新型低維材料MXene的研究進(jìn)展*

冷岳陽，張抒意，宗新軒，李永峰

（東北林業(yè)大學(xué) 林學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150040）

新型低維材料MXene的研究進(jìn)展*

冷岳陽，張抒意，宗新軒，李永峰**

（東北林業(yè)大學(xué) 林學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150040）

MXene材料是一種基于過渡金屬碳化物的低維材料，近年來對該材料的研究逐漸升溫。MXene材料可用于重金屬離子的吸附。由于MXene是由MAX相刻蝕而成，因此，它也有著很強(qiáng)的金屬導(dǎo)電性和極高的導(dǎo)熱率，本質(zhì)上更像“導(dǎo)電性黏土”。不僅如此，在儲能領(lǐng)域，也是一支潛力股，在“超級電容器”領(lǐng)域有望一展身手。MXene的潛能不僅局限于電能領(lǐng)域，還涉及到環(huán)境領(lǐng)域，可在環(huán)境條件人為操作下可逆儲氫，并且由于其高靈敏性和高選擇性，也可作為氣體分子的傳感器。

MXene；低維材料；儲能；吸附；性能

前言

近年來，我國大力支持環(huán)境保護(hù)，各企業(yè)力圖尋找更快捷，更廉價(jià)的方法去除氣體污染物，由于MXene制備方便，價(jià)格低廉，且其比表面積巨大，吸附性能高，所以對其研究逐漸升溫。大量研究表明，該類材料不僅可以提供較大的比表面積，同時(shí)又有優(yōu)異的熱、化學(xué)穩(wěn)定性和良好的動力學(xué)性能。

MXene材料可用于重金屬離子的吸附，但對于環(huán)境氣體分子的研究尚顯不足，所以探尋新型低維材料MXene對于CO2、SO2、NH3等環(huán)境相關(guān)氣體分子的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)及其吸附機(jī)制，探討其作為特定分子傳感器的可行性具有重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。

1 MXene的簡介

圖1 室溫下Ti2AlC在不同濃度的HF中刻蝕所得試樣的XRD圖譜[9]Fig.1 XRD spectrum of etching samples from by Ti2AlC in different concentration of HF at room temperature

MXene是一種新型的二維層狀材料，因其源于三元層狀化合物MAX（化學(xué)式Mn+1AXn，M為早期過渡金屬元素，n=1、2、3，A為Ⅲ、Ⅳ主族元素，X為C/N元素）的刻蝕，且具有與石墨烯類似的二維結(jié)構(gòu)，所以將其命名為MXene，其化學(xué)式為Mn+1Xn（M、X、n含義與MAX相同）。其制備方法為，將MAX相用高濃度氫氟酸蝕刻，因?yàn)槿獙訝罨衔颩AX中M-X共價(jià)鍵和離子鍵結(jié)合力遠(yuǎn)勝于M-A金屬鍵，所以在高濃度氫氟酸中，A原子層易被剝離，剩下M-X原子層形成二維層狀原子晶體。

2 MXene的主要性能

2.1 電子遷移性能

由于M-A金屬鍵因?yàn)锳原子層的剝離而被破壞，故二維材料中的原子都以共價(jià)鍵的形式被牢牢禁錮在層內(nèi)，層與層之間相對獨(dú)立，只有薄弱的范德華力連接，所以原子僅是在層內(nèi)運(yùn)動，而不會跑出層外。正如“上帝關(guān)上一扇門，就會打開一扇窗”，相對比較局限的運(yùn)動范圍使得電子活動特別快，這大大的提升了電子遷移率。拿Sc2CT2（T=F,OH）來說，室溫下，Sc2CF2的電子遷移率有很強(qiáng)的各向異性，armchair型和zigzag型的電子遷移率的值分別為1.07×103cm2/vs和5.03×103cm2/vs，并且zigzag型Sc2CF2的電子遷移率是armchair型半導(dǎo)體亞磷的近4倍。與Sc2CF2不同的是，Sc2C（OH）2的電子遷移率則更傾向于各向同性，在室溫條件下，armchair型和zigzag型的電子遷移率的值分別為2.19× 103cm2/vs和2.06×103cm2/vs[1]。

