• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    三乙酸甘油酯對(duì)PLA/PBAT共混體系性能影響

    2016-11-02 07:07:17楊楠王希媛翁云宣靳玉娟張敏
    生物工程學(xué)報(bào) 2016年6期
    關(guān)鍵詞:混物鏈段伸長率

    楊楠,王希媛,翁云宣,靳玉娟,張敏

    北京工商大學(xué) 材料與機(jī)械工程學(xué)院,北京 100048

    研究報(bào)告

    三乙酸甘油酯對(duì)PLA/PBAT共混體系性能影響

    楊楠,王希媛,翁云宣,靳玉娟,張敏

    北京工商大學(xué) 材料與機(jī)械工程學(xué)院,北京100048

    楊楠,王希媛,翁云宣,等. 三乙酸甘油酯對(duì)PLA/PBAT共混體系性能影響. 生物工程學(xué)報(bào),2016,32(6): 839-847.

    Yang N,Wang XY,Weng YX,et al. Effect of glyceryl triacetate on properties of PLA/PBAT blends. Chin J Biotech,2016,32(6): 839-847.

    利用轉(zhuǎn)矩流變儀將聚乳酸 (PLA)、聚己二酸對(duì)苯二甲酸丁二酯 (PBAT)和三乙酸甘油酯 (GTA)熔融共混,利用差示掃描量熱儀 (DSC)、動(dòng)態(tài)熱機(jī)械分析儀 (DMA)、萬能材料試驗(yàn)機(jī)、沖擊試驗(yàn)機(jī)、掃描電子顯微鏡 (SEM)對(duì)共混物的熱力學(xué)性能、力學(xué)性能以及微觀形態(tài)結(jié)構(gòu)進(jìn)行測(cè)試和表征。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),加入GTA后共混物的兩相玻璃化轉(zhuǎn)變溫度呈相互靠近趨勢(shì),冷結(jié)晶溫度和熔融溫度都降低。當(dāng)GTA加入量為3份時(shí),共混物中分散相粒徑減小,PLA/PBAT/GTA (80/20/3)組分的斷裂伸長率得到明顯提升,增加了2.6倍,由未加入GTA時(shí)的17.7%增長到64.1%。

    聚乳酸,聚對(duì)苯二甲酸-己二酸丁二酯,三乙酸甘油酯,相容性,共混

    Chinese Jo urnal of Biotechnology

    http://journals.im.ac.cn/cjbcn

    June 25,2016,32(6): 839-847

    ?2016 Chin J Biotech,All rights reserved

    近年來,隨著人們對(duì)廢棄塑料制品由于不當(dāng)處置帶來環(huán)境污染問題的逐漸重視,生物降解高分子材料成為了關(guān)注的熱點(diǎn),聚乳酸 (PLA)和聚對(duì)苯二甲酸-己二酸丁二酯 (PBAT)是目前其中產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)規(guī)模和應(yīng)用最廣的兩種材料。

    聚乳酸 (PLA),目前主要是以玉米淀粉為主要原料,經(jīng)發(fā)酵制得乳酸,乳酸再經(jīng)化學(xué)聚合得到的一種生物基聚合物,具有完全生物降解性、可熱塑加工等優(yōu)點(diǎn)[1]。但是,PLA韌性差、質(zhì)脆等缺點(diǎn)限制了其在薄膜等領(lǐng)域的應(yīng)用,為此對(duì)PLA增韌成為了其改性中的一個(gè)重要研究內(nèi)容[2-4]。聚對(duì)苯二甲酸-己二酸丁二酯(PBAT),是以對(duì)苯二甲酸、己二酸、丁二醇為主要原料共聚得到的一種熱塑性聚酯,具有較好的熱塑加工性能,既有優(yōu)良的延展性和韌性,也有較好的耐熱性,同時(shí)兼具生物可降解性。

    PLA、PBAT在性能上表現(xiàn)出一定互補(bǔ)性,共混PBAT可以增韌PLA[5-9]。但單純將PLA和 PBAT兩者共混,兩者相容性較差,常需用加入增容劑改善PLA/PBAT共混物的界面相容性。王壘等[10]使用含環(huán)氧基的反應(yīng)型相容劑IGETABOND增容PLA/PBAT,共混體系的沖擊強(qiáng)度和斷裂伸長率都得到明顯提升。Kumar等[11]添加GMA到PLA/PBAT共混體系中,發(fā)現(xiàn)GMA起到了反應(yīng)性增容劑的作用,增大了共混物的沖擊強(qiáng)度。Wang等[12]發(fā)現(xiàn)鈦酸四丁酯能增強(qiáng)PLA與PBAT間的酯交換反應(yīng),促進(jìn)兩相間界面結(jié)合力。

    三乙酸甘油酯 (GTA)分子式C9H14O6,常被用于聚酯的改性助劑。本實(shí)驗(yàn)將PLA和PBAT按照80/20 wt%比例混合,加入不同份數(shù)GTA,研究其不同組分對(duì)PLA/PBAT (80/20)共混物性能的影響。

    1 材料與方法

    1.1實(shí)驗(yàn)原料

    PLA,REVODE110,密度為1.2 g/cm3,重均分子量3.5×105g/mol,熔點(diǎn)160 ℃,分子量分布系數(shù)2.5,浙江海正生物材料有限公司;

    PBAT,Biocosafe2003,密度為1.25 g/cm3,重均分子量1.0×104g/mol,熔點(diǎn)115 ℃,重均分子量1.0×104g/mol,分子量分布系數(shù)2.3,浙江杭州鑫富藥業(yè)股份有限公司;

