• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    復(fù)方沙棘片的制備和質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究

    2016-11-01 20:06:43王小寧楊黎彬張存勞
    食品研究與開發(fā) 2016年14期
    關(guān)鍵詞:制粒葡萄籽壓片

    王小寧,楊黎彬,張存勞

    (西安醫(yī)學(xué)院,陜西西安710021)

    復(fù)方沙棘片的制備和質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究

    王小寧,楊黎彬,張存勞

    (西安醫(yī)學(xué)院,陜西西安710021)

    優(yōu)化復(fù)方沙棘片的制備工藝和處方,研究制定復(fù)方沙棘片的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。以顆粒性狀、片劑的外觀、硬度和崩解時限為指標(biāo),確定最優(yōu)制備工藝和處方;采用薄層色譜鑒別法對復(fù)方沙棘片中總黃酮和原花青素進(jìn)行定性鑒別;采用紫外-可見分光光度法對有效成分總黃酮和原花青素進(jìn)行定量測定。結(jié)果表明,復(fù)方沙棘片的最優(yōu)處方和制備工藝為:以淀粉和糊精(2∶1)的混合物為稀釋劑,60%乙醇為黏合劑,0.5%硬脂酸鎂為潤滑劑,用16目篩濕法制粒,50℃下干燥60 min,整粒后壓片。薄層色譜鑒別法專屬性強(qiáng),黃酮、原花青素的斑點清晰,紫外-可見分光光度法測定沙棘總黃酮和葡萄籽原花青素的線性范圍分別為:0.01 mg/mL~0.05 mg/mL(r=0.999 0),0.01 mg/mL~0.05 mg/mL(r=0.999 5),平均加樣回收率分別為 100.36%(RSD=0.97%,n=5)、98.53%(RSD=2.66%,n=5)。所制的復(fù)方沙棘片外觀好、硬度適中、崩解速度快,所建立的定性、定量分析方法簡便易行,準(zhǔn)確度高,能夠有效控制片劑的質(zhì)量。

    沙棘;葡萄籽;原花青素;片劑;質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)

    沙棘(Hippophae rhamnoides)為胡頹子科酸刺屬的灌木或小喬木,別名醋柳、黑刺、酸刺,我國主要分布在西北、華北、東北及西南等十多個省區(qū)。沙棘為藥食同源植物,它含有多種生理活性物質(zhì),如 VC、VE、VA、胡蘿卜素、葉酸、氨基酸、蛋白質(zhì)、不飽和脂肪酸等,能提高人體免疫能力、抗腫瘤、有效防止冠心病和動脈粥樣硬化以及抗氧化抗衰老等,因此具有很好的營養(yǎng)保健和藥用價值[1-2]。原花青素(proanthocyanidins,PC)是天然植物中廣泛存在的一大類多酚類化合物的總稱,是目前為止所發(fā)現(xiàn)的最強(qiáng)的抗氧化劑和自由基清除劑[3]。已有研究證實葡萄籽提取物中原花青素的含量豐富,因此目前對葡萄籽中原花色素的開發(fā)利用備受重視[4-5]。沙棘和原花青素因其較高的生物活性價值被認(rèn)可,但在開發(fā)保健藥品方面涉及的比較少。本實驗立足于沙棘提取物和葡萄籽提取物的保健功效,將其作為片劑主要成分,研究復(fù)方沙棘片劑的處方和制備工藝,并建立片劑的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),為沙棘和原花青素的開發(fā)利用提供參考。

    1 材料與儀器

    1.1 儀器

    101-3-5型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱:上海躍進(jìn)醫(yī)療器械廠;北洋YD-20型智能片劑硬度儀、ZB-1D型智能崩解儀:天津天大天發(fā)科技有限公司;KQ3200E型超聲波清洗器:昆山市超聲儀器有限公司;BS210S電子分析天平:北京賽多利斯天平有限公司;UV762紫外-可見分光光度計:上海佑科有限公司;方篩(12、16、100目)。

    1.2 試劑

    沙棘果粉、葡萄籽提取物:青??灯盏律锟萍脊煞萦邢薰?;糊精(藥用級)、淀粉(藥用級)、硬脂酸鎂(藥用級)、滑石粉(藥用級)、微粉硅膠(藥用級):智誠生物科技有限公司;蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品(批號:MUST-13040302)、原花青素標(biāo)準(zhǔn)品(批號:MUST-13031802):成都曼斯特生物科技有限公司。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 處方篩選