2.2 導(dǎo)熱性能

MXene繼承了母族MAX的高導(dǎo)熱性，它的導(dǎo)熱率比大多數(shù)金屬和半導(dǎo)體低維材料（例如MOS2和磷雜環(huán)）更高。在室溫條件下，5μm厚的armchair型Sc2CF2的熱導(dǎo)率高達(dá)472W/MK，比最好的傳統(tǒng)導(dǎo)體“銀”的值還要高。zigzag型Sc2CF2的熱導(dǎo)率為178W/MK。而Sc2C（OH）2的熱導(dǎo)率則比Sc2CF2小得多，室溫下，armchair型（zigzag型）的熱傳導(dǎo)值為173W/MK（107W/MK）。基于其優(yōu)良的高導(dǎo)熱率和電子遷移率，Sc2CT2（T=F,OH）有望成為下一代電子器件的潛力候選材料[1]。

2.3 吸附性能

MXene出自MAX，自然也繼承了MAX的很多優(yōu)點(diǎn)。除卻MAX固有的良好性能外，由于其二維特性，所以透光度、柔韌度比MAX更好。因其由三維材料剝蝕制備，所以MXene薄的只剩下巨大的表面積，厚度不過幾個原子層，所以比表面積巨大，加上其層狀結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，理論上吸附性能相當(dāng)不錯。通過化學(xué)剝離堿化嵌入所制備的二維ALK-MXene（Ti3C2（OH/ONa）xF2-x）在競爭陽離子Ca（Ⅱ）/Mg（Ⅱ）高濃度共存時(shí)，對Pb（Ⅱ）表現(xiàn)出良好的吸附性能。動力學(xué)實(shí)驗(yàn)表明，吸附在120s內(nèi)達(dá)到平衡。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究表明，吸附特性與羥基活化T位點(diǎn)有關(guān)[8]。MXene強(qiáng)大的吸附性能可使其在環(huán)境領(lǐng)域大有作為，譬如吸附重金屬凈化水質(zhì)、治理有機(jī)污染物（如農(nóng)藥）等。

2.4 半導(dǎo)體性能

在結(jié)構(gòu)方面。MXene雖然與石墨烯結(jié)構(gòu)類似，但是其應(yīng)用之廣泛遠(yuǎn)勝于石墨烯。曾經(jīng)石墨烯強(qiáng)大的性能讓全球的材料學(xué)家都為之驚嘆——透明度高，柔韌度好，機(jī)械強(qiáng)度高，導(dǎo)電性能好，導(dǎo)熱率也不錯，性能幾近完美，甚至一度被作為代替半導(dǎo)體硅的電子材料來研究。半導(dǎo)體的導(dǎo)電原理通俗點(diǎn)說，就是需要外界能量刺激才會從平時(shí)的“絕緣體”轉(zhuǎn)化為“導(dǎo)體”，而這個能量就叫做“能隙”，可是問題是石墨烯沒有“能隙”，就相當(dāng)于被隔絕在半導(dǎo)體研究領(lǐng)域之外——人工加能隙畢竟費(fèi)時(shí)費(fèi)力，所以這時(shí)候就顯出MXene的優(yōu)點(diǎn)來。MXene家族中M2CO2，M2CF2，SC2C（OH）2都能展示出半導(dǎo)體特性，SC2C（OH）2更是表現(xiàn)出直接帶隙[2]。Ti2CO2、Zr2CO2和HF2CO2的能隙分別是0.24eV、0.88eV和1.0eV[4]。TMDs/Sc2CF2復(fù)合材料的帶隙寬度在0.13～1.18eV范圍內(nèi)（硅的能隙是1.1eV），所以MXene有望成為繼半導(dǎo)體硅后的新型電子材料頭號種子選手。

