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    Bi/AlSb(110)體系的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的第一性原理研究

    2017-01-20 07:46:53文黎巍裴慧霞
    關(guān)鍵詞:能帶層數(shù)外延

    文黎巍,裴慧霞

    (1.河南工程學院 理學院,河南 鄭州 451191; 2.鄭州鐵路職業(yè)技術(shù)學院 電氣工程系,河南 鄭州 451460)

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    Bi/AlSb(110)體系的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的第一性原理研究

    文黎巍1,裴慧霞2

    (1.河南工程學院 理學院,河南 鄭州 451191; 2.鄭州鐵路職業(yè)技術(shù)學院 電氣工程系,河南 鄭州 451460)

    使用第一性原理密度泛函理論研究了在AlSb(110)襯底表面外延生長Bi薄膜的表面結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì),計算了生長1~6層Bi薄膜的層間距、吸附能與能帶結(jié)構(gòu).研究發(fā)現(xiàn),不同層數(shù)的Bi薄膜顯示出奇偶振蕩:奇數(shù)層穩(wěn)定,偶數(shù)層不穩(wěn)定; 1,3奇數(shù)層為半導體,2,4偶數(shù)層為金屬,5,6層均為金屬態(tài),不存在振蕩.

    第一性原理;Bi薄膜;吸附能

    近年來,V族元素在半導體襯底上,特別是在GaAs(110)襯底表面的外延生長,在理論和實踐中都得到了廣泛的研究[1-6].這些研究主要關(guān)注外延生長薄膜的結(jié)構(gòu)、低能電子衍射的動力學分析、薄膜的誘導重組等問題.Bi摻雜的GaAs還可以用來做飽和吸收器,以提高半導體激光器的發(fā)光功率和單脈沖能量等.Bi薄膜在III-V族元素AsGa,InP,InAs等襯底的(110)表面上生長研究已有報道[7-10],理論計算得到單層有序生長的幾何和電子能帶結(jié)構(gòu),與實驗上掃描隧道顯微鏡、角分辨光電子能譜等研究結(jié)果吻合較好.但是,AlSb基Bi薄膜結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性仍然未知.本研究用基于密度泛函理論(DFT)的Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)程序包[11-12]計算,對AlSb(110)襯底外延生長Bi薄膜的結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性進行了研究,分別計算了外延生長1~6層Bi薄膜的層間距離、吸附能、能帶結(jié)構(gòu)和帶隙.結(jié)果表明,不同層數(shù)的穩(wěn)定性和材料導電性存在奇偶振蕩的轉(zhuǎn)變,分析了其形成原因并找出了規(guī)律.

    1 計算方法

    本研究采用基于密度泛函理論的平面波展開方法,原子核區(qū)域用超軟贗勢描述,交換關(guān)聯(lián)能選用的是局域密度近似(LDA).模型構(gòu)建基于周期性邊界條件的平板模型,在8層AlSb襯底兩側(cè)分別生長1~6層的Bi薄膜.Bi薄膜的初始位置依據(jù)外延生長結(jié)構(gòu)模型給定,結(jié)構(gòu)弛豫過程中力的收斂標準為0.02 eV/?,布里淵區(qū)K點數(shù)為9×9×1形式.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 單層Bi薄膜

    圖1給出了純凈的AlSb(110)襯底表面和在AlSb(110)襯底表面外延生長一層Bi薄膜的結(jié)構(gòu),其中(a)和(b)分別表示純凈的AlSb(110)襯底表面弛豫前和弛豫后的結(jié)構(gòu).對比圖1(a)和圖1(b)可以看出,弛豫后最頂層的Al原子向里移動,傾向于sp2雜化,Sb原子向外移動,傾向于sp3雜化,這與化學鍵旋轉(zhuǎn)模型相對應(yīng).圖1(c)給出了在AlSb(110)襯底表面外延生長一層Bi薄膜的側(cè)視圖,可以看出最頂層的Al原子仍舊停留在塊體時的位置.圖1(d)給出了外延生長的俯視圖,點線指出了表面原胞.圖2給出了Bi/AlSb(110)系統(tǒng)的電荷密度圖,圖中(a)和(c)分別對應(yīng)Bi原子和襯底表面的Al和Sb原子之間的電荷密度,(b)和(d)是與之對應(yīng)的差分電荷密度.從電荷密度圖中可以看出,Bi原子與Al和Sb原子有較強的化學結(jié)合,差分電荷密度圖表面的Bi原子與Al原子之間有明顯的電荷轉(zhuǎn)移,成共價鍵,而Bi原子與Sb原子之間的電荷轉(zhuǎn)移不明顯.這是由于Bi是Sb的同族原子,在AlSb表面生長后與Al成化學鍵結(jié)合,與Sb成金屬鍵,表面結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)清晰的外延生長結(jié)構(gòu).

