玻璃粉料熔融球化過程的模擬研究

彭　壽，陳淑勇，陳　凱，王　蕓，彭　程

(蚌埠玻璃工業(yè)設計研究院，浮法玻璃新技術國家重點實驗室，蚌埠　233000)

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玻璃粉料熔融球化過程的模擬研究

彭壽，陳淑勇，陳凱，王蕓，彭程

(蚌埠玻璃工業(yè)設計研究院，浮法玻璃新技術國家重點實驗室，蚌埠233000)

采用數(shù)值模擬方法，對單個熔融玻璃粉料顆粒的恒溫球化過程進行了模擬研究。應用FLUENT軟件，結合流體體積法追蹤顆粒球化過程的液滴界面，模擬得到了熔融玻璃粉料顆粒在表面張力作用下自然球化的演化過程。提出了以熔融液滴的表面積變化來表征球化進程，分析了恒溫條件下，熔融液滴的初始球形度、體積、粘度、表面張力因素對液滴球化時間的影響，并根據(jù)模擬結果擬合得到了特征球化時間的經(jīng)驗公式。

球化； 數(shù)值模擬； 球化時間； VOF方法

1　引　言

玻璃微珠是直徑為數(shù)微米至數(shù)百微米的玻璃質(zhì)球形粉體材料，分為實心、空心、多孔玻璃微珠[1-3]。玻璃微珠材料具有強度高、流動性好、光學性能優(yōu)異等特點，被廣泛用作光反射材料、凈化拋光材料、填充材料、載體材料等。玻璃微珠的生產(chǎn)方法分為物理法和化學法，采用物理法制備的玻璃微珠具有更優(yōu)的性能[4-6]。生產(chǎn)中較為常用的粉末法是一種二次成形工藝，其主要工藝流程為：首先將大塊狀玻璃通過物理方法粉碎至要求的粒徑并進行分級，然后將分級合格的玻璃粉料加入球化爐中，使玻璃顆粒加熱熔融，在表面張力作用下自然球化，最后將球化后的玻璃液滴冷卻收集，得到玻璃微珠產(chǎn)品。

玻璃微珠的粉末法制備工藝，其優(yōu)點為球徑易于控制、得球率高、可生產(chǎn)硬質(zhì)玻璃微珠，但也具有產(chǎn)量低、成本高、能耗大的缺點[6]。粉末法工藝中的關鍵設備為高溫球化爐，因此，需對粉料在球化爐中的熔融球化過程進行深入研究，為工藝的優(yōu)化改進指明方向。由于球化爐內(nèi)為封閉的高溫環(huán)境，實驗觀測較為困難，因此，研究者主要采用數(shù)值模擬手段來對球化爐進行研究，可獲得球化爐內(nèi)的流場、溫度場，進而可計算不同粒徑的顆粒在爐內(nèi)運動軌跡及顆粒溫度，并定性分析顆粒的球化效率[7-10]。

玻璃顆粒在球化爐中加熱熔融后，其自然球化在很短時間內(nèi)即可完成，一般小于0.1 s，難以設計實驗進行觀測。文獻中關于液滴球化的研究集中于噴霧過程的研究。Nichiporenko與Naida[11,12]分析了噴霧法制備金屬粉末過程，得到了金屬液滴球化時間的經(jīng)驗公式，發(fā)現(xiàn)可通過調(diào)整液滴表層的固化速度來控制粉末的形貌。

鑒于對玻璃粉料熔融球化過程實驗觀測的困難性，本文采用數(shù)值模擬手段，對液滴球化過程進行了研究。通過FLUENT軟件，結合流體體積法(Volume of Fluid, VOF)，對粒徑為10～30 μm的單個熔融玻璃粉料顆粒的恒溫球化過程進行了模擬研究，不但可補充實驗方法的不足，模擬研究所得到的數(shù)據(jù)也遠遠超過實驗觀測。通過對熔融玻璃顆粒球化過程的模擬，本文得到了熔融玻璃顆粒在表面張力作用下的自然球化演化過程，并分析了顆粒球化時間的影響因素。

2　數(shù)值模型

2.1物理模型和簡化假設

圖1　模擬計算域示意圖Fig.1　Sketch of the computational domain

本文模擬所采用的三維物理模型如圖1所示。選擇50×50×50 μm3的立方體計算域，中心區(qū)域放置一長方體形熔融玻璃液滴，為平衡模擬精度與計算耗時，本文取網(wǎng)格空間步長Δx=1.0 μm，即12.5萬控制體單元。應用FLUENT軟件，對熔融玻璃液滴在表面張力作用下的自然球化過程進行研究，并根據(jù)模擬結果分析各因素對液滴球化過程的影響。