2.5 儲電性能

談到電子材料，就不免聯(lián)想到現(xiàn)在幾乎人手一部的電子產(chǎn)品。如何讓電池待機(jī)時(shí)間長，已經(jīng)成為人們關(guān)注的問題之一。與傳統(tǒng)電池相比，鋰電池的電解液為有機(jī)溶劑和鋰鹽，這些物質(zhì)大多無毒或低毒，污染相對較小。另外，鋰電池還有容量大、壽命長、無記憶效應(yīng)、質(zhì)量輕等優(yōu)點(diǎn)，所以開發(fā)鋰電池的電容量已成為很多人關(guān)注的熱點(diǎn)之一。一般來說電容量和電極材料有關(guān)，儲鋰性能越好，那么理論上說，電容量就越高，電池就越耐用。而二維材料MXene其層狀結(jié)構(gòu)、巨大的比表面積，使其具有良好的儲存性能。層與層之間相對獨(dú)立，只有薄弱的范德華力連接，理論上可以調(diào)節(jié)層間距，所以MX-ene在超級電容領(lǐng)域比其他二維層狀材料更具優(yōu)勢。拿Ti2C為例，穩(wěn)定狀態(tài)下，C/25的電容量為225mAh/g；經(jīng)過 80次充放電后的 1C容量為110mAh/g；經(jīng)過 120次充放電后的 3C容量為80mAh/g；經(jīng)過 200次充放電后的 10C容量為70mAh/g[6]。除此之外，相關(guān)研究還表明了MXene可以很好的高倍率充放電[7]。

2.6 儲氫性能

理論上，能儲鋰就也能儲存其他物質(zhì)，比如氫。我國環(huán)境資源緊缺，所以開發(fā)清潔能源已經(jīng)提上日程。氫氣作為清潔能源固然有它的優(yōu)點(diǎn)，如，資源豐富、熱值高、體積小、對環(huán)境無污染，但是最大的問題是不容易儲藏和運(yùn)輸。氫氣重量輕、難捉摸、擴(kuò)散速度快，需低溫液化，會導(dǎo)致閥門堵塞并形成不必要的壓力，有時(shí)甚至?xí)鸨?。在眾多MAX相中，理論上二維Sc2C具有單位重量的最高比表面積，因此預(yù)計(jì)每單位的Sc2C有最高重量的儲氫能力，重量存儲容量甚至高達(dá)9.0%（wt），已達(dá)到美國能源部設(shè)定的重量存儲容量指標(biāo)（2015年5.5%（wt））[10]。根據(jù)Sc2C的不同吸附位點(diǎn)，氫可被三種模式吸附：化學(xué)吸附、Kubas吸附和物理吸附，結(jié)合能分別是4.703eV，0.164eV和0.087eV。其中，Kubas型相互作用可在環(huán)境條件下吸附存儲或可逆釋放的H2重量存儲量為3.6%（wt）。

2.7 穩(wěn)定性能

除卻儲能問題，穩(wěn)定性自然也是人們關(guān)注的重點(diǎn)，穩(wěn)定性好則意味著MXene這個新材料能長時(shí)間持續(xù)使用而不會發(fā)生性狀改變。晶格能是影響晶體穩(wěn)定性的重要因素之一，通常晶體越穩(wěn)定，晶格能的負(fù)值越大。用HF酸蝕刻親本MAX相，合成的MXene表面通常會被氧、氟或氫氧基官能化，采用第一原理能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算以及對GLTiN+1CN和GLTiN+1NN（在內(nèi)聚能和形成能方面）的穩(wěn)定性分析表明，隨著其厚度增長（即指數(shù)增長N），GL系統(tǒng)的相對穩(wěn)定，這意味著MXene可以保存一段時(shí)間[3]。