    GTA,分子式C9H14O6,密度1.16 g/cm3,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    1.2主要設(shè)備及儀器

    密煉機(jī) (轉(zhuǎn)矩流變儀),XSS-300,上??苿?chuàng)橡塑機(jī)械設(shè)備有限公司;差示掃描量熱儀(DSC),Q100,美國TA公司;動(dòng)態(tài)力學(xué)熱分析儀 (DMA),242C,德國NETZSCH公司;微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī),CMT6104,中國美特斯工業(yè)系統(tǒng)有限公司;組合式數(shù)顯沖擊試驗(yàn)機(jī),XJZ-50,承德市金建檢測(cè)儀器有限公司。掃描電子顯微鏡 (SEM),F(xiàn)P2032/14,QUANTA FEG250,美國FEI公司。

    1.3試樣制備

    將PLA和PBAT置于80 ℃真空烘箱中真空干燥12 h。按PLA∶PBAT=80∶20的質(zhì)量比稱取原料,分別向PLA/PBAT共混體系中加入0份、1份、2份、3份、4份、5份的GTA,置于密煉機(jī)中進(jìn)行熔融共混?;旌蠝囟仍O(shè)為180 ℃,轉(zhuǎn)速為60 r/min,共混時(shí)間為8 min。之后利用壓機(jī)將混合后的物料于180 ℃的條件下壓成4 mm厚度的片材。將片材用模刀沖裁得到拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長率和沖擊強(qiáng)度測(cè)試樣條。

    1.4測(cè)試與表征

    1.4.1DSC

    取不同GTA含量的樣品組分,N2氣氛下,將樣品直接快速升溫至190 ℃,并保持該溫度3 min消除熱歷史后,再以30 ℃/min的速率降溫至-70 ℃,隨后以10 ℃/min的速率升溫至190 ℃。

    1.4.2DMA

    取不同GTA含量的樣品組分,在液氮氛圍下,從-45 ℃以3 ℃/min的升溫速率升至120 ℃,頻率1 Hz,振幅25 μm,最大力3 N。

    1.4.3拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率

    將測(cè)試樣條在烘箱中干燥8 h后,實(shí)驗(yàn)室室溫環(huán)境中放置48 h,依據(jù)GB/T 1040.2-2006進(jìn)行測(cè)試。標(biāo)距50 mm,拉伸速率50 mm/min,1A型試樣。每組測(cè)定5次,結(jié)果取平均值。

    1.4.4沖擊強(qiáng)度

    依據(jù)GB/T 1043. 1-2008進(jìn)行簡(jiǎn)支梁沖擊強(qiáng)度測(cè)試,缺口樣條,缺口深度2 mm,擺錘能量2.75 J,每組測(cè)定5次,結(jié)果取平均值。

    1.4.5SEM分析

    將樣條沖擊斷面進(jìn)行噴金處理后,用SEM在加速電壓為10 kV的條件下放大到5 000倍,觀察表面形貌。

    2 結(jié)果與討論

    2.1DSC結(jié)果分析

    不同組分GTA的PLA/PBAT共混物的DSC二次升溫曲線見圖1。

    對(duì)圖1中數(shù)據(jù)進(jìn)行處理,得到共混物的冷結(jié)晶溫度 (Tcc)和熔融溫度 (Tm)以及熔融焓(Δ Hm)、冷結(jié)晶焓 (Δ Hcc)。通過Δ Hm和Δ Hcc可計(jì)算得出PLA在PLA/PBAT中的結(jié)晶度Xc,公式如下:

    式中,Xc為PLA結(jié)晶度 (%);ΔHm為熔融焓 (J/g);ΔHcc為冷結(jié)晶焓 (J/g);ΔHo為100%結(jié)晶試樣的熔融熱 (經(jīng)查閱,PLA的ΔHo為93.6 J/g);W為PLA/PBAT共混體系中PLA組分質(zhì)量分?jǐn)?shù) (%)。以上的具體數(shù)據(jù)見表1。

    圖1 不同組分GTA的PLA/PBAT共混物的DSC二次升溫曲線Fig. 1 DSC curves of PLA/PBAT blends with different GTA contents.

    表1 不同組分PLA/PBAT/GTA共混物的DSC數(shù)據(jù)Table 1 DSC data of PLA/PBAT blends with different GTA contents

    從圖1、表1可以看出,加入GTA后,PLA/PBAT共混物的冷結(jié)晶峰變窄,表明GTA的加入使得冷結(jié)晶過程縮短。同時(shí)共混物的冷結(jié)晶溫度Tcc隨著GTA添加量的增加而逐漸降低。未添加GTA時(shí)Tcc為119.1 ℃,PLA/PBAT/ GTA (80/20/5)的Tcc降為111.2 ℃。共混物的冷結(jié)晶峰向低溫方向移動(dòng),這也說明GTA的加入促進(jìn)了聚酯分子鏈段的短程運(yùn)動(dòng),使得聚合物鏈段在低溫就具有足夠的運(yùn)動(dòng)能力進(jìn)行規(guī)則排列從而結(jié)晶,而且GTA含量越高,鏈段短程運(yùn)動(dòng)能力越強(qiáng),冷結(jié)晶溫度越低,冷結(jié)晶進(jìn)程較快。

