廣西蔗渣炭和玉米秸稈炭對水體中銨氮的吸附性能與比較

肖和友，黎蕾，陳香碧，鄭小東，蘇以榮*

（1. 中國科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)過程重點實驗室，湖南 長沙 410125；2. 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3. 中國科學(xué)院環(huán)江喀斯特生態(tài)系統(tǒng)觀測研究站，廣西 環(huán)江 547100）

廣西蔗渣炭和玉米秸稈炭對水體中銨氮的吸附性能與比較

肖和友1，2，3，黎蕾1，2，3，陳香碧1，3，鄭小東1，2，3，蘇以榮1，3*

（1. 中國科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)過程重點實驗室，湖南 長沙 410125；2. 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3. 中國科學(xué)院環(huán)江喀斯特生態(tài)系統(tǒng)觀測研究站，廣西 環(huán)江 547100）

為進一步利用廣西大量的農(nóng)業(yè)有機廢棄物資源，實現(xiàn)資源和環(huán)境效益的最大化，采用恒溫振蕩吸附方法，研究蔗渣炭和玉米秸稈炭對NH4Cl溶液中銨氮的等溫吸附特征、吸附動力學(xué)過程，分析吸附時間、初始液濃度、添加量對生物質(zhì)炭吸附銨氮效果的影響。結(jié)果表明，蔗渣炭和玉米秸稈炭對銨氮的吸附平衡時間均為3 h，平衡吸附率分別為39.0%和41.3%。生物質(zhì)炭對銨氮的吸附率隨添加量的增加而增加，但單位吸附量隨添加量的增加而減少。對銨氮的吸附符合Langmuir方程和Freundlich方程，蔗渣炭和玉米秸稈炭對銨氮最大吸附量分別為2.50 mg/g和2.88 mg/g?？傮w上，玉米秸稈炭對溶液中銨氮的吸附性能優(yōu)于蔗渣炭。

蔗渣；玉米秸稈；生物質(zhì)炭；銨氮；吸附

肖和友， 黎蕾， 陳香碧， 鄭小東， 蘇以榮. 廣西蔗渣炭和玉米秸稈炭對水體中銨氮的吸附性能與比較［J］. 農(nóng)業(yè)現(xiàn)代化研究，2016， 37（2）： 381-386.

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Research of Agricultural Modernization， 2016， 37（2）： 381-386.

銨氮是水中氮污染的主要存在形式，其來源多，排放量大，是造成水體富營養(yǎng)化的主要污染物［1-2］，有效去除水體中的銨氮對防治水體富營養(yǎng)化具有重要意義［3］。去除水體中銨氮的方法主要有生物學(xué)方法（硝化—反硝化）和物理學(xué)方法（離子交換法、反滲透法、電滲析和吸附等）［4-5］。其中吸附法被認為是簡單有效、經(jīng)濟實用、無二次污染的方法［6］。

生物質(zhì)炭是生物殘體在缺氧的情況下，經(jīng)高溫慢熱解產(chǎn)生的一類難熔的、穩(wěn)定的、高度芳香化的、富含碳素的固態(tài)物質(zhì)［7-8］，擁有發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu)、巨大的比表面積、強大的吸附特性［9］。生物質(zhì)炭對水體中銨氮的吸附特性已有不少研究，刑英等［10］利用桉樹廢木屑制作的生物質(zhì)炭對水體銨氮的吸附在60 min內(nèi)基本達到吸附平衡，其吸附量隨著水溶液中銨氮的增加而增加，最大吸附量為1.24 mg/g。張慧等［11］采用恒溫震蕩吸附試驗的方法研究炭化秸稈、粉煤灰、爐渣對水體中銨氮的吸附性能表明，炭化秸稈對銨氮的吸附容量小于粉煤灰，但大于爐渣。

