三峽庫區(qū)消落帶甲基汞變化特征的模擬

張 成,宋 麗,王定勇*,孫榮國,張金洋(.西南大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,重慶 40075；2.重慶市農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究重點實驗室,重慶 40075)

三峽庫區(qū)消落帶甲基汞變化特征的模擬

張 成1,2,宋 麗1,王定勇1,2*,孫榮國1,張金洋1(1.西南大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,重慶 400715；2.重慶市農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究重點實驗室,重慶 400715)

為探尋三峽水庫消落帶在干濕交替條件下甲基汞的變化規(guī)律,以庫區(qū)典型消落帶土壤為研究對象,采用模擬試驗,研究了干濕交替條件下消落帶土壤和水體甲基汞含量和動態(tài)變化趨勢及其影響因素.結(jié)果表明:淹水過程會促進(jìn)土壤無機(jī)汞向有機(jī)汞轉(zhuǎn)化,土壤甲基汞含量在淹水和落干過程均呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢;隨著干濕交替周期的增加,土壤甲基汞含量增加,第二次淹水后土壤甲基汞平均含量比第一次淹水增加了22.13%,第二次落干后土壤甲基汞平均含量比第一次落干增加了58.17%.第二次淹水過程土壤甲基汞占總汞的比例明顯高于第一次淹水,土壤中汞的甲基化主要與干濕交替循環(huán)有關(guān).土壤淹水后會迅速向水體釋放甲基汞,水體中甲基汞含量明顯增加,兩次淹水過程增幅分別為119.42%和334.72%,水體甲基汞和土壤甲基汞之間無顯著相關(guān).干濕交替環(huán)境土壤甲基汞含量主要受pH值、有機(jī)質(zhì)含量、Eh和土壤含水量等因素的影響;水體中甲基汞含量的影響因素則主要有水體pH值、DO、DOM、水溫等.

三峽庫區(qū)；消落帶；甲基汞；干濕交替

研究顯示,新建水庫魚體內(nèi)存在甲基汞富集,而被淹沒的土壤是水庫魚體甲基汞增高的重要來源之一[1-2].一方面,被淹沒的土壤會主動或被動地將甲基汞釋放到水庫生態(tài)系統(tǒng)中[3];另一方面,水庫底部形成的厭氧環(huán)境[4],有利于汞從被淹沒土壤中溶解出來,從而為甲基化反應(yīng)提供了充裕的、可供甲基化的無機(jī)汞[5-7].同時,被淹沒的土壤有機(jī)質(zhì)為微生物提供了豐富的食物來源,使硫酸鹽還原菌等甲基化細(xì)菌大量繁殖,促進(jìn)無機(jī)汞向甲基汞轉(zhuǎn)化[8-9].因此,被淹沒土壤中無機(jī)汞向甲基汞轉(zhuǎn)化的過程是水庫環(huán)境近年來的研究熱點之一[10-15].目前,有關(guān)水庫水體汞和甲基汞含量、土壤和沉積物汞含量與形態(tài)分布及其風(fēng)險評價等方面開展了較多研究,取得了一些研究成果

[16-22].三峽水庫是我國最大的特大型年調(diào)節(jié)水庫,而目前有關(guān)三峽水庫消落帶汞的甲基化特征和遷移轉(zhuǎn)化方面的研究還比較缺乏.因此,本文擬通過室內(nèi)模擬試驗,研究干濕交替條件下三峽水庫消落帶土壤和水體中汞的甲基化趨勢和動態(tài)變化特征及其影響因素,為深入研究水庫消落帶甲基汞的環(huán)境行為提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

1 材料與方法

1.1 供試樣品

供試土壤采自三峽庫區(qū)消落帶代表性土壤(忠縣石寶寨),土樣經(jīng)風(fēng)干、粉碎后,過2mm篩備用.供試土壤為沖積土,總汞含量為 0.184mg/kg,甲基汞含量為15.69ng/kg,土壤pH值為5.3,有機(jī)質(zhì)含量為8.30g/kg,CEC為5.87cmol/kg.

1.2 試驗方法

1.2.1 模擬江水的配制 根據(jù)長江水質(zhì)特征,配置模擬江水,配置比例參照張金洋[21]和宋麗[22]的方法.模擬江水離子濃度為0.004mol/kg,實測pH值為8.7,Eh為75mV,電導(dǎo)率為0.13mS/cm.

