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    茶葉中有機(jī)磷農(nóng)藥殘留測(cè)定方法的改進(jìn)

    2016-10-19 10:22:36王玉婷袁艷麗王明明
    食品工程 2016年3期
    關(guān)鍵詞:丙酮有機(jī)磷乙酸乙酯

    王玉婷 袁艷麗 王明明

    (江蘇省理化測(cè)試中心,江蘇南京210042)

    茶葉中有機(jī)磷農(nóng)藥殘留測(cè)定方法的改進(jìn)

    王玉婷*袁艷麗王明明

    (江蘇省理化測(cè)試中心,江蘇南京210042)

    目前,國內(nèi)外針對(duì)茶葉中有機(jī)磷農(nóng)殘的檢測(cè)方法很多,主要有氣相色譜火焰光度(GC-FPD)、氣相色譜-質(zhì)普聯(lián)用(GC-MS)以及氣譜色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(GC-MS/MS)方法等。其中,GC-FPD方法因其配制簡(jiǎn)單、對(duì)有機(jī)磷檢測(cè)具有高選擇性、可大大降低復(fù)雜基質(zhì)中的干擾問題,而受到許多檢測(cè)機(jī)構(gòu)的廣泛應(yīng)用。在茶葉有機(jī)磷農(nóng)殘前處理方面,QuEChERS方法作為一種快速、簡(jiǎn)便、價(jià)格低廉、適用面廣的樣品前處理方法,其低成本高效的樣品處理技術(shù),可用于絕大多數(shù)食品基質(zhì)的寬泛的農(nóng)藥殘留類別,已被多個(gè)國際農(nóng)藥殘留分析機(jī)構(gòu)采納。但是,樣品中大多有機(jī)磷農(nóng)殘的濃度較低,為了準(zhǔn)確測(cè)定,通常需要對(duì)其進(jìn)行濃縮,以提高目標(biāo)物濃度,而在此過程中會(huì)導(dǎo)致部分低沸點(diǎn)有機(jī)磷農(nóng)殘揮發(fā)損失,從而影響對(duì)其的準(zhǔn)確定量;且此過程耗時(shí),不利于檢測(cè)效率的提高。對(duì)此,可采用大體積進(jìn)樣技術(shù),通過提高樣品的進(jìn)樣量來提高對(duì)有機(jī)磷農(nóng)殘檢測(cè)的靈敏度,不進(jìn)行樣品濃縮,而達(dá)到與傳統(tǒng)進(jìn)樣方式相同的靈敏度,從而簡(jiǎn)化樣品前處理步驟。程序升溫大體積進(jìn)樣技術(shù),是目前應(yīng)用最多的一種大體積進(jìn)樣技術(shù),它可以在略高于溶劑沸點(diǎn)的溫度下通過載氣將溶劑分流出襯管,然后快速升溫將目標(biāo)物汽化轉(zhuǎn)移到色譜柱進(jìn)行分離。在這一過程中,對(duì)于一些低沸點(diǎn)的農(nóng)殘會(huì)隨著溶劑的分流而損失,并最終導(dǎo)致其檢測(cè)靈敏度降低。為了克服這一問題,另一種大體積進(jìn)樣技術(shù)——同時(shí)溶劑濃縮進(jìn)樣技術(shù)(SCR)通過預(yù)柱來承載大體積進(jìn)樣的所有溶劑及目標(biāo)物,然后緩慢蒸發(fā)溶劑通過色譜柱到達(dá)檢測(cè)器并放空,比溶劑沸點(diǎn)略高的目標(biāo)物在溶劑之后達(dá)到檢測(cè)器被檢測(cè),保證所有沸程的目標(biāo)組分均由色譜柱分離達(dá)到檢測(cè)器,從而保證較高的檢測(cè)靈敏度。

    鑒于此,本文采用改進(jìn)的QuEChERS方法進(jìn)行提取,經(jīng)Carbon-NH2復(fù)合柱凈化,采用GC-FPD結(jié)合大體積不分流進(jìn)樣技術(shù),不經(jīng)濃縮直接進(jìn)樣來高效、靈敏地檢測(cè)茶葉中的有機(jī)磷農(nóng)殘含量。

    1 試驗(yàn)材料

    1.1儀器與試劑

    1.1.1儀器

    Trace 1310 GC-FPD氣相色譜儀,Thermo Fisher Scientific;Triplus RSH三合一自動(dòng)進(jìn)樣器,Thermo Scientific;TR-35MS色譜柱,30 m×0.25 mm× 0.25 μm,Thermo Fisher scientific,P/N:260C142P;大體積不分流套件,內(nèi)含5 mm×0.32 mm預(yù)柱、玻璃兩通以及大體積不分流計(jì)算軟件,Thermo Fisher scientific,P/N:19050725。

    1.1.2試劑、耗材

    二溴磷、甲胺磷、速滅磷、滅線磷、甲基內(nèi)吸磷、特丁硫磷、乙拌磷、樂果、甲基嘧啶磷、甲基對(duì)硫磷、馬拉硫磷、殺螟硫磷、對(duì)硫磷、溴硫磷標(biāo)樣,質(zhì)量濃度均為100 mg/L,購于國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心;氯化鈉、無水硫酸鈉,分析純;Carbon-NH2復(fù)合柱(規(guī)格1 g),購于上海安普科技有限責(zé)任公司;乙酸乙酯(色譜純)、丙酮(色譜純),水為去離子水。