    2.1.1 稀釋劑的選擇

    選擇淀粉與糊精不同配比的混合物作為稀釋劑,用60%的乙醇作為黏合劑制備軟材,16目篩制粒,在60℃的恒溫干燥箱中烘干,16目整粒,冷卻后稱重,加入總量0.5%的硬脂酸鎂,混勻送入壓片機(jī)壓片,考察制粒過程中的顆粒成型比及產(chǎn)品的光潔度、硬度、崩解度,結(jié)果見表1。

    表1 不同稀釋劑對制粒及壓片的效果Table 1 The effect of different diluents on granulation and tablet

    由表1可知,當(dāng)?shù)矸酆秃?∶1的比例混合時,顆粒成型性較好,片面光潔,硬度和崩解時限均符合要求。故選用這一配比固定稀釋劑來考察其他輔料對該壓片工藝的影響。

    2.1.2 黏合劑的選擇

    以淀粉和糊精(2∶1)的混合物作為稀釋劑,分別用水、30%乙醇、60%乙醇,30%PEG乙醇溶液作為黏合劑,16目篩制粒,烘干后,16目篩整粒,稱重后加入0.5%的硬脂酸鎂混勻后壓片,考察制得顆粒及壓片效果,結(jié)果見表2。

    表2 不同黏合劑對制粒及壓片的效果Table 2 The effect of different adhesives on granulation and tablet

    由表2可知,淀粉和糊精的混合物本身黏性不大,需要加入黏度較高的黏合劑;60%的乙醇溶液作為黏合劑,黏合效果最好,容易制粒,顆粒具有很好的可壓性,優(yōu)于其它3種黏合劑。

    2.1.3 潤滑劑的選擇

    以淀粉和糊精(2∶1)的混合物作為稀釋劑,60%的乙醇溶液作為黏合劑,16目篩制粒,16目篩整粒。稱重后分為3份,分別加入總量0.5%的硬脂酸鎂、滑石粉、微粉硅膠,混合均勻后分別壓片,考察壓片的效果。結(jié)果見表3。

    表3 不同潤滑劑對制粒及壓片的效果Table 3 The effect of different lubricants on granulation and tablet

    試驗結(jié)果表明滑石粉和微粉硅膠潤滑效果一般;硬脂酸鎂潤滑效果較好,片劑表面光滑。通過試驗對比,可以選擇0.5%硬脂酸鎂作為該沙棘復(fù)方片劑的潤滑劑。

    2.2 制備工藝優(yōu)化

    2.2.1 制粒粒徑的選擇

    按選定處方制備軟材后分為2份,分別用14、16目篩制粒,50℃烘干60 min,分別用14、16目篩整粒。同時考察片劑的硬度、表面光潔度、崩解時限。實驗結(jié)果見表4。

    由表4可知,各粒徑均較易制粒,16目篩制粒后,顆粒均勻性好,片劑表面光滑度較好,從整體效果考慮,16目篩制粒效果最佳。

    表4 不同粒徑對制粒和壓片的效果Table 4 The effect of different size on granulation and tablet

    2.2.2 烘干時間的選擇

    按選定處方制粒,將制備的顆粒平均分為3份于恒溫干燥箱中50℃下干燥,分別在60、80、100 min時從干燥箱中取出,加入潤滑劑混勻后進(jìn)行壓片,檢查片劑的表面光潔度、硬度、崩解時限,結(jié)果見表5。

    表5 不同烘干時間對制粒和壓片的效果Table 5 The effect of different drying time on granulation and tablet

    由表5可知,當(dāng)干燥時間為100 min時,顆粒較硬,時間為60、80 min時,顆粒松散度較好且片劑光滑度較好,綜合片劑的硬度和崩解時限,將烘干時間選定在60 min。

    2.2.3 烘干溫度的選擇

    按選定的處方制粒,將制備的顆粒平均分為3份于恒溫干燥箱中,分別在40、50、60℃下干燥60 min后,從干燥箱中取出,加入潤滑劑混勻后進(jìn)行壓片,檢查片劑的表面光潔度、硬度、崩解時限,結(jié)果見表6。

    表6 烘干溫度對制粒和壓片的效果Table 6 The effect of drying temperature on granulation and tablet

    由表6可知,當(dāng)溫度在60℃時,片劑表面光潔度和硬度均較好。

    綜上所述,通過單因素考察法確定最佳工藝為:制粒粒徑為16目、干燥時間為60 min、烘箱溫度為50℃。最佳處方為:稀釋劑為淀粉和糊精(2∶1)的混合物、黏合劑為60%乙醇、潤滑劑為0.5%硬脂酸鎂。