為簡化模型，降低模擬計算耗時，本文引入如下簡化假設：(a)過程恒溫；(b)玻璃液與空氣為不可壓牛頓流體；(c)忽略重力影響；(d)壓力為標準大氣壓。

2.2控制方程

根據(jù)引入的模型簡化假設，本文所研究的玻璃液滴球化過程主要涉及流場求解、液滴界面捕捉。其中，流場控制方程包括質(zhì)量守恒方程(連續(xù)性方程)、動量守恒方程(Navier-Stokes equations)，其不可壓縮形式如下：

▽·u=0

(1)

(2)

式中：u為流體速度，m·s-1；t為時間，s；ρ為流體密度，kg·m-3；p為壓力表壓，Pa；μ為流體粘度，Pa·s；F為動量源項，N·m-3。

液滴界面捕捉采用VOF方法，定義α為液相體積分數(shù)，表征液相在某控制體單元內(nèi)所占的體積分數(shù)。根據(jù)質(zhì)量守恒定律，液相體積分數(shù)α的控制方程如下[13]：

(3)

在VOF方法中，上述方程中的相關流體性質(zhì)可由下式計算：

ρ=(1-α)ρG+αρL

(4)

μ=(1-α)μG+αμL

(5)

式中：下標L、G分別代表液相、氣相。

本文所模擬液滴球化過程中，動量方程(2)中的源項F為表面張力在液滴界面兩側產(chǎn)生的附加壓差。根據(jù)離散理論，將該壓差表示為作用于控制體的體積力源項，其形式為：

(6)

式中：σ為液體表面張力，N·m-1；κ為氣液界面曲率，m-1。對于表面張力造成的源項，本文采用基于VOF方法的連續(xù)表面張力模型(continue surface force, CSF)，則界面曲率可表示為[14]：

n=▽α

(7)

式中：n為氣液界面法向矢量。

2.3模型設置

模擬中所采用的物性參數(shù)如表1所示，其數(shù)值為球化爐實際操作溫度下(取為1600 ℃)的估算值，其中熔融玻璃液粘度、表面張力為一虛擬范圍，用以研究玻璃液物性對球化過程的影響。

表1　數(shù)值模擬中采用的流體物性參數(shù)

邊界條件設置：如圖1所示的計算域外邊界采用壓力入口邊界，p=0 Pa。

初始條件設置：如圖1所示，初始化一長方體狀靜止熔融玻璃液滴于計算域中心，初始流速及壓力為：u0=0 m·s-1，p0=0 Pa。

數(shù)值方法設置：采用PISO(Pressure-Implicit with Splitting of Operators)方法處理速度—壓力耦合求解，采用CICSAM(Compressive Interface Capturing Scheme for Arbitrary Meshes)方法處理VOF方程，以獲取銳利的相界面。

本文所模擬的液滴球化過程為非穩(wěn)態(tài)過程，在初始時刻，液滴球形度小，表面張力源項最大，將導致較大的流體速度，需要較小的時間步長以保證數(shù)值收斂性及計算精度；球化過程后期，液滴球形度增大，表面張力源項變小，流體速度變小，采用較大的時間步長仍可保證數(shù)值收斂性，并可顯著降低計算耗時。因此，本文采用可變時間步長設置：全局庫朗特數(shù)(Courant number)設為0.5，最小時間步長為Δt=1×10-8s，最大時間步長為Δt=1×10-5s。

3　模擬結果與討論

3.1液滴球化過程模擬結果

采用圖1所示物理模型，按照前文所述模型假設及設置，對液滴球化過程進行模擬研究，模擬條件為：玻璃液滴初始形狀為20×20×20 μm3的立方體；玻璃液物性為μL=1 Pa·s，σL=0.25 N·m-1。模擬結果如圖2所示。

由圖2所示模擬結果可知，在初始階段(圖2a)，立方體形液滴的邊角處，具有較大的界面曲率κ，因此表面張力在邊角處產(chǎn)生較大的附加壓差，即方程(2)中的動量源項F較大，使得邊角處的液體具有較大的指向液滴內(nèi)部的速度；隨著液滴在表面張力作用下逐漸球化(圖2b)，液滴表面各處的曲率趨于一致，液滴表面處的壓力趨于一致，液體流速在粘性耗散作用下變小，液滴繼續(xù)球化，但球化速度變緩；隨著時間繼續(xù)，液滴最終將變?yōu)榍蛐?，液滴?nèi)部壓力一致，液體流速趨于0，液滴球化完成。