    此外,由圖1還可以看到,不同組分的共混物都出現(xiàn)了熔融雙峰,原因可能是在從冷結(jié)晶溫度升至熔融溫度的過程中,不穩(wěn)定的晶型熔融后又重新結(jié)晶所造成的[12];隨著GTA含量的增加,共混物的2個(gè)熔融峰也向低溫方向移動(dòng),PLA/PBAT/GTA (80/20/0)的Tm1為150.0 ℃,Tm2為155.6 ℃;PLA/PBAT/GTA(80/20/5)的Tm1為145.8 ℃,Tm2為154.1 ℃。且隨著GTA含量上升,熔融雙峰中的第一個(gè)峰面積減小,第二個(gè)在增大,這可能是由于生成了更多的穩(wěn)定晶型所造成的。

    由公式 (1)計(jì)算得到PLA在不同共混組分內(nèi)的結(jié)晶度,如圖2所示。

    未添加GTA的PLA/PBAT共混物中PLA結(jié)晶度Xc為7.6%。隨著GTA添加量增加,共混物中PLA的Xc逐漸減小趨勢(shì),在GTA添加量3份時(shí)達(dá)到最小值0.8%。原因可能是,由于GTA的加入,增加了PLA和PBAT兩相間的相容性,使得PLA與PBAT在結(jié)晶時(shí)相互影響。

    圖2 不同組分GTA的PLA/PBAT共混物的結(jié)晶度Fig. 2 The degree of crystallinity of PLA/PBAT blend with different GTA contents.

    2.2DMA結(jié)果分析

    圖3所示為不同GTA添加量的PLA/PBAT共混物的Tanδ-溫度曲線,圖3A為低溫區(qū)段(-60 ℃至20 ℃),圖3B為高溫區(qū)段 (20 ℃至120 ℃)。

    損耗因子 (Tanδ)峰的升高則表示了在該溫度條件下相應(yīng)分子運(yùn)動(dòng)單元的活動(dòng)性增加,可以表征材料的玻璃化溫度的相對(duì)大小。由圖3A可以看出,低溫條件時(shí),PBAT相的分子鏈鏈段開始運(yùn)動(dòng),Tanδ峰升高,出現(xiàn)一個(gè)Tg,記作Tg1;由圖3B可以看出,溫度升高后,PLA相的分子鏈鏈段開始運(yùn)動(dòng),Tanδ峰又一次升高,在高溫區(qū)段出現(xiàn)另一個(gè)Tg,記作Tg2。結(jié)合低溫區(qū)段和高溫區(qū)段,隨著GTA添加量增加,共混物中PBAT相的Tg1和PLA的Tg2相互靠攏,表明PLA與PBAT部分相容。

    對(duì)圖3中數(shù)據(jù)進(jìn)行處理,得到Tg1和Tg2,兩值間差值記作ΔTg,具體數(shù)據(jù)見表2。

    圖3 不同組分GTA的PLA/PBAT共混物的Tanδ-溫度曲線Fig. 3 Tanδ-temperature curves of PLA/PBAT blends containing GTA. (A)Low temperature stage (-60 ℃-20 ℃).(B)High temperature stage (20 ℃-120 ℃).

    表2 不同組分GTA的PLA/PBAT共混物的DMA數(shù)據(jù)Table 2 DMA data of PLA/PBAT blends with different GTA contents

    從表2可以看出,隨著GTA含量的增加,PBAT相的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度 (Tg1)與PLA相的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度 (Tg2)有明顯靠近趨勢(shì),ΔTg逐漸減小。純PLA/PBAT組分的ΔTg為94.4 ℃,GTA加入后,ΔTg減小,PLA/PBAT/ GTA (80/20/5)組分的ΔTg降低最為明顯,降低到79.7 ℃。原因可能是由于GTA在兩相界面間起到了類似嵌段共聚物的相容作用。

    由表2還可看出,共混物中PLA的Tg2相對(duì)PBAT的Tg1的變化更為明顯,這可能是由于GTA的對(duì)PLA起到了增塑劑作用,增塑效果與PLA的冷結(jié)晶動(dòng)力學(xué)之間存在著某種競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制,PLA增塑程度越大,分子鏈活動(dòng)性增加就越大,PLA分子鏈的短程運(yùn)動(dòng)能力增加了,使得PLA相的Tg得到降低。

    2.3拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率

    不同比例下共混物的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率數(shù)據(jù)見表3。

    由表3可以看出,隨著GTA含量的增加,共混物的拉伸強(qiáng)度逐漸降低,從43.5 MPa逐漸降低到34.2 MPa;但斷裂伸長率明顯增加,與PLA/ PBAT/GTA (80/20/0)的17.7%相比,PLA/PBAT/ GTA (80/20/3)達(dá)到了64.1%,提升了2.6倍,說明GTA的加入,使得PLA與PBAT的相容性得到改善,其中PLA充當(dāng)了硬段,PBAT充當(dāng)了軟段。

    2.4沖擊強(qiáng)度

    不同組分GTA的PLA/PBAT共混物沖擊強(qiáng)度數(shù)據(jù)見表4,沖擊強(qiáng)度柱狀圖見圖6。

    由表4可知,未添加GTA的PLA/PBAT(80/20)組分沖擊強(qiáng)度為6.0 kJ/m2,隨著GTA添加量的增加,沖擊強(qiáng)度先降低后提升,GTA含量低于3份時(shí),沖擊強(qiáng)度均低于純PLA/PBAT共混組分;GTA含量3份時(shí),PLA/PBAT/GTA (80/20/3)的沖擊強(qiáng)度提升至6.9 kJ/m2;隨后的4份添加量的共混物沖擊強(qiáng)度下降為5.7 kJ/m2,5份添加量的組分沖擊強(qiáng)度為6.6 kJ/ m2。以上結(jié)果說明,加入GTA一定量后,PLA與PBAT兩相間粘合力增強(qiáng),界面層加厚,應(yīng)力傳導(dǎo)效應(yīng)加強(qiáng),GTA的加入對(duì)PLA/PBAT共混體系的韌性起到了正面作用,提高了其抗沖擊性。

