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    絮凝-Fenton氧化預(yù)處理滅多威生產(chǎn)廢水的研究

    2016-12-19 08:57:19賈亞婷耿士文孫延霜藍惠霞王曉紅李軍訓
    現(xiàn)代農(nóng)藥 2016年6期
    關(guān)鍵詞:生產(chǎn)廢水絮凝劑投加量

    賈亞婷,王 瑋,耿士文,孫延霜,藍惠霞,*,王曉紅,張 恒,李軍訓

    (1.青島科技大學環(huán)境與安全工程學院,山東青島 266042;2.齊魯工業(yè)大學制漿造紙科學與技術(shù)教育部重點實驗室,濟南 250353;3.泰安生力源生物工程有限公司,山東泰安 271000)

    ◆研究與開發(fā)◆

    絮凝-Fenton氧化預(yù)處理滅多威生產(chǎn)廢水的研究

    賈亞婷1,王 瑋1,耿士文1,孫延霜1,藍惠霞1,2*,王曉紅1,張 恒2,李軍訓3

    (1.青島科技大學環(huán)境與安全工程學院,山東青島 266042;2.齊魯工業(yè)大學制漿造紙科學與技術(shù)教育部重點實驗室,濟南 250353;3.泰安生力源生物工程有限公司,山東泰安 271000)

    采用絮凝-Fenton氧化工藝預(yù)處理滅多威農(nóng)藥生產(chǎn)廢水??疾炀酆下然X(PAC)和FeSO42種絮凝劑的處理效果,發(fā)現(xiàn)FeSO4的處理效果明顯優(yōu)于PAC。當FeSO4質(zhì)量濃度為34.2 g/L,廢水pH值為7時,絮凝效果最好,CODCr去除率達35.2%。后續(xù)Fenton氧化的最適條件為:H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比為5∶1、30%H2O2加入量30 mL/L,pH值3,反應(yīng)時間120 min。在此條件下CODCr去除率達76.8%。絮凝-Fenton氧化法CODCr總?cè)コ蔬_到85.0%。

    滅多威;廢水;絮凝;Fenton氧化

    農(nóng)藥滅多威(methomyl)生產(chǎn)廢水屬于含硫較多的有毒有害有機廢水,難降解,處理難度大。廢水中主要污染物為滅多威和滅多威肟[1]。滅多威是氨基甲酸酯類農(nóng)藥[2],具有高效、廣譜、低殘毒等特點。滅多威和滅多威肟穩(wěn)定性較差,極易分解[3-4]。目前處理滅多威生產(chǎn)廢水的方法有樹脂吸附法[5]、焚燒法以及高級氧化法[6]。樹脂吸附法運行成本太高;焚燒法一次性投資高,而且還會產(chǎn)生2次污染;高級氧化法操作簡單,成本相對較低,成為廢水深度處理的一種主流方法。

    在高級氧化法中,F(xiàn)enton氧化技術(shù)由于一次性投資小,效率高,操作運行簡單而備受青睞[7]。H2O2在Fe2+的催化作用下,產(chǎn)生羥基自由基(HO·),HO·具有很大電負性或電子親和能,具有強氧化性[8-9]。Fenton試劑在廢水持久性有機物處理中有其獨特的優(yōu)勢,常溫常壓下就能發(fā)生反應(yīng),有利于人工控制,降解污染物能力非常強,能將污染物降至10-9級,且反應(yīng)迅速,能夠在短時間內(nèi)達到處理要求[10]。根據(jù)反應(yīng)機理,F(xiàn)e2+、H2O2、OH-質(zhì)量濃度決定了HO·的產(chǎn)量,影響Fenton試劑處理廢水的因素包括pH值、H2O2投加量與Fe2+投加量之比、H2O2投加量及反應(yīng)時間[11]。

    但Fenton氧化工藝藥劑費用較高,若與經(jīng)濟的絮凝工藝聯(lián)用,不僅會提高處理效果,而且會降低運行費用。本文采用絮凝-Fenton氧化工藝處理滅多威生產(chǎn)廢水,研究影響處理效果的因素,以期為滅多威生產(chǎn)廢水的處理提供一種經(jīng)濟有效的預(yù)處理工藝。