1.2.2 分析方法 稱取供試土樣500g均勻放置于1L燒杯底部,加入1L模擬江水,分別于淹水后第 1,3,5,7,10,15,20,25,30d取水樣分析其總甲基汞(TMeHg)、溶解性甲基汞(DMeHg)、顆粒態(tài)甲基汞(PMeHg)、DOM、pH值、Eh、DO和水溫等參數(shù);采土樣分析甲基汞、pH值、有機(jī)質(zhì)等指標(biāo).30d后,讓模擬裝置中的上覆水自然落干,分別于落干后的第1,3,5,7,10,15,20d取土樣,分析甲基汞、有機(jī)質(zhì)、pH值、土壤含水量等指標(biāo).再次加入相同模擬江水,重復(fù)上述試驗過程.

水體總甲基汞(TMeHg)和溶解態(tài)甲基汞(DMeHg)分別用未過濾水樣和過濾水樣經(jīng)蒸餾-乙 基 化 GC-CVAFS 法[23]測 定 (MoedlⅢ,Brookrand,USA),該方法的檢測限為0.01ng/L;顆粒態(tài)甲基汞(PMeHg)為總甲基汞與溶解態(tài)甲基汞的差值.土壤甲基汞采用蒸餾-乙基化結(jié)合GC-CVAFS法[24]測定,該方法的檢測限為0.5pg/g.試驗過程采用平行樣、空白實驗、氯化甲基汞標(biāo)準(zhǔn)溶液(Brooks Rand LLC,Seattle,USA)和沉積物標(biāo)樣(IAEA405)進(jìn)行質(zhì)量控制,所測得濃度值與標(biāo)準(zhǔn)值之差均在 6%以內(nèi).采用 Excel 2003和SPSS 11.7對數(shù)據(jù)進(jìn)行處理和分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤甲基汞動態(tài)變化特征

由圖1可見,在淹水期間,表層土壤和底層土壤甲基汞含量都呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢.在淹水初期,表層土壤甲基汞含量高于底層土壤,當(dāng)達(dá)到最大值后,隨著時間的增加,淹水后期底層土壤甲基汞含量反而高于表層土壤,表明淹水過程會促進(jìn)土壤無機(jī)汞向有機(jī)汞轉(zhuǎn)化.這可能是因為在淹水初期,淹水環(huán)境初步形成,隨著土、水環(huán)境理化性質(zhì)的變化,逐漸形成厭氧環(huán)境,有利于土壤和水體中甲基汞的生成,因此甲基汞含量有增加的趨勢.隨著淹水時間的增加,表層土壤中的汞開始向水體釋放,在淹水后期,底層土壤的甲基汞含量略高于表層土壤.

兩次淹水過程中表層土壤和底層土壤甲基汞的平均含量相差不大,第一次淹水過程分別為33.63,34.67ng/kg,第二次淹水過程分別為41.88,41.51ng/kg.相比于第一次淹水過程,第二次淹水后表層和底層土壤中的甲基汞含量都有明顯的增加,增加幅度分別為 24.53%和 19.73%.落干期間底層土壤甲基汞的平均含量明顯大于表層土壤,第一次落干期間,表層土壤和底層土壤甲基汞含量分別為19.33,26.15ng/kg,第二次落干期間分別為 31.76,39.76ng/kg.同時發(fā)現(xiàn),第二次落干后土壤甲基汞含量明顯高于第一次,第二次落干后表層和底層土壤甲基汞分別比第一次增加了 64.30%和 52.04%.這可能是由于本試驗在室內(nèi)模擬三峽庫區(qū)消落帶土壤“淹水-落干-淹水-落干”的干濕交替循環(huán)條件,其理化性質(zhì)也會發(fā)生交替變化,促進(jìn)了土壤中的無機(jī)汞向有機(jī)汞的轉(zhuǎn)化,因此,隨著淹水周期的增加,土壤中的甲基汞有增加的現(xiàn)象.這也印證了被淹沒土壤是甲基 汞增高的重要來源的觀點[1-2].

圖1 土壤甲基汞含量變化趨勢Fig.1 Trends of variations for MeHg content in soil

2.2 水體甲基汞動態(tài)變化特征

由圖 2可見,土壤淹水后會迅速向水體中釋放甲基汞,第一次淹水期間,水體總甲基汞含量從0.12ng/L增加到 0.26ng/L,增加幅度為 119.42%.第二次淹水過程則發(fā)現(xiàn)水體總甲基汞濃度有顯著增加,水體甲基汞含量從 0.13ng/L增加到0.57ng/L,增加了 334.72%.土壤淹水初期,土壤中產(chǎn)生的甲基汞逐漸向水體釋放,一定時間達(dá)到穩(wěn)定后,水體將一部分甲基汞釋放到了大氣中,故水體中甲基汞的含量隨淹水時間的變化均呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢.第一次淹水過程水體甲基汞平均含量為 0.18ng/L,第二次淹水后水體甲基汞明顯增加,平均含量為0.27ng/L.由此可見,土壤淹沒后會迅速向水體釋放甲基汞,這與Hall等[12]的研究結(jié)果相似,并且隨著淹水周期的增加,水體甲基汞含量升高.

