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    Si粉對SiO凝膠/鋁硅纖維復合材料性能的影響

    2016-11-21 06:35:00劉家臣
    材料工程 2016年10期
    關鍵詞:莫來石凝膠裂紋

    張 晶,田 庚,劉家臣

    (天津大學 材料科學與工程學院,天津 300354)

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    Si粉對SiO凝膠/鋁硅纖維復合材料性能的影響

    張 晶,田 庚,劉家臣

    (天津大學 材料科學與工程學院,天津 300354)

    采用浸漬法制備SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料。研究Si粉質量分數為0%,0.2%,0.4%,0.6%和0.8%時,SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料的微觀形貌、體積密度、回彈率和物相組成。結果表明:Si粉質量分數低于0.6%時,其氧化產生的體積膨脹填補了纖維與凝膠間的裂紋,體積密度由0.468g/cm3增大到0.723g/cm3,回彈率由43.1%升高為59.6%,并且Si粉高溫下的結晶化抑制了纖維析晶和促進了輝石的生成,這是材料的力學性能提高及高溫損壞程度降低的重要原因;Si粉質量分數為0.8%時,高溫下的Si粉產生了過分的體積膨脹,導致復合材料內部出現較大裂紋,壓縮回彈率降低為44.5%。

    Si粉;SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料;高溫損壞;力學性能

    航天運載器進入大氣層后受到高熱流的沖蝕[1],為保證運載器的正常運行,熱防護所用密封構件需具備結構簡單、性能穩(wěn)定和高彈性的特點[2,3]。陶瓷及陶瓷基的復合材料雖然具有耐高溫、高強度、低密度及抗腐蝕性強等優(yōu)點,但是韌性低和耐熱沖擊弱的缺陷限制了其在航空和航天領域的應用[4]。鋁硅纖維作為熱防護材料在1100℃下可保持一定的強度,最高使用溫度為1600℃,具有收縮性和抗脆性[5,6],此外密度低、蓄熱小的特性使其區(qū)別于傳統(tǒng)耐火隔熱材料[7];SiO2凝膠具有較高的孔隙度,可有效降低復合材料導熱系數,使材料具有很好的隔熱性[3]。將鋁硅纖維作為骨架加入到SiO2凝膠制成的復合材料,由于性能良好的纖維引入,在高溫下具有輕質、抗疲勞老化、良好的壓縮回彈性和隔熱性等優(yōu)點[3],可用作熱密封材料,但是當溫度過高時,纖維出現析晶現象,導致材料脆性增大,材料內部產生較多的貫穿裂紋,造成材料壓縮回彈性能下降和導熱系數升高。目前,如何緩解高溫下纖維析晶,填補和減少鋁硅纖維與SiO2凝膠之間的裂紋是亟待解決的問題。

    鋁粉、硅粉、碳化硼粉體在空氣中氧化生成二氧化硅、氧化鋁、氧化硼,產生了體積膨脹。其中,硅粉是化學改性中的常用材料[8],美國、歐洲和亞洲已將其質量標準統(tǒng)一化[9],Si在高溫氧化的氣氛中,首先與H2O發(fā)生反應,生成Si(OH)4和H2,即Si0+4H2O(Si(OH)4+2H2(g)[10],Si(OH)4最終氧化為致密的SiO2,產物SiO2與SiO2凝膠組分相同,易與材料相容,可用于材料改性和黏結;此外,Si粉具有火山灰活性,用于材料中細微裂紋的填補,能夠提高材料的抗壓強度和耐化學性,降低透水性和收縮率[9,11,12]。目前,Si粉用于合金改性方法已相當成熟,有效地提高了合金的強度、延展性和抗高溫損壞性能[8,13],然而極少用于改善陶瓷基復合材料的缺陷,本研究選取Si粉作為添加劑,借助X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)等分析手段,研究Si粉添加量對SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料性能的影響,找出Si粉的最優(yōu)添加量,并分析討論Si粉對復合材料的改性機理。

    1 實驗

    1.1 SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料的制備

    采用浸漬法制備纖維復合材料,第一步,漿料制備:在100g的硅溶膠中加入聚丙烯酸銨、十二烷基苯磺酸鈉和聚丙烯酰胺各2g制備出硅溶膠漿料,以未添加Si粉為對照樣,配置Si粉質量分數為0.2%,0.4%,0.6%和0.8%的混合漿料,將加入Si粉的混合漿料攪拌均勻后球磨3.5h取出;第二步,浸漬:將鋁硅纖維氈剪裁成40mm×40mm×5mm的方形氈塊置于燒杯中,然后將制備好的漿料倒入燒杯,纖維氈樣品浸漬1h取出;第三步,干燥和高溫燒結:將樣品置于70℃干燥箱中干燥至樣品質量不再變化,取出樣品,最后在溫度為1200℃的馬弗爐中燒結1h,制備成SiO2凝膠/纖維復合材料。

