煤中顯微組分對(duì)生物甲烷代謝的控制效應(yīng)

宋金星　郭紅玉　陳山來(lái)　夏大平　王三帥　蘇現(xiàn)波

1.河南理工大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院 2. 中原經(jīng)濟(jì)區(qū)煤層（頁(yè)巖）氣河南省協(xié)同創(chuàng)新中心3. 中國(guó)石油華北油田公司煤層氣勘探開(kāi)發(fā)指揮部

煤中顯微組分對(duì)生物甲烷代謝的控制效應(yīng)

宋金星1,2郭紅玉1,2陳山來(lái)1夏大平1,2王三帥3蘇現(xiàn)波1,2

1.河南理工大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院 2. 中原經(jīng)濟(jì)區(qū)煤層（頁(yè)巖）氣河南省協(xié)同創(chuàng)新中心3. 中國(guó)石油華北油田公司煤層氣勘探開(kāi)發(fā)指揮部

宋金星等. 煤中顯微組分對(duì)生物甲烷代謝的控制效應(yīng). 天然氣工業(yè)，2016,36(5):25-30.

煤的生物產(chǎn)氣過(guò)程受諸多因素的影響，為探討煤自身顯微組分對(duì)生物甲烷生成的控制效應(yīng)，采集了河南義馬千秋煤礦的長(zhǎng)焰煤和山西大同泉嶺煤礦的氣煤，通過(guò)人工手選法以及浮沉分離法對(duì)兩種煤樣進(jìn)行了顯微組分富集和分離，利用從礦井水中提取的本源菌群與相應(yīng)的顯微組分進(jìn)行生物甲烷代謝模擬實(shí)驗(yàn)，以產(chǎn)氣總量、CH4生成量、CH4濃度及反應(yīng)液pH值變化等指標(biāo)來(lái)評(píng)價(jià)產(chǎn)氣效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：①鏡質(zhì)組富集煤樣生物產(chǎn)氣總量、CH4生成量、CH4濃度和反應(yīng)液pH值變化幅度最高，而惰質(zhì)組富集煤樣最少，原煤則居中；②不同顯微組分開(kāi)始大量產(chǎn)氣時(shí)間在18～30 d，產(chǎn)氣高峰在20～35 d，鏡質(zhì)組產(chǎn)氣高峰滯后于原煤和惰質(zhì)組；③煤樣H/C原子比與生物產(chǎn)氣效果具有一致性，同煤階鏡質(zhì)組以及富氫、高H/C原子比煤種具有較高的生物甲烷產(chǎn)氣潛力。該研究成果可為我國(guó)煤層生物產(chǎn)氣先導(dǎo)試驗(yàn)區(qū)塊優(yōu)選提供理論指導(dǎo)。

煤層氣 生物甲烷 顯微組分 氫碳原子比 模擬實(shí)驗(yàn) 產(chǎn)氣潛力 控制效應(yīng) 先導(dǎo)試驗(yàn)區(qū)塊優(yōu)選

NATUR. GAS IND. VOLUME 36, ISSUE 5, pp.25-30,5/25/2016. (ISSN 1000-0976; In Chinese)

生物成因甲烷是煤層氣資源的重要組成部分，美國(guó)粉河盆地邊開(kāi)采邊生成補(bǔ)充的模式已成為煤層氣行業(yè)的共識(shí)[1]。隨著煤層生物氣生成機(jī)理研究的深入，許多學(xué)者都提出了通過(guò)生物技術(shù)激活煤層本源菌群，使其以煤為底物轉(zhuǎn)化為生物甲烷，也就是所謂的Microbially Enhanced Coalbed Methane（MECBM）技術(shù)[2-6]。聯(lián)合國(guó)能源署資助澳大利亞Apex公司，在Sydney盆地嘗試煤層注入微生物進(jìn)行生物氣化的先導(dǎo)性試驗(yàn)[7-8]。生物產(chǎn)氣過(guò)程受到諸如溫度、壓力、pH值、Eh值、礦化度、煤階和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)供給等因素的影響[9-14]，但有關(guān)組成煤的基本顯微組分對(duì)生物甲烷代謝的影響還鮮有關(guān)注。

筆者采集了河南義馬千秋礦的長(zhǎng)焰煤和山西大同泉嶺礦的氣煤，通過(guò)手選+浮沉分離對(duì)其顯微組分進(jìn)行富集分離，利用從礦井水中提取的本源菌群，分別對(duì)相應(yīng)的顯微組分進(jìn)行生物甲烷代謝模擬實(shí)驗(yàn)，探討煤自身顯微組分構(gòu)成對(duì)生物甲烷代謝的控制效應(yīng)，以期為我國(guó)即將開(kāi)展的煤層生物甲烷轉(zhuǎn)化先導(dǎo)試驗(yàn)選區(qū)提供實(shí)驗(yàn)支撐。

