• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    HS-SPME-GC-MS聯(lián)用分析不同產(chǎn)地胡蘆巴揮發(fā)性成分

    2016-09-25 00:50:29萬麗娟盧金清許俊潔蔡君龍黎強郭勝男
    中國現(xiàn)代中藥 2016年10期
    關(guān)鍵詞:離子流產(chǎn)地揮發(fā)性

    萬麗娟,盧金清,許俊潔,蔡君龍,黎強,郭勝男

    (湖北中醫(yī)藥大學(xué) 湖北省藥用植物研發(fā)中心,湖北 武漢 430065)

    ·基礎(chǔ)研究·

    HS-SPME-GC-MS聯(lián)用分析不同產(chǎn)地胡蘆巴揮發(fā)性成分

    萬麗娟,盧金清*,許俊潔,蔡君龍,黎強,郭勝男

    (湖北中醫(yī)藥大學(xué) 湖北省藥用植物研發(fā)中心,湖北 武漢 430065)

    目的:分析比較不同產(chǎn)地胡蘆巴揮發(fā)性成分的組成。方法:采用頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜(HS-SPME-GC-MS)聯(lián)用技術(shù),對不同產(chǎn)地胡蘆巴中揮發(fā)性化學(xué)成分進行定性分析,以峰面積歸一化法計算各組分的相對含量,并通過主成分分析和聚類分析對數(shù)據(jù)進行處理。結(jié)果:4個產(chǎn)地胡蘆巴的總離子流圖整體上相似,12個批次的樣本在聚類和主成分空間中聚集成為不同的類別,基本實現(xiàn)不同產(chǎn)地胡蘆巴的鑒別,不同產(chǎn)地的胡蘆巴揮發(fā)性成分種類和相對含量有一定的差異,但均含有正己醇、2-甲基-2-烯-1-丁醇、2-甲基-2-丁烯醛、仲丁醇等20種主要成分。另外,樣本分布疏密度在一定程度上反映樣本的親緣關(guān)系,山西和河北產(chǎn)胡蘆巴與四川和安徽產(chǎn)胡蘆巴差異較大。結(jié)論:本實驗方法穩(wěn)定可靠,適用于胡蘆巴揮發(fā)性成分的快速分析,并且能反映不同產(chǎn)地胡蘆巴揮發(fā)性成分含量的差異,為胡蘆巴的質(zhì)量評價提供一定的科學(xué)依據(jù)。

    胡蘆巴;揮發(fā)性成分;固相微萃?。恢鞒煞址治?;聚類分析

    胡蘆巴為豆科植物胡蘆巴Trigonellafoenum-graecumL.的干燥成熟種子。胡蘆巴味苦,性溫,歸腎經(jīng);具有溫腎助陽,祛寒止痛的功能。用于腎陽不足,下元虛冷,小腹冷痛,寒疝腹痛,寒濕腳氣[1]。胡蘆巴又名蕓香草、香草、苦草、苦朵菜、香苜蓿等,為豆科一年生草本植物,成熟時割取全草,打下種子,曬干,生用或微炒用均可。胡蘆巴是有名的香草植物,在地中海、歐洲、亞洲、非洲和澳洲均有分布。胡蘆巴性耐寒,喜冷涼干旱氣候[2],主產(chǎn)于中國西藏、安徽、四川、寧夏、甘肅等地,其主要有效成分為揮發(fā)油[3-6],具有較強的抗氧化活性和抑菌作用[7-8]。胡蘆巴揮發(fā)性成分研究報道多采用溶劑法、水蒸氣蒸餾法提取揮發(fā)油,再通過GC-MS分析,所需樣品量大、前處理耗時長,且檢測需用有機溶劑稀釋,而頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜(HS-SPME-GC-MS)聯(lián)用分析胡蘆巴報道較少,且HS-SPME技術(shù)無需溶劑、樣品量小、重現(xiàn)性好、靈敏度高、操作簡單。由于揮發(fā)性成分的組成、相對含量與產(chǎn)地的生態(tài)環(huán)境、親緣關(guān)系和貯存條件關(guān)系密切,故本實驗采用SPME結(jié)合GC/MS聯(lián)用技術(shù)對山西、四川、安徽和河北4個產(chǎn)地12批胡蘆巴中揮發(fā)性成分進行鑒別,并結(jié)合化學(xué)計量法進行統(tǒng)計分析,建立快速分析胡蘆巴揮發(fā)性成分的方法,為不同產(chǎn)地胡蘆巴的鑒別提供參考,從而更好地利用胡蘆巴的揮發(fā)性成分。