    2.3 TLC鑒別

    2.3.1 供試液、對照品溶液和陰性對照液的制備

    取復(fù)方沙棘片劑6片,搗碎,取粗粉約2.0 g,精密稱定,將粉末置50 mL具塞錐形瓶中,加60%乙醇50 mL,超聲5 min,放冷,稱重,用60%乙醇補(bǔ)足減失重量,用干燥濾紙過濾,精密量取續(xù)濾液1 mL,作供試液。分別精密稱取蘆丁對照品5.0 mg,用60%乙醇制成濃度為0.1 mg/mL的蘆丁對照品溶液和原花青素對照品溶液。陰性對照液:模擬復(fù)方沙棘片的制備方法,不加沙棘和葡萄籽提取物制備片劑,用60%乙醇提取后作陰性對照液。

    2.3.2 黃酮的TLC鑒別

    照薄層色譜法(中國藥典2010年版一部附錄ⅥB)分別吸取對照品和樣品溶液3 μL,點于同一以羧甲基纖維素鈉為黏合劑的硅膠G薄層板上,以v(甲苯)∶v(乙酸乙酯)∶v(甲酸)= 5∶2∶1 為展開劑,展開,取出,晾干,置紫外燈(254 nm)下視檢,樣品色譜中,在與對照品色譜相應(yīng)的位置上,顯示出相同顏色的斑點。結(jié)果見圖1。

    圖1 黃酮的薄層鑒別Fig.1 TLC chromatogram of Proanthocyanidins

    2.3.3 原花青素的TLC鑒別

    照薄層色譜法(中國藥典2010年版一部附錄ⅥB)分別吸取對照品和樣品溶液3 μL,點于同一以羧甲基纖維素鈉為黏合劑的硅膠G薄層板上,以v(甲苯)∶v(丙酮)∶v(乙酸)= 3∶4∶1為展開劑,展開,展距 8 cm,取出,晾干,置紫外燈(254 nm)下視檢,樣品色譜中,在與對照品色譜相應(yīng)的位置上,顯示出相同顏色的斑點,結(jié)果見圖2。

    2.4 含量測定

    2.4.1 最大吸收波長的確定

    按2.4.2項下的方法分別對蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品溶液顯色,在400 nm~700 nm波長處掃描,結(jié)果顯示蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品在510 m波長處有最大吸收,原花青素標(biāo)準(zhǔn)品在570 nm處有最大吸收。

    圖2 原花青素的薄層鑒別Fig.2 TLC chromatogram of Proanthocyanidins

    2.4.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線的建立

    分別精密量取“2.3.1”項下的蘆丁對照品溶液0.0、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 mL 至 10 mL 容量瓶中,各加 60%乙醇溶液使成5 mL,精密加入5%NaNO2溶液0.3 mL,搖勻,靜置6 min,加入10%Al(NO3)30.3 mL,搖勻,靜置6 min;加入4%NaOH溶液4mL,搖勻,用60%乙醇定容至刻度,搖勻,靜置15 min顯色,于510 nm波長處測定其吸光度[6]。以吸光度A為縱坐標(biāo),對照品濃度C(mg/mL)為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得線性回歸方程 A=6.610 0C+0.017 7,r=0.999 0,蘆丁的線性范圍為0.01 mg/mL~0.05 mg/mL。

    分別精密量取“2.3.1”項下的原花青素對照品溶液0.0、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 mL 于 10 mL 容量瓶中,加入1%香草醛溶液2.25 mL,8%鹽酸溶液1.75 mL,用甲醇定容至10 mL,搖勻,顯色20 min,于529 nm處測量吸光度值[7]。以吸光度A為縱坐標(biāo),對照品濃度C(mg/mL)為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得線性回歸方程A=14.880C+0.009 2,r=0.999 5,原花青素的線性范圍為0.01 mg/mL~0.05 mg/mL。

    2.4.3 精密度試驗

    精密量取蘆丁對照品溶液,按照“2.4.2”項下的方法顯色,在510 nm處連續(xù)測定6次吸光度,其RSD為0.2%,精密量取1.0 mL原花青素對照品溶液,按照“2.4.2”項下的方法顯色,在529 nm處連續(xù)測定6次吸光度,RSD為0.1%。結(jié)果表明:該法儀器的精密度良好。

    2.4.4 重復(fù)性試驗

    取供試品溶液5份,按照“2.4.2”項下方法分別對總黃酮和原花青素成分顯色,測定吸光度,計算總黃酮成分的RSD為0.20%,原花青素成分的RSD為0.45%。結(jié)果表明:該方法重復(fù)性良好。