    表3 不同GTA比例下PLA/PBAT共混物的拉伸性能Table 3 Tensile testing data of PLA/PBAT/GTA blends

    表4 不同組分GTA的PLA/PBAT共混物沖擊強(qiáng)度Table 4 Impact testing data of PLA/PBAT/GTA blends

    2.5SEM分析

    圖4A和B所示分別為PLA/PBAT (80/20)和PLA/PBAT/GTA (80/20/3)兩組分沖擊斷面的SEM照片。

    由圖4A可以看出,未加GTA的PLA/PBAT共混物中,PBAT作為分散相分散于PLA基體中,呈現(xiàn)“海島結(jié)構(gòu)”,孔洞結(jié)構(gòu)明顯,分散相PBAT顆粒粒徑較大且分散不均勻,界面清晰,表明PLA與PBAT兩相界面黏接力較差。圖4B可以看出,較之純PLA/PBAT (80/20)共混物,加入3份GTA后,共混物的沖擊斷面形貌中,PBAT顆粒粒徑變小,分布更均勻,兩相界面變得更加模糊;并且PLA/PBAT/GTA (80/20/3)樣條的斷面形貌中出現(xiàn)了絲狀結(jié)構(gòu),斷面粗糙,表現(xiàn)出一定韌性斷裂的特性。

    圖4 沖擊樣條斷面SEM照片F(xiàn)ig. 4 SEM of the impact fracture surface of blends. (A)PLA/PBAT (80/20). (B)PLA/PBAT/GTA (80/20/3).

    3 結(jié)論

    通過轉(zhuǎn)矩流變儀熔融共混PLA/PBAT(80/20 wt%)共混體系,研究添加不同含量的GTA后對(duì)共混物熱力學(xué)、力學(xué)性能以及微觀形態(tài)結(jié)構(gòu)的影響。DSC二次升溫曲線表明GTA的加入促進(jìn)了共混物分子鏈段的運(yùn)動(dòng),使得聚合物鏈段在低溫就具有足夠的運(yùn)動(dòng)能力進(jìn)行規(guī)則排列從而結(jié)晶,共混物的冷結(jié)晶溫度和熔融溫度都發(fā)生降低。同時(shí)隨著GTA含量增加,共混物中PLA和PBAT兩相的玻璃化溫度逐漸靠近,相容性得到改善,GTA含量5份時(shí),ΔTg從94.4 ℃降低到79.7 ℃。隨著GTA含量的增多,PLA/PBAT共混物的沖擊強(qiáng)度和斷裂伸長率都呈現(xiàn)先增長后降低的趨勢(shì)。PLA/PBAT/GTA(80/20/3)組分的力學(xué)性能提升明顯,沖擊強(qiáng)度最高,提高至6.9 kJ/m2,斷裂伸長率與加入GTA前的17.7%相比,增至64.1%,提升了2.6倍。SEM照片顯示,相比PLA/PBAT (80/20),PLA/PBAT/GTA (80/20/3)中分散相PBAT顆粒尺寸減小,兩相界面模糊,沖擊斷面形貌中出現(xiàn)絲狀結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出一定的韌性斷裂特征,與力學(xué)性能測(cè)試結(jié)果相符。

    REFERENCES

    [1] Nampoothiri KM,Nair NR,John RP. An overview of the recent developments in polylactide (PLA)research. Bioresour Technol,2010,101(22): 8493-8501.

    [2] Garlotta D. A literature review of poly (lactic acid). J Polym Environ,2001,9(2): 63-84.

    [3] Weng YX. Review of study of synthesis,production,process and application of PLA. China Plast Ind,2007,35(S1): 69-73 (in Chinese).

    翁云宣. 聚乳酸合成、生產(chǎn)、加工及應(yīng)用研究綜述. 塑料工業(yè),2007,35(S1): 69-73.

    [4] Zhang X,Li Y,Han LJ,et al. Improvement in toughness and crystallization of poly (L-lactic acid)by melt blending with ethylene/methylacrylate/glycidyl methacrylate terpolymer. Polym Eng Sci,2013,53(12): 2498-2508.

    [5] Weng YX,Jin YJ,Meng QY,et al. Biodegradation behavior of poly (butylene adipate-co-terephthalate)(PBAT),poly (lactic acid)(PLA),and their blend under soil conditions. Polym Test,2013,32(5): 918-926.

    [6] Al-Itry R,Lamnawar K,Maazouz A. Rheological,morphological,and interfacial properties of compatibilized PLA/PBAT blends. Rheol Acta,2014,53(7): 501-517.

    [7] Fras T,Nishida M,Rusinek A,et al. Description of the yield state of bioplastics on examples of starch-based plastics and PLA/PBAT blends. Eng Trans,2014,62(4): 329-354.

    [8] Eslami H,Kamal MR. Effect of a chain extender on the rheological and mechanical properties of biodegradable poly (lactic acid)/poly [(butylene succinate)-co-adipate] blends. J Appl Polym Sci,2013,129(5): 2418-2428.

    [9] Quero E,Müller AJ,Signori F,et al. Isothermal cold-crystallization of PLA/PBAT blends with and without the addition of acetyl tributyl citrate. Macromol Chem Phys 2012,213(1): 36-48.

    [10] Wang L,Jin YJ,Meng QY,et al. Preparation and properties of poly (lactic acid)/poly (butylene adipate-co-terephthalate)composites with compatibilizer. Polym Mater Sci Eng,2014,30(1): 108-112 (in Chinese).