熔融玻璃液滴球化過程中，液滴內(nèi)外平均壓力差以及液滴內(nèi)平均速度隨時間變化如圖3所示。如前文所分析，初始階段液滴內(nèi)部具有較高的壓力及流速；隨著球化進行，液滴內(nèi)部平均壓力及速度均呈指數(shù)衰減趨勢。當達到穩(wěn)定時，液滴內(nèi)部流速趨于0，壓力趨于定值。由圖3中結果可發(fā)現(xiàn)，液滴球化完成后，液滴內(nèi)外平均壓力差模擬值與理論計算值存在一定誤差，這是由于數(shù)值解存在一定的誤差導致。

圖2　液滴外形、x軸中心面壓力及速度矢量分布在不同時刻的模擬結果Fig.2　Simulation results of droplet shape, pressure and velocity vector at the middle

圖3　玻璃液滴球化過程內(nèi)外平均壓力差及平均速度變化趨勢圖Fig.3　Charts of mean pressure difference andmean velocity versus time of the spheroidization process

圖4　熔融玻璃液滴球化過程表面積隨時間變化趨勢圖Fig.4　Chart of surface area versus time of the moltendroplet spheroidization process

對于液滴的球化過程，本文提出采用液滴表面積S隨時間t的變化來表征球化的進度，模擬所得S-t結果如圖4所示，可發(fā)現(xiàn)球化過程中S隨t呈指數(shù)衰減趨勢。為了進一步對液滴球化過程進行量化分析，本文采用如下指數(shù)衰減函數(shù)對模擬所得S-t數(shù)據(jù)進行擬合：

S=ΔSe-t/τ+S∞

(8)

式中：S∞、ΔS、τ為待定擬合系數(shù)。針對本文所研究液滴球化過程，S∞為玻璃液滴的球化后表面積，m2；ΔS為液滴初始狀態(tài)與球化后的表面積差，m2；τ為特征球化時間，s，表征液滴球化過程的快慢。物理破碎得到的粉料顆粒球形度一般大于0.5，故若以液滴外表面積與等體積球體表面積相對偏差小于0.1%作為液滴球化完全的標準，則根據(jù)公式，液滴完全球化所需時間約為10τ。

根據(jù)S-t數(shù)據(jù)擬合公式，得到圖4中模擬數(shù)據(jù)的擬合結果如下：

S=3.3496×10-10×e-t/9.511×10-6+1.9223×10-9

(9)

即，粘度為1 Pa·s、形狀為20×20×20 μm立方體的熔融玻璃液滴，其在表面張力作用下完全球化所需時間約為1×10-4s。

3.2球化過程影響因素分析

根據(jù)S-t數(shù)據(jù)擬合公式可知，參數(shù)S∞、ΔS表征了液滴的形狀特征，而參數(shù)τ表征了液滴球化過程的速度，因此可以通過研究τ來分析液滴球化過程中各影響因素的作用。

熔融液滴球化過程的主要影響因素為液體性質(zhì)、液滴初始形狀，其中，液體性質(zhì)因素包括粘度μL、表面張力σL，液滴初始形狀因素包括液滴初始球形度φ0、液滴體積VL。上述各影響因素相互獨立，為簡化分析的復雜性，本文進行了上述各參數(shù)的單因素影響分析。

(1)粘度影響分析

對粘度進行單因素影響分析，固定其他因素參數(shù)：σL=0.25 N·m-1，VL=8.0×10-15m3，φ0=0.806。根據(jù)模擬所得S-t數(shù)據(jù)，擬合得到不同粘度下的S∞、ΔS、τ數(shù)據(jù)如表2所示。

表2　不同粘度條件下模擬數(shù)據(jù)擬合結果

由表2數(shù)據(jù)可知，在液滴形狀參數(shù)VL、φ0固定的情況下，參數(shù)S∞、ΔS的擬合值基本一致，也證明了公式的可靠性。根據(jù)表中結果，可發(fā)現(xiàn)擬合所得特征球化時間τ隨液體粘度變化顯著，且呈線性趨勢，如圖5所示。

采用圖5中所示的線性函數(shù)，對τ-μL數(shù)據(jù)進行擬合，所得到的τ-μL關系擬合函數(shù)如下：

τ=1.0322×10-5μL

(10)

(2)表面張力影響分析

對表面張力進行單因素影響分析，固定其他因素參數(shù)：μL=10 Pa·s，VL=8.0×10-15m3，φ0=0.806。為簡化篇幅，未給出不同表面張力條件下模擬數(shù)據(jù)擬合結果表。擬合所得特征球化時間τ與液體表面張力σL關系如圖6所示。

圖5　特征球化時間τ與液體粘度μL關系圖Fig.5　Relationship of characteristic spheroidizingtime τ versus liquid viscosity μL

圖6　特征球化時間τ與液體表面張力σL關系圖Fig.6　Relationship of characteristic spheroidizingtime τ versus liquid surface tension σL

根據(jù)圖6所示，特征球化時間τ與液體表面張力σL呈反比趨勢，按照圖中的擬合公式，擬合所得τ-σL結果如下：

(11)