1　樣品采集與分離

1.1樣品采集

采集煤樣的樣品信息及工業(yè)分析見(jiàn)表1。實(shí)驗(yàn)所用菌種源為新鮮礦井水，取水時(shí)采用無(wú)菌的塑料桶在井下采集，取水后迅速隔氧密封，置于4 ℃冰箱內(nèi)保存?zhèn)溆谩?/p>

表1　樣品信息表

1.2顯微組分富集和分離

采用人工手選法對(duì)義馬原煤和大同原煤進(jìn)行煤巖顯微組分的初步分離富集，然后將手選煤樣粉碎到90%以上為0.1～0.5 mm，其余小于0.1 mm，最后用ZnCl2配置的溶液作為比重液，依據(jù)煤炭浮沉實(shí)驗(yàn)方法（GB/T 478—2008）進(jìn)行顯微組分分離，獲得鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組等顯微組分富集樣品（圖1）。

圖1　人工手選+浮沉分離實(shí)驗(yàn)流程圖

分離出的各顯微組分用清水多次沖洗和過(guò)濾，直到濾液中加硝酸銀無(wú)氯化銀白色沉淀為止，然后將樣品干燥，依據(jù)煤巖分析樣品制備方法（GB/T 16773—2008）制備粉煤光片。通過(guò)德國(guó)Axioskop 40 Pol偏光顯微鏡，按照煤的顯微組分組和礦物測(cè)定方法（GB/T 8899—2013）統(tǒng)計(jì)顯微組分和礦物頻率，扣除礦物后各顯微組分的體積百分含量見(jiàn)表2。

表2　煤樣顯微組分定量統(tǒng)計(jì)結(jié)果表

2　生物產(chǎn)氣實(shí)驗(yàn)

2.1培養(yǎng)基的配制

1）礦井水富集培養(yǎng)基（1 L）：NH4Cl，1.0 g；MgCl2·6H2O，0.1 g；K2HPO4·3H2O，0.4 g；KH2PO4，0.2 g；胰化酪蛋白，0.1 g；酵母膏，1.0 g；乙酸鈉，2.0 g；甲酸鈉，2.0 g；L-鹽酸半胱氨酸，0.5 g；Na2S·9H2O，0.2 g；NaHCO3，2.0 g；刃天青（0.1%），1 mL；微量元素液，10 mL；復(fù)合維生素溶液，10 mL，pH值=7.0。

2）微量元素液（1 L）：氨基三乙酸，1.5 g；Mn-SO4·2H2O，0.5 g；MgSO4·7H2O，3.0 g；FeSO4·7H2O，0.1 g；NaCl，1 g；CoCl2·6H2O，0.1 g；CaCl2·2H2O，0.1 g；CuSO4·5H2O，0.01 g；ZnSO4·7H2O，0.1 g；H3BO3，0.01 g；Alk(SO4)2，0.01 g；NiCl2·6H2O，0.02 g；Na2MoO4，0.01 g。

3）復(fù)合維生素溶液（1 L）：生物素，0.002 g；葉酸，0.002 g；鹽酸吡多醇，0.01 g；硫胺素(B1)，0.005 g；核黃素(B2)，0.005 g ；煙酸，0.005 g；泛酸鈣，0.005 g；B12，0.1 g；對(duì)氨基苯甲酸，0.005 g；硫辛酸，0.005 g。

2.2生物甲烷代謝模擬

稱取分離的顯微組分各20 g，加入富集4 d后的礦井水培養(yǎng)基200 mL，每個(gè)樣品同時(shí)做2個(gè)平行樣實(shí)驗(yàn)，取其平均值。由于本實(shí)驗(yàn)主要菌種為嚴(yán)格厭氧的產(chǎn)甲烷菌，整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程盡可能地在厭氧工作站內(nèi)進(jìn)行，避免菌種與空氣接觸，樣品分裝后迅速充入惰性氣體3～5 min。生物產(chǎn)氣裝置密封放入35℃恒溫培養(yǎng)箱，持續(xù)測(cè)試60 d，為保證菌種和煤樣的充分接觸，每天對(duì)反應(yīng)瓶手動(dòng)搖勻1次（圖2）。

