巢湖杭埠-豐樂河汞的污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

余 駿,張學(xué)勝,李玉成,王 寧

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巢湖杭埠-豐樂河汞的污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

余 駿,張學(xué)勝,李玉成*,王 寧

(安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,安徽 合肥 230601)

通過對(duì)水樣、沉積物和背角無齒蚌中汞含量的測定,研究杭埠-豐樂河汞的污染特征,并利用單項(xiàng)污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法評(píng)估了汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).結(jié)果表明:水樣總汞的濃度為0.04~0.20μg/L(均值為0.10μg/L),H5、H9、F2、S4和S5處水樣中汞含量超過地表水III類限值.沉積物中汞、甲基汞含量分別為29.13~251.49μg/kg(均值為65.42μg/kg)和0.22~3.31μg/kg(均值為0.68μg/kg),H5、H9和F2處沉積物中汞為輕度污染,S4、S5為偏中度污染,工業(yè)排污是主要污染來源.背角無齒蚌中汞、甲基汞含量分別為101.34~171.15μg/kg(干重)和54.22~89.63μg/kg(干重),均符合GB18406.4-2001中汞的限量要求.背角無齒蚌對(duì)汞和甲基汞均有明顯的富集,其組織對(duì)汞的積累也具有明顯選擇性(濃度高低依次為:外套膜>內(nèi)臟>腮和肌肉).背角無齒蚌中汞含量與水和沉積物中汞含量相關(guān)性良好,表明背角無齒蚌作為指示生物其生物監(jiān)測結(jié)果可進(jìn)一步驗(yàn)證水和沉積物中的汞污染水平.

汞；甲基汞；背角無齒蚌；生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

杭埠-豐樂河作為巢湖最大的入湖支流,占全流域入湖徑流的63.4%,其水環(huán)境質(zhì)量狀況一直受到廣泛關(guān)注[1-2].迄今為止有關(guān)杭埠-豐樂河汞的研究主要側(cè)重于對(duì)水和沉積物中汞污染的評(píng)價(jià),尚缺乏指示生物對(duì)汞污染的預(yù)警研究[3].而利用雙殼貝類進(jìn)行污染監(jiān)測和預(yù)警的Mussel Watch(貝類監(jiān)測)項(xiàng)目則是環(huán)境污染生物監(jiān)測成功的典范[4-7].Apeti等[8]對(duì)墨西哥灣北部沿岸不同地點(diǎn)牡蠣(oysters)中的汞含量差異研究表明牡蠣可以作為指示生物來對(duì)環(huán)境進(jìn)行汞污染監(jiān)測.

陳修報(bào)等[9]成功利用背角無齒蚌對(duì)太湖五里湖進(jìn)行汞污染監(jiān)測,結(jié)果表明該水域汞污染程度較低.截至目前,類似的研究在杭埠-豐樂河流域水環(huán)境未見報(bào)導(dǎo).

本研究通過采集水樣、沉積物及背角無齒蚌樣品, 分析各樣品中汞的含量及形態(tài)特征,旨在闡明汞在杭埠-豐樂河流域水環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及生物富集機(jī)制,并利用單項(xiàng)污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法以及貝類質(zhì)量安全標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)杭埠-豐樂河水環(huán)境中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),以期為杭埠-豐樂河乃至巢湖流域水環(huán)境污染監(jiān)測和預(yù)警提供基礎(chǔ)參考.

1 材料與方法

1.1 樣品的采集和預(yù)處理

于2015年1月在杭埠-豐樂河干支流的匯水點(diǎn)、入湖口、居民聚集區(qū)和工業(yè)排污口處共計(jì)布設(shè)24個(gè)采樣點(diǎn)(如圖1).其中H1~H9為杭埠河河段監(jiān)測點(diǎn)位,F1~F10為豐樂河河段監(jiān)測點(diǎn)位, S1~S5為舒城城區(qū)段監(jiān)測點(diǎn)位.

采用有機(jī)玻璃采水器采集1/2深處水樣,并裝入用硝酸浸泡24h的采樣瓶(聚四氟乙烯)中, 12h內(nèi)測定水中總汞(HgTotal)含量,再用孔徑為0.45 μm的濾膜進(jìn)行抽濾,測定水中溶解態(tài)汞的含量(HgSol)和顆粒態(tài)汞的含量(HgPar)[10].采用彼得遜采泥器采集表層沉積物(0~10cm),每個(gè)點(diǎn)位采集3次混合成樣.沉積物經(jīng)過真空冷凍干燥、研磨后,過100目篩備用.貝類用孔徑為1~3cm的底棲拖網(wǎng)獲取,并用加冰的聚乙烯自封袋封裝帶回實(shí)驗(yàn)室.