    圖1 AlSb(110)襯底表面外延生長1層Bi薄膜的結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure of one layer Bi/AlSb(110) substrate

    圖2 Bi/AlSb(110)系統(tǒng)的電荷密度圖Fig.2 Charge density contours for ECL structures of Bi/AlSb(110) system

    2.2 多層Bi薄膜

    為了研究Bi/AlSb(110)系統(tǒng)隨著Bi層數(shù)增加的相對穩(wěn)定性,通過公式-Ead=[E(n)-E(n-1)-4EBi]÷4計算了每個Bi原子的能量(Ead),其中E(n)和 E(n-1)分別表示第n層和n-1層的總能量,EBi表示孤立的Bi原子的總能量.當n=1時,E(n-1)表示純凈的AlSb(110)表面的總能量.

    圖3 Bi/AlSb(110)體系不同層數(shù)最高界層距離和吸附能Fig.3 The oscillation in the adhesion energy to add a new layer of Bi to AlSb is compared to similar oscillations seen in the topmost interlayer distance

    不同層數(shù)吸附能的負值和對應(yīng)層數(shù)薄膜的最外層層間距離見圖3,吸附能顯示出強烈的尺寸效應(yīng)振蕩,在1,3,5,7層的吸附能比2,4,6層大.從這些數(shù)據(jù)可以看出,襯底上有單層Bi薄膜時的吸附能最大,這時鍵與襯底結(jié)合最強烈.外延生長薄膜在3,5,7層時局部穩(wěn)定,而在2,4,6層時不穩(wěn)定,這決定了薄膜的雙層生長模式.從圖3還可以看出,吸附能在5層以上時隨著層數(shù)的增加變化不大,這說明在5層以上生長模式可能會發(fā)生變化.

    這種與薄膜層數(shù)有關(guān)的震蕩變化被認為是量子尺寸效應(yīng)的結(jié)果.例如,以往的Sb 在GaAs(110)襯底外延生長的第一性原理研究中,吸附能的起伏振蕩就歸結(jié)于Bi薄膜的量子尺寸效應(yīng).在圖3中,同時給出了吸附能和層間距離,可以看到它們相符得很好.對于奇數(shù)層薄膜,最外層層間距小、吸附能較大;對于偶數(shù)層薄膜,最外層層間距大、吸附能較小.圖3給出的最高界層距離和計算出來的吸附能相符很好,這種奇偶震蕩不止源于量子尺寸效應(yīng),還與薄膜最外層層間距有關(guān).第1層Bi薄膜與襯底化學吸附結(jié)合,與襯底之間只有2.5 ?;從第2層薄膜開始,Bi薄膜層間距震蕩變化,1層和2層薄膜層間距大,2層和3層薄膜層間距小,顯示了明顯的雙層生長模式.吸附能的震蕩也可以用層間距的變化解釋,除去第1層與襯底化學結(jié)合Bi原子薄膜,當Bi薄膜層數(shù)(n-1)為奇數(shù)時,最外層Bi原子有未飽和懸掛鍵,吸附能小,而薄膜層數(shù)(n-1)為偶數(shù)時,Bi薄膜雙層結(jié)合飽和懸掛鍵,吸附能大,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定.

    為了進一步了解薄膜結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的奇偶振蕩轉(zhuǎn)變對電子性質(zhì)的影響,分別計算了AlSb(110)襯底表面外延生長1~6層Bi薄膜的能帶結(jié)構(gòu),如圖4所示.從圖4中可以很明顯地看到,除了外延生長1層和3層Bi薄膜呈現(xiàn)非金屬性質(zhì)外,其他生長層均顯現(xiàn)出金屬性.下面對每一層的能帶進一步分析,首先看生長1層Bi薄膜的非金屬性能帶,主體帶隙間有4條子能帶,兩條滿帶能量低,兩條空帶能量高,計算出帶隙為0.5 eV.圖4(b)外延生長2層Bi薄膜金屬能帶圖中,主體帶隙間增加了2條子能帶且交疊橫穿費米能級.這些橫穿費米能級的子能帶隨著Bi薄膜厚度的增加出現(xiàn)振蕩,在圖4(c)中消失而又在圖4(d)中出現(xiàn).1層和3層Bi薄膜顯示出非金屬性,其帶隙分別為0.5 eV和0.14 eV,4層和5層及以上都顯示出金屬性,此結(jié)果與薄膜結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性相符.

