南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)特征

施禪臻，莫招育，張愛亮，陳啟悅，陳志明，周　斌

(1. 上海市計量測試技術研究院，上海 201203； 2. 復旦大學 環(huán)境科學與工程系，上海 200433；3. 廣西壯族自治區(qū)環(huán)境保護科學研究院，南寧 530022)

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南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)特征

施禪臻1,2，莫招育3，張愛亮1，陳啟悅1，陳志明3，周斌2

(1. 上海市計量測試技術研究院，上海 201203； 2. 復旦大學 環(huán)境科學與工程系，上海 200433；3. 廣西壯族自治區(qū)環(huán)境保護科學研究院，南寧 530022)

運用CE318太陽光度計對南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)變化特征進行了觀測.反演得到氣溶膠光學厚度(AOD500nm)季節(jié)分布： 冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47)；?ngstr?m波長指數從大到小依次為冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95)；氣溶膠粗模態(tài)上的體積數濃度： 春季>冬季>秋季>夏季，對應細模態(tài)的體積數濃度由大到小依次為： 冬季>秋季>夏季>春季；單次散射反照比(以440nm為例)在夏季(0.98)最高，散射光學厚度在冬季有極大值.由微脈沖激光雷達得到平均垂直消光系數大小依次為： 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).根據地基觀測結果分析了南寧地區(qū)氣溶膠的季節(jié)類型，存在冬季(12、1、2月)的霾/混合氣溶膠、春季(3～5月)的沙塵氣溶膠、初夏(6月)的生物質氣溶膠、夏季的背景氣溶膠，以及秋季城市/工業(yè)氣溶膠；進一步對比分析了地基、衛(wèi)星(MODIS)遙感反演的AOD參數(137個樣本)，75%樣本在誤差范圍內，MODIS總體上呈現(xiàn)污染天低估的特征(>20%)；干凈天則多為高估結果，最高的誤差頻率出現(xiàn)在0～0.1區(qū)間.

氣溶膠； 光學特性； 季節(jié)特征； 南寧

氣溶膠光學特性是大氣輻射模式計算的重要參數[1-3]，也是表征大氣環(huán)境空氣質量的一個因子[4-5].氣溶膠在時空分布上存在巨大的差異，不同污染類型氣溶膠對應不同的化學組分，具有相異的吸收/散射特征[6-7].在快速的工業(yè)化與城鎮(zhèn)化進程中，中國城市地區(qū)的氣溶膠排放復雜多變，對氣候、環(huán)境變化產生關鍵而不確定的影響，然而目前針對城市灰霾氣溶膠光學特性的觀測仍然十分有限[8].地基遙感觀測是獲取氣溶膠光學參數的主要途徑，通過對柱狀大氣光學參數的反演，可以獲得氣溶膠垂直分布及其光學特性，對于衛(wèi)星遙感數據訂正、城市空氣質量監(jiān)測具有意義[9-10].衛(wèi)星遙感可以在較大的時空范圍內對區(qū)域空氣質量進行反演，但由于云除、氣溶膠模型、地表反射率等不確定因子，其結果通常有偏差.地基觀測可以連續(xù)地反演同一空間范圍內氣溶膠微物理參數，是對比和校正空基遙感產品的重要手段[11-13].

南寧市位于我國西南地區(qū)，北部灣北岸，氣候溫暖濕潤.據環(huán)保部門統(tǒng)計，該市2013年灰霾日(70d)較2003年(15d)翻了兩番.《南寧市2013年環(huán)境狀況公告》顯示，根據《空氣環(huán)境質量標準》(GB 3095—2012)評價，2013年南寧市區(qū)污染天占比為25%，空氣質量超標天(污染天)分布在1月(19d)、2月(3d)、3月(7d)、4月(3d)、9月(4d)、10月(19d)、11月(12d)、12月(25d)；其中，重度污染日出現(xiàn)在1月(4d)與12月(9d)；超標中首要污染物多為細顆粒物.然而，針對該地區(qū)的氣溶膠理化性質研究十分有限，污染來源解析也待開展.本文通過地基觀測，對南寧地區(qū)不同季節(jié)的氣溶膠光學特性進行了反演分析，填補了該地區(qū)在氣溶膠光學觀測方面的數據空白，為區(qū)域氣候模式準確計算、衛(wèi)星遙感反演訂正積累了必要數據.

