美國(guó)排水綜合毒性在有毒污染物排放控制中的應(yīng)用方法與啟示

王宏洋，趙鑫，曲超，余若禎，胡洪營(yíng)，李敏，趙麗娜，王海燕*，錢小平

1.環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012 2.中國(guó)農(nóng)工民主黨中央委員會(huì)，北京 100011 3.環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境微生物利用與安全控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100084

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美國(guó)排水綜合毒性在有毒污染物排放控制中的應(yīng)用方法與啟示

王宏洋1，趙鑫1，曲超2，余若禎1，胡洪營(yíng)3，李敏1，趙麗娜1，王海燕1*，錢小平1

1.環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012 2.中國(guó)農(nóng)工民主黨中央委員會(huì)，北京 100011 3.環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境微生物利用與安全控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100084

簡(jiǎn)要介紹了排水綜合毒性(whole effluent toxicity，WET)在美國(guó)的發(fā)展概況和相關(guān)技術(shù)指南、規(guī)范等內(nèi)容，剖析了WET在美國(guó)水中有毒污染物排放控制中的應(yīng)用方法，主要包括確定適用的WET基準(zhǔn)與標(biāo)準(zhǔn)、表征廢水特性以評(píng)價(jià)排水潛在毒性、計(jì)算WET排放限值和進(jìn)行毒性削減評(píng)價(jià)。美國(guó)針對(duì)以上每個(gè)環(huán)節(jié)的工作都建立了一套科學(xué)的方法體系，為我國(guó)開展水中有毒污染物的排放控制管理提供了重要借鑒，即明確排污許可的核心地位，完善我國(guó)水中污染物排放控制管理制度；建立基于水環(huán)境質(zhì)量的水污染物排放控制管理體系及方法；加強(qiáng)WET監(jiān)測(cè)研究工作，確定WET用于水中有毒污染物排放控制的方法體系。

排水綜合毒性；有毒污染物；排污許可；基于水環(huán)境質(zhì)量

有毒污染物是指直接或者間接被生物攝入體內(nèi)后，可能導(dǎo)致該生物或者其后代發(fā)生病變、行為異常、遺傳異變、生理機(jī)能失常、機(jī)體變形或者死亡的污染物[1]。目前，我國(guó)的主要江、河、湖等水域已經(jīng)受到嚴(yán)重的污染，一些有毒污染物含量甚至超過(guò)了地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[2]。這些水質(zhì)問(wèn)題主要是人為的污染物排放造成的，如農(nóng)業(yè)源廢水中的有機(jī)氯農(nóng)藥、殺蟲劑等，工業(yè)源廢水中的多氯聯(lián)苯、稠環(huán)芳香烴、重金屬等，生活源污水中的醫(yī)藥品及個(gè)人護(hù)理品等有毒污染物的排放[3-4]。

針對(duì)農(nóng)業(yè)源污染，無(wú)論是我國(guó)還是美國(guó)等西方國(guó)家，都依賴于規(guī)劃和經(jīng)濟(jì)手段，本文對(duì)此不進(jìn)行討論。針對(duì)工業(yè)和生活2類點(diǎn)源水污染物，我國(guó)主要利用政策制度和水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)等進(jìn)行控制管理。前者為體現(xiàn)國(guó)家污染防治總體思路進(jìn)行原則性規(guī)定，主要包括《環(huán)境保護(hù)法》、《水污染防治法》和各級(jí)文件中規(guī)定的政策制度，如水污染防治行動(dòng)計(jì)劃、城市黑臭水體整治等政策，環(huán)境影響評(píng)價(jià)、總量控制等制度。排放標(biāo)準(zhǔn)則是為貫徹落實(shí)各政策制度而制定的，是當(dāng)前環(huán)境保護(hù)部門開展環(huán)境執(zhí)法的基本依據(jù)[5]。

我國(guó)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)中給出了綜合控制指標(biāo)和部分需要針對(duì)性控制的單項(xiàng)指標(biāo)，對(duì)于有毒有害污染物，一般主要采用特定化學(xué)物質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行控制，如總鉛、六價(jià)鉻等，僅在制藥工業(yè)系列排放標(biāo)準(zhǔn)(GB 21903—2008～GB 21908—2008)中引入了發(fā)光細(xì)菌法測(cè)得急性毒性(以HgCl2毒性當(dāng)量計(jì))的綜合毒性指標(biāo)進(jìn)行排放控制[6-11]。此外，主要表征有機(jī)污染的綜合性指標(biāo)COD、BOD等對(duì)有毒物質(zhì)的排放控制也起到了一定作用。但是這些指標(biāo)均存在一定的局限性[12-13]，僅控制現(xiàn)有指標(biāo)并不能完全控制廢水的毒性，因?yàn)椋?)相同COD、BOD的不同廢水，污染物組成差異大，毒性差異也很大；2)有毒物質(zhì)種類繁多，近日美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)宣稱，已知化學(xué)物質(zhì)信息數(shù)據(jù)庫(kù)收錄了超過(guò)1億種化學(xué)物質(zhì)，其中大多數(shù)都屬于有毒物質(zhì)[14]，應(yīng)用有限的特定化學(xué)物質(zhì)指標(biāo)不能全面管控有毒物質(zhì)，而且從監(jiān)管的技術(shù)可行性及經(jīng)濟(jì)成本來(lái)看也不具可行性；3)毒理學(xué)效應(yīng)復(fù)雜，有毒污染物對(duì)生物的綜合效應(yīng)存在相加作用、獨(dú)立作用、協(xié)同作用、加強(qiáng)作用和拮抗作用，此外其毒性還與其存在形態(tài)有關(guān)系，單純應(yīng)用特定化學(xué)物質(zhì)指標(biāo)，可能出現(xiàn)廢水中毒性過(guò)嚴(yán)或過(guò)松控制的情況。實(shí)際工作中確實(shí)發(fā)現(xiàn)一些行業(yè)的廢水即使達(dá)標(biāo)排放，仍不能確保排放廢水無(wú)毒，如符合國(guó)家水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)的電子廠、電鍍廠、綜合污水處理廠、印染廠、化工廠、制藥廠等排水均對(duì)受試生物表現(xiàn)出了一定的毒性[15]。