    圖4 AlSb(110)襯底表面外延生長1~6層Bi薄膜的能帶圖Fig.4 Surface band structures of Bi/AlSb(110)-(1×1) at six Bi coverages

    2.3 討論

    以上研究表明,AlSb(110)基外延生長的Bi薄膜顯示出結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電子性質(zhì)由金屬性和半導體性質(zhì)的奇偶振蕩轉(zhuǎn)變,在4層以上實現(xiàn)了半導體-金屬的過渡,本結(jié)論與實驗上發(fā)現(xiàn)的非金屬-金屬的轉(zhuǎn)變和Bi薄膜的厚度有關(guān)的結(jié)論一致.這種轉(zhuǎn)變可以用量子力學中的量子阱模型來解釋:由于與襯底接觸的第1層Bi原子與襯底作用較強,認為量子阱從第2層開始,每個Bi原子的配位數(shù)是4,然而一個Bi原子具有6個價電子,故外延生長的每個Bi原子具有2個自由電子.對于1×1的單元晶胞,每層有1個Bi原子對應(yīng)2個自由電子,所以總共的自由電子數(shù)目可設(shè)為2n,n=1,2,3,…,對應(yīng)層數(shù)為2,3,4.從另一方面說,每增加一層,就出現(xiàn)2個子能帶,不同層數(shù)的Bi原子對應(yīng)形成不同的子能帶.當薄膜厚度非常薄且只有幾個原子層時,不同層的原子形成的子能帶不存在相互交疊,可以出現(xiàn)金屬-非金屬的轉(zhuǎn)變——偶數(shù)層是金屬,奇數(shù)層是非金屬.因此,第2,4層為金屬,第3層為非金屬.當薄膜超過臨界厚度時,不同層數(shù)的原子形成的子能帶相互交疊,振蕩消失,實現(xiàn)了金屬性的轉(zhuǎn)變.這種震蕩也與Bi薄膜的雙層生長模式有關(guān),第一層Bi薄膜與襯底化學結(jié)合,沒有懸掛鍵,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,具有半導體性質(zhì);再生長一層Bi薄膜,沒有形成雙層結(jié)構(gòu),有懸掛鍵,結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定,顯示金屬性質(zhì);第3層Bi薄膜結(jié)構(gòu),后面兩層也形成雙層結(jié)構(gòu),沒有懸掛鍵,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,顯示半導體性質(zhì).

    3 結(jié)論

    用第一性原理密度泛函理論研究了在AlSb(110)襯底上外延生長不同層Bi薄膜體系的結(jié)構(gòu)和能帶.結(jié)果發(fā)現(xiàn),外延生長奇數(shù)層時穩(wěn)定,偶數(shù)層時不穩(wěn)定,引起吸附能與非金屬-金屬性質(zhì)隨薄膜層數(shù)的改變而產(chǎn)生奇偶振蕩變化;在4層以后,實現(xiàn)了非金屬到金屬的轉(zhuǎn)變,這是由薄膜的量子尺寸效應(yīng)與薄膜的雙層生長模式共同引起的.

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    First principles study on structure and stability of Bi/AlSb(110) systems

    WEN Liwei1,PEI Huixia2

    (1.CollegeofSciences,HenanUniversityofEngineering,Zhengzhou451191,China;2.ElectricalEngineering,ZhengzhouRailwayVocationalandTechnicalCollege,Zhengzhou451460,China)

    Using first-principle’s density functional theory,we investigate the structure and charge density of monolayer Bi film on AlSb(110)surface. The interlayer distance ,adhesion energy,and band gap of 1~6 monolayers Bi films exist odd even oscillation. The odd monolayers are stable and even monolayers are instable,the 1 and 3 odd monolayers are semiconductors,while 2 and 4 even monolayers are metals,5 and more monolayers are always metal without oscillation.

    first principles;Bi film;adsorption energy

    2016-04-06

    河南省科技攻關(guān)計劃項目(132102210141)

    文黎巍(1981-),女,河南鄧州人,講師,研究方向為計算物理.

    O469

    A

    1674-330X(2016)04-0079-04

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