    1 儀器與試藥

    1.1 儀器

    6890/5973型氣相-質(zhì)譜-計算機聯(lián)用儀(美國Hewlett-Packard公司);手動固相微萃取裝置(德國IKA公司);65 μm PDMS/DVB萃取纖維頭(美國Supelco公司);5 mL樣品瓶;電子天平(Sartorius,ALC-210.2)。

    1.2 試藥

    實驗用原料為山西產(chǎn)胡蘆巴(樣品編號為1~3);四川產(chǎn)胡蘆巴(樣品編號為4~6);安徽產(chǎn)胡蘆巴(樣品編號為7~9);河南產(chǎn)胡蘆巴(樣品編號為10~12),由武漢黃鶴樓香精香料有限公司提供,經(jīng)湖北中醫(yī)藥大學(xué)生藥教研室鑒定為豆科植物胡蘆巴Trigonellafoenum-graecumL.的干燥成熟種子。

    2 方法

    2.1 固相微萃取條件

    實驗對萃取頭、萃取溫度和萃取時間進行了考察,得到了最優(yōu)萃取條件:取胡蘆巴粉末1 g,置于5 mL固相微萃取儀專用頂空瓶中,用帶有100 μm PDMS萃取纖維頭的手動進樣器插入瓶內(nèi),80 ℃平衡15 min,再頂空萃取5 min,取出,立即插入色譜儀進樣口(溫度250 ℃),解吸3 min。

    2.2 GC-MS的分析條件

    2.2.1 色譜條件 色譜柱:HP-5MS石英毛細管色譜柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);程序升溫:初始溫度為30 ℃,保留4 min,以8 ℃·min-1升至70 ℃,再以5 ℃·min-1升至100 ℃,最后以8 ℃·min-1升至200 ℃,保留3 min;進樣口溫度:250 ℃;載氣:氦氣;流速:0.8 mL·min-1;進樣模式:不分流進樣。

    2.2.2 質(zhì)譜條件 離子源:EI源;離子源溫度:230 ℃;四級桿溫度:150 ℃;電子能量:70 eV;倍增管電壓:1.2 kV;接口溫度:280 ℃;質(zhì)量范圍:35~550m/z。

    2.3 統(tǒng)計學(xué)處理方法

    利用SPSS軟件,采用主成分分析和系統(tǒng)聚類分析兩種數(shù)據(jù)處理方法對實驗所得數(shù)據(jù)進行分析。

    3 結(jié)果

    經(jīng)化學(xué)工作站數(shù)據(jù)處理及用面積歸一化法從各總離子流圖(如圖1~4)中計算各組分相對百分含量,按各峰的質(zhì)譜圖經(jīng) NIST 譜庫檢索,確定各個組分,初步鑒定了76種化合物。結(jié)果表明,不同產(chǎn)地的胡蘆巴揮發(fā)性成分種類和相對含量有一定量的差異,但均含有正己醇、2-甲基-2-烯-1-丁醇、2-甲基-2-丁烯醛、仲丁醇等20種主要成分,分析結(jié)果見表1。以20個共有峰的峰面積作為變量,得到12×20的數(shù)據(jù)矩陣,使用SPSS19.0軟件進行主成分分析和聚類分析。