篩選優(yōu)勢(shì)物種背角無齒蚌作為本研究的指示生物,將其放入曝氣的水中暫養(yǎng)72h以排空腸內(nèi)雜物.每個(gè)點(diǎn)位選取10個(gè)尺寸大小相近(殼長4~5cm,生長年齡在2年左右)的背角無齒蚌,半數(shù)解剖以獲取全部軟組織,其余個(gè)體按外套膜、腮、肌肉和內(nèi)臟團(tuán)進(jìn)行分類解剖,所取樣品均經(jīng)稱重、勻漿后冷凍干燥備用.

1.2 樣品分析

分別取水樣(200μL)、沉積物(0.1g)和背角無齒蚌(0.1g)干樣,用DMA-80直接測汞儀分析測定樣品中總汞濃度[11].沉積物和背角無齒蚌中的甲基汞采用萃取-乙基化結(jié)合GC-CVAFS法進(jìn)行測定[12].沉積物總有機(jī)碳(TOC)用TOC分析儀測定.

1.3 質(zhì)量控制/保證

分析過程以水系沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)BW07304a和貽貝成份標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)SRM2976進(jìn)行質(zhì)量控制,加標(biāo)回收率為92%~105%,符合美國EPA標(biāo)準(zhǔn)要求的80%~120%的范圍.

1.4 數(shù)據(jù)處理

所有樣品分析均重復(fù)進(jìn)行3次,以提高精確度和減小隨機(jī)誤差,試驗(yàn)結(jié)果取平均值.實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采用采用Origin 8.5、SPSS 18.0和Arc GIS 10.0進(jìn)行分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 汞在杭埠-豐樂河的沿程分布

2.1.1 水中汞的分布 杭埠-豐樂河水體懸浮顆粒態(tài)汞和總汞分布特征見圖2.

杭埠-豐樂河水中總汞的濃度為0.04~ 0.20μg/L(均值為0.10μg/L),超過《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅲ類水[13](￡0.1μg/L)的點(diǎn)位有H5、H9、F2、S4和S5.水中懸浮顆粒態(tài)汞占總到總汞的42%~78%,平均占比為59%;溶解態(tài)汞濃度變化范圍則為0.01~0.12μg/L,占總汞的41%.從空間分布來看,水中總汞和溶解態(tài)汞濃度較高的河段大多流經(jīng)城鎮(zhèn)居民聚集區(qū),受人類生產(chǎn)活動(dòng)影響較大.

2.1.2 沉積物中汞和甲基汞 杭埠-豐樂河沉積物中汞和甲基汞的空間含量如圖3所示.

杭埠-豐樂河沉積物中汞的含量為29.13~ 251.49μg/kg(均值為65.42μg/kg),甲基汞的含量為0.22~3.31μg/kg(均值為0.68μg/kg),甲基化率均值為0.98%.沉積物中汞和甲基汞含量較高的點(diǎn)位主要在城鎮(zhèn)河段(H5、H9、F2、S4和S5),而遠(yuǎn)離城鎮(zhèn)的上游水源區(qū)沉積物中汞含量較低,與水體中汞的分布特征類似.沉積物中汞含量呈現(xiàn)不規(guī)律變化的特點(diǎn),說明河流沉積物中汞含量受到河段所在地區(qū)人類活動(dòng)的影響,本研究與孔明等[14]對(duì)環(huán)巢湖流域表層沉積物汞的分布特征研究結(jié)果一致.此外,在河流交匯點(diǎn)以及入湖口處(H1、H3和S1),由于不同理化性質(zhì)的水體交匯混合,河水pH、電導(dǎo)率、懸浮物含量等水動(dòng)力條件均會(huì)發(fā)生明顯變化,從而導(dǎo)致相應(yīng)河段沉積物中汞含量出現(xiàn)波動(dòng).

2.1.3 背角無齒蚌中汞和甲基汞 本研究共在12個(gè)點(diǎn)位處采集到足量的背角無齒蚌,各點(diǎn)位分布情況及背角無齒蚌中汞和甲基汞含量如圖4所示.