    1 實驗材料與方法

    1.1 廢水來源

    實驗所用的滅多威農(nóng)藥生產(chǎn)廢水取自山東某滅多威農(nóng)藥廠綜合生產(chǎn)廢水,廢水有惡臭,外觀呈紅棕色,廢水的水質(zhì)情況如表1所示。

    表1 廢水水質(zhì)

    1.2 分析方法

    采用精密pH計對溶液pH值進行測定,COD濃度采用美國HACH公司生產(chǎn)的便攜式水質(zhì)分析儀(DR2700)測定,BOD5濃度采用HACH公司的BOD測定儀進行分析。

    2 實驗結(jié)果與討論

    2.1 不同絮凝劑的處理效果

    用98%硫酸將廢水pH值調(diào)節(jié)為3,分別加入27.3 g/L聚合氯化鋁(PAC)和FeSO4進行絮凝反應(yīng)。加入PAC的廢水CODCr去除率在3.7%左右,而加入FeSO4的廢水CODCr去除率為27.1%,明顯高于PAC處理效果。因此,選擇FeSO4作為絮凝劑。

    2.2 FeSO4絮凝的最佳條件

    廢水pH值調(diào)整為3,分別加入FeSO4,使廢水中FeSO4質(zhì)量濃度為13.7,27.3,34.2,41.0,47.8 g/L,F(xiàn)eSO4投加量對CODCr去除率的影響如圖1所示。

    從圖1可以看出:CODCr去除率隨著FeSO4質(zhì)量濃度的增加先上升;當FeSO4質(zhì)量濃度為34.2 g/L時,CODCr去除率達最高值30.8%;之后,CODCr去除率呈下降趨勢。FeSO4投加量過少,即絮凝劑量太少,不能將廢水中懸浮微粒充分去除;而加入量過多,會使多余的Fe2+殘留在廢水中,F(xiàn)e2+具有還原性,會增加出水CODCr濃度,導(dǎo)致CODCr去除率下降。

    圖1 FeSO4加入量對廢水處理效果的影響

    不同pH值下CODCr去除率如圖2所示(FeSO4質(zhì)量濃度為34.2 g/L)。從圖2可以看出:CODCr去除率隨著pH值的升高先上升;當pH值為7時,CODCr去除率最高,為35.2%;之后,CODCr去除率隨pH值的升高而下降。

    圖2 pH值對CODCr去除率的影響

    pH值較低時,F(xiàn)e2+水解作用低,硫酸亞鐵難以形成膠體,“礬花”不能很好地形成,CODCr去除率低。當廢水的pH值>4,硫酸亞鐵的絮凝效果明顯增加,CODCr去除率迅速增高。其原因是隨著pH值的增加,硫酸亞鐵水解作用增強,形成的膠體量增加,絮凝作用增強[12]。但pH值過高,會導(dǎo)致硫酸亞鐵形成沉淀,從而使絮凝劑的總體絮凝性能降低[13]。

    因此,在pH值為7,F(xiàn)eSO4質(zhì)量濃度為34.2 g/L時,F(xiàn)eSO4絮凝效果最好,CODCr去除率達35.2%。絮凝后出水CODCr質(zhì)量濃度為16 200 mg/L,F(xiàn)eSO4質(zhì)量濃度為92.6 mg/L。

    2.3 后續(xù)Fenton氧化法處理的最佳條件

    2.3.1 H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比對處理效果的影響

    由于絮凝后出水FeSO4質(zhì)量濃度為92.6 mg/L,與Fenton實驗所需的FeSO4相比小得多,可以忽略。取絮凝后出水,將pH值調(diào)為3,加入25 mL/L H2O2,反應(yīng)時間為30 min,不同H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比下CODCr去除率如圖3所示。

    圖3 H2O2與Fe2+摩爾比對廢水處理效果的影響

    從圖3可知:隨著H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比增加,CODCr去除率先增加;在5∶1時CODCr去除率達到最高值,為41.0%;之后,隨H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比增加而下降。