綜上，污染物排放特別是有毒污染物的排放對(duì)我國(guó)水體造成了嚴(yán)重污染。目前，我國(guó)主要依據(jù)排放標(biāo)準(zhǔn)中特定化學(xué)物質(zhì)指標(biāo)對(duì)點(diǎn)源有毒污染物排放進(jìn)行控制。一些行業(yè)廢水即使達(dá)標(biāo)排放，仍表現(xiàn)出了生物毒性。亟需制定有毒污染物控制的綜合指標(biāo)，確保更嚴(yán)密地控制廢水排放。排水綜合毒性(whole effluent toxicity，WET)是符合這一環(huán)境管理需求的有毒污染物綜合指標(biāo)。美國(guó)是世界上第一個(gè)提出排水綜合毒性控制的，也是應(yīng)用其指標(biāo)最為成功的國(guó)家之一，對(duì)我國(guó)在水污染物排放控制管理中引入綜合毒性指標(biāo)和科學(xué)制定指標(biāo)限值具有借鑒意義。筆者對(duì)美國(guó)綜合排放毒性及其應(yīng)用進(jìn)行了分析，并提出對(duì)我國(guó)相關(guān)工作的啟示及建議。

1 WET在美國(guó)的發(fā)展概況

1.1 WET用于污染物排放控制的必要性

WET是指利用水生生物直接測(cè)量排水的綜合毒性，即用一組來(lái)自淡水、海水和河口的標(biāo)準(zhǔn)化植物、無(wú)脊椎動(dòng)物和脊椎動(dòng)物來(lái)評(píng)估排水和受納水體的急性和慢性綜合毒性。最早的排水毒性測(cè)試的歷史可以追溯到1945年，Hart[16]率先利用生物監(jiān)測(cè)方法研究排水對(duì)環(huán)境造成的負(fù)面影響，隨后Doudoroff等[17]利用魚類測(cè)定了排水毒性。在1975年，美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局(US EPA)正式發(fā)布了排水急性毒性的測(cè)定方法文件。這一時(shí)期，研究者主要測(cè)定了各種化學(xué)物質(zhì)的毒性?；谶@些毒性信息，US EPA于1978年發(fā)布了用以控制有毒物質(zhì)排放的水質(zhì)基準(zhǔn)。但是這一水質(zhì)基準(zhǔn)不能囊括所有可能造成毒性的物質(zhì)，引發(fā)了研究人員對(duì)于測(cè)定WET用于控制污染物排放必要性的思考[18]。另一方面，1975—1982年的研究發(fā)現(xiàn)，盡管污水處理廠采用了基于技術(shù)的污染物排放控制辦法，仍有62%的污水處理廠出水檢測(cè)出了急性毒性[18]，這更加凸顯了WET測(cè)定的必要性。

1.2 WET的發(fā)展歷程及主要技術(shù)指南概況

《清潔水法》[19]是美國(guó)水污染控制的基本法規(guī)，從其修訂歷程也可以看出WET在美國(guó)的應(yīng)用與發(fā)展。1972年，美國(guó)制定了《清潔水法》，對(duì)有毒物質(zhì)實(shí)行排放總量上的限制。1977年，《清潔水法》將控制常規(guī)污染物拓展到了控制有毒物質(zhì)排放。1984年，US EPA發(fā)布法規(guī)[20]提出了除基于技術(shù)排放限值進(jìn)行污染物控制，美國(guó)亟需采用其他的方案用以控制常規(guī)和有毒物質(zhì)的排放，明確了WET作為控制排放的一種途徑，并在1985年發(fā)布了相應(yīng)的技術(shù)指南(于1991年進(jìn)行修訂[21])。經(jīng)過(guò)4年多經(jīng)驗(yàn)的積累，1989年美國(guó)在《清潔水法》中正式提出了用WET方法從總量上控制有毒物質(zhì)的排放。同年，US EPA發(fā)布了實(shí)施策略文件[22]，在法律層面上闡述了WET的實(shí)施細(xì)則。

WET不僅可以用于廢水的毒性評(píng)價(jià)，還可以用于毒性鑒別評(píng)價(jià)(toxicity identification evaluation，TIE)、毒性削減評(píng)價(jià)(toxicity reduction evaluation，TRE)。TIE的主要目的是識(shí)別造成排水毒性的物質(zhì)；TRE是在識(shí)別造成排水毒性的物質(zhì)后，對(duì)該物質(zhì)的來(lái)源進(jìn)行追蹤，評(píng)價(jià)毒性控制方法的有效性，然后對(duì)排水毒性削減情況進(jìn)行評(píng)價(jià)的研究[21]。TRE的最終目的是控制有毒物質(zhì)排放，TIE是為了達(dá)到這一目的進(jìn)行的一部分工作。為規(guī)范指導(dǎo)WET指標(biāo)用于污染物排放控制，US EPA發(fā)布了一系列技術(shù)指導(dǎo)文件，包括水生態(tài)TIE方法文件[23-26]、沉積物TIE指南[27]、工業(yè)廢水TRE方法[28]、城鎮(zhèn)污水處理廠廢水TRE指南[29]。為指導(dǎo)TRE、TIE的實(shí)施，US EPA還發(fā)布了指南[30]，闡述了相關(guān)技術(shù)問(wèn)題，包括確定何種情況需要進(jìn)行TIE和TRE，TIE的技術(shù)局限性，TIETRE的不確定性等。此外，US EPA還發(fā)布了一系列WET測(cè)試方法的文件，國(guó)內(nèi)已有文章[31]進(jìn)行了較為詳細(xì)的介紹，本文對(duì)此不再贅述，僅主要針對(duì)WET在水污染物排放控制管理中的應(yīng)用進(jìn)行探討研究。