    2.4.5 穩(wěn)定性試驗

    分別精密量取供試品溶液,按照“2.4.2”項下方法顯色后,分別于 0、1、4、8、12、24 h 測定其吸光度,計算總黃酮成分的RSD為2.38%(n=5),原花青素成分的RSD為1.31%(n=5)。結(jié)果表明:供試品溶液中的總黃酮和原花青素成分在24 h內(nèi)穩(wěn)定。

    2.4.6 加樣回收率試驗

    分別精密量取已知含量的處方溶液各5份,每份1.0 mL,分別加入蘆丁對照品和原花青素對照品溶液0.1、0.2、0.3、0.4、0.5 mL,按照“2.4.2”項下方法顯色,于510 nm波長下測定吸光度,計算其加樣回收率,結(jié)果表明:該法測定結(jié)果的準(zhǔn)確度較高。結(jié)果見表7。

    表7 加樣回收率試驗結(jié)果(n=5)Table 7 Results of the sample recovery tests(n=5)

    2.4.7 樣品測定

    取三批復(fù)方沙棘片,按2.3.1項下方法制備供試液,按總黃酮和原花青素含量測定方法測定吸收度,計算總黃酮和原花青素的含量,結(jié)果見表8。

    表8 樣品含量測定結(jié)果Table 8 Results of content determination in 3 batches of samples

    3 討論

    1)通過單因素考察法確定復(fù)方沙棘片的最佳制備工藝為:制粒粒徑為16目、干燥時間為60 min、烘干溫度為50℃。最優(yōu)處方為:稀釋劑為淀粉和糊精(2∶1)混合物、黏合劑為60%乙醇、潤滑劑為0.5%硬脂酸鎂。

    2)本研究采用薄層色譜(TLC)法對復(fù)方沙棘片中的沙棘黃酮和原花青素進(jìn)行了定性鑒別,所采用的方法具有較強(qiáng)的專屬性,斑點清晰,分離效果好。

    3)目前研究中沙棘的檢測方法常用的有:高效液相色譜法和紫外-可見分光光度法,但高效液相色譜法常用來測定單一成分,紫外法多用來測定總含量[8]。復(fù)方沙棘片中的總黃酮和原花青素的含量測定選用紫外-可見分光光度法,測定方法簡便、可行,其中原花青素的含量測定根據(jù)文獻(xiàn)報道采用改良后的方法,顯色時間較快,顯色穩(wěn)定性較好[9]。該含量測定方法既滿足了沙棘總黃酮和原花青素的含量測定要求又節(jié)約了試驗成本,達(dá)到了試驗預(yù)期的效果。

    4)本研究所制備的復(fù)方沙棘片的保健效果及功效還有待考究,后期本課題組將對片劑功能性成分的釋放及對人體的保健效果進(jìn)行深入探索。沙棘和原花青素的藥理作用使其在食品、藥品以及化妝品領(lǐng)域均有廣闊的前景,值得進(jìn)一步研究。

    [1] 劉勇,廉永善,王穎莉,等.沙棘的研究開發(fā)評述及其重要意義[J].中國中藥雜志,2014,39(9):1547-1552

    [2] 張郁松,羅倉學(xué).沙棘資源開發(fā)與沙棘黃酮提取[J].食品研究與開發(fā),2005,26(3):46-47

    [3] 張冰若,勞業(yè)興,蘇薇薇.原花青素的研究現(xiàn)狀及開發(fā)前景[J].中藥材,2003,26(12):90-95

    [4] 辛立波,李曉波,於洪建,等.葡萄籽低聚原花青素化學(xué)成分及抗氧化研究[J].食品研究與開發(fā),2012,33(8):40-43

    [5] 趙超英.葡萄籽提取物原花青素的營養(yǎng)保健功能[J].中國食品衛(wèi)生雜志,2000,12(6):38-40

    [6] 鄭京.沙棘葉中總黃酮的提取與測定[J].江蘇化工,2008,36(1):36-38

    [7] 樊金玲,陶冠軍,朱文學(xué).香草醛/硫酸比色法測定兩種原花色素含量的比較[J].食品科學(xué),2007,28(9):467-472

    [8] 陸敏,張紹巖,張文娜.高效液相色譜法測定沙棘汁中7種有機(jī)酸[J].食品科學(xué),2012,33(14):235-237

    [9] 李春陽,許時嬰,王璋.低濃度香草醛-鹽酸法測定葡萄籽、梗中原花青素含量的研究[J].食品工業(yè)科技,2004,25(6):128-133

    Study on Preparation and Quality Standard of Compound Sea Buckthorn Tablets

    WANG Xiao-ning,YANG Li-bin,ZHANG Cun-lao

    (Xi'an Medical University,Xi'an 710021,Shaanxi,China)