    圖1 山西產(chǎn)胡蘆巴總離子流圖

    圖2 四川產(chǎn)胡蘆巴總離子流圖

    圖3 安徽產(chǎn)胡蘆巴總離子流圖

    圖4 河北產(chǎn)胡蘆巴總離子流圖

    序號化合物相對百分含量(%)1234567891011121甲氧基乙醛Methoxy?acetaldehyde0761310207209609106303808123?甲氧基?1,2?丙二醇3?Methoxy?1,2?propanediol1681081251123R?(?)?1,2?丙二醇R?(?)?1,2?Propanediol13623825210802913924833627920323425843?羥基?2?丁酮3?Hydroxy?2?butanone1030781065仲丁醇2?Butanol13426715221928939644850561214310913261?戊烯?3?醇1?Penten?3?ol10419814472?戊醇2?Pentanol0712183,5?二甲基呋喃3,5?Dimethylfuran11613209513815318692?甲氧基乙醇2?Methoxyethanal103074121029027018102,3?丁二醇2,3?Butanediol151186119112?甲基?2?丁烯醛2?Methylcrotonaldehyde1821232083064343971051954106314751424152512正戊醇1?Pentanol109121084349386343592698563232208212132?甲基?2?烯?1?丁醇2?Methylbut?2?en?1?ol33844540616181725156111211861242586554501142?甲基?3?丁烯?2?醇3?Methyl?1?buten?3?ol11415己醛Hexanal88892790518413718270466460924528729516正己醇Hexylalcohol4635095742561267825121732068198485265964117甲酸?1?甲基丙基酯1?Methylpropylformicacidester246274257108009012006123107078069092181,1?二乙氧基乙烷1,1?Diethoxyacetal155084192?庚醇2?Heptanol09520丙基丙二酸Propylmalonicacid10708500609521乙酸戊酯Amylacetate11911322梨醇酯Prenylacetate103076231?辛烯?3?醇1?Octen?3?ol105113107131065085242?戊基呋喃2?Amylfuran143067127348313239236242263542451416251,3?二甲基環(huán)己烷1,3?Dimethylcyclohexene1209614126γ?己內(nèi)酯gamma?Hexalactone04627己酸Caproicacid10699549728異辛醇2?Ethyl?1?hexanol10829反?2?辛烯醛(E)?2?Octenal039058302?甲基?3?乙氧基?1,4?丁二醇2?methyl?3?ethoxy?1,4?butanediol12504701409601731(Z)?6?辛烯?2?酮(Z)?6?Octen?2?one11232鄰異丙基甲苯2?isopropyltoluene132206275068035289255264333?甲基?2?丁烯酸乙酯Ethyl3?methylcrotonate1023119610434右旋萜二烯Glidesafe00307102810304710135γ?萜品烯γ?Terpinene06709810436雙戊烯Ciene05403210637正壬醛1?Nonanal1830651273434820223918320463850252438右旋香芹酮D(+)?Carvone01600339反式?2?壬烯醛trans?2?Nonenal10211409317112913701802603924822528340桉葉油醇Cineole10300101809312911709814812524323929241桃金娘烯醛Benihinal03602800642茴香酮(+)?Fenchone04143芳樟醇Linalool06

    表1(續(xù))

    3.1 主成分分析結(jié)果

    將二維數(shù)據(jù)矩陣導(dǎo)入到 SPSS19.0軟件進行多變量統(tǒng)計分析。第一主成分(正己醇)的方差貢獻率為64.671%,第二主成分(2-甲基-2-烯-1-丁醇)的方差貢獻率為19.990%,第三主成分(2-甲基-2-丁烯醛)的方差貢獻率為12.932%,前3個主成分的累計方差貢獻率為97.593%。圖5為12批胡蘆巴藥材的前3個主成分的空間分布圖。從圖中可見同一產(chǎn)地的樣品在分布上相對集中,不同產(chǎn)地的樣品在分布上則有一定差異,山西和河北產(chǎn)胡蘆巴與其他兩個產(chǎn)地差異較明顯,結(jié)果表明,采用主成分分析法能夠有效地區(qū)分山西、四川、安徽和河北的胡蘆巴。

    圖5 12批胡蘆巴樣品的主成分分析圖

    3.2 系統(tǒng)聚類分析結(jié)果

    利用 SPSS19.0 軟件,采用Ward’s 聚類法,以Euclidean 距離為測度、峰面積百分率為基準,對4個產(chǎn)地的12批胡蘆巴進行聚類分析,得樹狀圖。結(jié)果如圖6所示,樣本層次聚類分析聚成4類,樣品1、2、3聚為一類,樣品4、5、6聚為一類,樣品7、8、9聚為一類,樣品10、11、12聚為一類。該圖直觀地顯示了整個聚類過程,縮小了憑借主觀判斷造成的誤差。聚類分析結(jié)果表明,不同產(chǎn)地的胡蘆巴具有一定的內(nèi)在差異,同一產(chǎn)地的胡蘆巴在化學(xué)成分上具有相似性。結(jié)果表明山西和河北產(chǎn)胡蘆巴與其他兩個產(chǎn)地胡蘆巴差異較大,可能是生態(tài)環(huán)境不同所致。