2.8 機(jī)械性能

MXene型比紙薄，性比鐵實(shí)。不但機(jī)械性能好，彈性也不錯。在MXene中的M2CT2（M=Sc,Ti,V,Cr,Zr, Nb,Mo,Hf,Ta,W;T=-0,-F,-OH），M原子和表層T官能團(tuán)對MXene的性能都有顯著影響。通常，氧官能化的MXene與氟和羥基官能化的相比，其晶格參數(shù)更小，機(jī)械強(qiáng)度更強(qiáng)[2]。不僅如此，Cr2C、Hf2C、Ti4C3、Ti3C2、Ti2C、Ta4C3、Ta3C2、Ta2C、V2C、Zr2C等MXene材料經(jīng)過廣義梯度近似密度函數(shù)理論及第一性原理計(jì)算可以得出沿著基準(zhǔn)面拉伸時(shí)，其彎曲強(qiáng)度高于相同厚度的多層石墨烯[5]。

2.9 高靈敏度和選擇性

由于單層Ti2CO2具有高靈敏度和選擇性，在所有的氣體分子中，只有NH3在被TiCO2化學(xué)吸附時(shí)有0.174eV的電荷轉(zhuǎn)移，并且在Ti2CO2吸附NH3前后I-V之間的傳輸功能發(fā)生了巨大的變化。并且，NH3在Ti2CO2應(yīng)變下的采集明顯優(yōu)于其他氣體分子，NH3的吸附可隨著Ti2CO2的增強(qiáng)而增強(qiáng)。此外，其采集過程可逆。所以其有望成為NH3傳感器的新型材料[11]。

3 應(yīng)用前景

3.1 制備有機(jī)插層MXene復(fù)合物和“MXene紙”

從結(jié)構(gòu)和性能上看，MXene是一類“導(dǎo)電親水黏土”，黏土的改性可以通過插層和分層實(shí)現(xiàn)。由于層與層之間相對獨(dú)立，所以可以通過有機(jī)小分子調(diào)節(jié)層間距，目前研究出Ti3C2Tx、TiNbCTx、Ti3CNTx等可以被N2H4·H2O插層[12]。插層除了可以改變黏土性質(zhì)，調(diào)節(jié)層間距外，還可以削薄二維材料的厚度，比如，經(jīng)超聲處理DMSO（二甲基亞砜）插層后的Ti3C2Tx，可使插層前大約10層厚的Ti3C2Tx薄片≤5層，如紙一樣薄[13]。Mg2+、Li+、NH4+、Na+、K+和Al3+等陽離子可在常見酸堿鹽溶液下自主進(jìn)入Ti3C2Tx層間[14]，可以使其電化學(xué)性能得到大幅提高。

3.2 電子領(lǐng)域

3.2.1 半導(dǎo)體

上文已經(jīng)介紹了MXene的半導(dǎo)體特性，多數(shù)MXene主要因過渡金屬的d軌道電子而導(dǎo)電，Sc2CO2、Sc2CF2和Sc2C（OH）2為半導(dǎo)體[16]。其有望成為繼半導(dǎo)體硅后的新型電子材料頭號種子選手。還有很多二維TMDC材料，比如MoS2、WS2、WSe2和ZrS2等都是半導(dǎo)體，它們的電子遷移率雖然低于石墨烯和硅，但高于非晶硅，是理想的晶體管材料。

3.2.2 新型熱電材料

從玻爾茲曼理論和第一原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算中得出，單層和多層M2C（M=Sc，Ti，V，Nb，Zr、Mo、Hf、Ta）和M2N（M=鈦，鋯和Hf）等MXenes材料的熱電性能極好，因其特有的T2G帶形狀，Mo2C的納米片具有較高的Seebeck系數(shù)、低載流子濃度及良好的導(dǎo)電性等優(yōu)點(diǎn)，有望成為一類新型熱電材料[15]