    To optimize the preparation and prescription of tablets and study the quality standards of sea buckthorn tablets.Used mesh size,drying time and drying temperature as factors to determine the best preparation process,and used the different kinds of fillers,adhesives,lubricants as factors to optimize the prescription.The total flavonoids and proanthocyanidins were identified by TLC and determined by UV-visible spectrophotometry.Use a mixture of starch and dextrin (2 ∶1)as the filler,60%ethanol as binder and 0.5%magnesium stearate as lubricant.Granulate by 16 mesh sieve with 50℃as drying temperature and 60 min as drying time.The identification method was exclusive.The TLC sports were fairly clear.The determination of flavonoids and proanthocyanidins kept the good linear relation in the concentration ranges of 0.01 mg/mL~0.05 mg/mL(r=0.999 0),0.01 mg/mL~0.05 mg/mL (r=0.999 5).The average recoveries of flavonoids and proanthocyanidins were 100.36%and 98.53%respectively.The compound sea buckthorn tablets have good appearance,hardness and disintegrate fast.The qualitative and quantitative analysis method is simple and accurate.It can effectively control the quality of the tablet.

    hippophae rhamnoides;grape seeds;proanthocyanidins;tablet;quality standard

    10.3969/j.issn.1005-6521.2016.14.020

    陜西省科技廳項目:沙棘抗氧化功能食品研發(fā)(2012k17-04-01)

