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    PLA/木薯厭氧渣復(fù)合材料的制備工藝*

    2016-11-24 10:28:30王曉彤黃麗婕陳杰古碧謝彩鋒黃崇杏周雷劉康劉漢東
    工程塑料應(yīng)用 2016年11期
    關(guān)鍵詞:力學(xué)性能改性復(fù)合材料

    王曉彤,黃麗婕,陳杰,古碧,謝彩鋒,黃崇杏,周雷,劉康,劉漢東

    [1.廣西大學(xué)輕工與食品工程學(xué)院,南寧 530004; 2.廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室(廣西大學(xué)),南寧 530004;3.廣西大學(xué)糖業(yè)工程技術(shù)研究中心,南寧 530004]

    PLA/木薯厭氧渣復(fù)合材料的制備工藝*

    王曉彤1,2,黃麗婕1,2,陳杰1,2,古碧3,謝彩鋒1,黃崇杏1,周雷1,2,劉康1,劉漢東1

    [1.廣西大學(xué)輕工與食品工程學(xué)院,南寧 530004; 2.廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室(廣西大學(xué)),南寧 530004;3.廣西大學(xué)糖業(yè)工程技術(shù)研究中心,南寧 530004]

    以木薯厭氧渣為填料,聚乳酸(PLA)為基體,采用模壓成型制備了PLA/木薯厭氧渣復(fù)合材料,探究了木薯渣填充量、偶聯(lián)劑添加量、機械球磨時間、溫度、轉(zhuǎn)速及模壓溫度、壓力、時間等因素對復(fù)合材料力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,偶聯(lián)劑占木薯渣質(zhì)量的2%,木薯渣填充量為10%,球磨時間為30 min,球磨溫度為60℃,球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min,模壓時間為6 min,模壓溫度為190℃,模壓壓力為10 MPa時,復(fù)合材料的彎曲強度為63.108 MPa,拉伸強度為44.155 MPa,力學(xué)性能較好。以PLA與木薯厭氧渣為主要原料制備復(fù)合材料,既能有效降低復(fù)合材料的生產(chǎn)成本又能使復(fù)合材料保持較好的力學(xué)性能,避免了廢棄木薯渣對環(huán)境的污染,且為實現(xiàn)生物質(zhì)資源的高值化利用提供理論依據(jù)。

    木薯厭氧渣;聚乳酸;硅烷偶聯(lián)劑;木塑復(fù)合材料;機械球磨;模壓成型;力學(xué)性能

    木塑復(fù)合材料是指將天然植物纖維與樹脂基體通過一定的手段均勻混合后制成的復(fù)合材料[1]。廣西木薯產(chǎn)量占全國總量的70%以上,木薯是該區(qū)的支柱產(chǎn)業(yè)[2]。木薯厭氧渣主要源于生產(chǎn)乙醇所產(chǎn)生的固體廢棄物,有很高的回收利用價值[3–4],目前只有少部分用于生產(chǎn)化肥、飼料,絕大多數(shù)被廢棄,造成了資源浪費和環(huán)境污染等問題[5]。若將其經(jīng)適當(dāng)改性,制可生物降解復(fù)合材料,對經(jīng)濟、環(huán)保起到極大作用。

    固體物質(zhì)在機械力作用下受到碰撞、摩擦、沖擊等作用被稱為機械球磨,該方法可以改變固體物質(zhì)的結(jié)晶結(jié)構(gòu)和物化性能,并將機械能轉(zhuǎn)化成原料的內(nèi)能,提高粉體化學(xué)活力[6]。木薯厭氧渣在結(jié)構(gòu)上與其他植物纖維相同,表層有許多羥基,其反應(yīng)強度受表層羥基所處的位置影響,且纖維素非結(jié)晶區(qū)羥基的反應(yīng)活性較結(jié)晶區(qū)更強[7]。聚乳酸(PLA)原料來源廣、可生物降解,且有良好的力學(xué)強度[8],在土壤中能被微生物完全降解,生成水和CO2。目前,將PLA與木薯厭氧渣混合制復(fù)合材料的研究比較少,為避免廢棄木薯厭氧渣對環(huán)境的污染及實現(xiàn)生物質(zhì)資源的高值化,筆者對PLA/木薯厭氧渣復(fù)合材料的制備工藝進行了比較系統(tǒng)的研究,希望為后續(xù)研究提供理論支持。

    1 實驗部分

    1.1主要原料

    厭氧發(fā)酵木薯渣(簡稱木薯渣):250~380 μm (40~60目),廣西武鳴縣安寧淀粉有限責(zé)任公司;