1　研究概況

1.1觀測站點

本研究觀測站位于廣西壯族自治區(qū)南寧市，自治區(qū)環(huán)境保護科學研究院2號樓6樓平臺(108°20′01″E,22°48′25″N)，毗鄰藝術學院，屬于文教區(qū)，無主要工業(yè)源影響；觀測周期為2014年2月—2015年1月.細顆粒物(PM2.5)等觀測數據由南寧市環(huán)境監(jiān)測站提供，研究采用了南寧市農科院站點數據，該觀測站與環(huán)科院相距5km，同處科教區(qū)，可以表征較一致的觀測背景[14].

1.2觀測儀器與數據反演

研究主要采用CIMEL公司設計的CE318 N多波段太陽直射輻射計，自動跟蹤掃描太陽輻射.儀器的視場角為1.2°，太陽跟蹤精度為0.1°.CE318將采集數據自動存入機器內部存儲單元，并通過軟件定時傳輸到電腦中.正常工作中，該儀器每15min完成一次對太陽(直接輻射)天空(散射)的掃描，采集直接輻射和散射輻射強度.本研究中使用的CE318于2012年9月于西班牙Izaa大氣觀測站(16°29′57″W,28°18′32″N,2373m)進行拉格朗日式定標，定標結果表明其AOD與標準算法誤差僅為0.006～0.012，該儀器在紫外到紅外8個非連續(xù)波段(340,380,440,500,675,870,1020和1640nm)進行大氣光學輻射觀測.國際氣溶膠觀測網(Aerosol robotic net, AERONET)通常采用Dubovik和King的反演方法，將所有太陽輻射量訂正到440nm、675nm、870nm以及1020nm 4個波段上，由此得出的數據更為精確.基于AERONET經典算法，中科院遙感所李正強研究員對其進行了兩個方面的差異化處理[8]： 一個差異是在直接輻射和散射觀測過程中采用增益-訂正法以實現(xiàn)浮動定標，該方法在中國氣溶膠聯(lián)合觀測網中已經實現(xiàn)，并證明與AERONET算法無明顯差異；具體而言，算法通過直接輻射強度E(λ)和散射強度L(λ)定義定標參數Ωv：

(1)

式(1)中C(λ)和V(λ)代表太陽光度計測得的太陽直接輻射、天空光散射的電信號，隨后獲得增益參數及其對應角度Ω，該參數與光波段無關，通過Ωv進行下一步訂正傳輸：

Ω=Ωv(HGa/LG)，

(2)

式(2)中HGa和LG分別代表儀器物理增益及電子增益.通過Ω的傳輸訂正環(huán)節(jié)在實驗模擬獲得具體參數結果(一般為3%～5%).因此通過現(xiàn)有的輻射參數測量，也可以訂正歷史觀測數據.反演中的一個巨大誤差來源是對地表反照率的錯誤估計，AERONET反演2.0產品時，采用滑動平均(16d平均)來作為地表反照率參數，具體選用AERONET觀測站周圍5km范圍的數據，通過中分辨率成像光譜儀(Moderate-resolution Imaging Spectroradiometer, MODIS)衛(wèi)星反演確定.李等人在算法中采用基于MODIS衛(wèi)星的72月平均值作為反演參數(誤差率約為10%)，結果更為穩(wěn)定.本研究采用以上算法，對CE318數據進行反演，得到氣溶膠光學厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)，?ngstr?m波長指數，單次散射反照率(Single Scattering Albedo, SSA)，體積數濃度譜分布等參數.

觀測同時應用微脈沖激光雷達(MPL)對氣溶膠光學特性垂直特征進行反演.采用Fernald算法求解雷達方程：

(3)

式(3)中L為探測高度，β(L)為后向散射系數，τ(z)是總散射系數；E作為雷達增益常數；Oc(L)是雷達重疊因子訂正系數，是具有區(qū)域特征的常數.