背角無齒蚌是水中藻類等初級(jí)生產(chǎn)者和有機(jī)顆粒物的濾食者,在污染物通過食物鏈富集放大過程中扮演著重要角色.背角無齒蚌樣品中總汞含量變化為101.34~171.15μg/kg(干重),甲基汞含量變化為54.22~89.63μg/kg(干重),汞的甲基化率變化范圍為49.54%~57.43%(均值為53.5%),遠(yuǎn)高于相應(yīng)點(diǎn)位表層沉積物中的甲基化率均值(0.92%),說明背角無齒蚌對(duì)環(huán)境中的汞和甲基汞都有明顯的蓄積作用[15].此外,背角無齒蚌中汞和甲基汞的含量分別與對(duì)應(yīng)沉積物中汞和甲基汞的含量呈現(xiàn)良好的相關(guān)性(見圖5),表明對(duì)背角無齒蚌體內(nèi)汞含量的生物監(jiān)測可以在一定程度上反映出沉積物中汞的污染水平.

2.2 杭埠-豐樂河中汞的環(huán)境行為研究

2.2.1 汞的遷移轉(zhuǎn)化 汞在水環(huán)境中的遷移能力和生物效應(yīng)與其含量和化學(xué)形態(tài)有關(guān),水體中的汞可以通過溶解態(tài)隨水流動(dòng)或通過吸附于懸浮物而遷移,最后懸浮物沉積于水底將汞帶入沉積物中.水和沉積物中汞的相關(guān)性分析結(jié)果如表1所示.杭埠-豐樂河水中總汞濃度與水中懸浮顆粒態(tài)汞的濃度呈顯著正相關(guān),反映了冬季枯水期汞在水中主要以懸浮顆粒態(tài)的方式進(jìn)行遷移,水中汞濃度主要受懸浮顆粒態(tài)汞濃度變化的影響.河流表層沉積物中的汞和甲基汞含量空間分布特征同TOC含量的分布具有較高的一致性,底泥中的TOC可通過巰基、羧基、酚羥基等基團(tuán)與汞和甲基汞作用,參與汞的氧化還原、甲基化、去甲基化等分子轉(zhuǎn)化過程,并對(duì)汞和甲基汞的吸附解吸、遷移分布、生物累積及毒性產(chǎn)生重要影響[16].

表1 水樣總汞、懸浮顆粒態(tài)汞、沉積物中總汞、甲基汞、甲基化率和TOC的相關(guān)系數(shù)(n=24) Table 1 Correlation between HgTotal and HgPar in water and total mercury, methyl mercury, methylation rate and TOC in sediment (n=24)

注:**在.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān).

2.2.2 汞的生物富集 水和沉積物中的汞可通過表面吸附、呼吸或者濾食等途徑進(jìn)入到背角無齒蚌中,進(jìn)而在水生生態(tài)系統(tǒng)中伴隨著食物鏈進(jìn)行遷移富集[17].對(duì)沉積物中汞與背角無齒蚌及其各組織(外套膜、腮、肌肉和內(nèi)臟)中汞含量進(jìn)行線性擬合(圖6).結(jié)果表明:背角無齒蚌各組織中汞含量與沉積物汞均呈顯著正相關(guān),其大小排序?yàn)?外套膜>內(nèi)臟>腮>肌肉;而各組織對(duì)汞的積累也具有明顯選擇性.總體上是外套膜中汞的濃度最高,內(nèi)臟次之,腮和肌肉較低.這是因?yàn)橛袡C(jī)汞在貝類中的累積能力遠(yuǎn)大于無機(jī)汞,而甲基汞的辛醇/水分配系數(shù)較低,可快速通過質(zhì)膜擴(kuò)散是甲基汞相較無機(jī)汞的累積優(yōu)勢(shì),進(jìn)而在背角無齒蚌體內(nèi)表現(xiàn)出特定組織和器官對(duì)汞的富集[18].此外,背角無齒蚌對(duì)汞的富集速率還取決于汞進(jìn)出生物體的相對(duì)速率,其變化影響著生物體對(duì)汞的積累量[19].

2.3 杭埠-豐樂河水環(huán)境中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

2.3.1 水中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià) 本研究對(duì)水中汞采用單項(xiàng)污染指數(shù)法[20]進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),其計(jì)算公式如下:

I= C/S(1)

式中:I表示某污染物的單項(xiàng)污染指數(shù);C表示某污染物的實(shí)測濃度;S表示某污染物的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),鑒于杭埠-豐樂河作為巢湖生態(tài)補(bǔ)水區(qū)功能區(qū)劃的規(guī)定,依照《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》III類水(￡0.1μg/L)進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)限定[21].I>1表示該污染物超標(biāo),I值越大,表示受該污染物污染越嚴(yán)重;如果I￡1,則表示該污染物未超標(biāo).評(píng)價(jià)結(jié)果如圖7所示,其中H5、H9、F2、S4和S5處水中汞超標(biāo).