廣西是我國最大的甘蔗種植基地，每年種植面積達60-70萬hm2［12］，也是我國產(chǎn)糖第一大省/區(qū)［13］。在蔗糖生產(chǎn)過程中，為了節(jié)約能源，利用蔗渣燃燒產(chǎn)熱，產(chǎn)生大量的蔗渣生物質(zhì)炭，據(jù)不完全統(tǒng)計，廣西地區(qū)年產(chǎn)蔗渣的量約為240萬t。目前當?shù)卣徂r(nóng)對蔗渣炭利用還處于一種不近合理的狀態(tài)。另外，農(nóng)民在洼地主要種植玉米，每年產(chǎn)生大量的玉米秸稈，這些玉米秸稈大部分也未充分利用，造成大量生物質(zhì)能源的浪費，并給環(huán)境帶來危害。蔗渣炭對溶液中銨氮的吸附性能相關(guān)研究在國內(nèi)外鮮見報道［14］。本研究從實現(xiàn)環(huán)境和資源效益最大化的角度出發(fā)，選擇廣西廣泛存在的蔗渣生物質(zhì)炭和有大量原材料來源的玉米秸稈生物質(zhì)炭，研究其對水溶液中銨氮的吸附效果及其吸附動力學(xué)特征，以期為蔗渣生物質(zhì)炭的利用、土壤銨氮淋失和環(huán)境水污染控制及治理提供新的思路。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

本試驗所用蔗渣生物質(zhì)炭（簡稱蔗渣炭）取自廣西環(huán)江遠豐糖廠，是甘蔗制糖過程中所產(chǎn)生的廢棄物（甘蔗渣）在約770 ℃裂解溫度下生成。玉米秸稈生物質(zhì)炭（簡稱玉米秸稈炭）購自工霄商社有限公司（移動式炭化爐生產(chǎn)，熱裂解炭化溫度為350-500 ℃）。生物質(zhì)炭的基本性質(zhì)如表1。生物質(zhì)炭在使用前過100目（0.15 mm）篩且充分混勻。

表1 生物質(zhì)炭基本性質(zhì)Table 1 Basic properties of biochars

1.2 試驗方法

準確稱取一定量生物質(zhì)炭于50 mL的聚乙烯塑料離心管中，分別加入一定濃度的NH4Cl溶液25 mL。離心管置于25 ℃恒溫振蕩箱中以220 r/min的頻率振蕩一定時間，取出離心管，于3000 r/min離心3 min并過濾、收集濾液，測定濾液中銨氮的質(zhì)量濃度。

吸附率L計算公式為：

式中：C0指初始溶液銨氮的質(zhì)量濃度（mg/L），Ce指平衡時溶液銨氮的質(zhì)量濃度（mg/L）。

單位生物質(zhì)炭銨態(tài)氮吸附量計算公式為：

式中：Qe指單位生物質(zhì)炭吸附溶液中銨氮的量（mg/g），V指NH4Cl溶液的體積（0.025 L），W指生物質(zhì)炭的烘干重量（g）。

1.2.1 吸附動力學(xué)試驗 生物質(zhì)炭添加量為250 mg （10 g/L），銨氮初始質(zhì)量濃度為20 mg/L，恒溫振蕩時間設(shè)置10、30、60、90、120、180、300、420、540 min九個梯度，每個處理四次重復(fù)。

1.2.2 等溫吸附試驗 生物質(zhì)炭投加量為250 mg（10 g/L），銨氮初始質(zhì)量濃度設(shè)置5、10、15、20、30、40、50 mg/L七個梯度，恒溫振蕩3 h，每個處理四次重復(fù)。

1.2.3 吸附劑添加量試驗 生物質(zhì)炭添加量設(shè)置100、150、200、250、300、400、500 mg七個梯度，銨氮初始質(zhì)量濃度為20 mg/L，恒溫振蕩3 h，每個處理四次重復(fù)。

1.3 蔗渣炭基本性質(zhì)及水體中NH4+-N測定

生物質(zhì)炭總有機碳采用重鉻酸鉀外加熱法測定，總氮采用H2SO4-H2O2消煮—流動注射儀測定，NH4+-N含量采用硫酸鉀浸提—流動注射儀法測定，CEC采用1 mol/L乙酸鈉（pH 8.2）交換，原子吸收光度法測定，pH采用水浸提（水土比w/v=1∶10）酸度計法測定。溶液中NH4+-N過濾后采用流動注射儀測定。