2　結果與討論

2.1氣溶膠光學厚度與?ngstr?m波長指數

圖1(見第522頁)為南寧地區(qū)氣溶膠光學厚度與?ngstr?m波長指數的逐月變化情況： AOD500 nm最高值出現(xiàn)在1月(1.12)，最低值對應在7月(0.40)，冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47)，并與表1中的各污染物變化趨勢基本一致.其年均值(0.74)與廣州地區(qū)觀測結果(0.68)相當，低于北京(1.09)和上海(0.89)等地的觀測結果[6,8].從?ngstr?m波長指數變化情況來看，冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95)，這顯示： 冬季與夏季大氣中的細顆粒物占到了主要的消光作用；而春季則具有明顯的粗顆粒物消光特征.南寧冬季頻發(fā)的霧、霾，大量生成的二次氣溶膠，多為細顆粒，粒徑在納米級；夏季雖然總消光強度最低，但是強烈的光照、較高的氣溫，給光化學反應提供了必要的條件，而其中的產物除了臭氧、過氧乙酰硝酸酯外，二次顆粒物也是伴生產物[15].從表1也可以看出，南寧地區(qū)可吸入顆粒物(PM10)與細顆粒物(PM2.5)的比值在多個月份均大于1.5，據統(tǒng)計，當地城市2013年當年有3000多個建筑工地同時開工，城市揚塵是粗顆粒物的一大來源；同時，雖然廣西地區(qū)地處華南，但是春季的北方沙塵通過長程輸送影響該區(qū)域空氣質量，因此波長指數在春季(3～5月)顯著偏低.

表1　南寧地區(qū)2014年2月—2015年1月PM2.5(包括最大日均、最小日均),PM10,SO2,NOx和CO質量濃度(及標準差)的季節(jié)變化規(guī)律

1) CO質量濃度單位為mg/m3；其他污染物濃度單位是μg/m3.

2.2氣溶膠粒徑譜與散射特性

研究表明： 氣溶膠消光能力對體積數濃度的變化最為敏感，而衛(wèi)星反演對氣溶膠模態(tài)的判定極為重要.圖2為CE318反演所得南寧地區(qū)四季氣溶膠體積數濃度譜分布情況.除夏季外，其他季節(jié)均呈現(xiàn)出典型雙峰態(tài)分布.在粗模態(tài)上，體積數濃度從大到小依次為： 春季>冬季>秋季>夏季.春季的粗模態(tài)峰值(0.24)高于細模態(tài)(0.11)，推測主要和北方輸送的沙塵有關；夏季在頻繁的降水、濕沉降作用下，大顆粒物的駐留時間較短，且粒徑越大，濃度越低.在細模態(tài)方面，體積數濃度由大到小依次為： 冬季>秋季>夏季>春季.秋冬季霧、霾易發(fā)，城市氣溶膠(一次排放黑碳、二次反應產物)對應的細顆粒物在氣溶膠組分中占到主導；夏季光化學反應劇烈，新生成的顆粒物粒徑均在100nm以下.

單次散射反照比的大小反映了氣溶膠散射和吸收特性，而SSA與AOD的乘積表明了大氣氣溶膠的散射能力大小.圖3(a)顯示，SSA的季節(jié)序列： 夏季(0.98)>秋季(0.97)>春季(0.96)>冬季(0.92)；南寧地區(qū)氣溶膠四季均屬于散射類型(SSA>0.9)，這可能與南方地區(qū)光照充足，二次反應(尤其是揮發(fā)性有機物)生成的(有機、無機)顆粒物體量較大有關.以可見光波段為例，觀測發(fā)現(xiàn)，冬季的粒徑譜上細顆粒物占主導(圖2)，但對應各波段的SSA均低于其他季節(jié).一方面，這可能與霾顆粒物中復雜的化學組分(存在相當數量吸收性物質，諸如汽車排放的BC)有關；另一方面，其絕對值，仍然高于北京、上海等地的觀測結果[6,8].從散射光學厚度上看，12月(0.97)與1月(0.98)的值顯著高于其他月份，說明氣溶膠總散射能力上，冬季仍然為全年最高.