2.3.2 沉積物中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) 對(duì)沉積物中汞污染的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)采用地累積指數(shù)(geo)法[22-24],該方法在評(píng)價(jià)過程中主要考慮元素的富集作用并將污染程度劃分為7級(jí),其公式為:

式中:n表示樣品中某元素的濃度;n表示該元素的地球化學(xué)背景濃度,本文取巢湖流域沉積物中汞的環(huán)境背景值為48μg/kg;1.5是考慮到成巖作用引起的背景值波動(dòng)而引入的參數(shù)[3].

geo的范圍與污染程度的對(duì)應(yīng)關(guān)系分別是:geo￡0(清潔),05(嚴(yán)重污染).目前,我國尚未頒布沉積物質(zhì)量基準(zhǔn),因此利用美國國家海洋與大氣管理局(NOAA)頒布的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)為參照,依據(jù)當(dāng)中有關(guān)效應(yīng)范圍低值ERL (Effects Range-Low)的規(guī)定,即當(dāng)沉積物中汞含量￡150μg/kg時(shí),可認(rèn)為沉積物未發(fā)生污染,底棲生物不會(huì)出現(xiàn)不良生物反應(yīng)[25].對(duì)比環(huán)巢湖流域沉積物的汞污染水平可以發(fā)現(xiàn),杭埠-豐樂河流域沉積物中汞污染總體水平相對(duì)較低(表2).風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明:杭埠-豐樂河沉積物中汞污染與水體中汞污染基本保持一致,H5、H9、F2為輕度污染,S4、S5為偏中度污染,S5處超過ERL限值具有較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).實(shí)地調(diào)查發(fā)現(xiàn),H5處小南河是肥西縣三河鎮(zhèn)主要的城鎮(zhèn)納污河流,河段下游存在某機(jī)械加工企業(yè)的排污口;H9上游河段周邊土壤汞的背景含量相對(duì)較高,水土侵蝕下對(duì)該河段沉積物汞含量有一定影響[26];F2位于杭埠鎮(zhèn)工業(yè)園排污口;S4和S5河段毗鄰的舒城縣工業(yè)園區(qū)涉及童車制造、材料加工等企業(yè),推測工業(yè)排污是導(dǎo)致這些河段汞污染的主要原因.

2.3.3 背角無齒蚌中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) 采用生物-沉積物積累因子(BSAF)來比較背角無齒蚌對(duì)沉積物中重金屬汞的積累能力[27],計(jì)算公式為:

BSAF =O/S(3)

式中:O為生物體中重金屬含量,S為沉積物中重金屬含量,計(jì)算結(jié)果見圖8.分析結(jié)果表明,背角無齒蚌對(duì)于沉積物中的汞和甲基汞均表現(xiàn)出明顯的生物富集,其中總汞的BSAF為2.33~3.66(均值為2.82),而甲基汞的BSAF則高達(dá)116.44~ 263.64(均值為167.67),表明汞在背角無齒蚌體內(nèi)主要以甲基汞的形式進(jìn)行貯存富集[2].因此,基于背角無齒蚌體內(nèi)汞和甲基汞含量的分析監(jiān)測不僅提高了對(duì)水環(huán)境中痕量汞的污染監(jiān)測靈敏度,也易對(duì)水生生物暴露在甲基汞污染下的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)起到預(yù)警作用.

目前國際上日本、歐盟等其他國家和地區(qū)規(guī)定的汞限量值為400~500 μg/kg,高于中國《農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無公害水產(chǎn)品安全要求》GB18406.4-2001[28]中汞的限值標(biāo)準(zhǔn)(表3).依據(jù)我國總汞限量標(biāo)準(zhǔn)和世界衛(wèi)生組織(WHO)對(duì)水產(chǎn)品中汞的限量標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),杭埠-豐樂河背角無齒蚌中汞和甲基汞均符合相關(guān)標(biāo)準(zhǔn).

表2 沉積物中汞的污染評(píng)價(jià) Table 2 Assessment results of mercury pollution in sediment

注:a:依據(jù)前文圖3中杭埠-豐樂河流域沉積物中汞的平均值65.42μg/kg計(jì)算得出; b:由孔明[19]等人研究結(jié)果(環(huán)巢湖流域表層沉積物中汞的平均值為200μg/kg)計(jì)算得出; “-”表示未超過限值.