    王壘,靳玉娟,孟慶陽,等. 聚乳酸與聚對(duì)苯二甲酸/己二酸/丁二酯共混物增容體系的制備及表征. 高分子材料科學(xué)與工程,2014,30(1): 108-112.

    [11] Kumar M,Mohanty S,Nayak SK,et al. Effect of glycidyl methacrylate (GMA)on the thermal,mechanical and morphological property of biodegradable PLA/PBAT blend and its nanocomposites. Bioresour Technol,2010,101(21): 8406-8415.

    [12] Wang BW,Zhao X,Wang LY. Isothermal crystallization and melting behaviors of biodegradable poly (lactic acid)/poly (butylene adipate-co-terephthalate)blends compatibilized by transesterification. Polym-Plast Technol Eng,2013,52(7): 718-726.

    [13] Yeh JT,Tsou CH,Huang CY,et al. Compatible and crystallization properties of poly (lactic acid)/poly (butylene adipate-co-terephthalate)blends. J Appl Polym Sci,2010,116(2): 680-687.

    [14] Signori F,Coltelli MB,Bronco S. Thermal degradation of poly (lactic acid)(PLA)and poly(butylene adipate-co-terephthalate)(PBAT)and their blends upon melt processing. Polym Degrad Stab,2009,94(1): 74-82.

    [15] Ko SW,Hong MK,Park BJ,et al. Morphological and rheological characterization of multi-walled carbon nanotube/PLA/PBAT blend nanocomposites. Polym Bull,2009,63(1): 125-134.

    [16] Sun ZQ,Zhang B,Bian XC,et al. Synergistic effect of PLA-PBAT-PLA tri-block copolymers with two molecular weights as compatibilizers on the mechanical and rheological properties of PLA/PBAT blends. RSC Adv,2015,5(90): 73842-73849.

    [17] Hiljanen-Vainio M,Varpomaa P,Sepp?l? J,et al. Modification of poly (L-lactides)by blending: mechanical and hydrolytic behavior. Macromol Chem Phys,1996,197(4): 1503-1523.

    [18] Nofar M,Maani A,Sojoudi H,et al. Interfacial and rheological properties of PLA/PBAT and PLA/PBSA blends and their morphological stability under shear flow. J Rheol,2015,59(2): 317-333.

    [19] Pivsa-Art W,Chaiyasat A,Pivsa-Art S,et al. Preparation of polymer blends between poly (lactic acid)and poly (butylene adipate-co-terephthalate)and biodegradable polymers as compatibilizers. Energy Procedia,2013,34: 549-554.

    [20] Chinsirikul W,Rojsatean J,Hararak B,et al. Flexible and tough poly (lactic acid)films for packaging applications: property and processability improvement by effective reactive blending. PackagTechnol Sci,2015,28(8): 741-759.

    [21] Al-Itry R,Lamnawar K,Maazouz A. Biopolymer blends based on poly (lactic acid): shear and elongation rheology/structure/blowing process relationships. Polymers,2015,7(5): 939-962.

    [22] Mohapatra AK,Mohanty S,Nayak SK. Study of thermo-mechanical and morphological behaviour of biodegradable PLA/PBAT/layered silicate blend nanocomposites. J Polym Environ,2014,22(3): 398-408.

    [23] Al-Itry R,Lamnawar K,Maazouz A. Reactive extrusion of PLA,PBAT with a multi-functional epoxide: physico-chemical and rheological properties. Eur Polym J,2014,58: 90-102.

    [24] Reddy MM,Misra M,Mohanty AK. Biodegradable blends from corn gluten meal and poly (butylene adipate-co-terephthalate)(PBAT): studies on the influence of plasticization and destructurization on rheology,tensile properties and interfacial interactions. J Polym Environ,2014,22(2): 167-175.

    [25] Li K,Peng J,Turng LS,et al. Dynamic rheological behavior and morphology of polylactide/poly(butylenes adipate-co-terephthalate)blends with various composition ratios. Adv Polym Technol,2011,30(2): 150-157.

    (本文責(zé)編郝麗芳)

    Effect of glyceryl triacetate on properties of PLA/PBAT blends

    Nan Yang,Xiyuan Wang,Yunxuan Weng,Yujuan Jin,and Min Zhang

    School of Materials and Mechanical Engineering of Beijing Technology & Business University,Beijing 100048,China

    Poly lactic acid (PLA)/Poly (butyleneadipate-co-terephthalate)(PBAT)and glyceryl triacetate (GTA)blend were prepared by torque rheometer,and the effect of GTA on thermodynamical performance,mechanical properties and microstructure of PLA/PBAT composites were studied using differential scanning calorimeter(DSC),dynamic mechanical analysis(DMA),universal testing machine,impact testing machine and scanning electron microscope(SEM). After adding GTA,Tgvalues of the two phases gradually became closer,blends cold crystallization temperature and melting temperature decreased. When with 3 phr GTA,the dispersed phase particle size of PLA/PBAT blend decreased. Mechanics performancetest showed that the elongation at break and impact strength of the PLA/PBAT blend was greatly increased with 3 phr GTA,and the elongation at break increased 2.6 times,improved from 17.7% to 64.1%.

    March 30,2016; Accepted: May 3,2016

    Yunxuan Weng. Tel: +86-10-68985380; E-mail: wyxuan@th.btbu.edu.cn

    poly(lactic acid),poly(butyleneadipate-co-terephthalate),glyceryl triacetate,compatibility,blend

    10.13345/j.cjb.160128

    Supported by: National Natural Science Foundation of China (No. 51473006).

