顆粒分級脫除效率.可見,添加SO3酸霧促進(jìn)PM2.5的脫除效果因粒徑不同存在差異,對亞微米顆粒,添加SO3酸霧分級脫除效率的增幅最高可達(dá)10%;對微米級顆粒,添加SO3酸霧分級脫除效率的增幅最高約為3%.SO3濃度越高,顆粒的分級脫除效率越高.煙氣中添加SO3后存在顆粒表面SO3酸霧的沉積現(xiàn)象,SO3酸霧因其本身粒徑較小,沉積在顆粒物表面后對顆粒物粒徑影響很小,但能有效降低顆粒表面比電阻,使得顆粒更容易荷電,提高了顆粒的分級脫除效率,尤其對亞微米顆粒其作用效果更明顯.

    圖8 濕式電除塵器對SO3酸霧的脫除效率

    圖9 添加SO3前后濕式電除塵器顆粒分級脫除效率

    3 結(jié)論

    1) 濕式電除塵器對細(xì)顆粒的分級脫除效率基本呈V形分布,提高濕式電除塵器電壓后不同粒徑處脫除效率的增幅各不相同,亞微米級顆粒脫除率提高幅度優(yōu)于微米級顆粒.

    2) 相同電壓下,降低煙氣溫度有利于提高脫除效率,脫硫凈煙氣在溫度由60 ℃下降到45 ℃后達(dá)到過飽和,煙氣中水汽在細(xì)顆粒物表面發(fā)生相變并凝結(jié)長大,同時(shí)2個(gè)顆粒間在液橋力的作用下凝并結(jié)合長大,亞微米顆粒的分級脫除效率的增幅最高接近20%,對微米級顆粒分級脫除效率影響不明顯.

    3) 濕式電除塵器進(jìn)口煙氣中SO3酸霧主要以亞微米霧滴為主,脫除效率總體在30%~60%之間,提高電壓和入口SO3酸霧濃度均有利于提高SO3酸霧的脫除效率.

    4) 煙氣中添加SO3后存在顆粒表面SO3酸霧的沉積現(xiàn)象,能有效降低顆粒表面比電阻,但對體積比電阻影響不大,使顆粒更易荷電.亞微米顆粒分級脫除效率的增幅最高可達(dá)10%,微米級顆粒分級脫除效率的增幅最高約3%.

    References)

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    Experimental study on removal properties of PM2.5and sulfuric acid mist by wet electrostatic precipitator

    Luo Fei Hu Bin Wu Hao Yang Linjun

    (Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, Southeast University, Nanjing 210096, China)

    The removal of PM2.5and sulfuric acid mist by wet electrostatic precipitator was investigated based on the actual coal-fired experimental platform. The particle size distribution of PM2.5and sulfuric acid mist at the wet electrostatic precipitator inlet was analyzed.The influences of the voltage, temperature and inlet concentration on the removal properties of PM2.5and sulfuric acid mist were studied. The results show that the dust and the sulfuric acid mist are mainly submicron particles at the wet electrostatic precipitator inlet. The growth of the removal efficiency of different sizes is not the same. The removal of PM2.5and sulfuric acid mist for wet electrostatic precipitator gives priority to larger particles. Reducing gas temperature is helpful to make particles grow up by heterogeneous condensation and coagulation under the same conditions. The removal efficiency of sulfuric acid mist by wet electrostatic precipitator maintains 30% to 60% on the whole. Thus, the sulfuric acid mist can help improve the removal efficiency of fine particles by wet electrostatic precipitator.

    PM2.5; sulfuric acid mist; wet electrostatic precipitator; removal

    第47卷第1期2017年1月 東南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)JOURNALOFSOUTHEASTUNIVERSITY(NaturalScienceEdition) Vol.47No.1Jan.2017DOI:10.3969/j.issn.1001-0505.2017.01.017

    2016-07-22. 作者簡介:雒飛(1991—),男,碩士生;楊林軍(聯(lián)系人),男,博士,教授,101010340@seu.edu.cn.

    國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)資助項(xiàng)目(2013CB228505).

    雒飛,胡斌,吳昊,等.濕式電除塵對PM2.5/SO3酸霧脫除特性的試驗(yàn)研究[J].東南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2017,47(1):91-97.

    10.3969/j.issn.1001-0505.2017.01.017.

    X51

    A

    1001-0505(2017)01-0091-07

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