表3 汞的國內(nèi)和國際限量標(biāo)準(zhǔn) Table 3 Chinese and international standards for mercury limits in shellfish

注:“-”表示未規(guī)定該項(xiàng)指標(biāo)限量值.

3 結(jié)論

3.1 杭埠-豐樂河水中總汞的濃度變化為0.04~0.20μg/L(均值為0.10μg/L);沉積物中汞含量為29.13~251.49μg/kg(均值為65.42μg/kg),甲基汞含量為0.22~3.31μg/kg(均值為0.68μg/kg);背角無齒蚌中汞含量為101.34~171.15μg/kg(干重),甲基汞含量為54.22~89.63μg/kg(干重).河段所在地區(qū)人類活動(dòng)對(duì)汞的賦存分布有較大影響,其污染來源主要是工業(yè)排污.

3.2 水體中汞主要以懸浮顆粒態(tài)的方式進(jìn)行遷移;沉積物中汞和甲基汞含量與TOC含量的空間分布一致,主要賦存于流經(jīng)城鎮(zhèn)的河段;背角無齒蚌對(duì)汞和甲基汞具有明顯富集,其組織對(duì)汞的積累也具有明顯的選擇性,具體表現(xiàn)為外套膜中汞濃度最高,內(nèi)臟次之,腮和肌肉較低.背角無齒蚌中汞含量與水、沉積物中汞含量相關(guān)性良好,表明對(duì)背角無齒蚌體內(nèi)汞含量的生物監(jiān)測可以在一定程度上驗(yàn)證水和沉積物中汞的污染水平.

3.3 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明:H5、H9、F2、S4和S5處水中汞含量超過地表水III類標(biāo)準(zhǔn).H5、H9和F2處沉積物中汞為輕度污染,S4、S5為偏中度污染,其中S5處汞含量超過效應(yīng)范圍低值ERL的規(guī)定,具有較高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).指示生物背角無齒蚌中汞含量均符合我國《農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無公害水產(chǎn)品安全要求》對(duì)汞的安全限量標(biāo)準(zhǔn).

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致謝：本實(shí)驗(yàn)的現(xiàn)場采樣工作由安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院碩士研究生崔魯楠、吳義國等協(xié)助完成,在此表示感謝.

* 責(zé)任作者, 教授, li-yucheng@163.com

Pollution characteristics and ecological risk of mercury in hangbu-fengle river of chaohu lake

YU Jun, ZHANG Xue-sheng, LI Yu-cheng*, WANG Ning

(School of Resources and Environmental Engineering, Anhui University, Hefei 230601, China)., 2016,36(8)：2487~2494

Mercury contents in water, sediments andwere determined to study the pollution characteristics of mercury in Hangbu-Fengle River. Single Pollution Index and Index of Geoaccumulation were used to assess ecological risks. The results showed that the total mercury concentrations in water ranged from 0.04 to 0.20μg/L, with an average of 0.10μg/L. Total mercury contents in sediments ranged from 29.13 to 251.49μg/kg, with an average of 65.42μg/kg and methyl mercury contents ranged from 0.22 to 3.31μg/kg, with an average of 0.68μg/kg. Total mercury contents in sediments (H5, H9, F2, S4 and S5) were higher than the III-level standard of the National Surface Water Environment Quality Standard. Mercury contents in sediments of the sites (H5, H9 and F2) were partial moderate pollution and another sites (S4, S5) were mild pollution, in which industrial emission was the main pollution sources. Total mercury contents in the mussels () ranged from 101.34 to 171.15μg/kg (dry weight), while methyl mercury contents ranged from 54.22 to 89.63μg/kg(dry weight), and they were all lower than the GB18406.4-2001. The accumulation of mercury and methyl mercury in the mussels was obvious and the accumulation of mercury in various tissues had obvious selectivity (mantle>guts>gill and muscle). According to the correlation analysis between the contents of mercury in water, sediments and mussels,could be used as biomarker to further verify the mercury pollution level in water and sediments.

mercury；methyl mercury；；ecological risk

X522

A

1000-6923(2016)08-2487-08

余 駿(1990-),男,安徽黟縣人,碩士研究生,研究方向?yàn)榄h(huán)境生物地球化學(xué).

2016-01-12

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41172121);“十二五”國家水專項(xiàng)(2012ZX07103-004);安徽省自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目(1608085QB45);安徽省高校自然科學(xué)研究項(xiàng)目重點(diǎn)項(xiàng)目(KJ2015A090)