    圖6 12批胡蘆巴樣品的聚類分析結(jié)果

    4 討論

    采用HS-SPME-GC/MS聯(lián)用技術(shù)對安徽、甘肅、河南和河北4個產(chǎn)地共12批胡蘆巴進行分析,該方法樣品前處理簡單,無需有機試劑萃取,樣品用量少,快速準確,能較好檢測樣品的揮發(fā)性成分,可用于胡蘆巴揮發(fā)性成分的研究。4個產(chǎn)地中山西和河北產(chǎn)胡蘆巴與其他產(chǎn)地胡蘆巴差異較大,分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)山西產(chǎn)胡蘆巴的揮發(fā)性成分含量最高,種類最多。在同一種植物中,因生長地區(qū)與環(huán)境的不同,所含揮發(fā)油的成分和含量會有顯著差別,山西生態(tài)環(huán)境更適合胡蘆巴的生長。

    采用主成分分析法和聚類分析法兩種數(shù)據(jù)處理方法對固相微分析所得數(shù)據(jù)進行處理,樣本在主成分空間中聚集成為4個不同的類別,基本實現(xiàn)不同產(chǎn)地胡蘆巴的鑒別;聚類分析的樹狀圖能區(qū)分不同產(chǎn)地的胡蘆巴,反映不同產(chǎn)地胡蘆巴間的相似關(guān)系,并在一定程度上反映樣本間的親緣關(guān)系。采用這兩種分析方法對HS-SPME-GC/MS所得數(shù)據(jù)進行處理可以全面客觀地反映不同產(chǎn)地藥材間的差異,可以作為一種快速鑒別不同產(chǎn)地胡蘆巴的方法。

    [1] 國家藥典委員會.中華人民共和國藥典:一部[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2015:242.

    [2] 吳宏亮,周續(xù)蓮,許強,等.胡蘆巴研究進展[J].寧夏農(nóng)學(xué)院學(xué)報,2003,24(4):72-76.

    [3] 冉先德.中華藥海[M].哈爾濱:哈爾濱出版社,1993:1467.

    [4] 孫彥君,周巍,陳虹,等.胡蘆巴及浸膏片中黃酮含量的測定[J].沈陽藥科大學(xué)學(xué)報,2012,29(3):185-189.

    [5] 陳燕,德吉,劉倩伶,等.胡蘆巴果實中鬼臼毒素的鑒別和含量測定[J].華西藥學(xué)雜志,2009,24(1):93-94.

    [6] 武菲,付玉杰.胡蘆巴堿在植物體內(nèi)的生理功能[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2012,40(10):5876-5878.

    [7] 王雅,王玉麗,趙萍,等.超聲波輔助提取胡蘆巴香精油工藝優(yōu)化及其抑菌性能研究[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2010(5):170-173.

    [8] 王雅,趙萍,任海偉,等.微波輔助萃取胡蘆巴莖葉揮發(fā)油工藝優(yōu)化及抗氧化性研究[J].食品科學(xué),2010(18):120-123.

    AnalysisonVolatileComponentsofSemenTrigonellaefromDifferentHabitatsbyHS-SPME-GC-MS

    WAN Lijuan,LU Jinqing*,XU Junjie,CAI Junlong,LI Qiang,GUO Shengnan

    (HubeiUniversityofChineseMedicineResearchandDevelopmentCenterofMedicinalPlantinHubeiProvince,Wuhan430065,China)

    Objective:To analyze essential components of Semen Trigonellae from different habitats.Methods:The volatile constituents were extracted with HS-SPME and their contents and names were confirmed by GC-MS.The data were handed through principal component analysis and cluster analysis.Results:Total ionic chromatogram of Semen Trigonellae from four areas were similar on the whole,the samples were classified into different categories by clustering and principal component space analysis,by which the origin could be distinguished.All samples contained 20 kinds of components,for example hexyl alcohol,2-methylbut-2-en-1-ol,2-methylcrotonaldehyde and so on.To a certain extent,distribution of sample density reflected the phylogenetic relationship of samples.The samples from Shanxi and Hebei province were different from those from Sichuan and Anhui province.Conclusion:The method is reliable and stable,and can be applied to the analysis of essential components in Semen Trigonellae and to identify Semen Trigonellae of different habitats.It provides scientific basis for quality assessment of Semen Trigonellae.