    1.2提取溶劑及有機(jī)磷標(biāo)樣的配制

    提取溶劑:取450 mL乙酸乙酯與50 mL丙酮混合,配制成乙酸乙酯與丙酮體積比為9∶1的混合溶劑。

    質(zhì)量濃度為1.0 mg/L的14種有機(jī)磷農(nóng)殘混標(biāo):分別取100 μL 100 mg/L的各有機(jī)磷農(nóng)殘標(biāo)樣儲(chǔ)備液,加入到10 mL容量瓶中,用提取液定容至刻度,得到質(zhì)量濃度為1.0 mg/L的14種有機(jī)磷農(nóng)殘混標(biāo)。

    1.3樣品前處理

    精確稱取茶葉粉末樣品2.0 g于50 mL離心管中,加入10.0 mL去離子水,浸泡5 min;加入4.0 g NaCl和20.0 mL的乙酸乙酯丙酮混合溶劑,渦旋3 min;取10 mL乙酸乙酯丙酮混合溶劑活化Carbon-NH2復(fù)合柱(在上端加入2.0 g無水硫酸鈉),吹干后,取10 mL提取液上樣,過柱(流速約1滴/s);裝入色譜瓶,進(jìn)行GC-FPD分析。

    1.4樣品加標(biāo)

    精確稱取茶葉粉末樣品2.0 g于50 mL玻璃瓶中,加入10.0 mL去離子水,浸泡5 min;分別加入1.0 mL及2.0 mL 1.0 mg/L的14種有機(jī)磷農(nóng)殘混標(biāo);加入4.0 g NaCl和19.0 mL及18.0 mL的乙酸乙酯丙酮混合溶劑,渦旋3 min;取10 mL乙酸乙酯丙酮混合溶劑活化Carbon-NH2復(fù)合柱(在上端加入2.0 g無水硫酸鈉),吹干后,取10 mL提取液上樣,過柱(流速約1滴/s);裝入色譜瓶,進(jìn)行GC-FPD分析。

    1.5色譜條件

    柱溫:75℃(7 min),20℃/min到200℃,10℃/min到280℃(6 min);不分流進(jìn)樣,不分流時(shí)間7 min;進(jìn)樣口溫度:280℃;載氣:高純氮(99.999%),恒流模式,1.2 mL/min;液體進(jìn)樣模式,進(jìn)樣量30.0 μL,進(jìn)樣速度100 μL/s;FID檢測(cè)器:基座溫度300℃,檢測(cè)池溫度150℃,空氣流速115 mL/min,氫氣流速90 mL/min。

    2 結(jié)果與討論

    2.1標(biāo)準(zhǔn)品色譜圖

    圖1為質(zhì)量濃度100 μg/L的14種有機(jī)磷農(nóng)殘,采用大體積不分流進(jìn)樣(進(jìn)樣體積30 μL、黑色)和標(biāo)準(zhǔn)不分流進(jìn)樣(進(jìn)樣體積1 μL)的色譜圖。從圖1中可以看出,采用大體積不分流進(jìn)樣能夠顯著提高各有機(jī)磷農(nóng)殘的靈敏度。經(jīng)計(jì)算,采用大體積不分流進(jìn)樣30 μL,大部分有機(jī)磷農(nóng)殘的峰面積比標(biāo)準(zhǔn)不分流進(jìn)樣1 μL,平均提高近25倍(見表1)。

    圖1 大體積不分流進(jìn)樣和標(biāo)準(zhǔn)不分流進(jìn)樣的14種有機(jī)磷農(nóng)殘標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖

    表1 各有機(jī)磷農(nóng)殘的峰面積

    2.2線性以及方法的檢出限

    對(duì)于系列有機(jī)磷農(nóng)殘標(biāo)樣,采用自動(dòng)配標(biāo)曲功能進(jìn)行配制,各質(zhì)量濃度分別為:20 μg/L、50 μg/L、100 μg/L、200 μg/L和500 μg/L。采用上述方法分別進(jìn)樣分析,考察在20 μg/L~500 μg/L濃度范圍內(nèi)的線性,計(jì)算得出14種有機(jī)磷農(nóng)殘的線性方程及其相關(guān)系數(shù);以3倍信噪比計(jì)算其檢出限,結(jié)果見表2。試驗(yàn)結(jié)果表明,在設(shè)定的質(zhì)量濃度范圍內(nèi),14種有機(jī)磷農(nóng)殘的響應(yīng)值與其質(zhì)量濃度呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.998。