    王小寧(1987—),女(漢),講師,碩士,主要從事新藥研發(fā)。

    2015-05-13

    猜你喜歡
    制粒葡萄籽壓片
    制粒小球的行為對燒結(jié)制粒過程的影響
    山東冶金(2023年4期)2023-08-31 04:09:18
    配加生石灰的兩段式圓筒鐵礦制粒行為研究
    番茄復(fù)合壓片糖果粉末直接壓片工藝
    壓片糖果的制備方法及產(chǎn)品開發(fā)研究進(jìn)展
    吃葡萄籽可以防癌抗衰老嗎?
    葡萄籽在日化用品中的應(yīng)用
    壓片玉米使用中的幾個誤區(qū)
    青蒿鱉甲顆粒一步制粒工藝的優(yōu)化
    中成藥(2018年4期)2018-04-26 07:13:08
    小腦組織壓片快速制作在組織學(xué)實驗教學(xué)中的應(yīng)用
    葡萄籽多酚泡騰顆粒制備工藝及含量測定
    中成藥(2016年4期)2016-05-17 06:08:06
    韩国高清视频一区二区三区| 欧美人与善性xxx| 亚洲第一av免费看| 黄色配什么色好看| 国产永久视频网站| 一边亲一边摸免费视频| 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久久久久人妻| 国产毛片在线视频| 国产黄色免费在线视频| 精品久久国产蜜桃| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 极品少妇高潮喷水抽搐| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产精品国产三级国产av玫瑰| xxxhd国产人妻xxx| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 青春草视频在线免费观看| 久久国产精品大桥未久av| 69精品国产乱码久久久| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产日韩欧美视频二区| 久久av网站| 亚洲精品视频女| 国产成人精品婷婷| 欧美精品亚洲一区二区| 在线观看免费视频网站a站| 国产有黄有色有爽视频| 五月玫瑰六月丁香| 午夜老司机福利剧场| 九九爱精品视频在线观看| 国产在线视频一区二区| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产成人免费无遮挡视频| 久热久热在线精品观看| av视频免费观看在线观看| 两个人的视频大全免费| 九色成人免费人妻av| 亚洲四区av| 丁香六月天网| 精品熟女少妇av免费看| 亚州av有码| 最后的刺客免费高清国语| 晚上一个人看的免费电影| 精品少妇黑人巨大在线播放| 观看av在线不卡| 国产综合精华液| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 人妻 亚洲 视频| 22中文网久久字幕| 少妇的逼好多水| 久久国内精品自在自线图片| 国产高清三级在线| 男的添女的下面高潮视频| xxx大片免费视频| 国产在视频线精品| 少妇精品久久久久久久| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 伦理电影免费视频| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲精品乱久久久久久| 少妇 在线观看| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 精品国产一区二区三区久久久樱花| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 免费看不卡的av| a级毛片在线看网站| 国产精品三级大全| a 毛片基地| 999精品在线视频| 久久久久精品性色| 一本久久精品| 高清欧美精品videossex| 色婷婷久久久亚洲欧美| 一级黄片播放器| 少妇 在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 国产av一区二区精品久久| 久久av网站| av.在线天堂| 亚洲精品视频女| 又大又黄又爽视频免费| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 成人影院久久| 日日爽夜夜爽网站| 国产69精品久久久久777片| 精品一区二区三卡| 亚洲av日韩在线播放| 爱豆传媒免费全集在线观看| 日韩一区二区三区影片| 午夜福利,免费看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲国产精品一区三区| 中文字幕免费在线视频6| 精品酒店卫生间| 日本午夜av视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲av二区三区四区| 国产成人91sexporn| 一本久久精品| av播播在线观看一区| av天堂久久9| 国产精品99久久99久久久不卡 | 中文字幕av电影在线播放| 欧美成人午夜免费资源| 在线看a的网站| 日韩av免费高清视频| 国产精品99久久99久久久不卡 | 大片免费播放器 马上看| 国产深夜福利视频在线观看| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 美女大奶头黄色视频| √禁漫天堂资源中文www| 99热这里只有是精品在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 久久久久久久久大av| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 成年女人在线观看亚洲视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 午夜视频国产福利| 国产极品天堂在线| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲av在线观看美女高潮| 在线天堂最新版资源| 大码成人一级视频| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产国语露脸激情在线看| 好男人视频免费观看在线| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 欧美性感艳星| 高清在线视频一区二区三区| 国产精品 国内视频| 男女国产视频网站| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 免费观看在线日韩| 9色porny在线观看| 亚洲不卡免费看| av.在线天堂| 一级毛片电影观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产精品久久久久久久电影| √禁漫天堂资源中文www| 婷婷色av中文字幕| 欧美三级亚洲精品| 观看美女的网站| 亚洲人成网站在线播| 精品国产露脸久久av麻豆| 亚洲欧洲日产国产| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 大片电影免费在线观看免费| 99热这里只有是精品在线观看| 精品酒店卫生间| 国产一区亚洲一区在线观看| 999精品在线视频| 欧美日韩综合久久久久久| 一边亲一边摸免费视频| 美女视频免费永久观看网站| 在线看a的网站| 18禁在线播放成人免费| 精品亚洲成国产av| 久久久久久久久久久久大奶| 久久韩国三级中文字幕| kizo精华| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲av免费高清在线观看| 考比视频在线观看| 精品久久久久久电影网| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产欧美亚洲国产| 有码 亚洲区| 啦啦啦啦在线视频资源| 日本黄大片高清| 99九九线精品视频在线观看视频| 一个人免费看片子| 视频在线观看一区二区三区| 日韩欧美精品免费久久| 国产av一区二区精品久久| 看非洲黑人一级黄片| 我要看黄色一级片免费的| 赤兔流量卡办理| 五月伊人婷婷丁香| 午夜激情福利司机影院| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 国产爽快片一区二区三区| 国产免费福利视频在线观看| 日日爽夜夜爽网站| 国产不卡av网站在线观看| 