1.4 數(shù)據(jù)分析

數(shù)據(jù)采用Excel 2003和SPSS 17.0軟件進行統(tǒng)計分析。各處理之間的比 較采用單因素方差分析（one-way ANOVA，P=0.05）。

2 結(jié)果與分析

2.1 生物質(zhì)炭對銨氮的吸附動力學(xué)特征

通常，吸附是由快速、緩慢吸附兩個過程構(gòu)成。生物質(zhì)炭添加量和銨態(tài)氮初始質(zhì)量濃度一定的情況下，蔗渣炭和玉米秸稈炭對銨氮的吸附具有相似的動力學(xué)特征，在吸附作用的初始階段，吸附量隨振蕩時間顯著上升，快速吸附過程起主要作用；隨著振蕩時間的延長，緩慢吸附過程逐漸占主導(dǎo)位置，使得吸附反應(yīng)速率減緩，直至吸附平衡。蔗渣炭和玉米秸稈炭的吸附平衡時間均為3 h（圖1），表明蔗渣炭與玉米秸稈炭達到吸附飽和的速度相近。在整個吸附過程中，除60 min外蔗渣炭對銨氮的吸附率和單位質(zhì)量吸附量都小于玉米秸稈炭（圖1）。平衡時，蔗渣炭和玉米秸稈炭對銨氮的吸附率分別為39.0%和41.3%；單位質(zhì)量吸附量分別為0.75 mg/g 和0.79 mg/g（圖1）。

圖 1 時間對生物質(zhì)炭吸附銨氮效果的影響Fig. 1 Effect of contact time on the adsorption of ammonium-nitrogen onto biochar

2.2 生物質(zhì)炭對銨氮的等溫吸附特征

生物質(zhì)炭添加量一定，恒溫振蕩3 h的條件下，生物質(zhì)炭對不同銨氮質(zhì)量濃度下銨氮的等溫吸附曲線表明，蔗渣炭與玉米秸稈炭具有相似的曲線特征，對銨氮的吸附率和單位吸附量與其最初的質(zhì)量濃度密切相關(guān)（圖2），即隨銨氮初始質(zhì)量濃度的增加，吸附率一直降低（圖2A），但單位吸附量一直增加（圖2B），因為溶液濃度越大，可供吸附的銨氮越多，且溶液本體與生物質(zhì)炭表面液膜間的傳質(zhì)動力越大，因此單位吸附量隨初始濃度的增大而增大。銨氮質(zhì)量濃度5-20 mg/L時，生物質(zhì)炭對銨氮的單位吸附量隨質(zhì)量濃度的增加呈小幅增加趨勢；銨氮質(zhì)量濃度20-40 mg/L時，生物質(zhì)炭對銨氮的單位吸附量隨質(zhì)量濃度的增加呈大幅增加趨勢；銨氮質(zhì)量濃度大于40 mg/L時，生物質(zhì)炭對銨氮的單位吸附量增加緩慢。蔗渣炭和玉米秸稈炭對銨氮的最大單位吸附量分別為1.25 mg/g和1.39 mg/g。

圖 2 初始濃度對生物質(zhì)炭吸附銨氮的影響Fig. 2 Effect of initial biochar concentration on the adsorption of ammonium-nitrogen

分別采用Langmuir方程和Freundlich方程對等溫吸附曲線進行擬合［10，15-16］，結(jié)果表明，總體上Freundlich方程比Langmuir方程能更好地表征生物質(zhì)炭對銨氮的吸附特征（表2）。根據(jù)Langmuir方程，玉米秸稈炭對銨氮飽和吸附量大于蔗渣炭，且差異顯著（P＜0.05）。在Freundlich方程中，K表示吸附能力，K值越大，則對銨氮的吸附能力越強，n反映吸附作用力強弱，n值越大，則表示對銨氮的吸附作用力越強，當n為1-2時，吸附容易進行；當n＜0.5時，吸附很難進行。本試驗發(fā)現(xiàn)，K值和n值都以玉米秸稈炭大于蔗渣炭，n值均在1-2之間。這表明，對溶液中銨氮的吸附能力和吸附作用力均以玉米秸稈炭大于蔗渣炭，且吸附容易進行。