圖2　生物甲烷代謝實(shí)驗(yàn)裝置圖

模擬煤層生物產(chǎn)甲烷實(shí)驗(yàn)產(chǎn)氣過(guò)程中，每3 d進(jìn)行一次產(chǎn)氣量測(cè)定，60 d產(chǎn)氣結(jié)束之后，進(jìn)行產(chǎn)氣量、氣體組分和反應(yīng)液pH值檢測(cè)（表3）。

表3　不同煤樣的生物產(chǎn)氣結(jié)果表

3　實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論

3.1煤的顯微組分富集效果

從分離實(shí)驗(yàn)結(jié)果定量分析，義馬千秋煤樣分離后，YM-V樣品中鏡質(zhì)組的含量從YM-Y樣品中的82.4%提高到93.0%，分離后較YM-Y樣品提高了12.86%，YM-I樣品中惰質(zhì)組由YM-Y樣品的17.2%提高到46%，增幅達(dá)到167.44%（圖3-a）。大同泉嶺煤樣分離后，DT-V樣品中鏡質(zhì)組的含量從DT-Y樣品的67.3%提高到84.6%，提高了25.71%，而DT-I樣品中惰質(zhì)組的含量由DT-Y樣品的16.8%提高到48.6%，增幅高達(dá)189.29%（圖3-b）。由于煤的顯微組分中殼質(zhì)組本身含量就比較少，結(jié)合義馬和大同兩個(gè)煤樣分離結(jié)果，兩個(gè)煤樣的殼質(zhì)組富集效果甚微，筆者對(duì)于殼質(zhì)組不予考慮。

圖3　煤的顯微組分富集分離效果圖

3.2顯微組分對(duì)甲烷生成的影響

從原煤、鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組樣品的CH4生成量來(lái)看，鏡質(zhì)組樣品的CH4生成量最大，原煤僅次于鏡質(zhì)組，而惰質(zhì)組的CH4生成量遠(yuǎn)小于原煤和鏡質(zhì)組。隨著鏡質(zhì)組含量的升高，CH4生成量及濃度上升；隨著惰質(zhì)組含量上升，CH4生成量及濃度急劇下降（圖4）?？梢?jiàn)，煤樣中鏡質(zhì)組對(duì)CH4生成量及濃度提高有促進(jìn)效果，而惰質(zhì)組則有一定抑制效應(yīng)。

圖4　顯微組分對(duì)CH4生成量及濃度的影響圖

3.3煤的顯微組分對(duì)產(chǎn)氣量的影響

各顯微組分的階段產(chǎn)氣量中原煤、鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組樣品均出現(xiàn)了產(chǎn)氣高峰，時(shí)間都在20～35 d，鏡質(zhì)組樣品產(chǎn)氣高峰均滯后于原煤和惰質(zhì)組，說(shuō)明微生物利用鏡質(zhì)組為碳源所需要的適應(yīng)時(shí)間比較長(zhǎng)，導(dǎo)致產(chǎn)氣高峰時(shí)間滯后現(xiàn)象（圖5-a）。

從累計(jì)產(chǎn)氣量來(lái)看，不同顯微組分開(kāi)始大量產(chǎn)氣的時(shí)間均出現(xiàn)在18～30 d之間，均出現(xiàn)產(chǎn)氣量緩慢增加—急劇增加—相對(duì)穩(wěn)定3個(gè)階段。原煤開(kāi)始累計(jì)產(chǎn)氣量大于惰質(zhì)組和鏡質(zhì)組，但一段時(shí)間后鏡質(zhì)組反超原煤，其中義馬煤樣反超時(shí)間在產(chǎn)氣40 d左右，大同煤樣反超時(shí)間在產(chǎn)氣32 d左右；惰質(zhì)組樣品的累計(jì)產(chǎn)氣量均低于原煤和鏡質(zhì)組（圖5-b）。同一煤階對(duì)比，鏡質(zhì)組產(chǎn)氣潛力大于原煤和惰質(zhì)組。

圖5　不同顯微組分煤樣的微生物產(chǎn)氣過(guò)程圖

3.4反應(yīng)液pH值的變化特征

利用梅特勒托利多酸度計(jì)對(duì)反應(yīng)前后各反應(yīng)液進(jìn)行pH值測(cè)定，發(fā)現(xiàn)各反應(yīng)液pH值均出現(xiàn)不同程度的增加，這與前人的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致[1]，但 鏡質(zhì)組增加尤為明顯，原煤次之，惰質(zhì)組增加最?。▓D6），間接佐證了微生物對(duì)底物的轉(zhuǎn)化能力從鏡質(zhì)組、原煤到惰質(zhì)組依次降低。