    1.2 性能測試與分析

    首先將高溫處理后的SiO2凝膠纖維復合材料打磨制成35mm×35mm×5mm的樣品塊。采用JSM-6700F場發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察試樣的微觀形貌。采用阿基米德排水法測定試樣的體積密度和顯氣孔率。采用CSS-44001電子萬能測試儀測試樣品的壓縮回彈率,加載速率為0.2mm/min。采用平板導熱儀測定試樣的常溫導熱系數。采用D/Max-2500Rigaku X射線衍射儀分析試樣的物相組成。

    2 結果與討論

    2.1 Si粉對復合材料微觀形貌的影響

    圖1為Si粉含量為0,0.2%,0.4%,0.6%和0.8%下制備的SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料SEM圖片。圖1(a)中在未添加Si粉的情況下,材料內部裂紋較多較大,纖維與纖維、纖維與SiO2凝膠發(fā)生分離;圖1(b)中纖維與纖維之間存在較小裂紋,部分纖維通過SiO2凝膠連接,凝膠存在較大的孔洞;圖1(c)中纖維與纖維之間通過SiO2凝膠緊密連接,凝膠內部存在少量孔洞,說明隨著Si粉質量分數的增加,Si粉燒結后形成的SiO2增加,填補了復合材料高溫下產生的裂紋;圖1(d)中當Si粉質量分數達到0.6%時,鋁硅纖維仍然可以緊密相連,但是凝膠內部出現少量較大孔洞;圖1(e)中纖維與纖維之間發(fā)生斷裂,凝膠內部出現較大裂紋。硅鋁氧化物纖維能夠與凝膠基體形成很強的化學鍵,但是當溫度大于1000℃時,纖維發(fā)生蠕變[18],然而由圖1(c)和圖1(d)可以看出,當混合漿料中Si粉質量分數為0.4%和0.6%時,在燒結溫度為1200℃條件下制備出的材料中的纖維仍可以與凝膠緊密相連,維持原有形態(tài),說明Si粉的加入能夠防止纖維高溫蠕變,從而提高材料的形態(tài)穩(wěn)定性。

    圖1 不同Si粉含量的SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料SEM圖(a)0%;(b)0.2%;(c)0.4%;(d)0.6%;(e)0.8%Fig.1 SEM of SiO2 gel/alumina-silica fibers composites with different Si powder contents(a)0%;(b)0.2%;(c)0.4%;(d)0.6%;(e)0.8%

    復合材料中裂紋的產生主要有兩種途徑,一是高溫下硅鋁纖維自身損壞產生的裂紋迅速向界面擴展[15],二是Si粉高溫下體積膨脹導致基體中產生裂紋,這兩種裂紋都是由于不同相之間的熱膨脹不匹配所致[16,17]。材料除了以上兩種裂紋來源,還包括Si粉顆粒的開裂、聚集和脫粘[8]。當Si粉質量分數低于0.4%時,材料內部裂紋主要源于1200℃高溫下纖維自身損壞產生的纖維/凝膠界面裂紋,這是因為纖維經熱處理后表面的含氧官能團減少,表面活性能降低,導致了纖維與凝膠界面的黏結力減弱[19],使得纖維與凝膠脫離,而Si粉在高溫氧化條件下的體積膨脹不足以填補纖維與凝膠界面產生的裂紋;隨著Si粉質量分數的增加,Si粉高溫氧化后產生的體積膨脹增大,填補了復合材料內部的裂紋,由圖1(c)和圖1(d)可見,材料內部裂紋和孔洞明顯減少;當Si粉質量分數達到0.8%時,Si粉高溫氧化后的過分體積膨脹導致了SiO2凝膠的斷裂,從而造成了材料內部較大裂紋的產生。由SEM結果得出,Si粉的質量分數為0.4%和0.6%時,SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料內部裂紋和孔洞較少,纖維和SiO2凝膠無脫粘現象。