2 WET在美國(guó)水中有毒污染物排放控制中的應(yīng)用方法

2.1 美國(guó)水中有毒污染物排放控制管理概述

美國(guó)《清潔水法》明確水污染防治目標(biāo)是恢復(fù)和維持國(guó)家水域的化學(xué)、物理和生物的完整性。為了達(dá)到該目標(biāo)提出的一項(xiàng)重要舉措是有毒污染物的控制，在101(a)(3)部分規(guī)定“禁止有毒污染物以有害的量排放”[19]。同時(shí)，在402部分提出任何點(diǎn)源排污者欲向水體直接排放污染物，都必須取得國(guó)家污染物排放許可證，即NPDES(National Pollutant Discharge Elimination System)許可證[19]。NPDES許可證中污染物排放限值是有毒污染物排放控制的核心[21]。其中排放限值有2種：1)基于技術(shù)的排放限值，即根據(jù)現(xiàn)有技術(shù)結(jié)合經(jīng)濟(jì)可行性評(píng)價(jià)而確定的排放限值；2)基于水環(huán)境質(zhì)量的排放限值，即為達(dá)到既定水環(huán)境質(zhì)量而確定的排放限值。《清潔水法》的302部分及NPDES法規(guī)(40CFR122.44)規(guī)定，當(dāng)發(fā)現(xiàn)基于技術(shù)的排放限值已不足以滿足當(dāng)?shù)厮h(huán)境質(zhì)量要求時(shí)，須采用更為嚴(yán)格的、基于水環(huán)境質(zhì)量的排放限值[32]。

基于技術(shù)的有毒污染物控制，US EPA與我國(guó)的形式類似，主要通過(guò)對(duì)已發(fā)現(xiàn)具有毒性的特定化學(xué)物質(zhì)制定國(guó)家統(tǒng)一排放限值的形式進(jìn)行，此外COD、BOD5這類綜合性指標(biāo)也起到了一定的作用。針對(duì)基于水環(huán)境質(zhì)量的有毒污染物控制，排放限值制定方法較為復(fù)雜，US EPA印發(fā)了相應(yīng)的技術(shù)指南[21]，詳細(xì)介紹了控制的目標(biāo)、方法及實(shí)施方案?？刂频哪繕?biāo)有保護(hù)水生生物和保護(hù)人體健康?？刂频姆椒ㄓ刑囟ɑ瘜W(xué)物質(zhì)控制法、WET控制法和生物學(xué)評(píng)估法3種，各自的優(yōu)缺點(diǎn)見表1。

目前，人體健康保護(hù)主要利用特定化學(xué)物質(zhì)控制法而實(shí)現(xiàn)。水生態(tài)保護(hù)則可以綜合利用以上3種方法，應(yīng)用最廣泛的為特定化學(xué)物質(zhì)控制法，該方法具有可精確測(cè)定單個(gè)化學(xué)物質(zhì)含量、測(cè)定費(fèi)用較低(僅出現(xiàn)幾種污染物的情況下)的優(yōu)點(diǎn)。但是利用該方法進(jìn)行有毒污染物控制的前提是已經(jīng)制定了該污染物的水質(zhì)基準(zhǔn)，由于美國(guó)一些州水質(zhì)基準(zhǔn)較少，可能發(fā)生水生態(tài)的保護(hù)程度很低的情況。對(duì)于WET控制法，雖然利用該方法可以測(cè)定所有污染物的綜合毒性效果，對(duì)水生態(tài)的保護(hù)程度很高，但是測(cè)定費(fèi)用較高。生物學(xué)評(píng)估法通過(guò)生物調(diào)查和其他針對(duì)生物群落的直接測(cè)定方法，評(píng)估水體的生物狀況，其測(cè)定結(jié)果涵蓋了多種生物影響，可以進(jìn)行歷史趨勢(shì)分析，但是測(cè)定費(fèi)用最高。3種方法各有利弊，任何一種方法都沒有特別顯著的優(yōu)勢(shì)，因此，為實(shí)現(xiàn)更為全面的水生態(tài)保護(hù)，US EPA建議相對(duì)獨(dú)立地采用以上3種方法進(jìn)行有毒污染物的控制，即獨(dú)立運(yùn)用以上3種辦法提出控制措施，最后采用最嚴(yán)格的控制措施。

表1 基于水環(huán)境質(zhì)量的有毒污染物控制方法的優(yōu)缺點(diǎn)[21]

2.2 WET在美國(guó)水中有毒污染物排放控制中的應(yīng)用方法

US EPA主要通過(guò)核發(fā)NPDES許可證進(jìn)行有毒物質(zhì)的排放控制，以排污許可制定程序?yàn)橹骶€介紹WET應(yīng)用方法，具體流程見圖1。主要包括確定適用的WET相關(guān)基準(zhǔn)與標(biāo)準(zhǔn)、廢水特性描述、WET排放限值計(jì)算和毒性削減評(píng)價(jià)等步驟。

圖1 WET在美國(guó)有毒污染物排放控制的應(yīng)用方法Fig.1 Application methodology of WET for toxics control in United States