    在Fenton反應(yīng)中,F(xiàn)e2+可將H2O2催化分解,產(chǎn)生自由基,在無Fe2+催化條件下,H2O2難以分解。Fe2+濃度較低時,催化H2O2產(chǎn)生的HO·少,被氧化的有機物就少,CODCr去除率較低;隨著Fe2+濃度增加,單位H2O2產(chǎn)生的HO·增加,被氧化的有機物增多,CODCr去除率升高;Fe2+濃度過高,H2O2迅速分解產(chǎn)生大量的活性HO·,游離的HO·產(chǎn)生積聚,反應(yīng)生成水,致使部分HO·被消耗,CODCr去除率降低。

    由實驗結(jié)果可知,F(xiàn)enton試劑處理滅多威生產(chǎn)廢水最合適的H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比為5∶1。

    2.3.2 H2O2投加量對處理效果的影響

    取絮凝處理后的出水,將pH值調(diào)為3,H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比為5∶1,反應(yīng)時間為30 min,H2O2加入量對CODCr去除率的影響如圖4所示。

    圖4 雙氧水加入量對CODCr去除率的影響

    由圖4可知:CODCr去除率隨著H2O2投加量增加先增加;當H2O2在廢水中的體積分數(shù)為30 mL/L時,CODCr去除率達到最大值44.7%;之后隨H2O2投加量增加,去除率反而下降。

    出現(xiàn)這一趨勢的原因可從Fenton氧化機理中HO·生成的速率和生成量2個方面得到解釋。在HO·生成速率方面,當H2O2濃度較低時,增加H2O2量,產(chǎn)生的HO·量即可增加,故而CODCr去除率增加;當增大到一定值后,H2O2破壞生成的HO·,同時H2O2自身無效分解[14],故使與廢水中有機物反應(yīng)的HO·的量降低。

    在HO·生成量方面,當H2O2的用量過高,由于催化劑Fe2+量不足,過量的H2O2不但不能分解產(chǎn)生更多的自由基,反而在反應(yīng)開始時將Fe2+迅速氧化為Fe3+。H2O2無效消耗,HO·產(chǎn)生受到抑制。此外,過量的H2O2在一定程度上增加了出水的CODCr值。

    Fenton氧化中H2O2最佳投加量為30 mL/L。

    2.3.3 pH值對處理效果的影響

    取絮凝后的出水,H2O2加入量為30 mL/L,H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比為5∶1,反應(yīng)時間為30 min,pH值對CODCr去除率的影響如圖5所示。

    圖5 pH值對CODCr去除率的影響

    從圖5可知:CODCr去除率隨pH值的增加先升高后降低。當pH值為3時,CODCr去除率最高,達到42.7%。

    pH值對Fenton氧化的影響較大,pH值過高或過低都不利于HO·的產(chǎn)生[15]。pH值過高會抑制Fe2++H2O2→Fe3++OH-+HO·(1)反應(yīng)的進行,使生成的HO·數(shù)量減少,且H2O2在堿性條件下會發(fā)生分解,同時催化劑鐵的有效形式是[Fe(HO2)]2+、Fe(OH)2,它們在pH值2~5內(nèi)濃度最高。當pH值過低時,由反應(yīng)式Fe3++H2O2→Fe2++HO2+H+(2)可知,F(xiàn)e3+很難被還原為Fe2+,而使反應(yīng)式(1)中的Fe2+供給不足,不利于HO·的產(chǎn)生。

    因此,F(xiàn)enton氧化反應(yīng)最適pH值為3。

    2.3.4 反應(yīng)時間對處理效果的影響

    取絮凝后的出水,用98%硫酸將pH值調(diào)為3,H2O2加入量為30 mL/L,H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比為5∶1,反應(yīng)時間對CODCr去除率的影響如圖6所示。

    圖6 反應(yīng)時間對CODCr去除率的影響

    由圖6可知:隨反應(yīng)時間的增加,CODCr去除率不斷增加。在120 min時去除率達到76.8%,之后,隨反應(yīng)時間增加,CODCr去除率趨于平緩。