    PLA粉末:巴斯夫PLA C2124M,東莞市楹圣塑膠化工有限公司;

    γ–氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)、γ–縮水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷(KH560):濟南興飛隆化工有限公司;

    無水乙醇、甲醇,分析純:天津市致遠(yuǎn)化學(xué)試劑有限公司;

    冰醋酸,分析純:成都市科龍化工試劑廠。

    1.2主要設(shè)備與儀器

    電熱鼓風(fēng)干燥箱:101–1型,北京科偉永興儀器有限公司;

    分析天平:BSA224S型,賽多利斯科學(xué)儀器(北京)有限公司;

    pH計:EL20型,梅特勒–托利多儀器(上海)有限公司;

    磁力攪拌器:85–2型,上海司樂儀器廠;

    高速混合機:SHR–10A型,張家港市億利機械有限公司;

    球磨機:廣西大學(xué)化工學(xué)院;

    平板硫化機:XLB25–D型,浙江雙力集團湖州星力橡膠機械制造公司;

    電子萬能材料試驗機:3367型,美國英斯特朗公司。

    1.3試樣制備

    (1)硅烷偶聯(lián)劑–醇溶液的配制。

    將硅烷偶聯(lián)劑、醇、去離子水按20∶72∶8質(zhì)量比配制硅烷偶聯(lián)劑–醇溶液。KH550和KH560分別用乙醇、甲醇來配置溶液。由于硅烷偶聯(lián)劑的水解速率與pH值有關(guān),pH=7時最慢。因此,除了氨基硅烷(KH550)外,都需要調(diào)節(jié)溶液的pH值[9],用冰醋酸調(diào)節(jié)KH560溶液pH值為4~5。

    (2)木薯渣的偶聯(lián)改性。

    將木薯渣105℃下烘干至水分低于3%,將纖維分別加入(硅烷偶聯(lián)劑含量相當(dāng)于纖維質(zhì)量的)1%,2%,3%,4%的硅烷偶聯(lián)劑–醇溶液中攪拌均勻,在78℃下活化2 h。反應(yīng)完成,抽濾,再在105℃下烘干至水分低于3%。

    (3)試樣的成型與加工。

    將在高速混合機中混合均勻的PLA和木薯渣加入到球磨機中進行球磨,將磨好的樣料放入到模具中,在平板硫化機上模壓制得樣片。

    1.4性能測試

    拉伸性能按GB/T 1040.2–2006測試,拉伸速率10 mm/min;

    彎曲性能按GB/T 1449–2005測試,跨度64 mm,彎曲速率2 mm/min。

    2 結(jié)果討論

    2.1木薯渣填充量對復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    固定機械球磨時間為1 h,球磨溫度為50℃,球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min,模壓溫度為190℃,模壓壓力為10 MPa,模壓時間為8 min,圖1示出不同木薯渣含量復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖1 不同木薯渣含量復(fù)合材料的力學(xué)性能

    由圖1可看出,隨著木薯渣添加量的增加,復(fù)合材的力學(xué)料性能降低。木薯渣纖維中含有大量的極性羥基,使得纖維易發(fā)生團聚,與非極性PLA的相容性差,隨著纖維添加量的增加,纖維在PLA中分布不均的現(xiàn)象加劇,導(dǎo)致應(yīng)力集中,因此材料的力學(xué)性能降低[7]。當(dāng)木薯渣質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%時,既能有效降低復(fù)合材料的生產(chǎn)成本又能使復(fù)合材料保持較好的力學(xué)性能。

    2.2偶聯(lián)劑對復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    (1)改性木薯渣填充量的影響。

    固定機械球磨時間為1 h,球磨溫度為50℃,球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min,模壓溫度為190℃,模壓壓力為10 MPa,模壓時間為8 min,偶聯(lián)劑添加量為木薯渣的3%,圖2示出不同改性木薯渣含量復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖2 不同改性木薯渣含量復(fù)合材料的力學(xué)性能

    由圖2可見,木薯渣經(jīng)偶聯(lián)改性后復(fù)合材料的力學(xué)性能變化趨勢與原纖維填充復(fù)合材料相同,但下降速度較緩慢,說明偶聯(lián)改性降低了纖維極性,提高其分散性,使得與PLA的相容性改善。研究發(fā)現(xiàn),KH550對纖維的改性效果優(yōu)于KH560的改性效果,這與周長奉等[10]的研究結(jié)果一致。