    表214 種有機(jī)磷農(nóng)殘的標(biāo)準(zhǔn)曲線、檢出限

    2.3回收率和重復(fù)性

    按照上述方法在不含待測(cè)有機(jī)磷農(nóng)殘的茶葉樣品中加入0.5 mg/kg和1.0 mg/kg的14種有機(jī)磷農(nóng)殘標(biāo)樣,分別進(jìn)行前處理和GC-FPD分析,并按照加標(biāo)量和實(shí)際測(cè)定量計(jì)算其回收率,結(jié)果見表3。試驗(yàn)結(jié)果表明,在上述2個(gè)加標(biāo)水平下,14種有機(jī)磷農(nóng)殘除了二溴磷回收率大于120%,其他均在75%~110%之間,且平行測(cè)定6次的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均低于4%,能夠很好地符合對(duì)農(nóng)藥多殘留檢測(cè)的需求。

    表314 種有機(jī)磷農(nóng)殘的加標(biāo)回收率及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=6)

    3 總結(jié)

    本文采用GC-FPD配合大體積不分流組件,以改進(jìn)的QuEChERS方法(去離子水浸泡、乙酸乙酯丙酮混合溶劑對(duì)茶葉中的有機(jī)磷農(nóng)殘進(jìn)行提取),經(jīng)Carbon-NH2復(fù)合柱凈化,不經(jīng)濃縮直接進(jìn)樣分析。在進(jìn)樣體積為30 μL時(shí),對(duì)各有機(jī)磷農(nóng)殘的檢測(cè)相比傳統(tǒng)不分流進(jìn)樣1 μL,靈敏度提高了近25倍。該方法的操作步驟簡(jiǎn)單、穩(wěn)定,無需繁瑣、耗時(shí)的除溶劑步驟,可以避免揮發(fā)性農(nóng)殘的損失。同時(shí)對(duì)茶葉樣品進(jìn)行了0.5 mg/kg和1.0 mg/kg2個(gè)水平的加標(biāo)回收試驗(yàn),14種有機(jī)磷農(nóng)殘除了二溴磷回收率大于120%,其他均在75%~110%之間,能夠滿足對(duì)有機(jī)磷農(nóng)殘的日常檢測(cè)需求。

    [1]BIEDERMANN M,F(xiàn)ISCALINI A,GROB K.Large volume splitless injection with concurrentsolvent recondensation:Keeping the sample inplace in the hot vaporizing chamber[J].J.Sep.Sci,2004,27:1 157-1 165.

    [2]MAGNI P,PORZANO T.Concurrent solvent recondensation large samplevolume splitless injection[J].J.Sep. Science,2003,26:1 491-1 498.

    Method im provementoforganophosphorus pesticide residues detection in tea

    WANGYuting*YUAN YanliWANG Mingming
    (physical and chemical testing center of jiangsu province,Jiangsu Nanjing 210042,China)

    采用氣相色譜-火焰光度法(GC-FPD)結(jié)合大體積不分流進(jìn)樣技術(shù),建立高效、靈敏測(cè)定茶葉中有機(jī)磷農(nóng)殘的檢測(cè)方法。對(duì)茶葉樣品,采用改進(jìn)的QuEChERS方法,以去離子水浸泡、乙酸乙酯丙酮混合溶劑對(duì)茶葉中的有機(jī)磷農(nóng)殘進(jìn)行提取,經(jīng)Carbon-NH2復(fù)合柱凈化,不經(jīng)濃縮直接進(jìn)樣分析。通過試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),使用大體積不分流進(jìn)樣技術(shù),進(jìn)樣體積為30 μL時(shí),對(duì)各有機(jī)磷農(nóng)殘的檢測(cè)相比傳統(tǒng)不分流進(jìn)樣1 μL,靈敏度提高了近25倍。試驗(yàn)結(jié)果表明,采用GC-FPD結(jié)合大體積不分流進(jìn)樣技術(shù)對(duì)茶葉中有機(jī)磷農(nóng)殘檢測(cè)是一種非常靈敏、高效的檢測(cè)方法,能夠大大縮短前處理時(shí)間,并具有較高的檢測(cè)靈敏度。

    茶葉;有機(jī)磷農(nóng)殘;大體積不分流;氣相色譜-火焰光度法

    In the paper,a efficient,sensitive detection method for determination of organophosphorus pesticide residues in tea is established with gas chromatography-flame photometric detection(GC-FPD)combined with big volume don't shunt injection technology.Of tea samples,using the improved QuEChERS method,by soaking in the deionized water,acetone,ethyl acetate mixed solvent toextraction oforganophosphorus pesticide residues in tea,the Carbon-NH2composite column purification,without direct sampling analysis.Through the study found that,using large volume don't shunt sample,sample size is 30 μL,to detect the organophosphorus pesticide residues than traditional shunt sample 1 μL,increased sensitivitynearly25 times.The results show that the GC-FPDwith bigvolume don't shunt injection technology for organophosphorus pesticide residues in tea is a very sensitive and efficient detection method,can greatly shorten the processing time before,and has high detection sensitivity.

    tea;organophosphorus pesticide residues;large volume don't shunt;gas chromatography-flame photometric detection

    TS272.7

    A

    1673-6044(2016)03-0061-03

    10.3969/j.issn.1673-6044.2016.03.017

    *王玉婷,女,1989年出生,黑龍江中醫(yī)藥大學(xué)食品科學(xué)與工程專業(yè),助理工程師。

    2016-06-27

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