    國家自然科學(xué)基金 (No. 51473006)資助。

    猜你喜歡
    混物鏈段伸長率
    試樣尺寸對(duì)低合金鋼斷后伸長率的影響研究
    山東冶金(2023年6期)2024-01-10 01:33:30
    ●一種服用阻燃聚酯纖維及其制備方法(申請(qǐng)?zhí)朇N202011602594.5 公開日 2021-12-17 申請(qǐng)人 江蘇恒力化纖股份有限公司)
    軟硬鏈段含量及相對(duì)分子質(zhì)量對(duì)PA 6基彈性體結(jié)構(gòu)的影響
    DC03冷軋鋼板斷后伸長率測(cè)試結(jié)果的影響因素及其不確定度評(píng)定
    Oliver伸長率換算公式在X80管線鋼中的適用性探討
    鋼管(2016年4期)2016-11-10 07:37:00
    聚乙烯醇/綠原酸共混物的制備及性能
    中國塑料(2016年7期)2016-04-16 05:25:46
    對(duì)API SPEC 5L(45版)中有關(guān)拉伸試驗(yàn)伸長率的討論
    焊管(2015年4期)2015-12-19 07:01:37
    丁腈橡膠中丙烯腈鏈段的分布特性對(duì)其與三元乙丙橡膠共混的影響
    全生物降解聚乳酸/聚碳酸亞丙酯共混物研究進(jìn)展
    中國塑料(2015年2期)2015-10-14 05:34:14
    利用Nd∶YAG激光誘導(dǎo)擊穿光譜法檢測(cè)橡膠共混物中鋅的均勻性分布
    日韩大码丰满熟妇| 黄色成人免费大全| 亚洲av电影在线进入| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产成人精品久久二区二区免费| 欧美丝袜亚洲另类 | 夜夜夜夜夜久久久久| 国产精品av久久久久免费| 午夜a级毛片| 又紧又爽又黄一区二区| 九色国产91popny在线| 国产精品 国内视频| 宅男免费午夜| 国产99白浆流出| 麻豆一二三区av精品| www国产在线视频色| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲男人天堂网一区| 国产av在哪里看| 又紧又爽又黄一区二区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 中出人妻视频一区二区| 一级片免费观看大全| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲伊人色综图| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 久久久久九九精品影院| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| av天堂在线播放| 国产精品98久久久久久宅男小说| 精品国内亚洲2022精品成人| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲精华国产精华精| 成在线人永久免费视频| 久久天堂一区二区三区四区| 韩国精品一区二区三区| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 啦啦啦韩国在线观看视频| 成人国语在线视频| 99在线视频只有这里精品首页| 露出奶头的视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 久久精品91蜜桃| 亚洲一区二区三区不卡视频| www.精华液| 99在线视频只有这里精品首页| 高清黄色对白视频在线免费看| 99在线人妻在线中文字幕| 国产免费av片在线观看野外av| 精品电影一区二区在线| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产人伦9x9x在线观看| 午夜老司机福利片| 亚洲av熟女| 久久中文字幕人妻熟女| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲成人久久性| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产精品野战在线观看| 黄色丝袜av网址大全| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产麻豆成人av免费视频| 禁无遮挡网站| 欧美在线一区亚洲| 成在线人永久免费视频| 午夜福利,免费看| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 淫妇啪啪啪对白视频| 操美女的视频在线观看| 亚洲av熟女| 91麻豆精品激情在线观看国产| 91字幕亚洲| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 欧美久久黑人一区二区| 午夜老司机福利片| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久香蕉精品热| 久久人妻熟女aⅴ| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 精品一区二区三区av网在线观看| 极品人妻少妇av视频| 香蕉国产在线看| 99国产精品一区二区蜜桃av| АⅤ资源中文在线天堂| 国产又爽黄色视频| 亚洲伊人色综图| 老司机靠b影院| 亚洲精品在线美女| 黄色成人免费大全| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 9色porny在线观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 一进一出抽搐动态| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久狼人影院| 无遮挡黄片免费观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产精品免费视频内射| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 黄片播放在线免费| 精品久久久久久成人av| 成人18禁在线播放| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国内精品久久久久精免费| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 欧美久久黑人一区二区| 女人精品久久久久毛片| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产精品二区激情视频| 国产1区2区3区精品| 窝窝影院91人妻| 久久国产亚洲av麻豆专区| 我的亚洲天堂| 久久久久久久久免费视频了| 欧美大码av| 久久午夜综合久久蜜桃| 成人三级做爰电影| 免费不卡黄色视频| 久久午夜亚洲精品久久| 夜夜爽天天搞| 人成视频在线观看免费观看| 免费观看人在逋| 香蕉丝袜av| 亚洲av熟女| 欧美激情高清一区二区三区| 精品免费久久久久久久清纯| 国产精品精品国产色婷婷| 欧美激情高清一区二区三区| 久久久久久久午夜电影| 国产精品九九99| 国产成人精品在线电影| 变态另类丝袜制服| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 午夜a级毛片| 久久狼人影院| 黄色女人牲交| 国产精品久久久av美女十八| 精品电影一区二区在线| 亚洲熟女毛片儿| 美女国产高潮福利片在线看| 色综合婷婷激情| 中文字幕高清在线视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 淫妇啪啪啪对白视频| www.熟女人妻精品国产| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产单亲对白刺激| 美女扒开内裤让男人捅视频| 性少妇av在线| 国产成人av教育| 久久亚洲真实| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲av第一区精品v没综合| 俄罗斯特黄特色一大片| 俄罗斯特黄特色一大片| 日韩欧美免费精品| 日本 av在线| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲激情在线av| 99国产精品免费福利视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 后天国语完整版免费观看| 国产成人精品无人区| 叶爱在线成人免费视频播放| 男女之事视频高清在线观看| av网站免费在线观看视频| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 久久久精品欧美日韩精品| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日本 av在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 999久久久国产精品视频| 国产免费男女视频| 