    Semen Trigonellae;volatile constituents;HS-SPME;cluster analysis;principal component analysis

    10.13313/j.issn.1673-4890.2016.10.010

    2015-06-16)

    *

    盧金清,教授,研究方向:中藥及其天然藥物活性成分;Tel:(027)68890101,E-mail:ljq59169@sohu.com

    猜你喜歡
    離子流產(chǎn)地揮發(fā)性
    鈰基催化劑在揮發(fā)性有機物催化燃燒治理中的研究進展
    分子催化(2022年1期)2022-11-02 07:11:20
    微電極離子流技術(shù)在植物逆境生理研究中的應(yīng)用及展望
    揮發(fā)性有機物污染環(huán)保治理新思路的探討
    警惕“洗產(chǎn)地”暗礁
    中國外匯(2019年22期)2019-05-21 03:14:56
    食物離產(chǎn)地越遠越好
    測定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
    中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
    直流離子流場發(fā)生裝置優(yōu)化設(shè)計
    ±1 100 kV直流特高壓輸電線路合成電場和離子流密度計算
    加強產(chǎn)地檢疫實現(xiàn)以檢促防
    吹掃捕集-氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用測定水中18種揮發(fā)性有機物
    色网站视频免费| 乱系列少妇在线播放| 亚洲精品中文字幕在线视频 | av线在线观看网站| 精品酒店卫生间| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 亚洲自偷自拍三级| 我要看黄色一级片免费的| 欧美极品一区二区三区四区| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲内射少妇av| 精品久久久精品久久久| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 一个人看视频在线观看www免费| 人妻夜夜爽99麻豆av| 美女国产视频在线观看| videossex国产| 亚洲不卡免费看| 久久鲁丝午夜福利片| 久久99精品国语久久久| 青青草视频在线视频观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 日韩视频在线欧美| 成人毛片60女人毛片免费| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 性色avwww在线观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 精品一品国产午夜福利视频| 99久久精品一区二区三区| 久久国内精品自在自线图片| 久久精品久久精品一区二区三区| 色婷婷av一区二区三区视频| 亚洲国产av新网站| 亚洲综合色惰| 深爱激情五月婷婷| 最近手机中文字幕大全| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲人成网站高清观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 三级国产精品欧美在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 在线观看免费日韩欧美大片 | 久久久a久久爽久久v久久| 精品亚洲成国产av| 久久久久久久久久久免费av| 观看av在线不卡| 亚洲怡红院男人天堂| 国精品久久久久久国模美| 久久久久久久大尺度免费视频| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 日韩欧美 国产精品| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲综合精品二区| 精品亚洲成a人片在线观看 | 99热6这里只有精品| 少妇的逼水好多| 日韩人妻高清精品专区| 黑人猛操日本美女一级片| 在线免费十八禁| 亚洲三级黄色毛片| 国产亚洲5aaaaa淫片| 在线观看国产h片| 韩国高清视频一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 久久精品国产自在天天线| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲精品一区蜜桃| 国产av精品麻豆| 一级毛片 在线播放| 成人无遮挡网站| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚州av有码| 日本欧美国产在线视频| 国产成人午夜福利电影在线观看| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲精品久久午夜乱码| av在线app专区| 国产高清不卡午夜福利| 十分钟在线观看高清视频www | 简卡轻食公司| 亚洲性久久影院| 国产真实伦视频高清在线观看| 亚洲精品国产色婷婷电影| 人妻系列 视频| 亚洲国产精品999| 街头女战士在线观看网站| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产精品嫩草影院av在线观看| 三级国产精品片| 国产精品不卡视频一区二区| 精品久久久久久久久亚洲| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 一级黄片播放器| 91狼人影院| 一区在线观看完整版| 国产免费视频播放在线视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产黄色免费在线视频| 欧美zozozo另类| 国产久久久一区二区三区| 成人亚洲欧美一区二区av| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲av成人精品一区久久| 三级国产精品欧美在线观看| 视频中文字幕在线观看| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲第一区二区三区不卡| 