2.3 生物質(zhì)炭添加量對銨氮吸附效果的影響

在銨態(tài)氮初始質(zhì)量濃度一定（20 mg/L），振蕩3 h的條件下，隨著吸附劑量的增加，生物質(zhì)炭對銨氮的吸附率逐漸增大（圖3A）。玉米秸稈炭在添加量小于0.25 g（10 g/L）時，對銨氮的吸附率隨添加量呈較大幅度增加，而當添加量大于0.25 g（10 g/L）時增加緩慢，在添加量為0.10 g（4 g/L）、0.25 g（10 g/L）和0.50 g（20 g/L）時的吸附率分別為26.3%、51.7%和54.2%；蔗渣炭對銨氮的吸附率隨著添加量的增加（至0.50 g（20 g/L））始終有較大幅度增加（圖3A）。隨著吸附劑量的增加，兩種物料對銨氮的吸附總量在增加，但單位吸附量逐漸降低（圖3B），添加量從0.10 g（4 g/L）增加到0.50 g（20 g/L），蔗渣炭和玉米秸稈炭對銨氮的單位吸附量分別從1.02 mg/g和1.24 mg/g降到0.46 mg/g和0.51 mg/g。

表 2 生物質(zhì)炭對銨氮吸附等溫線擬合方程參數(shù)Table 2 Constants and correlation coefficients of Langmuir and Freundlish models for ammonium-nitrogen adsorbed by biochars

圖 3 生物質(zhì)炭添加量對銨氮吸附的影響Fig. 3 Effect of biochar addition on the adsorption of ammonium-nitrogen

3 討論

生物質(zhì)炭主要為高度穩(wěn)定的炭質(zhì)有機化合物，具有發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu)和巨大的表面積，負電荷量大，電荷密度極高［17］。這些性質(zhì)與活性炭相似，能吸附固定水、土壤或沉積物中的無機離子［18-19］，并且對陽離子的吸附力比任何一種土壤有機質(zhì)都要強［20］。本研究發(fā)現(xiàn)，玉米秸稈炭和蔗渣炭對溶液中銨氮都有較高的吸附，在添加量為10 g/L，吸附率均在40%左右，玉米秸稈炭稍好于蔗渣炭。用Langmuir方程對等溫吸附線進行擬合，玉米秸稈炭對銨氮的最大吸附量要大于蔗渣炭。玉米秸稈炭對銨氮的吸附性能要比蔗渣炭好，這可能與碳含量和陽離子交換量有關(guān)［21］。

蔗渣炭和玉米秸稈炭與其它材料相比，對銨氮的吸附效果有所不同。銨氮初始濃度為50 mg/L，活性炭投加量分別為20、50、100 g/L時，活性炭對銨氮的吸附率均穩(wěn)定在10%左右［22］。銨氮初始濃度為30-50 mg/L，沸石添加量為30 g/L的情況下，沸石銨氮的吸附率為50%-60%［16］。銨氮初始濃度分別為5 mg/L和10 mg/L，桉樹木屑生物質(zhì)炭的添加量均為12.5 g/L時，對銨氮的平衡吸附量分別為0.27 mg/g和0.44 mg/g［10］。本試驗所用的蔗渣炭和玉米秸稈炭對銨氮的吸附效果強于活性炭和桉樹木屑生物質(zhì)炭，但比沸石稍弱。生物質(zhì)炭對溶液中銨氮的吸附為單分子層吸附，吸附過程主要受物理吸附作用影響，對銨氮吸附性能的差異主要原因可能是原料本身性質(zhì)不同，因為原料本身的性質(zhì)是影響生物質(zhì)炭碳含量和陽離子交換量最重要的因素［23］；其次可能是熱裂解溫度，因為熱裂解溫度能影響生物質(zhì)炭的比表面積和pH，比表面積與吸附性能直接相關(guān)，而pH可以通過影響陽離子交換量影響吸附性能［24］。生物質(zhì)炭對銨氮的吸附性能不如沸石，可能是沸石不但具有非常大的比表面積，而且由于特殊的分子結(jié)構(gòu)而具有較大靜電引力，使沸石具有相當大的應(yīng)力場。另外，沸石吸附具有選擇性吸附和高效率吸附兩個顯著的特點，即具有分子篩、離子篩功能，對NH4+都有較高的選擇交換性［25］。