2.2.1 確定受納水體適用的WET相關(guān)基準(zhǔn)與標(biāo)準(zhǔn)

《清潔水法》304(a)要求US EPA制定、發(fā)布水質(zhì)基準(zhǔn)，該基準(zhǔn)只是依據(jù)污染物濃度與環(huán)境和人體健康效應(yīng)之間關(guān)系的數(shù)據(jù)和科學(xué)判斷，并不考慮達(dá)到環(huán)境水體中的化學(xué)物質(zhì)濃度的經(jīng)濟(jì)影響或技術(shù)可行性。目前美國(guó)沒有制定提出國(guó)家層面的WET水質(zhì)基準(zhǔn)值，但是發(fā)布了制定方法相關(guān)的一般性指導(dǎo)文件(TSD)[21]。WET基準(zhǔn)包括基準(zhǔn)濃度、持續(xù)時(shí)間和頻率3個(gè)因素。WET濃度采用“毒性單位(TU)”進(jìn)行表達(dá)，分為急性毒性單位“TUa”和慢性毒性單位“TUc”2類。對(duì)于基準(zhǔn)濃度值，TSD建議將0.3倍的TUa作為急性毒性水質(zhì)基準(zhǔn)，將1倍的TUc作為慢性毒性水質(zhì)基準(zhǔn)。持續(xù)時(shí)間指以取得有效水質(zhì)WET數(shù)值需要連續(xù)監(jiān)測(cè)進(jìn)行平均數(shù)值計(jì)算的時(shí)間。針對(duì)急性毒性持續(xù)時(shí)間，US EPA建議采用1 h；對(duì)于慢性毒性持續(xù)時(shí)間，US EPA建議采用4 d作為持續(xù)時(shí)間。頻率是指在滿足水生生物安全性的條件下，水體WET可以超過(guò)基準(zhǔn)的頻率。US EPA建議急性和慢性毒性超過(guò)基準(zhǔn)的頻率均不能超過(guò)3 a一次。

《清潔水法》303(b)規(guī)定，各州和已授權(quán)的部落應(yīng)制定水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)以保護(hù)水體的特定用途。制定的依據(jù)主要為水質(zhì)基準(zhǔn)和各州、部落水體的水體功能。筆者對(duì)US EPA批準(zhǔn)發(fā)布實(shí)施的州和部落水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行了詳細(xì)梳理，發(fā)現(xiàn)僅Alaska州和Fond du Lac Band of Chippewa (MN)部落制定了WET標(biāo)準(zhǔn)值。Alaska州水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)僅對(duì)慢性毒性做了規(guī)定：混合區(qū)邊緣處和廢水排放點(diǎn)位(若不存在混合區(qū))的標(biāo)準(zhǔn)值為1.0 TUc。MN部落針對(duì)急性和慢性毒性均規(guī)定了WET標(biāo)準(zhǔn)值，對(duì)于急性毒性：若存在混合區(qū)，混合區(qū)邊緣處標(biāo)準(zhǔn)值為0.3 TUa；若不存在混合區(qū)，排放點(diǎn)位置的標(biāo)準(zhǔn)值則為1.0 TUa。對(duì)于慢性毒性：混合區(qū)邊緣處和廢水排放點(diǎn)位置(不存在混合區(qū)的情況下)的標(biāo)準(zhǔn)值為1.0 TUc。其他州及部落的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)均以“水體中不存在致毒劑量的有毒物質(zhì)”的敘述型標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行有毒污染物的排放控制，此時(shí)可以采用TSD建議的WET基準(zhǔn)值作為依據(jù)進(jìn)行排放控制。各州或部落的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中WET相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，包括標(biāo)準(zhǔn)值和敘述型標(biāo)準(zhǔn)，即為NPDES許可證中WET排放限值的計(jì)算依據(jù)。

2.2.2 排水特征描述

排水特征描述的目的在于評(píng)價(jià)排水的潛在毒性，進(jìn)而確定是否需要制定WET排放限值[21]。聯(lián)邦法規(guī)40CFR122.44(d)(1)分2種情況進(jìn)行了規(guī)定：1)對(duì)于已有WET水質(zhì)基準(zhǔn)情況，依據(jù)WET標(biāo)準(zhǔn)值進(jìn)行評(píng)定；2)對(duì)于沒有WET標(biāo)準(zhǔn)限值的情況，則依據(jù)“水體中不存在致毒劑量的有毒物質(zhì)”等敘述型標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行評(píng)定。如果排水具有潛在毒性可能導(dǎo)致WET標(biāo)準(zhǔn)值敘述型標(biāo)準(zhǔn)超標(biāo)，或者對(duì)超標(biāo)具有一定的貢獻(xiàn)，則必須設(shè)定WET排放限值。按照40CFR122.44(d)(1)(ⅱ)規(guī)定，如果可以確定通過(guò)實(shí)施特定化學(xué)物質(zhì)排放限值，能夠保證排水滿足WET數(shù)值型和敘述型標(biāo)準(zhǔn)，則可以不設(shè)定WET排放限值。

由上述規(guī)定內(nèi)容可知，潛在毒性是決定是否需要制定WET排放限值的一個(gè)非常重要的指標(biāo)，下面分別針對(duì)沒有或者已有排水WET監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)2種情況，闡述潛在毒性的評(píng)定方法。