    這可從Fenton試劑的作用機理方面解釋。反應(yīng)時間較短,催化產(chǎn)生的HO·未能與廢水中的有機物充分接觸發(fā)生反應(yīng),導(dǎo)致廢水CODCr去除率效果不顯著;隨著時間的延長,反應(yīng)不斷產(chǎn)生HO·,HO·也不斷與有機物發(fā)生反應(yīng),有機物不斷被氧化分解,CODCr去除率逐漸增大;最終產(chǎn)生的HO·消耗完全,有機物氧化分解結(jié)束,反應(yīng)時間繼續(xù)增加,CODCr去除率不再升高[16]。

    所以,F(xiàn)enton氧化處理滅多威農(nóng)藥生產(chǎn)廢水的最佳反應(yīng)時間為120 min。

    3 結(jié)論

    1)相對于PAC,F(xiàn)eSO4絮凝處理滅多威農(nóng)藥生產(chǎn)廢水的效果顯著,選取FeSO4作為前絮凝劑。當FeSO4投加質(zhì)量濃度為34.2 g/L,廢水pH值為7時,絮凝結(jié)果最好,CODCr去除率達35.2%,絮凝后水中COD為16 200 mg/L。

    2)后續(xù)Fenton氧化的最適條件為:H2O2與Fe2+物質(zhì)的量之比為5∶1,30%H2O2加入量為30 mL/L,pH值為3,反應(yīng)時間為120 min。在此條件下,CODCr去除率達76.8%,出水COD約3 750 mg/L。

    3)在最佳條件下,絮凝-Fenton氧化法預(yù)處理滅多威生產(chǎn)廢水COD總?cè)コ士蛇_到85.0%。

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    (責任編輯:顧林玲)

    Study on Pretreatment of Methomyl Wastewater by Flocculation-Fenton Oxidation

    JIAYa-ting1,WANGWei1,GENGShi-wen1,SUNYan-shuang1,LANHui-xia1,2*,WANGXiao-hong1,ZHANGHeng2,LIJun-xun3
    (1.CollegeofEnvironmentandSafeEngineering,QingdaoUniversityofScience&Technology,ShandongQingdao 266042, China;2.Key Laboratory of Pulp and Paper Science&Technology of Ministry of Education of China,Qilu University of Technology,Jinan 250353,China;3.Tai'an Shengliyuan Bioengineering Co.,Ltd.,Shandong Tai'an 271000,China)

    The technology of Flocculation-Fenton oxidation was used to pretreat wastewater of methomyl.The treatment efficiencies of FeSO4and PAC were investigated,FeSO4had better treatment efficiency than PAC.At the dosage of 34.2 g/L,pH value of 7,the flocculation efficiency was the highest and the CODCrremoval rate reached 35.2%.The optimum conditions of the subsequent Fenton oxidation were determined as follows:n(H2O2)︰n(Fe2+)=5︰1,30%H2O2dosage of 30 mL/L,pH value of 3,and the reaction time of 120 min.The CODCrremoval rate reached 76.8%under the optimum conditions.The total CODCrremoval rate of Flocculation-Fenton oxidation could reach 85.0%.

    methomyl;wastewater;flocculation;Fenton oxidation

    TQ 450.9;TQ 453.2+3

    A

    10.3969/j.issn.1671-5284.2016.06.006

    2016-06-02;

    2016-08-04

    山東省科技重大專項(新興產(chǎn)業(yè))項目(2015ZDXX0403B03);制漿造紙科學與技術(shù)教育部重點實驗室開放基金(KF201509);青島科技大學大學生創(chuàng)新訓練計劃項目(201509006)

    賈亞婷(1995—),女,山西省長治市人,本科。研究方向:環(huán)境工程。E-mail:18724798306@163.com

    藍惠霞(1974—),女,山東省青島市人,副教授,博士,碩士生導(dǎo)師。研究方向:污水物化、生物處理技術(shù)。E-mail:lanhuixia@163.com

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