    (2)偶聯(lián)劑添加量的影響。

    圖3示出木薯渣含量為10%時,不同偶聯(lián)劑添加量(占木薯渣的質(zhì)量分?jǐn)?shù))復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    由圖3可知,偶聯(lián)劑含量不超過木薯渣的3%時,復(fù)合材料的力學(xué)性能均有所改善。當(dāng)偶聯(lián)劑添加量較小時,不能有效阻止木薯渣纖維團聚,界面相容性改善不明顯;當(dāng)偶聯(lián)劑添加量過多時,在體系中形成多分子層或部分聚集而降低纖維與PLA間的相容性,材料力學(xué)性能降低。當(dāng)添加2%偶聯(lián)劑時,既能有效地與木薯渣反應(yīng),在其表面形成均勻的偶聯(lián)劑單分子層,又在材料兩種主要成分間起“橋”連接的作用,從而提高材料的力學(xué)性能[11]。

    綜上可知,KH550添加量占木薯渣質(zhì)量的2%,改性木薯渣添加量為10%時,復(fù)合材料的力學(xué)性能最佳,故后續(xù)實驗中固定該條件。

    圖3 不同偶聯(lián)劑添加量復(fù)合材料的力學(xué)性能

    2.3機械球磨對復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    (1)機械球磨時間的影響。

    固定機械球磨溫度為50℃,球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min,模壓溫度為190℃,模壓壓力為10 MPa,模壓時間為8 min,圖4示出不同機械球磨時間復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖4 不同機械球磨時間復(fù)合材料的力學(xué)性能

    由圖4可知,當(dāng)機械球磨時間從15 min增加到30 min時,復(fù)合材料的力學(xué)性能提高;當(dāng)球磨時間繼續(xù)增加,材料的力學(xué)性能反而下降,這是因為過長的球磨時間使纖維變短,在材料中的支撐效果變?nèi)酰档土瞬牧系牧W(xué)性能。球磨對木薯渣還具有加熱烘干等物理改性的效果,適當(dāng)?shù)那蚰r間對木薯渣表面改性有利[7]。

    (2)機械球磨轉(zhuǎn)速的影響。

    固定機械球磨溫度為50℃,球磨時間為30 min,圖5示出不同機械球磨轉(zhuǎn)速時復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖5 不同機械球磨轉(zhuǎn)速時復(fù)合材料的力學(xué)性能

    由圖5可知,當(dāng)機械球磨轉(zhuǎn)速從150 r/min增加到300 r/min時,復(fù)合材料的力學(xué)性能基本呈上升趨勢。球磨轉(zhuǎn)速的提高,增加了單位時間內(nèi)纖維與PLA的接觸頻率,利于二者混合均勻,提高材料的力學(xué)性能。但轉(zhuǎn)速過快,既不利于對球磨機器的使用和維護,同時也降低了材料的力學(xué)性能,轉(zhuǎn)速過高還使長纖維磨碎的過于短小,在PLA中的支撐和增強效果減弱。

    (3)機械球磨溫度的影響。

    固定機械球磨時間為30 min,球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min,圖6示出不同機械球磨溫度時復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖6 不同機械球磨溫度時復(fù)合材料的力學(xué)性能

    由圖6可知,當(dāng)球磨溫度從50℃上升至60℃時,材料的力學(xué)性能呈上升趨勢,之后隨著球磨溫度的升高,材料的力學(xué)性能急劇下降。機械活化使KH550與纖維中的羥基進一步發(fā)生作用,熱壓成型后,材料力學(xué)強度提高。當(dāng)溫度超過60℃后,材料的力學(xué)性能反而下降,是由于過高溫度不利于KH550在混合物中分布均勻。

    2.4模壓對復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    (1)模壓時間的影響。

    固定機械球磨時間為30 min,球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min,球磨溫度為60℃,模壓溫度為190℃,熱壓壓力為10 MPa,圖7示出不同模壓時間復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖7 不同模壓時間復(fù)合材料的力學(xué)性能

    由圖7可知,當(dāng)模壓時間從4 min升至6 min時,材料的力學(xué)性能提高,隨著模壓時間的進一步增加,材料的力學(xué)性能降低。復(fù)合材料界面的形成是基體在纖維表面浸潤和鋪展的過程[12],模壓時間越長,PLA鋪展和包覆纖維的效果越好,材料的力學(xué)性能越高[13]。但在高溫下,長時間模壓,木薯渣開始炭化,使其在基體中的支撐作用變?nèi)酰牧系牧W(xué)性能降低[14]。