2.3消光系數垂直分布

氣溶膠消光系數垂直分布是對柱狀大氣不同高度的顆粒物消光能力分布的表征，圖4(見第524頁)是激光雷達反演得到的南寧地區(qū)四季消光系數垂直分布日變化.夏、秋兩季的消光系數高值主要集中在300m以下；冬季1km以下都有較高的系數，表明邊界層中污染物濃度也較高；春季在500m以下為高值區(qū)，近地面污染主要來自城市排放、人類活動，而500m高度上該季節(jié)的污染物與沙塵的長途輸送存在聯(lián)系.具體結合消光系數的日變化比較各季節(jié)的情況，總體規(guī)律為： 晚間由于邊界層的崩塌，近地消光系數較高；隨著白天湍流的發(fā)生發(fā)展，顆粒物逐漸均勻混合、上移，因此消光系數極值減小，極值對應高度也有所上升，該變化特征在冬季尤為顯著.白天的正午時分，消光系數在中高邊界層部位均形成一個極值，如12時，四季在1～2km高度均有一個較大值，推測該高度的溫度、濕度和光照條件適中，且有湍流混合輸送的一次前體物(如氮氧化物、硫氧化物)，光化學反應作用下(需要一定耗時)，相當量的二次氣溶膠(光學散射型)生成[15].總體上，從近地高度到對流層頂平均垂直消光系數大小依次為： 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).

2.4地基與衛(wèi)星遙感對比及訂正討論

衛(wèi)星遙感反演的一大不確定性來自于氣溶膠模型的參數缺失，導致對氣溶膠類型的判定出現(xiàn)失誤[11].地基觀測通常是一種可靠的確定氣溶膠類型的手段，是衛(wèi)星遙感的參考數值來源.圖5整理了南寧地區(qū)各月日均AOD與?ngstr?m波長指數的關系圖，通常干凈條件(典型為8月)AOD偏低，?ngstr?m指數適中；城市氣溶膠(典型為7月)則為高?ngstr?m指數，適中的AOD；沙塵氣溶膠(典型為3月)為高AOD，低?ngstr?m指數，即粗顆粒主導消光作用；生物質氣溶膠(典型為6月)包含黑碳等組分，吸收作用較強，以適中?ngstr?m指數和適中AOD為特征；此外，灰霾氣溶膠(典型為1月)中混雜著有機組分、無機水溶性二次成分，散射特征明顯，呈現(xiàn)高AOD、高波長指數的特點.而不同類型的氣溶膠，其散射/吸收特征差異巨大[6,9].

MODIS在判斷類型條件時使用SSA作為一個指標，在衛(wèi)星遙感反演中，單次散射反照率的值可以作為區(qū)分沙塵(0.85～0.95)、城市/工業(yè)(0.65～0.75)、生物質燃燒氣溶膠(0.75～0.85)的參數.圖6(a)為逐月的MODIS衛(wèi)星遙感與地基數據的對比，全年共得到137個樣本(衛(wèi)星于地基同時具有有效數據).根據誤差判定公式：τ=0.2τ+0.05，圖中繪制了y=x，y=1.2x+0.05以及y=0.8x-0.05三條誤差線.75%以上的樣本在誤差范圍內，對CE318以及衛(wèi)星反演數據的AOD進行擬合，得到相關系數大于0.9，表明該地區(qū)的衛(wèi)星遙感反演準確度較高.顯著的誤差出現(xiàn)在： 1、2、4、6、12月，分別對應灰霾污染、沙塵天氣、生物質煙羽污染特征.而衛(wèi)星遙感存在顯著低估，這主要是由于MODIS算法對極端污染情況下估計的地面反照率偏高，而對吸收估計偏低，使得反演的AOD也隨之下降；當AOD較低時(6、7、8月)，地基數據出現(xiàn)了一定高估，這主要是區(qū)域性的SSA的不確定導致.

圖6(b)是對兩種遙感反演手段數據的偏差率/誤差分析，結果呈現(xiàn)偏態(tài)分布，峰值區(qū)位于負值(-0.1～0)，表明： 在南寧地區(qū)，MODIS總體上出現(xiàn)低估的特征.在全年137個樣本中，約有65%出現(xiàn)低估；但是，最大的頻率出現(xiàn)在0～0.1區(qū)間(>20%)，多對應圖6(a)中的低AOD區(qū)(干凈狀態(tài)).結合圖3(a)可知，單次散射反照率高值多出現(xiàn)在夏季，但是高散射光學厚度(衡量總的散射強度)則出現(xiàn)在霾頻發(fā)的秋冬季.而衛(wèi)星反演一般僅以SSA作為鑒定氣溶膠類型的單一參數(如根據該指標，將秋冬季列為偏吸收型，夏季為散射型)，這導致了相當的誤差.