圖2 水體甲基汞含量變化趨勢Fig.2 Trends of variations for MeHg content in water

從圖2中可以看出,隨著淹水時間的增加,水 體中溶解態(tài)甲基汞、顆粒態(tài)甲基汞含量也出現(xiàn)增加趨勢,但增加趨勢不顯著.第一次土壤淹水過程中,甲基汞以溶解態(tài)為主,溶解態(tài)甲基汞占總甲基汞的 42.09%～71.87%,平均值為 56.39%;顆粒態(tài)甲基汞占28.13%～57.91%,平均值為43.61%.第二次土壤淹水過程,顆粒態(tài)甲基汞略高,溶解態(tài)甲基汞占總甲基汞的 32.72%～67.60%,平均值為48.13%;顆粒態(tài)甲基汞占32.40%～67.28%,平均值為51.87%.

2.3 土壤甲基汞與總汞的關(guān)系

圖3 土壤甲基汞與總汞的關(guān)系Fig.3 concentration ratio of MeHg and THg in soil

土壤淹沒后,由于土壤理化性質(zhì)的改變和厭氧環(huán)境的出現(xiàn)及微生物等作用,土壤中的部分無機(jī)汞會轉(zhuǎn)化為有機(jī)汞[3-5].由圖 3可見,第一次淹水期間,表層和底層土壤甲基汞含量占總汞的比例分別為 0.009%～0.031%和 0.009%～0.028%,底層土壤甲基汞含量占總汞的比例呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢,而表層土壤則表現(xiàn)為先增大后減小的趨勢.第二次淹水期間,表層和底層土壤甲基汞含量占總汞的比例分別為 0.020%～0.037%和0.013%～0.040%,表層和底層土壤甲基汞含量占總汞的比例均表現(xiàn)為先增大后減小的趨勢.從圖中可以看出,第二次淹水過程土壤中甲基汞占總汞的比例大于第一次淹水過程.這主要是由于第二次淹水后土壤甲基汞平均含量明顯大于第一次淹水期間,且土壤總汞隨著淹水時間的增加逐漸減少.由此可見,土壤中汞的甲基化與“淹沒-落干”的干濕交替循環(huán)條件有密切關(guān)系.

2.4 土壤甲基汞與水體甲基汞的關(guān)系

有研究認(rèn)為,水體自身的甲基化作用很小,水體中甲基汞含量主要來自于底泥中甲基汞的釋放[10].土壤淹沒后,土壤中的汞會轉(zhuǎn)化為甲基汞,并迅速向水體中釋放.對淹水期間的表層土壤甲基汞含量和水體甲基汞含量進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)(圖4),在第一次淹水期間,表層土壤甲基汞含量先增加后減少,而水體甲基汞含量變化存在波動較大.第二次淹水過程中,土壤甲基汞含量變化與第一次淹水過程相似,在淹水前期土壤甲基汞含量逐漸增加,水體甲基汞含量卻相對較低,到了淹水后期,土壤甲基汞含量明顯降低,水體甲基汞含量卻仍然有增加的趨勢.但 pearson相關(guān)分析發(fā)現(xiàn),淹水期間土壤甲基汞含量與水體甲基汞含量之間并不存在顯著的相關(guān)關(guān)系,這可能與土壤受到干濕交替循環(huán)作用的影響有關(guān).

2.5 甲基汞含量影響因素分析

2.5.1 土壤甲基汞含量影響因素 試驗研究發(fā)現(xiàn),干濕交替條件下土壤甲基汞含量與pH值、有機(jī)質(zhì)含量、Eh和土壤含水量等因素之間都有一定的關(guān)系(表1).淹水期間,隨著pH值的升高,土壤甲基汞含量增大,二者表現(xiàn)出顯著的正相關(guān)關(guān)系.而在落干條件下卻出現(xiàn)相反的現(xiàn)象,這可能是由于在酸性或中性條件下,有利于甲基汞的生成,堿性條件下主要產(chǎn)物為二甲基汞[7].土壤甲基汞含量與土壤有機(jī)質(zhì)具有顯著或極顯著的正相關(guān)關(guān)系,這可能是由于有機(jī)質(zhì)提供更多的營養(yǎng)物質(zhì)增強(qiáng)了微生物活動,促進(jìn)了甲基汞的轉(zhuǎn)化,從而提高了甲基汞含量[25-26].土壤淹水后,水-土界面逐漸形成還原條件,Eh對土壤甲基汞的生成也有一定影響,二者呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系,但在落干期間,其相關(guān)性并不顯著.試驗還發(fā)現(xiàn),落干期間的土壤甲基汞含量與土壤含水量之間有顯著的正相關(guān)關(guān)系,表明增加土壤含水量可能會促進(jìn)汞的甲基化[27].