3.2.3 超級電容器

由于MXene有著巨大的比表面積，又有著多層結(jié)構(gòu)，本身電導(dǎo)率高且抗氧化性能好，所以在超級電容器方面有著極大的優(yōu)勢。儲鋰主要原理為含氧官能團(tuán)吸附鋰離子插層，其具有良好的高倍率充放電性能。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，使用MXene作為電極材料，可以制備出大容量、高能和高能量密度的超級電容器。未來可將MXene用于多種離子電池、超級電容器以及新型雜化儲能元件等領(lǐng)域。

3.3 催化領(lǐng)域

以二維Ti3C2Tx（X=OH，F(xiàn)）作為載體的高分散Pt納米粒子催化劑比起以C作為載體的催化劑在催化氧化還原反應(yīng)中穩(wěn)定性和循環(huán)性更加優(yōu)秀[17]。此外，通過分子動力學(xué)計(jì)算得出MXenes上的羥基可與羥甲基發(fā)生取代反應(yīng)，說明MXene有望用于酯化催化反應(yīng)[18]。

3.4 復(fù)合材料領(lǐng)域

由于MXene具有金屬特性，良好的導(dǎo)電性、吸附性、半導(dǎo)體性、穩(wěn)定性、導(dǎo)熱性、力學(xué)性能、磁性以及多種可選擇性的官能團(tuán)，使得MXene在復(fù)合材料領(lǐng)域有著重要的研究意義[19，20]。

3.5 環(huán)保領(lǐng)域

3.5.1 儲氫

材料學(xué)家和化學(xué)家目前正在尋求一種可在環(huán)境條件下操作的可逆儲氫材料，經(jīng)計(jì)算發(fā)現(xiàn)二維TiC相的儲氫性能相當(dāng)不錯。構(gòu)成TiC相的元素Ti原子被Ti-C共價(jià)鍵緊密束縛，解決了過渡金屬長期以來的聚集問題。分子動力學(xué)模擬表明在0.272V的鍵能下，Kubas型相互作用結(jié)合的氫分子存儲量達(dá)到3.4%（wt），且在環(huán)境條件下吸附、釋放可逆。如果處理了氫氣的運(yùn)輸儲存麻煩，這勢必將會解決很大的環(huán)境問題。

3.5.2 凈化

1）水質(zhì)

目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)Ti3C2（OH/ONa）xF2-x對鉛有獨(dú)特的吸附作用，每一個原子都能吸附4500kg水中的鉛，這無異于是解決了飲用水污染中的一大問題。雖說目前為止只發(fā)現(xiàn)了吸附鉛的MXene，但是不久以后，隨著對其的深入研究，其他吸附水中重金屬的二維材料也將一一出現(xiàn)。

2）空氣

文獻(xiàn)中已報(bào)導(dǎo)Ti2CO2可以對NH3吸附及釋放，但是總體來看，關(guān)于環(huán)境氣體分子的研究還是尚顯不足。除了NH3被明確報(bào)導(dǎo)外，CO2和SO2等環(huán)境相關(guān)氣體分子尚未有明確的研究。MXene有著巨大的比表面積和多層結(jié)構(gòu)，如果能將空氣中的有害氣體吸附，勢必會對我國的環(huán)保事業(yè)做出巨大貢獻(xiàn)。

3.5.3 氣體分子傳感器

如上文所述，Ti2CO2可以對NH3化學(xué)吸附時(shí)有電荷轉(zhuǎn)移，Ti2CO2有望成為NH3傳感器的新型材料。目前我國科研人員正在積極開發(fā)MXene的其他家族成員，希望其能在特定分子傳感器領(lǐng)域大放光彩。