欧美性长视频在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 在线观看www视频免费| 中文字幕高清在线视频| 九色国产91popny在线| 亚洲色图综合在线观看| 麻豆一二三区av精品| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 中文字幕色久视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲成国产人片在线观看| 最近最新中文字幕大全电影3 | 中国美女看黄片| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 欧美日韩福利视频一区二区| 一区在线观看完整版| 首页视频小说图片口味搜索| 怎么达到女性高潮| 午夜日韩欧美国产| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产高清视频在线播放一区| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲国产看品久久| 日本五十路高清| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产又色又爽无遮挡免费看| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 一区二区日韩欧美中文字幕| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 一级,二级,三级黄色视频| 一区二区三区精品91| 黄片大片在线免费观看| 18禁国产床啪视频网站| 国产精品98久久久久久宅男小说| 免费在线观看影片大全网站| 好男人电影高清在线观看| 美女大奶头视频| 午夜免费观看网址| 午夜福利免费观看在线| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美日韩一级在线毛片| 欧美国产日韩亚洲一区| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲电影在线观看av| 午夜a级毛片| 精品国产乱码久久久久久男人| 久9热在线精品视频| 午夜成年电影在线免费观看| 日日爽夜夜爽网站| 国产乱人伦免费视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产精品亚洲一级av第二区| 国产精品影院久久| 99精品欧美一区二区三区四区| 黑丝袜美女国产一区| 嫁个100分男人电影在线观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 久久狼人影院| 女性生殖器流出的白浆| 国产精品久久视频播放| 在线av久久热| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美日韩精品网址| 最好的美女福利视频网| 91精品三级在线观看| 色播亚洲综合网| 三级毛片av免费| 国产在线精品亚洲第一网站| 香蕉久久夜色| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲片人在线观看| 欧美日韩乱码在线| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 看片在线看免费视频| 女性被躁到高潮视频| 动漫黄色视频在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 国产精品电影一区二区三区| 国产精品一区二区精品视频观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产主播在线观看一区二区| 极品教师在线免费播放| 在线永久观看黄色视频| 无遮挡黄片免费观看| 国产91精品成人一区二区三区| or卡值多少钱| 精品熟女少妇八av免费久了| 色av中文字幕| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 午夜精品国产一区二区电影| 久久中文看片网| 亚洲av第一区精品v没综合| 精品欧美国产一区二区三| 少妇的丰满在线观看| 91老司机精品| 欧美成人午夜精品| 国产一区在线观看成人免费| 黄色视频不卡| 精品欧美国产一区二区三| 亚洲国产精品久久男人天堂| 黑人操中国人逼视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| av欧美777| 国产亚洲精品久久久久5区| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 视频区欧美日本亚洲| 久久久国产成人免费| 中文字幕av电影在线播放| 久久久久久人人人人人| 天堂√8在线中文| 亚洲五月婷婷丁香| 国产激情久久老熟女| 国产免费男女视频| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产一区二区在线av高清观看| 亚洲成av人片免费观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久精品91蜜桃| 宅男免费午夜| 黄片大片在线免费观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 成人特级黄色片久久久久久久| 午夜福利一区二区在线看| a在线观看视频网站| 日日夜夜操网爽| 日韩免费av在线播放| 色综合站精品国产| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 韩国av一区二区三区四区| 亚洲自拍偷在线| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 精品福利观看| 色综合亚洲欧美另类图片| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产激情久久老熟女| 亚洲专区国产一区二区| 在线永久观看黄色视频| 欧美成狂野欧美在线观看| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产精品综合久久久久久久免费 | 久久性视频一级片| 成人欧美大片| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 女性生殖器流出的白浆| 性少妇av在线| 国产精品亚洲美女久久久| 亚洲第一av免费看| 亚洲黑人精品在线| 亚洲国产精品久久男人天堂| 精品不卡国产一区二区三区| 免费在线观看完整版高清| 一区在线观看完整版| 久久 成人 亚洲| 午夜免费成人在线视频| 香蕉丝袜av| 十分钟在线观看高清视频www| 午夜福利影视在线免费观看| 日本欧美视频一区| 在线观看午夜福利视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 少妇 在线观看| 亚洲久久久国产精品| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 91精品国产国语对白视频| 999精品在线视频| 国产一区二区在线av高清观看| 成年人黄色毛片网站| 啦啦啦韩国在线观看视频| 乱人伦中国视频| 久久人妻熟女aⅴ| 久久久久国产一级毛片高清牌| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产91精品成人一区二区三区| 嫁个100分男人电影在线观看| 成人精品一区二区免费| 人人妻人人澡欧美一区二区 | 看黄色毛片网站| 91成人精品电影| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲精品国产色婷婷电影| 老汉色∧v一级毛片| 亚洲精品国产精品久久久不卡| av片东京热男人的天堂| 天天一区二区日本电影三级 | 免费在线观看亚洲国产| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| av在线播放免费不卡| www.www免费av| 一级毛片精品| 他把我摸到了高潮在线观看| а√天堂www在线а√下载| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 精品国产一区二区三区四区第35| 精品免费久久久久久久清纯| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 精品福利观看| 99热只有精品国产| 69精品国产乱码久久久| 看黄色毛片网站| 村上凉子中文字幕在线| 久久久久国内视频| 成人欧美大片| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 色播亚洲综合网| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲电影在线观看av| 成人亚洲精品一区在线观看| 成人国语在线视频| 在线观看66精品国产| 国产三级黄色录像| 国产97色在线日韩免费| 免费无遮挡裸体视频| 欧美黑人欧美精品刺激| bbb黄色大片| 女性被躁到高潮视频| 