生物質(zhì)炭施入土壤中能夠改善土壤的理化性質(zhì)［23，26-27］、增強土壤養(yǎng)分持留能力［23，28-29］和促進植物生長提高作物產(chǎn)量［23］。本研究的最終目的是充分利用資源，將蔗渣炭和玉米秸稈炭施入土壤中，既能提高土壤肥力，又能降低銨氮的流失；實現(xiàn)資源和環(huán)境效益的最大化。當然，目前的結(jié)果只能說明有這個可能性，具體的應(yīng)用還需進一步研究。

4 結(jié)論

蔗渣炭和玉米秸稈炭對溶液中銨氮都有較好的吸附性能，且吸附率和單位吸附量隨時間變化規(guī)律相似，吸附平衡時間均為3 h，平衡吸附率為39.0% 和41.3%，單位吸附量為0.75 mg/g和0.79 mg/g。生物質(zhì)炭對銨氮的吸附率隨添加量的增加而增加，但單位吸附量隨添加量的增加而減少。對銨氮的吸附符合Langmuir方程和Freundlich方程，最大吸附量分別為2.50 mg/g和2.88 mg/g。

本研究為蔗渣炭成為一種新型的銨氮吸附材料提供了理論依據(jù)，也為喀斯特地區(qū)豐富的生物質(zhì)炭資源利用提供了基礎(chǔ)依據(jù)。

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（責任編輯：王育花）

Characteristics of the ammonium nitrogen adsorbed by biochars： Bagasse and maize straw

XIAO He-you1，2，3， LI Lei1，2，3， CHEN Xiang-bi1，3， ZHENG Xiao-dong1，2，3， SU Yi-rong1，3

（1. The Key Laboratory of Agro-ecological Processes in Subtropical Region， Institute of Subtropical Agriculture，Chinese Academy of Sciences， Changsha， Hunan 410125， China； 2. University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049， China； 3. Huanjiang Observation and Research Station for Karst Ecosystems， Chinese Academy of Sciences， Huanjiang， Guangxi 547100， China）

In order to maximally utilize the abundant agriculture organic wastes （bagassein） and to maximize the efficiency of resources and environment in Guangxi Province， an oscillation adsorption experiment under constant temperature was conducted to study the characteristics of the ammonium nitrogen adsorbed by biochars： bagasse and maize straw. The effects of adsorption time， initial concentration of ammonium nitrogen， the amount of biochar added on the adsorption of ammonium nitrogen were analyzed. Results showed that the times of equilibrium adsorption for both biochar derived from bagasse and maize straw were 3 hours， and their equilibrium adsorption rates were 39.0% and 41.3% respectively. The adsorption rate was increased with the increasing rate of bagasse biochar added， but the adsorption amount per gram biochar was decreased. The adsorption processes conformed to Langmuir and Freundlich equations. The maximum adsorption capacities were 2.50 mg/g and 2.88 mg/g for biochars of bagasse and maize straw，respectively. Overall， the maize straw biochar had better capacity to adsorb ammonium nitrogen than bagasse biochar.

bagasse； maize straw； biochar； ammonium nitrogen； adsorption

National Science and Technology Support Program of China （2012BAD05B03-6）； The Western Doctor Program of Talent Training Plan from Western Light Program of Chinese Academy of Science.

SU Yi-rong， E-mail： yrsu@isa.ac.cn.

5 January， 2015； Accepted 23 February， 2016

X712

A

1000-0275（2016）02-0381-06

10.13872/j.1000-0275.2016.0022

國家科技支撐計劃項目（2012BAD05B03-6）；中國科學(xué)院西部之光人才培養(yǎng)計劃“西部博士資助項目”。

肖和友（1989-），男，湖南邵陽人，碩士研究生，主要從事土壤環(huán)境生態(tài)方面的研究，E-mail：hyxiao0521@163.com；

蘇以榮（1962-），男，湖北松滋縣人，研究員，博士生導(dǎo)師，主要從事土壤生態(tài)與植物營養(yǎng)調(diào)控方面的研究，E-mail：yrsu@isa.ac.cn。

2015-01-05，接受日期：2016-02-23