啦啦啦在线观看免费高清www| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 色哟哟·www| 秋霞在线观看毛片| 黄色日韩在线| 十分钟在线观看高清视频www | 美女高潮的动态| 内射极品少妇av片p| 少妇被粗大猛烈的视频| 男人爽女人下面视频在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 在线天堂最新版资源| 2018国产大陆天天弄谢| 嘟嘟电影网在线观看| 网址你懂的国产日韩在线| 美女国产视频在线观看| 国产美女午夜福利| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲国产av新网站| 欧美精品亚洲一区二区| 久久鲁丝午夜福利片| 久久久久久久久大av| 热99国产精品久久久久久7| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 久久ye,这里只有精品| 亚洲成人一二三区av| 色综合色国产| 高清av免费在线| 久久精品国产亚洲网站| av天堂中文字幕网| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 不卡视频在线观看欧美| 久久人人爽人人爽人人片va| 人妻系列 视频| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲精品,欧美精品| 不卡视频在线观看欧美| 日本欧美视频一区| 成年女人在线观看亚洲视频| 国产精品人妻久久久久久| .国产精品久久| 男人添女人高潮全过程视频| 九草在线视频观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 一级片'在线观看视频| 丰满少妇做爰视频| 欧美极品一区二区三区四区| 国产又色又爽无遮挡免| 日本黄大片高清| 日本wwww免费看| 黄色怎么调成土黄色| 国产乱来视频区| 国产探花极品一区二区| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产精品熟女久久久久浪| 国产精品不卡视频一区二区| 一级毛片 在线播放| 久久久久国产精品人妻一区二区| 中文字幕久久专区| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 久久青草综合色| 高清在线视频一区二区三区| 久久精品人妻少妇| 一区二区三区免费毛片| 久久av网站| 精品久久久久久电影网| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产在线免费精品| 精品一区在线观看国产| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 欧美精品一区二区大全| 国产综合精华液| 国产乱人偷精品视频| 在线观看av片永久免费下载| 精品久久久久久久末码| 亚洲无线观看免费| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲经典国产精华液单| 一级二级三级毛片免费看| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲精品日韩av片在线观看| 狂野欧美激情性bbbbbb| 精品熟女少妇av免费看| 丰满迷人的少妇在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 国产极品天堂在线| 国产精品熟女久久久久浪| 国产精品99久久久久久久久| 国产男人的电影天堂91| 欧美高清性xxxxhd video| 22中文网久久字幕| 亚洲综合精品二区| 伦理电影大哥的女人| 欧美成人精品欧美一级黄| h日本视频在线播放| 黑人猛操日本美女一级片| 亚洲不卡免费看| 亚洲精品亚洲一区二区| 亚洲va在线va天堂va国产| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 啦啦啦在线观看免费高清www| 水蜜桃什么品种好| 少妇高潮的动态图| 在线观看国产h片| videos熟女内射| 午夜福利在线在线| 久久久久精品性色| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久久精品94久久精品| 免费黄频网站在线观看国产| 又大又黄又爽视频免费| 免费在线观看成人毛片| 身体一侧抽搐| 丰满少妇做爰视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产亚洲最大av| 亚洲不卡免费看| freevideosex欧美| 我要看黄色一级片免费的| 99国产精品免费福利视频| 国产精品人妻久久久影院| 国产精品蜜桃在线观看| 国产精品福利在线免费观看| 国产精品一区www在线观看| .国产精品久久| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 99热国产这里只有精品6| 国产美女午夜福利| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 久久久国产一区二区| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲欧美精品专区久久| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲在久久综合| 有码 亚洲区| 国产深夜福利视频在线观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 热99国产精品久久久久久7| 精品酒店卫生间| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 91久久精品国产一区二区成人| 在线观看人妻少妇| 久久精品国产自在天天线| 在线免费观看不下载黄p国产| 精品酒店卫生间| 我要看日韩黄色一级片| 秋霞伦理黄片| 一边亲一边摸免费视频| 国产日韩欧美在线精品| 国产成人91sexporn| 天堂俺去俺来也www色官网| av在线蜜桃| 在线观看免费高清a一片| 在线播放无遮挡| 黑人高潮一二区| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 黄色日韩在线| 久久韩国三级中文字幕| 不卡视频在线观看欧美| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 