圖6　生物代謝前后反應(yīng)液pH值變化特征圖

3.5顯微組分H/C原子比與生物產(chǎn)氣的關(guān)系

煤的各顯微組分元素分析結(jié)果見(jiàn)表4，H/C原子比為鏡質(zhì)組＞原煤＞惰質(zhì)組。生物產(chǎn)氣依產(chǎn)氣總量、CH4生成量和CH4濃度排序?yàn)殓R質(zhì)組＞原煤＞惰質(zhì)組，兩者具有一致性。因此，H/C原子比越高，生物產(chǎn)氣時(shí)CH4生成量和產(chǎn)氣總量越大，生成氣體中CH4濃度也越高，同樣反應(yīng)液pH值升高得也越大。煤樣中H/C原子比的高低是判斷生物產(chǎn)氣潛力的重要指標(biāo)。我國(guó)華南晚二疊世龍?zhí)睹合祻V泛發(fā)育著一種特殊煤種，俗稱“樹(shù)皮煤”，這種特殊煤種的主要煤巖特征是含有樹(shù)皮體，且樹(shù)皮體的氫含量明顯高于同煤級(jí)的鏡質(zhì)組，H/C原子比大于0.9[15]，遠(yuǎn)高于表4中H/C比0.74～0.83，這種富氫煤種的微生物產(chǎn)氣潛力值得關(guān)注和研究。

表4　煤的顯微組分元素分析結(jié)果表

4　結(jié)論

1）鏡質(zhì)組樣品的產(chǎn)氣總量前期低于原煤，但CH4總生成量和濃度略高于原煤，遠(yuǎn)高于惰質(zhì)組樣品，產(chǎn)氣高峰時(shí)間滯后于原煤和惰質(zhì)組。

2）各顯微組分樣品的反應(yīng)液pH值均有所升高，鏡質(zhì)組變化率最大，原煤次之，惰質(zhì)組最小。鏡質(zhì)組相對(duì)于原煤和惰質(zhì)組，更有利于被微生物降解利用轉(zhuǎn)化為甲烷。煤中H/C原子比的高低是判斷生物產(chǎn)氣潛力的一個(gè)重要指標(biāo)，可為我國(guó)煤層生物轉(zhuǎn)化先導(dǎo)性試驗(yàn)區(qū)塊優(yōu)選提供實(shí)驗(yàn)支撐。

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（修改回稿日期 2016-03-08編 輯 羅冬梅）

中國(guó)能源消費(fèi)總量持續(xù)走高

能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)是反應(yīng)國(guó)家產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)狀況的晴雨表，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化程度又反過(guò)來(lái)決定能源消費(fèi)總量和利用水平。近幾年來(lái)，我國(guó)能源消費(fèi)變動(dòng)較快的特點(diǎn)，充分顯示出我國(guó)經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)調(diào)整以及轉(zhuǎn)型升級(jí)的腳步加快，揭示我國(guó)經(jīng)濟(jì)正從高速增長(zhǎng)轉(zhuǎn)向中高速增長(zhǎng)，經(jīng)濟(jì)發(fā)展方式正從規(guī)模速度型粗放增長(zhǎng)轉(zhuǎn)向質(zhì)量效率型集約增長(zhǎng)，同時(shí)，能源消費(fèi)總量也位居世界前列。

據(jù)有關(guān)數(shù)據(jù)顯示，2015年中國(guó)能源消費(fèi)總量達(dá)43×108t標(biāo)準(zhǔn)煤，比2014年增長(zhǎng)0.9%。煤炭消費(fèi)量下降3.7%，原油消費(fèi)量增長(zhǎng)5.6%，天然氣消費(fèi)量增長(zhǎng)3.3%，電力消費(fèi)量增長(zhǎng)0.5%。另外，中國(guó)能源消費(fèi)總量一直呈上升走勢(shì)，預(yù)計(jì)到2035年將達(dá)到頂峰，屆時(shí)，中國(guó)的能源消費(fèi)量將占世界能源消費(fèi)總量的25%。2016—2035年，中國(guó)的能源產(chǎn)量有望增加40%，而能源消費(fèi)量則增加48%，能源產(chǎn)量在消費(fèi)量中的比重從2014年的82%降至2035年的80%，這將使中國(guó)在2035年成為世界最大的能源凈進(jìn)口國(guó)，其中，石油的進(jìn)口依存度將從2014年的59%上升至2035年的76%，高于美國(guó)在2005年的峰值。

中國(guó)是世界最大的能源消費(fèi)國(guó)，并已成為過(guò)去幾年中全球能源需求最重要的增長(zhǎng)點(diǎn)，但因中國(guó)的能源需求不斷改變，故預(yù)計(jì)中國(guó)的能源需求量將在接下來(lái)20年內(nèi)以不到年均2%的增幅增長(zhǎng)，遠(yuǎn)低于2000年以來(lái)8%的年均增長(zhǎng)率。