(1) 運用CE318反演獲得了南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)變化特征.AOD500 nm： 冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47)；?ngstr?m波長指數： 冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95)；SSA的季節(jié)序列： 夏季(0.98)>秋季(0.97)>春季(0.96)>冬季(0.92)；氣溶膠粗模態(tài)上的體積數濃度： 春季>冬季>秋季>夏季，對應細模態(tài)的體積數濃度由大到小依次為： 冬季>秋季>夏季>春季；微脈沖雷達觀測到垂直層平均消光系數大小依次為： 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).

(2) 根據地基觀測結果分析了南寧地區(qū)氣溶膠類型的季節(jié)分布情況，存在冬季(12、1、2月)的霾氣溶膠、春季沙塵氣溶膠、春夏之交的生物質氣溶膠、夏季背景氣溶膠，以及城市/工業(yè)氣溶膠；進一步對比分析了地基、衛(wèi)星(MODIS)遙感反演的AOD參數(137樣本)，75%樣本在誤差范圍內，但是MODIS總體上呈現(xiàn)低估的特征，尤其是在污染天的偏差較大(>20%)，主要由于不同類型的SSA空白導致；最高的誤差頻率出現(xiàn)在0～0.1區(qū)間，對應干凈天，主要由于地表反照率的錯估.總地來說，衛(wèi)星反演對污染天低估程度大，干凈天高估程度小，出現(xiàn)頻率高.

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Seasonal Characteristics of Aerosol Optical Properties over Nanning

SHI Chanzhen1,2, MO Zhaoyu3, ZHANG Ailiang1, CHEN Qiyue1, CHENG Zhiming3, ZHOU Bin2

(1.ShanghaiInstituteofMeasurementandTestingTechnology,Shanghai201203,China; 2.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering，F(xiàn)udanUniversity,Shanghai200433,China; 3.ScientificResearchAcademyofGuangxiEnvironmentalProtection,Nanning530022,China)

Utilizing CE318 sun-photometer, a consecutive observation was conducted in Nanning to study the seasonal characteristics of aerosol optical property. Aerosol optical depth(AOD) at 500 nm was found in the order： winter(0.98), spring(0.77), autumn(0.75) and summer(0.47). ?ngstr?m exponent presented the order： winter(1.33), summer(1.30), autumn(1.15), spring(0.95). The result showed that aerosol volume concentration of coarse mode： spring>winter>autumn>summer, while fine mode： winter>autumn>summer>spring. Single scattering albedo(SSA) at 440 nm was found largest in summer(0.98) while SSA×AOD in winter was larger than values in other seasons. Based on micro-pulse lidar(MPL), columnar extinction ratio was inversed in the order of winter(0.15), autumn(0.14), spring(0.13), summer(0.08). Different aerosol types in Nanning were analyzed from ground-based observation： haze/mixed, dust, biomass smoke, clean and urban/industrial were figured out in winter(December, January and February), spring(March, April and May), early summer(June), summer and autumn, respectively. Validation of AODs between ground-based(CE318) and satellite based(moderate-resolution imaging spectra-radiometer, MODIS) with 137 samples, among which 75% of results were satisfying. The deviation occurred in severe pollution(error>20%) while some over-estimations(0～0.1) were found in clean days.

aerosol; optical property; seasonal characteristic; Nanning

0427-7104(2016)04-0520-07

2015-11-12

廣西環(huán)境保護廳項目(廣西大氣PM2.5特性及控制對策研究);國家自然科學基金資助項目(21477021,21277029,40975076,41405117);上海市計量測試技術研究院青年基金項目(浮游菌采樣器校準方法研究);廣西自然基金項目(2015GXNSFBA139203);廣西科技開發(fā)項目(桂科合14125008-2-11)

施禪臻(1990—),男,碩士;莫招育(1980—),男,碩士;周斌,男,教授,通訊聯(lián)系人,E-mail： binzhou@fudan.edu.cn.

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