2.2.2.1 沒有排水WET監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的情況

NPDES許可證審批機(jī)關(guān)主要根據(jù)排水及受納水體的基礎(chǔ)信息，并結(jié)合經(jīng)驗(yàn)進(jìn)行判斷排水是否存在潛在毒性。此過(guò)程中需要全面考慮40CFR122.44(d)(1)列出的影響因素，筆者對(duì)這些影響因素進(jìn)行歸類，并對(duì)如何利用這些影響因素進(jìn)行排水潛在毒性評(píng)定進(jìn)行簡(jiǎn)要說(shuō)明(表2)。

表2 沒有排水WET監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)情況下進(jìn)行潛在毒性評(píng)價(jià)需要考慮的影響因素匯總及分析

如果判斷得出排水可能造成潛在毒性時(shí)，審批機(jī)關(guān)需要考慮對(duì)排水制定WET排放限值，但需提供充足的理由以支持其制定WET排放限值的決定。如果在對(duì)所有可獲取信息評(píng)價(jià)之后，審批機(jī)關(guān)不能判斷排水是否存在潛在毒性，可以要求排水單位提供WET信息。

2.2.2.2 已有WET監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)情況

根據(jù)獲得的WET數(shù)值，在極端水力條件下，利用物料平衡公式采用靜態(tài)或者動(dòng)態(tài)模型導(dǎo)出受納水體毒性數(shù)據(jù)，包括急性毒性數(shù)值和慢性毒性數(shù)值計(jì)算。下面以完全混合狀態(tài)下利用靜態(tài)模型計(jì)算為例，給出某點(diǎn)源排水進(jìn)入一條河流導(dǎo)致下游水體毒性數(shù)值計(jì)算的公式：

Cr=(QpCp+QsCs)(Qp+Qs)

(1)

式中：Cr為河流下游的WET數(shù)值；Qp為某點(diǎn)源排水的水量；Cp為某點(diǎn)源排水的WET數(shù)值；Qs為河流上游的流量〔US EPA建議急性毒性數(shù)值計(jì)算時(shí)可按1Q10(10 a最枯連續(xù)1 d的平均水量)，慢性毒性數(shù)值計(jì)算可按7Q10(10 a最枯連續(xù)7 d的平均水量)取值〕；Cs為河流上游的毒性數(shù)值(一般條件下均為0，即上游水體對(duì)水生生態(tài)沒有毒性作用)。

當(dāng)Cp和Cs取急性毒性數(shù)值時(shí)，計(jì)算得到的Cr即為河流下游的急性毒性數(shù)值；當(dāng)Cp和Cs取慢性毒性數(shù)值時(shí)，計(jì)算得到的Cr即為河流下游的慢性毒性數(shù)值。如果Cr(急性慢性毒性數(shù)值)超過(guò)WET標(biāo)準(zhǔn)值(急性慢性毒性數(shù)值)，則排水存在潛在毒性。

通過(guò)上述方法判斷，可以得出排水不存在潛在毒性或者排水存在潛在毒性2種結(jié)論。

如果得出排水不存在潛在毒性的結(jié)論，則不需要制定WET排放限值。但是NPDES許可證需要對(duì)有關(guān)WET監(jiān)測(cè)及適時(shí)增加WET排放限值等要求進(jìn)行規(guī)定，如：1)需要對(duì)排水定期進(jìn)行WET監(jiān)測(cè)以保證水質(zhì)安全，并為下一次頒發(fā)許可證進(jìn)行潛在毒性評(píng)定提供必要的數(shù)據(jù)；2)超出NPDES排放許可中設(shè)定的WET監(jiān)測(cè)觸發(fā)限值(即為達(dá)到水體WET標(biāo)準(zhǔn)值，反推算出來(lái)的排水允許最高WET排放值)的情況下需要提高WET監(jiān)測(cè)頻率(通常為14 d內(nèi)進(jìn)行6次監(jiān)測(cè))，并進(jìn)行毒性削減評(píng)價(jià)(TRE)；3)注明重新激活或修改許可證的條款以便適時(shí)增加WET排放限值。

如果得出排水存在潛在毒性的結(jié)論，則需要設(shè)定WET排放限值。這種情況下，有2點(diǎn)注意事項(xiàng)：1)進(jìn)行排水潛在毒性評(píng)價(jià)工作需要至少10個(gè)有效WET數(shù)據(jù)點(diǎn)，但是如果使用少于10個(gè)WET數(shù)據(jù)點(diǎn)就確定排水潛在毒性進(jìn)而制定了WET排放限值，則需要在18個(gè)月內(nèi)補(bǔ)充10個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)而重新進(jìn)行毒性評(píng)定，根據(jù)此結(jié)果可以對(duì)已設(shè)定的WET排放限值進(jìn)行修正甚至取消設(shè)定；2)如果審批機(jī)關(guān)能夠證明特定化學(xué)物質(zhì)排放限值能夠保證排水滿足WET水質(zhì)基準(zhǔn)，則可以僅設(shè)定化學(xué)物質(zhì)排放限值并配合定期的WET監(jiān)測(cè)。

2.2.3 WET排放限值計(jì)算

WET排放限值包括WET日最大限值(MDL)和WET月平均限值(AML)2種，為得到這2個(gè)限值需要經(jīng)3個(gè)步驟的計(jì)算，流程見圖2。

圖2 WET排放限值計(jì)算流程Fig.2 Calculation flow of WET permit limits

具體的計(jì)算方法及公式簡(jiǎn)述如下，其中式(4)、式(5)、式(7)及式(8)為經(jīng)驗(yàn)公式，其前提為WET數(shù)據(jù)互相獨(dú)立，且滿足正態(tài)分布。

第一步是基于WET標(biāo)準(zhǔn)，依據(jù)物料平衡公式，分別計(jì)算得出毒性污染負(fù)荷分配值(WLA)。以完全混合狀態(tài)下利用靜態(tài)模型計(jì)算為例，給出某點(diǎn)源排水進(jìn)入一條河流，為達(dá)到WET標(biāo)準(zhǔn)，計(jì)算該點(diǎn)源WLA的公式：