在线观看一区二区三区激情| 最新中文字幕久久久久| 国产精品久久久久久久久免| 国产黄频视频在线观看| 少妇人妻精品综合一区二区| 91久久精品电影网| 精品久久久精品久久久| 亚洲成人av在线免费| 日韩成人av中文字幕在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲天堂av无毛| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久人妻熟女aⅴ| 美女福利国产在线 | xxx大片免费视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 观看av在线不卡| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产av码专区亚洲av| 久久青草综合色| 国产精品不卡视频一区二区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 亚洲av成人精品一区久久| 99久久精品热视频| 99久久人妻综合| 一区在线观看完整版| 人妻系列 视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产亚洲91精品色在线| 一级av片app| 亚洲精品自拍成人| 国产中年淑女户外野战色| 最近中文字幕2019免费版| 日日摸夜夜添夜夜爱| 中国美白少妇内射xxxbb| 有码 亚洲区| 日本欧美视频一区| 亚洲av福利一区| 内地一区二区视频在线| 国产有黄有色有爽视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 99热全是精品| 国产精品国产av在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产精品免费大片| 成人免费观看视频高清| 亚洲av成人精品一二三区| av不卡在线播放| 欧美人与善性xxx| 中国三级夫妇交换| 黄色视频在线播放观看不卡| 99国产精品免费福利视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国内精品宾馆在线| 在线播放无遮挡| 欧美精品一区二区免费开放| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 99热这里只有是精品在线观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久国产精品大桥未久av | 免费看av在线观看网站| 日韩av不卡免费在线播放| 五月天丁香电影| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 老司机影院成人| 精品国产露脸久久av麻豆| 能在线免费看毛片的网站| 亚洲色图av天堂| 欧美zozozo另类| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 国产黄片视频在线免费观看| 亚洲欧美日韩东京热| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产午夜精品一二区理论片| 国国产精品蜜臀av免费| 少妇的逼水好多| av一本久久久久| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 青春草亚洲视频在线观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 多毛熟女@视频| 秋霞伦理黄片| 在线观看国产h片| 亚洲精品一二三| 国产视频首页在线观看| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日韩成人av中文字幕在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 免费av中文字幕在线| 秋霞伦理黄片| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 日韩电影二区| 亚洲国产欧美人成| 国产精品国产av在线观看| 精品一区在线观看国产| 欧美+日韩+精品| 精品少妇久久久久久888优播| 午夜免费男女啪啪视频观看| 成人影院久久| 99国产精品免费福利视频| 黄色怎么调成土黄色| 日本黄色日本黄色录像| 91精品伊人久久大香线蕉| 看十八女毛片水多多多| 一区二区三区免费毛片| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品嫩草影院av在线观看| 熟女电影av网| av女优亚洲男人天堂| 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美三级亚洲精品| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 少妇熟女欧美另类| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 99热国产这里只有精品6| 亚洲精品国产av蜜桃| 成人国产麻豆网| 欧美高清性xxxxhd video| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 免费看av在线观看网站| 最新中文字幕久久久久| 国产大屁股一区二区在线视频| 精品久久久久久电影网| 成人美女网站在线观看视频| 97在线视频观看| 国产精品国产av在线观看| 久久影院123| 伦精品一区二区三区| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 国产黄片视频在线免费观看| 色网站视频免费| 成人无遮挡网站| 精品熟女少妇av免费看| 日韩 亚洲 欧美在线| 久久99精品国语久久久| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲国产av新网站| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲av.av天堂| 国产高清三级在线| 精品久久国产蜜桃| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 欧美成人一区二区免费高清观看| 一个人看的www免费观看视频| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲欧美日韩东京热| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 欧美激情极品国产一区二区三区 | av.