日韩欧美三级三区| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 9191精品国产免费久久| 波多野结衣av一区二区av| 99riav亚洲国产免费| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲国产看品久久| 国产亚洲av嫩草精品影院| 91九色精品人成在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| 大香蕉久久成人网| 国产精品野战在线观看| av欧美777| 一级作爱视频免费观看| 国产亚洲精品一区二区www| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲人成电影免费在线| 9191精品国产免费久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲最大成人中文| 深夜精品福利| 国产精品亚洲av一区麻豆| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 两人在一起打扑克的视频| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲无线在线观看| 久久草成人影院| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 国产免费av片在线观看野外av| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 午夜福利影视在线免费观看| 午夜福利一区二区在线看| 操出白浆在线播放| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 天堂√8在线中文| 老司机午夜福利在线观看视频| 动漫黄色视频在线观看| 日韩欧美免费精品| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲一码二码三码区别大吗| 丁香六月欧美| 国产精品久久久久久精品电影 | 69精品国产乱码久久久| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 欧美黑人欧美精品刺激| 在线观看www视频免费| 亚洲精品一区av在线观看| 又大又爽又粗| 日日夜夜操网爽| 日韩欧美一区二区三区在线观看| x7x7x7水蜜桃| 激情视频va一区二区三区| 51午夜福利影视在线观看| 可以在线观看毛片的网站| 国产av一区二区精品久久| 首页视频小说图片口味搜索| 不卡一级毛片| 日韩av在线大香蕉| 成人精品一区二区免费| 午夜免费观看网址| www国产在线视频色| 老熟妇仑乱视频hdxx| 1024视频免费在线观看| 一本大道久久a久久精品| 一二三四社区在线视频社区8| 国产精品久久电影中文字幕| 欧美+亚洲+日韩+国产| 午夜免费激情av| 欧美性长视频在线观看| 黄色视频不卡| 正在播放国产对白刺激| 在线视频色国产色| 午夜精品在线福利| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产在线观看jvid| 久久久国产成人免费| 老司机在亚洲福利影院| 国产精品精品国产色婷婷| 看免费av毛片| 一进一出好大好爽视频| 大码成人一级视频| 97碰自拍视频| 国产熟女午夜一区二区三区| 麻豆成人av在线观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产99久久九九免费精品| 国产91精品成人一区二区三区| 成人亚洲精品av一区二区| 久久久久亚洲av毛片大全| 青草久久国产| 97人妻天天添夜夜摸| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 叶爱在线成人免费视频播放| 成人欧美大片| 亚洲av美国av| 国产高清videossex| 国产真人三级小视频在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 黄色 视频免费看| 国产色视频综合| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产成人精品久久二区二区91| 91在线观看av| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲第一电影网av| 国产一区在线观看成人免费| 两人在一起打扑克的视频| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲中文av在线| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 人妻久久中文字幕网| 亚洲国产精品sss在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 亚洲三区欧美一区| 电影成人av| 手机成人av网站| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久国产亚洲av麻豆专区| 99国产精品免费福利视频| 国产人伦9x9x在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 婷婷丁香在线五月| 亚洲自拍偷在线| 黄色片一级片一级黄色片| 色哟哟哟哟哟哟| 一区二区三区精品91| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 日本a在线网址| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 久久中文字幕人妻熟女| 久久久久久久久中文| 国产黄a三级三级三级人| 精品久久久久久久久久免费视频| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲人成伊人成综合网2020| 大型黄色视频在线免费观看| 久9热在线精品视频| 999精品在线视频| 国产精华一区二区三区| 久久香蕉精品热| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 国产精品爽爽va在线观看网站 | 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲全国av大片| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 亚洲精品国产区一区二| tocl精华| 欧美亚洲日本最大视频资源| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产亚洲av高清不卡| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 最新美女视频免费是黄的| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 成人三级做爰电影| 国产真人三级小视频在线观看| 性欧美人与动物交配| 婷婷精品国产亚洲av在线| 精品一区二区三区四区五区乱码| 97碰自拍视频| 午夜老司机福利片| 午夜免费成人在线视频| 桃色一区二区三区在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区 | 成人国产一区最新在线观看| 波多野结衣一区麻豆| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 1024视频免费在线观看| 国产精品1区2区在线观看.| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 精品不卡国产一区二区三区| 久久精品91无色码中文字幕| 国产精品99久久99久久久不卡| 1024视频免费在线观看| 国产视频一区二区在线看| 麻豆av在线久日| 一级a爱视频在线免费观看| 一区二区三区精品91| 亚洲一区二区三区色噜噜| 99在线视频只有这里精品首页| 久久久久久人人人人人| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产在线观看jvid| 午夜成年电影在线免费观看| 午夜免费观看网址| 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 9色porny在线观看| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲av片天天在线观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久精品成人免费网站| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 97碰自拍视频| 国产97色在线日韩免费| 国产精品久久久av美女十八| 色av中文字幕| 久久天堂一区二区三区四区| 高潮久久久久久久久久久不卡| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 热re99久久国产66热| 一个人免费在线观看的高清视频| netflix在线观看网站| 大型av网站在线播放|