(2)

式中Crb為WET標(biāo)準(zhǔn)值。

當(dāng)Cp、Cs和Crb取急性毒性數(shù)值時(shí)，計(jì)算得到的WLA即為急性毒性污染負(fù)荷分配值(WLAa)；當(dāng)Cp、Cs和Crb取慢性毒性數(shù)值時(shí)，計(jì)算得到的WLA即為慢性毒性污染負(fù)荷分配值(WLAc)。

第二步是確定污染負(fù)荷值長(zhǎng)期平均值(LTA)。首先根據(jù)WLAa乘以急慢性毒性比(ACR)得到以慢性毒性單位表示的急性毒性污染負(fù)荷分配值(WLAac)〔式(3)〕，然后分別按照WLAac和WLAc反推計(jì)算得出以慢性毒性單位表示的急性毒性污染負(fù)荷分配值的長(zhǎng)期平均值(LTAac)〔式(4)〕及慢性毒性污染負(fù)荷分配值的長(zhǎng)期平均值(LTAc)〔式(5)〕，并選取較低的值作為L(zhǎng)TA〔式(6)〕。

WLAac=WLAa×ACR

(3)

LTAac=WLAac×e[0.5σ2-zσ]

(4)

LTAc = WLAc×e[0.5σ42-zσ4]

(5)

LTA=min(LTAc,LTAac)

(6)

第三步是根據(jù)LTA進(jìn)行日最大限值(MDL)和月平均限值(AML)的計(jì)算。

MDL=LTA×e[zσ-0.5σ2]

(7)

AML = LTA×e[zσ4-0.5σ42]

(8)

式中：z=1.645(95%置信概率下數(shù)值)；z=2.326(99%置信概率下數(shù)值)；σ=ln(CV2+1)；σ4=ln(CV24+1)；CV為WET數(shù)據(jù)的變異系數(shù)值。

2.2.4 排污許可證中各類要求

NPDES許可證審批機(jī)關(guān)必須針對(duì)施行該許可證所必需的內(nèi)容進(jìn)行明確說(shuō)明，該步驟主要是明確WET測(cè)定方法。聯(lián)邦法規(guī)40CFR122.44(i)(1)(ⅳ)規(guī)定，要求使用40CFR136批準(zhǔn)的方法進(jìn)行達(dá)標(biāo)監(jiān)測(cè)，沒有批準(zhǔn)的方法時(shí)，許可文件必須詳細(xì)說(shuō)明所使用的方法，并明確稀釋度、使用的受試生物、測(cè)試終點(diǎn)、數(shù)據(jù)的分析統(tǒng)計(jì)方法、質(zhì)量保證等重要信息，以確保WET測(cè)試符合排污許可要求。需要說(shuō)明的是，WET達(dá)標(biāo)監(jiān)測(cè)采用急性還是慢性測(cè)試方法的依據(jù)為實(shí)際情況和測(cè)定方法的檢出水平，而不是WET排放限值計(jì)算選用的LTAac還是LTAc。如對(duì)于5 TUc的WET排放限值，當(dāng)排水ACR為20時(shí)，5 TUc對(duì)應(yīng)的急性毒性數(shù)值為0.25 TUa，急性測(cè)試可能不夠靈敏，在這種情況下測(cè)不出污水毒性，因此選用慢性毒性測(cè)定方法。但是當(dāng)ACR為2時(shí)，5 TUc對(duì)應(yīng)的急性毒性數(shù)值為2.5 TUa，則可使用急性測(cè)試。

2.2.5 毒性削減評(píng)價(jià)

當(dāng)排水的WET數(shù)值不能滿足NPDES許可證確定的要求時(shí)，有必要找出排水中的哪一(些)關(guān)鍵組分導(dǎo)致其產(chǎn)生毒性，從而排污單位可以有目的地選取有效的處理技術(shù)削減其毒性[21,33]。為了解決這一現(xiàn)實(shí)要求，排污單位需組織進(jìn)行TIE和TRE，以鑒別出致毒原因，篩選適當(dāng)?shù)奶幚砉に囉靡员ＷC水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的實(shí)現(xiàn)[21]。

TIE的主要目的是識(shí)別造成排水毒性的有毒物質(zhì)，通常包括3個(gè)階段：1)依次經(jīng)過(guò)一系列的處理改變排水的成分、特性，結(jié)合水生生物毒性追蹤技術(shù)從而對(duì)有毒物質(zhì)進(jìn)行特性表征，如可濾性、絡(luò)合性、溶解性和揮發(fā)性等；2)根據(jù)有毒物質(zhì)的基本特征，進(jìn)一步分離有毒物質(zhì)，減少涉及有毒物質(zhì)分析的化合物數(shù)量，使最終的化學(xué)分析得以簡(jiǎn)化和順利進(jìn)行，并結(jié)合生物毒性及化學(xué)物質(zhì)測(cè)定技術(shù)鑒別出有毒物質(zhì)；3)進(jìn)行有毒物質(zhì)的驗(yàn)證試驗(yàn)，通過(guò)分析方法，如相關(guān)性分析法、癥狀比較法、不同受試生物毒性的比值法、添加試驗(yàn)和物料平衡法等，驗(yàn)證第二階段鑒別出的有毒物質(zhì)是否是排水中的關(guān)鍵有毒物質(zhì)，并可計(jì)算出其對(duì)排水毒性的貢獻(xiàn)率。