    2.2 Si粉對復合材料體積密度和顯氣孔率的影響

    圖2為SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料的體積密度及顯氣孔率隨Si粉含量變化的曲線圖。由圖2可以看出,當Si粉質量分數低于0.6%時,隨著Si粉質量分數的增加,試樣體積密度增加,顯氣孔率降低;但是Si粉質量分數為0.4%試樣的密度0.638g/cm3略低于質量分數為0.2%試樣的密度0.666g/cm3,原因是在Si粉質量分數為0.4%試樣中,較多的Si粉與H2O反應產生H2,H2被包覆在SiO2凝膠中,使得材料中存在較多孔洞[10],在一定程度上降低了材料的體積密度;隨著Si粉質量分數的增加,Si粉的熱膨脹作用占據主導地位,更多的孔隙和裂紋被致密的SiO2填充,導致了Si粉質量分數為0.6%試樣的體積密度升高;當Si粉質量分數達到0.8%時,Si粉結晶化后產生的過分的體積熱膨脹以及混合漿料黏度較大不能充分浸漬硅鋁纖維[14]兩個原因,導致了復合材料內部出現較大裂紋,體積密度降低為0.584g/cm3和顯氣孔率增大為64.5%。

    圖2 不同Si粉含量的SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料的體積密度以及顯氣孔率Fig.2 Volume density and apparent porosity of SiO2 gel/alumina-silica fibers composites with different Si powder contents

    2.3 Si粉對復合材料壓縮回彈性能的影響

    材料的壓縮回彈性能是熱密封構件的重要力學特性[2,3],不同Si粉含量制備的SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料的壓縮回彈率見表1。由表1可以看出,隨著Si粉質量分數的增加,復合材料的壓縮回彈率先增加后減小,原因是當Si粉質量分數小于0.6%時,Si粉高溫氧化后的體積膨脹填補了復合材料內部的孔隙,增強了纖維與凝膠之間的界面強度,提高了材料壓縮回彈性能,而當Si粉質量分數達到0.8%時,Si粉高溫氧化后產生了過分的膨脹,導致了復合內部裂紋的擴展,使得復合材料壓縮回彈性能下降。由此可見,加入合理質量分數的Si粉,可提高復合材料的力學性能。Si粉提高SiO2凝膠/鋁硅纖維材料力學性能通過以下兩種途徑,一是Si粉的加入,改變了纖維表面和斷裂面的粗糙程度,使得裂紋在生長過程中通過裂紋偏轉、界面脫粘和纖維拔出三種行為消耗更多的能量[19];二是加入的Si粉,相對于纖維具有更小的粒徑和較大的表面活化能,在熱處理過程中,優(yōu)先與漿料中的水反應,促進了Si粉的結晶化,降低了纖維的結晶化程度,提高了材料的力學強度[20]。

    表1 不同Si粉含量的復合材料的壓縮回彈率和導熱系數

    本研究中壓縮回彈性能測試在室溫條件下進行,隨著應力增大,微裂紋逐漸增大,最后形成一條貫穿截面的裂紋,而高溫條件下的損壞首先發(fā)生在界面[18],隨后是纖維的粗糙化和斷裂,這可能是材料在高溫下呈突然性破壞的根本原因,其損壞機制有待于進一步論證。

    2.4 Si粉對復合材料導熱系數的影響

    導熱系數低于0.1W·(m·K)-1是現階段航空航天熱防護復合材料的研究目標[10],從經濟、實用和環(huán)保的角度考慮,研究中采用的硅鋁質纖維(導熱系數0.14W·(m·K)-1)和SiO2凝膠(導熱系數<0.02W·(m·K)-1)是適合的目標材料。材料主要通過熱傳導、熱對流和熱輻射3種方式進行熱傳遞,當材料中氣孔的直徑小于4mm時,熱傳導是主要的傳遞方式,材料的導熱系數主要受材料的性質、氣孔率等影響,其中氣孔率影響較大[3]。由表1可以得出,當Si粉質量分數低于0.6%,隨著Si粉質量分數的增加,復合材料的導熱系數由0.0908W·(m·K)-1增加到0.1134W·(m·K)-1,原因是:一方面,在Si粉質量分數較高的試樣中,Si粉結晶化后使得材料內部晶體含量相對較高,導致材料導熱系數增加;另一方面,Si粉高溫氧化后對材料內部裂紋的填充使得材料的氣孔率下降,導致材料導熱系數增加。當Si粉質量分數為0.4%時,材料導熱系數為0.0945W·(m·K)-1,結合材料微觀形貌和力學性能的分析結果,得出Si粉質量分數為0.4%是最優(yōu)的添加量。