(3)液滴初始球形度影響分析

對液滴初始球形度進行單因素影響分析，固定其他因素參數(shù)：μL=1 Pa·s，σL=0.25 N·m-1，VL=8.0×10-15m3。所得特征球化時間τ與液滴初始球形度φ0關系如圖7所示。

根據(jù)圖7所示，特征球化時間τ與(1-φ0)呈指數(shù)衰減關系，按照圖中的擬合公式，擬合所得τ-(1-φ0)結果如下：

τ=-7.4049×10-5e-(1-φ0)/0.1239+2.5036×10-5

(12)

對于液滴球化過程，只有當初始球形度φ0=1時，球化特征時間參數(shù)τ才趨于0，而所得擬合公式，在φ0=0.87時，τ即趨于0。出現(xiàn)該偏差的原因可能有：(a)液滴球化過程復雜，其初始形狀的影響難以單一地采用球形度φ進行描述；(b)模擬采用控制方程的數(shù)值解來分析液滴球化過程，具有一定的數(shù)值誤差。該結果與理論分析雖然存在一定偏差，但在所本文所研究范圍內(nèi)，可認為該公式可靠。

(4)液滴體積影響分析

對液滴體積進行單因素影響分析，固定其他因素參數(shù)：μL=1 Pa·s，σL=0.25 N·m-1，φ0=0.806。所得特征球化時間τ與液滴體積VL關系如圖8所示。

圖7　特征球化時間τ與液滴初始球形度φ0關系圖Fig.7　Relationship of characteristic spheroidizingtime τ versus initial sphericity φ0

圖8　特征球化時間τ與液滴體積VL關系圖Fig.8　Relationship of characteristic spheroidizingtime τ versus droplet volume VL

根據(jù)圖8所示，特征球化時間τ與液滴體積VL呈冪函數(shù)關系，采用圖中的公式，擬合所得τ-VL結果如下：

(13)

式中：VL1/3表征液滴的特征尺寸。

圖9　液滴特征球化時間τ公式擬合結果Fig.9　Fitting results of characteristic spheroidizing time τ

(14)

式中：a1、a2、a3為方程待定系數(shù)。采用非線性最小二乘擬合，得到公式中的待定參數(shù)為：a1=0.9262，a2=0.1312，a3=0.1277。

由τ公式擬合結果可知，所提出的液滴球化過程特征時間τ與影響因素μL、σL、φ0、VL的經(jīng)驗擬合公式，在本文所研究范圍內(nèi)具有良好的可靠性。該結果對液滴的球化過程的定量研究具有指導意義。

4　結　論

本文采用數(shù)值模擬方法，對粉末法制備玻璃微珠工藝中，熔融玻璃粉料在表面張力作用下的自然球化過程進行了模擬研究，得到了恒溫條件下熔融液滴自然球化過程中的速度、壓力隨時間的演化，并以液滴的表面積變化表征了液滴球化進程；根據(jù)模擬結果，分析了液滴球化過程中相關影響因素的作用，并得到了液滴球化過程特征時間與影響因素間的經(jīng)驗擬合公式。對深入了解高溫熔融球化過程，優(yōu)化生產(chǎn)工藝提供了參考依據(jù)。

本文對球化液滴球化過程的影響因素的分析研究，簡化為單因素分析，忽略了各影響因素間的交互作用，且實際粉料球化過程涉及粉料顆粒與環(huán)境的換熱，因此需要進一步的深入研究，以對玻璃粉料熔融球化過程有更深入、準確的認識。

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Simulation Research of Glass Powder Particle Melt Spheroidizing Process

PENGShou,CHENShu-yong,CHENKai,WANGYun,PENGCheng

(State Key Laboratory for Advanced Technology of Float Glass,Bengbu Design & Research Institute for Glass Industry,Bengbu 233000,China)

The isothermal spheroidizing process of a single molten glass particle was investigated via numerical simulation. By utilizing the FLUENT software, the evolution of molten glass particle natural spheroidizing process induced by surface tension effect was simulated, which based on tracking the liquid interface of spheroidizing process by volume of fluid method. The spheroidizing process is characterized by the variation of the molten droplet’s surface area. Additionally, the influence factors of spheroidizing time were also analyzed, including the initial sphericity, volume, viscosity, surface tension of the molten droplet. Finally, an empirical formula of characteristic spheroidizing time was obtained with the simulation results.

spheroidization;numerical simulation;spheroidizing time;VOF method

彭壽(1960-)，男，教授級高工.主要從事浮法玻璃新技術、特種玻璃、光電顯示玻璃等方面的研究.

陳淑勇,博士研究生.

TQ170.1

A

1001-1625(2016)06-1800-07