TRE是逐步操作并根據(jù)具體案例定制的研究，即在識(shí)別出排水中的有毒物質(zhì)后，對(duì)該物質(zhì)的來(lái)源進(jìn)行追蹤，并評(píng)價(jià)各種毒性控制方法的有效性，然后確定排水毒性削減方法及其效果[21]。TRE的最終目的是控制有毒物質(zhì)的排放，可見TIE是為了達(dá)到這一目的進(jìn)行的部分工作。目前US EPA已經(jīng)針對(duì)工業(yè)[28]和城鎮(zhèn)污水處理廠[29]分別制定發(fā)布了相應(yīng)的TRE技術(shù)指南，但TRE實(shí)施方案需要根據(jù)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際情況進(jìn)行個(gè)案設(shè)計(jì)。其基本的實(shí)施程序包括：搜集整理有關(guān)歷史數(shù)據(jù)；評(píng)價(jià)生產(chǎn)工藝及污水處理工藝；確定造成排水毒性的可能原因；利用TIE技術(shù)鑒定造成排水毒性的物質(zhì)；進(jìn)行有毒物質(zhì)溯源追蹤；評(píng)價(jià)、篩選和實(shí)施控制方法。

2.2.6 頒發(fā)最終許可證及監(jiān)測(cè)要求

當(dāng)排水的WET數(shù)值可以滿足NPDES許可證確定的要求時(shí)，NPDES許可證審批機(jī)關(guān)需頒布最終許可證[21,33]，明確排放監(jiān)測(cè)方案、達(dá)標(biāo)判別方法、監(jiān)測(cè)記錄報(bào)告、污染源監(jiān)督核查以及環(huán)保設(shè)施監(jiān)管等各方面的規(guī)定，以確保有毒污染物排放可核查、可問(wèn)責(zé)。

2.2.7 監(jiān)督實(shí)施許可證

NPDES許可證頒布后，獲得許可的排污單位有責(zé)任按照許可的各項(xiàng)要求進(jìn)行排污?！肚鍧嵥ā?08授權(quán)給US EPA和許可證管理機(jī)關(guān)對(duì)此進(jìn)行監(jiān)督。監(jiān)督的手段主要有3種，即排污單位的自行監(jiān)測(cè)報(bào)告、DMRQA(discharge monitoring reportquality assurance)計(jì)劃和現(xiàn)場(chǎng)檢查。

排污單位的自行監(jiān)測(cè)報(bào)告是監(jiān)督的主要手段，包括排水的監(jiān)測(cè)報(bào)告(取樣方法、取樣頻率、取樣點(diǎn)位和監(jiān)測(cè)結(jié)果)和實(shí)施許可的進(jìn)展報(bào)告。這些信息錄入許可證合規(guī)系統(tǒng)(permit compliance system)后，US EPA和許可證管理機(jī)關(guān)可自動(dòng)檢測(cè)該排污單位排污的合規(guī)性。

現(xiàn)場(chǎng)檢查則是許可證管理機(jī)關(guān)或者其授權(quán)單位用于核實(shí)具體的違規(guī)情況或者再次核實(shí)排污單位排污的合規(guī)性。通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)檢查可以審閱歷史記錄、檢查處理設(shè)施、核查實(shí)施許可的進(jìn)展、評(píng)價(jià)試驗(yàn)設(shè)施情況、采樣并進(jìn)行檢測(cè)等。

3 啟示與建議

NPDES作為點(diǎn)源污染物排放控制管理體系的核心，對(duì)于美國(guó)水中有毒污染物排放控制發(fā)揮了至關(guān)重要的作用。特別是通過(guò)應(yīng)用WET控制法，可以監(jiān)測(cè)并控制排水對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)造成的綜合毒性效應(yīng)，進(jìn)一步保障了納污水體的水生態(tài)安全。此外，美國(guó)針對(duì)排水潛在毒性評(píng)價(jià)以及標(biāo)準(zhǔn)限值的確定都建立了一套科學(xué)的方法體系，為我國(guó)開展有毒水污染物的排放控制管理提供了重要的借鑒意義。

3.1 完善我國(guó)水中污染物排放控制管理制度

我國(guó)現(xiàn)有針對(duì)點(diǎn)源水中污染物排放控制管理的相關(guān)政策很多，包括水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)、總量控制、環(huán)境影響評(píng)價(jià)、“三同時(shí)”制度、排污許可制度等，但污染物排放控制效果不理想。究其原因主要有：1)各政策具有一定的局限性，如污染物排放標(biāo)準(zhǔn)的制定依據(jù)為技術(shù)及經(jīng)濟(jì)可行性，沒有與水環(huán)境質(zhì)量直接銜接；總量控制按照行政區(qū)和年度為主要空間和時(shí)間尺度，沒有細(xì)化到河段和污染源，停留在行政目標(biāo)的層面；環(huán)境影響評(píng)價(jià)和“三同時(shí)”制度屬于預(yù)防類政策，相對(duì)較為完善，但是未涉及企業(yè)運(yùn)行階段的環(huán)境管理；排污許可制度雖然經(jīng)過(guò)了試點(diǎn)實(shí)踐，但沒有樹立其核心地位，缺乏有效的頂層設(shè)計(jì)和具體的實(shí)施辦法，不能切實(shí)發(fā)揮作用。2)各項(xiàng)政策較為獨(dú)立和分散，沒有確定核心的政策，缺乏互相配合與協(xié)調(diào)，水環(huán)境保護(hù)目標(biāo)難以實(shí)現(xiàn)。與此同時(shí)，排污許可被美國(guó)、歐洲等國(guó)家和地區(qū)廣泛應(yīng)用，并且對(duì)控制和減少污染排放起到了重要作用。因此，亟需明確排污許可的核心地位，并以排污許可制度為基礎(chǔ)對(duì)現(xiàn)有相關(guān)政策進(jìn)行修改、補(bǔ)充和改建，整合完善我國(guó)水中污染物排放控制管理制度。