3.6 其他領(lǐng)域

3.6.1 潤滑

潤滑劑的原理是利用潤滑劑分子的極性基團(tuán)及其表面取向，因吸附作用而生成一個潤滑劑膜層，從而減少聚合物之間的摩擦力。其中以石墨烯和MoS2為層狀晶體結(jié)構(gòu)潤滑材料的代表。作為新興材料，MXene有著良好的抗氧化性，并且制備工藝比石墨烯簡單。通過化學(xué)剝離MAX得到的MX-ene表面帶有-OH，可利用異氰酸根、硅烷偶聯(lián)劑、SOCl2及長鏈羧酸等使得MXene共價(jià)改性，使其穩(wěn)定分散在溶液中，所以MXene可以在潤滑領(lǐng)域大展身手。

3.6.2 耐輻射

核能是清潔能源之一，但是它也有很多隱患，比如放射性。如何保證核安全，已是眾多學(xué)者研究的課題之一。MXene家族中有部分成員具有獨(dú)特的耐電子輻照性，現(xiàn)在科學(xué)家們正在嘗試將其應(yīng)用于核工程，比如高溫氣冷堆中的石墨堆保護(hù)材料。

4 MXene研究的主要困難

目前關(guān)于MXene的研究還處于起始階段，真正落實(shí)到實(shí)踐還面臨著許多問題:

（1）國內(nèi)關(guān)于MXene的報(bào)導(dǎo)文獻(xiàn)很少，對于環(huán)境氣體分子的研究尚顯不足，如何利用MXene凈化空氣是一個值得研究的地方；

（2）MXene的諸多性能中有很多性能只處于理論研究階段，具體落實(shí)到實(shí)驗(yàn)的卻不多，目前取得了階段性成果僅有Ti3C2體系；

（3）如何制備定向性能的MXene以及如何結(jié)合特定官能團(tuán)是一個亟待解決的問題；

（4）開發(fā)MXene材料家族的其他成員及研究其各種應(yīng)用之路漫漫且修遠(yuǎn)。未來幾年MXene的發(fā)展方向應(yīng)該是研究在儲能、復(fù)合材料、催化、電子、氣體分子傳感器等領(lǐng)域的應(yīng)用。

5 結(jié)語

MXene直至2011年才被發(fā)現(xiàn)，進(jìn)入公眾的視線不過幾年卻已席卷全球，隨著研究領(lǐng)域的不斷加深，MXene的應(yīng)用領(lǐng)域也在不斷擴(kuò)展。盡管目前對其研究還處于起步階段，但是見微知著，僅目前發(fā)現(xiàn)的性能就如此強(qiáng)大，我們有理由相信，當(dāng)有一天真正揭開了MXene的神秘面紗，其強(qiáng)大的性能必將讓我們?yōu)橹@嘆。

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Research Progress on New Low Dimensional Materials MXene

LENG Yue-yang，ZHANG Shu-yi,ZONG Xin-yuan and LI Yong-feng**
（Institute of Forest,Northeast Forestry University,Harbin 150040,China）

MXene materials is a kind of transition metal carbide-based low-dimensional materials,and the study on the material heats up in recent years.MXene materials has been reported that may be used for adsorption of heavy metal ions.Since MXene is etched by the MAX phase,it also has a strong metallic conductivity and high thermal conductivity.In essence,they look more like conductive clay.Besides,it is expected to apply in the field of super capacitor,which has a potential application in the field of energy storage.Potential of MXene is not limited to the field of energy, which can extend to the field of environment,such as reversible hydrogen storage at ambient conditions under human action.Due to its high sensitivity and selectivity,it is selected as a gas molecule sensors.

MXene;low-dimensional materials;energy storage;adsorption;properties

TQ424.3

A

1001-0017（2016）06-0450-05

2016-05-02 *基金項(xiàng)目：中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金項(xiàng)目（編號：2572014AB09）

冷岳陽(1992-)，女，遼寧丹東人，碩士研究生，主要從事環(huán)境科學(xué)的科研工作。

**通訊聯(lián)系人：李永峰（1961-），男，黑龍江哈爾濱人，教授，博士，主要研究方向污染控制工程與生物能源。