在需求量方面，中國(guó)的能源消費(fèi)量得到有效控制，煤炭消費(fèi)量出現(xiàn)下降。2015年，中國(guó)能源消費(fèi)總量為43×108t標(biāo)準(zhǔn)煤，比2012年增長(zhǎng)6.9%，年均增幅為2.3%，比2005—2012年的年均增幅低4.1%，能源消費(fèi)總量增長(zhǎng)放緩。其中，煤炭消費(fèi)總量在2013年達(dá)到42.4×108t之后，2014年和2015年分別降至41.2×108t和39.6×108t，分別比上年下降3.0%和3.7%。2015年，石油消費(fèi)量約為5.5×108t，比2012年增長(zhǎng)15.1%；天然氣消費(fèi)量為1 930×108m3，增長(zhǎng)28.9%；電力消費(fèi)量為5.6×1012kW?h，增長(zhǎng)13.9%。

能源需求增速放緩將是大趨勢(shì)。中國(guó)經(jīng)濟(jì)緩慢的增長(zhǎng)是導(dǎo)致能源需求量增速放緩的一個(gè)重要原因，在近幾年間，中國(guó)GDP年均增長(zhǎng)預(yù)期放緩，大約是2000年以來(lái)增速的一半。另一方面，能源效率的改善以及經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)模式的改變，也將使中國(guó)能源消費(fèi)需求量增速腳步有所放緩。

（天工 摘編自天然氣工業(yè)網(wǎng)）

Control effects of coal maceral composition on the metabolism of biogenic methane

Song Jinxing1,2, Guo Hongyu1,2, Chen Shanlai1, Xia Daping1,2, Wang Sanshuai3, Su Xianbo1,2
(1. School of Energy Science and Engineering, Henan Polytechnic University, Jiaozuo, Henan 454000, China; 2. Henan Collaborative Innovation Center of Coalbed Methane and Shale Gas for Central Plains Economic Region, Jiaozuo, Henan 454000, China; 3. CBM Exploration and Development Headquarter of PetroChina Huabei Oilfi eld Company, Changzhi, Shanxi 046000, China)

The generation of biogenic gas from coals is affected by many factors.For exploring how the generation of biogenic methane is controlled by coal maceral compositions, two types of coal samples were collected respectively from the flame coal of Qianqiu Coal Mine in Yima, Henan, and the gas coal of Quanling Coal Mine in Datong, Shanxi. Then, maceral enrichment and separation were carried out on the samples by means of hand picking and float-and-sink separation. And finally, biogenic methane metabolism was simulated by using the authigenous bacteria extracted from the coal mine water and their corresponding maceral compositions. The experimental effects were evaluated on the basis of total biogenic gas production, CH4production and concentration, and pH change of reaction fluid, and other parameters. The simulation experiment reveals the following results. First, the vitrinite-rich coal samples present the largest variation of the above-mentioned parameters, followed by raw coals and inertinite-rich coal samples. Second, gas is abundantly generated during 18–30 d and gas generating peak occurs during 20–35 d, but it comes later in vitrinite than in raw coal and inertinite. And third, the H/C ratio varies consistently with the result of biogenic gas generation, and the vitrinite of the same coal rank and the coals with high hydrogen content and high H/C ratio are higher in terms of their biogenic methane generation potential. The study results in this paper provide theoretical references for the site selection of coalbed biogenic gas generation pilots in China.

Coalbed methane (CBM); Biogenic methane; Maceral; H/C ratio; Simulation experiment; Biogas production potential; Control effect; Optimization of pilot test block

10.3787/j.issn.1000-0976.2016.05.003

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（編號(hào)：41472129、41472127、41502158）、2014年度山西省煤基重點(diǎn)科技攻關(guān)項(xiàng)目（編號(hào)：MQ2014-01）、山西省煤層氣聯(lián)合研究基金資助項(xiàng)目（編號(hào)：2013012004）、河南省科技攻關(guān)項(xiàng)目（編號(hào)：132102210253）。

宋金星，1980年生，副教授，碩士；主要從事煤層氣地質(zhì)與開(kāi)發(fā)方面的研究工作。地址：（454000）河南省焦作市世紀(jì)大道2001號(hào)。ORCID:0000-0002-3353-1743。E-mail:songjinxing@hpu.edu.cn

郭紅玉，1978年生，副教授，博士；主要從事煤層氣地質(zhì)與開(kāi)發(fā)方面的研究工作。E-mail:ghy1026@126.com