    (2)模壓壓力的影響。

    固定模壓溫度為190℃,模壓時間為6 min,圖8示出不同模壓壓力時復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖8 不同模壓壓力復(fù)合材料的力學(xué)性能

    由圖8可知,當(dāng)模壓壓力從4 MPa升至10 MPa時,復(fù)合材料的強度提高,之后隨著模壓壓力的增加,材料的力學(xué)性能降低。模壓壓力較小時,PLA受到的促使其向纖維滲透的外部作用力較小,不利于其對纖維的浸潤和包覆,材料力學(xué)性能較差[15]。當(dāng)壓力過高時,PLA與纖維間結(jié)合壓縮率達到極限,纖維結(jié)構(gòu)遭到破壞,材料力學(xué)強度降低。因此,適當(dāng)?shù)哪簤毫τ欣诶w維與PLA間更好的融合,使分子間結(jié)合緊密,增強內(nèi)部交聯(lián)程度,使材料力學(xué)性能最佳[14]。

    (3)模壓溫度的影響。

    固定模壓壓力為10 MPa,模壓時間為6 min,圖9示出不同模壓溫度時復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    由圖9可知,復(fù)合材料的力學(xué)性能隨模壓溫度的增加先上升后下降。當(dāng)溫度較低時,PLA熔融效果不佳,流動性較差,隨著溫度的升高,PLA對木薯渣的浸潤和鋪展效果提高,力學(xué)性能增強。在190℃時,力學(xué)性能達到最佳。但隨著溫度繼續(xù)升高,材料的力學(xué)性能降低,是因為纖維在200℃左右時開始發(fā)生降解,使其在材料中的支撐作用變差[14]。

    圖9 不同模壓溫度復(fù)合材料的力學(xué)性能

    3 結(jié)論

    (1)添加硅烷偶聯(lián)劑降低了木薯渣纖維的極性,提高了纖維與PLA的相容性,且KH550對材料力學(xué)強度的改進效果最佳。

    (2)機械球磨利于木薯渣纖維表面改性,能有效提高復(fù)合材料的力學(xué)強度;通過單因素實驗確定了最佳球磨時間為30 min,球磨溫度為60℃,球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min。

    (3)最優(yōu)模壓工藝條件為:溫度190℃,壓力10 MPa,時間6 min。

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    Study on Preparation of PLA/Cassava Residues Wood Plastic Composites

    Wang Xiaotong1,2, Huang Lijie1,2, Chen Jie1,2, Gu Bi3, Xie Caifeng1, Huang Chongxin1, Zhou Lei1,2, Liu Kang1, Liu Handong1
    (1. Institute of Light Industry and Food Engineering, Guangxi University, Nanning 530004, China;2. Guangxi Key Laboratory of Clean Pulp & Papermaking and Pollution Control, Guangxi University, Nanning 530004, China;3. Sugar Industry in Guangxi University Engineering Technology Research Center, Nanning 530004, China)

    Polylactic acid (PLA)/cassava residues wood plastic composites (WPC) were prepared by hot press molding technology with cassava residues as reinforced material and PLA as plastics matrix,and the effects of cassava residues content,dosage of coupling agent,mechanical milling time,temperature and revolutions,hot pressing temperature,pressure and time on the mechanical properties of the composites were investigated,respectively. Under the conditions of cassava residues content of 10%,weight percent of coupling agent/cassava residues of 2%,mechanical milling time of 30 minutes,temperature of 60℃,and revolutions of 300 r/min,hot pressing time of 6 minutes,temperature of 190℃,and pressure of 10 MPa,the bending strength and tensile strength of the WPC were 63.108 MPa and 44.155 MPa,respectively,indicating the favorable mechanical properties of the composite. The WPC made of cassava residues and PLA has better mechanical properties and lower cost,which can avoid the phenomenon of the environmental pollution caused by waste cassava residues and provide the theory basis to realize the high value of utilization of biomass resources.

    cassava residues;polylactic acid;silane coupling agent;wood plastic composite;mechanical milling;molding technology;mechanical property

    TB332

    A

    1001-3539(2016)11-0053-05

    10.3969/j.issn.1001-3539.2016.11.012

    *廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室主任課題基金項目(ZR201602),南寧市科學(xué)研究與技術(shù)開發(fā)計劃項目(20155349)

    聯(lián)系人:黃麗婕,副研究員,主要從事可再生資源利用及環(huán)境保護、木塑復(fù)合材料的制備

    2016-08-25

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