3.2 建立基于水環(huán)境質(zhì)量的水污染物排放控制管理體系及方法

美國(guó)水污染防治經(jīng)驗(yàn)表明采用基于水環(huán)境質(zhì)量的污染物排放限值進(jìn)行水污染物排放管理的重要性，并建立了系統(tǒng)的管理體系，包括保護(hù)水生生物和保護(hù)人體健康的目標(biāo)，獨(dú)立運(yùn)用特定化學(xué)物質(zhì)控制法、WET控制法和生物學(xué)評(píng)估法的控制措施等。我國(guó)正在構(gòu)建以環(huán)境質(zhì)量改善為核心的環(huán)境管理模式，目前基于技術(shù)經(jīng)濟(jì)的水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)和基于目標(biāo)總量的排放量控制要求，未能真正從環(huán)境質(zhì)量出發(fā)規(guī)定水污染物排放限值，不能為實(shí)施水環(huán)境質(zhì)量目標(biāo)管理提供有力的支撐。因此，我國(guó)可以借鑒美國(guó)經(jīng)驗(yàn)，提出基于水環(huán)境質(zhì)量的水污染物排放控制管理的總體框架，確立我國(guó)基于水環(huán)境質(zhì)量的水污染物排放限值制定方法，提高水污染物排放控制的科學(xué)性和系統(tǒng)性，改善水環(huán)境質(zhì)量。

3.3 加強(qiáng)WET監(jiān)測(cè)研究工作，確定WET用于水中有毒物質(zhì)排放控制的方法體系

依據(jù)美國(guó)經(jīng)驗(yàn)，需要在分析大量排污單位基本情況和WET數(shù)據(jù)的相關(guān)性基礎(chǔ)上，明確在沒有WET監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)情況下確定排水潛在毒性判定方式；在WET統(tǒng)計(jì)分布規(guī)律和WET水質(zhì)基準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)的研究基礎(chǔ)上，確定WET排放限值制定方法；在規(guī)范的TRE操作程序的基礎(chǔ)上，配合排污許可制度，提高有毒物質(zhì)排放控制管理水平。但是我國(guó)關(guān)于WET的監(jiān)測(cè)研究工作開展不多，尚無(wú)排水潛在毒性判定方式、WET基準(zhǔn)和WET排放限值制定方法的相關(guān)研究，TRE工作也處于探索研究階段。因此，我國(guó)需要加強(qiáng)WET監(jiān)測(cè)研究工作，全面系統(tǒng)開展以上工作，積累相關(guān)資料信息，確定WET用于水中有毒物質(zhì)排放控制的方法體系。

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[31] 余若禎,穆玉峰,王海燕,等.排水綜合評(píng)價(jià)中的生物毒性測(cè)試技術(shù)[J].環(huán)境科學(xué)研究,2014,27(4):390-397.

YU R Z,MU Y F,WANG H Y,et al.Review on the aquatic organisms toxicity test in the whole effluent assessment[J].Research of Environmental Sciences,2014,27(4):390-397.

[32] US EPA.EPA NPDES permit writers′ manual[R].Washington DC:US EPA,2010.

[33] US EPA.Whole effluent toxicity permitting principles and enforcement strategy[R].Washington DC:US EPA,1989. ?

Application and Enlightenment of Whole Effluent Toxicity for Toxics Control in United States

WANG Hongyang1, ZHAO Xin1, QU Chao2, YU Ruozhen1, HU Hongying3, LI Min1, ZHAO Lina1,WANG Haiyan1, QIAN Xiaoping1

1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences,Beijing 100012, China 2.Chinese Peasants and Workers Democratic Party, Beijing 100011, China 3.Environmental Simulation and Pollution Control State Key Joint Laboratory, State Environmental Protection Key Laboratory of Microorganism Application and Risk Control (SMARC), School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China

The situation of Whole Effluent Toxicity (WET) development history and relevant government documents published in the United States were briefly introduced. The application methods of WET for water toxics control in the United States were discussed in details, including defining water quality criteria and standards for WET, characterizing effluent thus evaluating reasonable potential to cause or contribute to an excursion above water quality criteria or standards, calculating WET permit limits, conducting Toxicity Reduction Evaluation (TRE) and so on. For all these works, the United States have established scientific methodology. It presents important reference meanings for water toxics control and management in China, including clarifying the importance of discharging permits and thus improving the regulation systems of water pollutants control and management, establishing water quality-based pollutants control and management systems and methodologies, strengthening WET monitoring and setting up methodologies of toxics control using WET.

whole effluent toxicity; toxics; pollutants discharge permit; water quality-based

2016-05-04

中央級(jí)公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專項(xiàng)(2006001001004021)

王宏洋(1983—)，女，助理研究員，博士，主要從事環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)、政策，環(huán)境管理研究，wanghongyang@craes.org.cn

*責(zé)任作者：王海燕(1976—)，女，副研究員，博士，主要從事環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)、政策，環(huán)境管理研究，wanghaiyan@craes.org.cn

X-65

1674-991X(2016)06-0636-09

10.3969j.issn.1674-991X.2016.06.091

王宏洋，趙鑫，曲超,等.美國(guó)排水綜合毒性在有毒污染物排放控制中的應(yīng)用方法與啟示[J].環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào),2016,6(6):636-644.

WANG H Y, ZHAO X, QU C, et al.Application and enlightenment of whole effluent toxicity for toxics control in United States[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2016,6(6):636-644.