    2.5 Si粉對復合材料物相組成的影響

    圖3為不同Si粉含量制備出的SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料的XRD圖譜。由圖3可以看出,復合材料的主要物相為莫來石和方石英。添加Si粉后,復合材料中莫來石增多,方石英減少;隨著Si粉質量分數的增加,復合材料中Al2O3減少,當Si粉質量分數達到0.4%時Al2O3消失,由莫來石的形成機制可知,即3γ-Al2O3+2SiO2→3Al2O3·2SiO2(mullite)[21],在Si粉質量分數為0.4%的試樣中,纖維的Al2O3與試樣中的SiO2恰好完全反應生成莫來石,與未添加Si粉的試樣對比,發(fā)現莫來石的量相對較多,說明Si粉的加入促進了莫來石的形成;此外,添加Si粉的復合材料的XRD圖譜中還存在輝石的衍射峰,這是由于在熱處理過程中,Si粉中少量的網狀結構離子Fe3+,Mg2+,Ca2+等通過對O2-的吸引作用,改變Si—O—Si的價鍵結構,使得復合材料中的玻璃分為兩相,一相含有較多的Si4+,另外一相則含有較多具有網狀結構的輝石[23],而輝石的生成能夠提高材料的力學性能。

    圖3 不同Si粉含量的SiO2凝膠/鋁硅纖維復合材料的XRD譜圖Fig.3 XRD pattern of SiO2 gel/alumina-silica fibers composites with different Si powder contents

    鋁硅纖維的最終沉積相為莫來石[6],當熱處理溫度達到900℃,鋁硅纖維開始析出莫來石晶體,隨著熱處理溫度的升高,莫來石晶粒長大,析晶量增加,這一過程導致了纖維收縮和強度降低,是纖維高溫下?lián)p壞的主要原因[23]。無定型Si的特征峰位于22.07°(與方石英的主峰21.78°鄰近)[21],然而在加入Si粉的試樣的XRD圖譜中卻不存在(見圖3),說明Si粉結晶化后生成的SiO2完全與Al2O3反應,并參與了莫來石的形成,而在這個過程中,Si粉的結晶化優(yōu)先于纖維的莫來石析晶[16,20],Si粉結晶化在一定程度上抑制了纖維中莫來石的析晶,進而降低了材料的高溫損壞程度。

    3 結論

    (1)當Si粉質量分數為0.4%和0.6%時,纖維通過SiO2凝膠仍可以緊密連接,說明合理添加Si粉能夠填補復合材料高溫下產生的裂紋。

    (2)當Si粉質量分數小于0.6%時,隨著Si粉質量分數增加,材料的壓縮回彈性能增強,導熱系數增大。

    (3)在熱處理過程中,Si粉中存在的少量的網狀結構離子Fe3+,Mg2+,Ca2+等吸引O2-后生成一相具有網狀結構的輝石,提高了材料的力學性能;同時,添加的Si粉高溫下抑制了纖維的莫來石析晶,降低了材料高溫損壞程度。

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    Effect of Silicon Powder on Properties of SiO Gel/Alumina-silica Fibers Composites

    ZHANG Jing,TIAN Geng,LIU Jia-chen

    (1 School of Materials Science and Engineering,Tianjin University,Tianjin 300354,China)

    SiO2gel/alumina-silica fibers composites were prepared by impregnation method. Silicon powder with different mass fractions of 0%, 0.2%, 0.4%, 0.6% and 0.8% was added in the slurry, and the effects of silicon powder on the microstructure, bulk density, compression-resilience ratio and phase compositions of the SiO2gel/alumina-silica fiber composites were investigated. The results show that when the mass fraction of the silicon powder is lower than 0.6%, the volume expansion of silicon resulting from the silicon oxidation fills the cracks between fibers and gel, the volume density of the composites increases from 0.468g/cm3to 0.723g/cm3, and the resilience ratios increase from 43.1% to 59.6%. Besides, it is found that the mechanical property is improved and the degree of high-temperature damage for the composites is decreased by the silicon crystallization, which restrains the fibers crystallization and facilitates the generation of pyroxene. However, when the mass fraction of silicon powder is 0.8%,the compression-resilience ratio of the composites significantly declines to 44.5%, which is attributed to the big cracks generated from the excessive volume expansion of silicon powder at high temperature.

    silicon powder;SiO2gel/alumina-silica fiber composite;high-temperature damage;mechanical property

    10.11868/j.issn.1001-4381.2016.10.014

    TU551.3

    A

    1001-4381(2016)10-0094-06

    國家自然科學基金項目(51272171, 51372164)

    2014-09-25;

    2015-07-16

    劉家臣(1965-),男,教授,研究方向:結構陶瓷及其應用,材料連接與高溫密封,聯(lián)系地址:天津市津南區(qū)海河教育園區(qū)內雅觀路135號天津大學北洋園校區(qū)材料學院(300354),E-mail: jcliutju@gmail.com

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