最新中文字幕久久久久| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 桃花免费在线播放| 晚上一个人看的免费电影| 在线看a的网站| 亚洲精品久久午夜乱码| 少妇的逼水好多| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 热re99久久国产66热| 九九爱精品视频在线观看| 观看美女的网站| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产色爽女视频免费观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 女人久久www免费人成看片| 日本色播在线视频| 欧美性感艳星| 亚洲精品成人av观看孕妇| 黄色欧美视频在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲一区二区三区欧美精品| 少妇被粗大猛烈的视频| 9色porny在线观看| 妹子高潮喷水视频| 热99久久久久精品小说推荐| 成人毛片a级毛片在线播放| 色吧在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 久久久久久久久久久免费av| a级毛片免费高清观看在线播放| 性色av一级| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 9色porny在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 各种免费的搞黄视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产精品一区二区在线观看99| 美女国产视频在线观看| 一级毛片电影观看| 最近的中文字幕免费完整| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 插逼视频在线观看| 这个男人来自地球电影免费观看 | 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 一区二区日韩欧美中文字幕 | 亚洲精品一二三| 18+在线观看网站| 亚洲中文av在线| 精品国产露脸久久av麻豆| 久久99蜜桃精品久久| 亚洲丝袜综合中文字幕| 在线观看免费视频网站a站| 欧美日本中文国产一区发布| 午夜av观看不卡| 一级毛片电影观看| 少妇 在线观看| 男女无遮挡免费网站观看| 美女大奶头黄色视频| 国产精品欧美亚洲77777| 免费观看性生交大片5| 飞空精品影院首页| 欧美激情 高清一区二区三区| 91国产中文字幕| 黄色怎么调成土黄色| 日日啪夜夜爽| 国产熟女欧美一区二区| 综合色丁香网| 中国美白少妇内射xxxbb| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 久久精品久久久久久久性| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久久久人妻精品一区果冻| 精品亚洲成国产av| www.色视频.com| 成人二区视频| 欧美精品一区二区大全| 能在线免费看毛片的网站| 十八禁网站网址无遮挡| 成人漫画全彩无遮挡| 一级爰片在线观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 婷婷色综合www| 久久精品国产亚洲av涩爱| 免费av中文字幕在线| 国产精品久久久久久精品古装| 成人毛片60女人毛片免费| 久久午夜福利片| 麻豆成人av视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲国产色片| 成人毛片60女人毛片免费| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产精品不卡视频一区二区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产精品一二三区在线看| 人体艺术视频欧美日本| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 色婷婷av一区二区三区视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 蜜桃国产av成人99| 亚洲av中文av极速乱| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 日本色播在线视频| 在线观看美女被高潮喷水网站| 最近的中文字幕免费完整| 免费黄网站久久成人精品| 久久女婷五月综合色啪小说| 亚洲av男天堂| 最后的刺客免费高清国语| 久热这里只有精品99| 大香蕉久久成人网| 亚洲精品av麻豆狂野| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 午夜福利网站1000一区二区三区| 丰满乱子伦码专区| 午夜激情av网站| 午夜福利,免费看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 午夜老司机福利剧场| 日韩一区二区视频免费看| 欧美精品一区二区免费开放| 大片免费播放器 马上看| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 欧美成人午夜免费资源| 少妇被粗大猛烈的视频| 18禁观看日本| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 亚洲精品456在线播放app| 这个男人来自地球电影免费观看 | 九草在线视频观看| 日本爱情动作片www.在线观看| 精品一区二区三卡| 五月伊人婷婷丁香| 久久鲁丝午夜福利片| 另类亚洲欧美激情| 国产精品成人在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 九九爱精品视频在线观看| 国产精品一区二区在线观看99| 久久久国产一区二区| 曰老女人黄片| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 精品午夜福利在线看| 亚洲国产成人一精品久久久| 大陆偷拍与自拍| 各种免费的搞黄视频| 欧美日韩av久久| 麻豆成人av视频| 99久久中文字幕三级久久日本| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲欧美成人精品一区二区| 少妇丰满av| 亚洲国产色片| 亚洲精品美女久久av网站| 国产国语露脸激情在线看| 妹子高潮喷水视频| 中文欧美无线码| 狂野欧美激情性bbbbbb| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 成年人午夜在线观看视频| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 亚洲欧美清纯卡通| 人妻夜夜爽99麻豆av| 婷婷色综合www| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 人妻人人澡人人爽人人| av.在线天堂| 婷婷色综合www| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 最近中文字幕2019免费版| 嫩草影院入口| 国产av精品麻豆| 一级毛片我不卡| 欧美最新免费一区二区三区| 午夜福利影视在线免费观看| 久久99一区二区三区| 色94色欧美一区二区| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 免费看光身美女| 久久久精品94久久精品| 亚洲人成网站在线观看播放| av天堂久久9| 欧美激情 高清一区二区三区| 中国国产av一级| 国产毛片在线视频| 日日爽夜夜爽网站| 最近中文字幕2019免费版| 国产在视频线精品| 日本黄大片高清| 久久韩国三级中文字幕| 视频中文字幕在线观看| 久久97久久精品| 午夜激情av网站| 99国产精品免费福利视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 97超碰精品成人国产| 亚洲欧洲国产日韩| 精品一区二区三区视频在线| 九草在线视频观看| 男女边吃奶边做爰视频| 久久久久久久久久久丰满| 亚洲一区二区三区欧美精品| 能在线免费看毛片的网站| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 