在线天堂| 2021少妇久久久久久久久久久| 老司机影院毛片| 男人和女人高潮做爰伦理| 制服丝袜香蕉在线| 久久人人爽人人片av| 日本午夜av视频| 97在线人人人人妻| 国产精品三级大全| 国产精品99久久久久久久久| 久久久久视频综合| 久久婷婷青草| 欧美一区二区亚洲| 成人免费观看视频高清| 日韩亚洲欧美综合| 国产精品国产三级专区第一集| 51国产日韩欧美| 国产极品天堂在线| 国产爽快片一区二区三区| 一区二区av电影网| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 亚洲av男天堂| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产av国产精品国产| 熟女电影av网| 51国产日韩欧美| av免费观看日本| 新久久久久国产一级毛片| 精品久久久久久久久av| 欧美人与善性xxx| 久久午夜福利片| 寂寞人妻少妇视频99o| 黄色视频在线播放观看不卡| av国产免费在线观看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 午夜激情久久久久久久| 久久久久久久久久成人| av国产久精品久网站免费入址| 一个人看视频在线观看www免费| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲最大成人中文| 99久国产av精品国产电影| 亚洲av中文av极速乱| 纯流量卡能插随身wifi吗| 各种免费的搞黄视频| 男人添女人高潮全过程视频| 午夜免费鲁丝| 天堂中文最新版在线下载| 久久久久性生活片| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国产一区有黄有色的免费视频| 一级a做视频免费观看| 不卡视频在线观看欧美| 大香蕉97超碰在线| 看非洲黑人一级黄片| 老女人水多毛片| 国产视频首页在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 最近手机中文字幕大全| av在线观看视频网站免费| 免费黄网站久久成人精品| 欧美精品国产亚洲| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 六月丁香七月| 日韩av在线免费看完整版不卡| 亚洲av综合色区一区| 亚洲国产精品专区欧美| 国产又色又爽无遮挡免| 精品久久久久久久末码| 日韩人妻高清精品专区| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 九色成人免费人妻av| 亚洲欧美日韩东京热| 99久国产av精品国产电影| 国产精品福利在线免费观看| 精品亚洲成国产av| 18禁在线播放成人免费| 国产av精品麻豆| 99热全是精品| 七月丁香在线播放| 免费黄网站久久成人精品| 日韩av免费高清视频| 另类亚洲欧美激情| 日韩强制内射视频| 97超碰精品成人国产| 丰满乱子伦码专区| 在线播放无遮挡| 男女国产视频网站| 日韩一区二区视频免费看| 97在线视频观看| 赤兔流量卡办理| 国产高清国产精品国产三级 | 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 一级av片app| 国产一区二区在线观看日韩| 久久久久久人妻| 久久精品国产自在天天线| 午夜精品国产一区二区电影| 又大又黄又爽视频免费| 97在线人人人人妻| 久久久久视频综合| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 日日啪夜夜爽| 日韩大片免费观看网站| 熟妇人妻不卡中文字幕| 美女国产视频在线观看| 少妇精品久久久久久久| 国产精品人妻久久久影院| 成年女人在线观看亚洲视频| 欧美另类一区| 日韩成人伦理影院| 免费观看性生交大片5| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 久久99热这里只频精品6学生| 亚洲久久久国产精品| 久久 成人 亚洲| h日本视频在线播放| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 超碰97精品在线观看| xxx大片免费视频| 国产欧美亚洲国产| 丝袜脚勾引网站| 亚洲国产av新网站| 中文资源天堂在线| 国产在视频线精品| 亚洲天堂av无毛| 亚洲丝袜综合中文字幕| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产爱豆传媒在线观看| 日日啪夜夜爽| 天堂8中文在线网| 人妻夜夜爽99麻豆av| 内地一区二区视频在线| 成人影院久久| 免费观看在线日韩| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久人人爽人人爽人人片va| 久久久久久久久久久免费av| 久久久久性生活片| 日韩中文字幕视频在线看片 | 日韩欧美精品免费久久| 国产精品福利在线免费观看| 日韩视频在线欧美| 欧美成人a在线观看| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 久久久久久久亚洲中文字幕| 一二三四中文在线观看免费高清| 三级国产精品欧美在线观看| 99热这里只有精品一区| 在线观看国产h片| 日本黄大片高清| 欧美成人午夜免费资源| 久久影院123| 三级国产精品欧美在线观看| 丝瓜视频免费看黄片| 深爱激情五月婷婷| 亚洲精品aⅴ在线观看| 亚洲精品一区蜜桃| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 国产成人a∨麻豆精品| av在线观看视频网站免费| 黄色欧美视频在线观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 永久免费av网站大全| 亚洲av在线观看美女高潮| 伦理电影免费视频| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲不卡免费看| 超碰av人人做人人爽久久| 我的老师免费观看完整版| 欧美成人午夜免费资源| 超碰av人人做人人爽久久| 国产爱豆传媒在线观看| 中文在线观看免费www的网站| 天堂8中文在线网|