精品午夜福利在线看| 久热久热在线精品观看| av网站免费在线观看视频| av卡一久久| kizo精华| 亚洲精品色激情综合| 飞空精品影院首页| 母亲3免费完整高清在线观看 | 日本av免费视频播放| 亚洲av综合色区一区| 国产精品一国产av| 中文字幕免费在线视频6| 精品一区二区免费观看| 午夜福利视频在线观看免费| 色哟哟·www| 亚洲欧美成人精品一区二区| av国产精品久久久久影院| 少妇高潮的动态图| 婷婷色综合www| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 一边摸一边做爽爽视频免费| 婷婷色综合大香蕉| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 久久人人爽人人爽人人片va| 在线播放无遮挡| 人人澡人人妻人| 国产成人freesex在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久国产精品大桥未久av| 国内精品宾馆在线| 久久免费观看电影| 欧美丝袜亚洲另类| 国产国语露脸激情在线看| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 热99久久久久精品小说推荐| av在线播放精品| 久久国产精品大桥未久av| av不卡在线播放| 久久免费观看电影| 久热久热在线精品观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲三级黄色毛片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产成人精品在线电影| 亚洲av免费高清在线观看| 男女边摸边吃奶| 性色av一级| 视频区图区小说| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲精品av麻豆狂野| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 日本与韩国留学比较| 狠狠精品人妻久久久久久综合| av免费在线看不卡| 考比视频在线观看| 国精品久久久久久国模美| 在线天堂最新版资源| 熟女人妻精品中文字幕| 五月伊人婷婷丁香| 久久久国产精品麻豆| 午夜福利影视在线免费观看| 一级,二级,三级黄色视频| 999精品在线视频| 日本vs欧美在线观看视频| 午夜福利视频在线观看免费| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国模一区二区三区四区视频| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 久久久久视频综合| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 高清欧美精品videossex| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 黑人高潮一二区| av视频免费观看在线观看| 久久97久久精品| 免费观看在线日韩| 国产精品一二三区在线看| 日本wwww免费看| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 又大又黄又爽视频免费| 特大巨黑吊av在线直播| 大香蕉久久成人网| 最近手机中文字幕大全| 午夜福利,免费看| 国产亚洲最大av| 午夜福利,免费看| 亚洲内射少妇av| 青春草视频在线免费观看| 一本色道久久久久久精品综合| 97在线人人人人妻| 亚洲国产av影院在线观看| 18禁观看日本| 中文天堂在线官网| 丝袜脚勾引网站| 日本黄大片高清| 一本大道久久a久久精品| 日本黄色日本黄色录像| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲人成网站在线观看播放| 母亲3免费完整高清在线观看 | 九草在线视频观看| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 街头女战士在线观看网站| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲国产av影院在线观看| 精品人妻在线不人妻| 国产免费视频播放在线视频| 男的添女的下面高潮视频| 中文字幕亚洲精品专区| 欧美精品国产亚洲| 久久精品国产亚洲av涩爱| 大香蕉97超碰在线| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 亚洲精华国产精华液的使用体验| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产黄色免费在线视频| 亚洲少妇的诱惑av| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | av在线播放精品| 满18在线观看网站| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲成色77777| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲美女视频黄频| 国产精品人妻久久久久久| videossex国产| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 成年av动漫网址| 夫妻午夜视频| 女性生殖器流出的白浆| 最近的中文字幕免费完整| 日韩制服骚丝袜av| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产成人精品久久久久久| 能在线免费看毛片的网站| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 热99久久久久精品小说推荐| 一级毛片我不卡| 久久99蜜桃精品久久| 欧美精品高潮呻吟av久久| 青青草视频在线视频观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 嘟嘟电影网在线观看| 久久久国产一区二区| 少妇高潮的动态图| 久久精品夜色国产| 国产一区二区在线观看av| 在线播放无遮挡| 一本大道久久a久久精品| 亚洲熟女精品中文字幕| 免费人成在线观看视频色| 午夜福利视频精品| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 老女人水多毛片| 亚洲精品久久午夜乱码| av网站免费在线观看视频| 乱人伦中国视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 毛片一级片免费看久久久久| freevideosex欧美| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产综合精华液| 国产免费一级a男人的天堂| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 黑人猛操日本美女一级片| 人体艺术视频欧美日本| 成人二区视频| 国产男女内射视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 99久久中文字幕三级久久日本| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产伦精品一区二区三区视频9| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 精品国产乱码久久久久久小说| 赤兔流量卡办理| 高清欧美精品videossex| 五月伊人婷婷丁香| 久久毛片免费看一区二区三区| av国产久精品久网站免费入址| 国产精品无大码| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产成人免费无遮挡视频| 久久久午夜欧美精品| 午夜影院在线不卡| 91精品伊人久久大香线蕉| 只有这里有精品99| 国产色婷婷99| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产精品一国产av| 久久久精品免费免费高清| 一本大道久久a久久精品| 少妇被粗大猛烈的视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 精品一区二区三区视频在线| 精品久久久久久电影网| 国产探花极品一区二区|