圖4 土壤甲基汞與水體甲基汞的關(guān)系Fig.4 Concentration ratio of MeHg in soil and MeHg in water

表1 土壤甲基汞含量與土壤性質(zhì)的關(guān)系Table 1 Correlation between MeHg in soil and soil properties

2.5.2 水體甲基汞含量影響因素 土壤淹水后水體甲基汞含量受很多因素的影響,如水體 pH值、DO、DOM、水溫等.試驗發(fā)現(xiàn),水體pH值越大,總甲基汞含量越低,呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系, pearson相關(guān)系數(shù)為-0.325*(n=54,P<0.05,下同),這與 Nagase等[28]的研究結(jié)果相似.水體溶解氧(DO)濃度越大,水體甲基汞含量降低(R=-0.288*).這可能是因為本試驗是在室內(nèi)模擬研究,土壤淹水后水體擾動性差,溶解氧逐漸減少,逐漸形成厭氧環(huán)境,促進(jìn)了甲基汞的生成[4].同時,水體 DOM也能促進(jìn)汞的甲基化,水體甲基汞與 DOM呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系(R=0.319*).水體溫度對甲基汞的形成也有一定影響,本試驗研究發(fā)現(xiàn),水溫升高,甲基汞濃度越大,水體甲基汞與水溫呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)關(guān)系(R=0.292*),這可能是由于溫度升高,微生物活性增強(qiáng),有利于汞的甲基化,水體中甲基汞含量增加[29-30].

3 結(jié)論

3.1 淹水過程會促進(jìn)消落帶土壤無機(jī)汞向有機(jī)汞轉(zhuǎn)化,土壤甲基汞含量在淹水和落干過程均呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢;隨著干濕交替周期的增加,土壤甲基汞平均含量有增加的現(xiàn)象,兩次淹水和落干過程土壤甲基汞平均含量分別增加了

22.13%和58.17%,土壤中汞的甲基化主要受到干濕交替循環(huán)條件的影響.

3.2 土壤淹水后會迅速向水體中釋放甲基汞,水體中甲基汞含量明顯增加,兩次淹水過程增幅分別為 119.42%和 334.72%,但水體甲基汞和土壤甲基汞之間沒有明顯的相關(guān)性.

3.3 干濕交替條件下土壤甲基汞含量主要受pH值、有機(jī)質(zhì)含量、Eh和土壤含水量等因素的影響;水體中甲基汞含量的影響因素則主要有水體pH值、DO、DOM、水溫等.

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Simulation on the variation characteristics of methylmercury of the water-level-fluctuating zone in the Three Gorges

Area.

ZHANG Cheng1,2, SONG Li1, WANG Ding-yong1,2*, SUN Rong-guo1, ZHANG Jin-yang1(1.College of Resources

and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China；2.Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400715, China). China Environmental Science, 2014,34(2)：499～504

To investigate variation of methylmercury of the water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir Area, dynamic changes of methylmercury contents and influencing factors were analyzed in soil and water by simulation experiment. The results showed that the methylmercury contents in soil initially increased but then decreased in both the flooding and drying process. Flooding could promote the transformation of inorganic mercury into organic forms. Methylmercury contents in soil increased with the number of wet-dry cycles. The average methylmercury content in soil during the second flooding phase was 22.13% higher than the first one, whereas the average methylmercury content increased by 58.17% in the second drying phase. The ratio of methylmercury to total mercury in soil during the second flooding phases was significantly higher than that during the first, and the alternate wet-dry environment was beneficial to mercury methylation. Methylmercury in soil was rapidly released into water, resulted in an obvious increase of methylmercury content in water. Methylmercury contents in water increased by 119.42% after the first flooding cycle and 334.72% after the second. The results showed that there was no correlation between methylmercury contents in water and methylmercury contents in soil. Methylmercury contents in soil were significantly affected by soil pH, organic matter content, Eh and soil moisture. Meanwhile, water pH, DO, DOM and temperature considerably influenced methylmercury contents in water.

Three Gorges Area；water-level-fluctuating zone；methylmercury (MeHg)；wet-dry cycle

X131

：A

：1000-6923(2014)02-0499-06

張 成(1980-),男,四川隆昌人,講師,博士后,主要從事環(huán)境污染化學(xué)研究.發(fā)表論文10余篇.

2013-06-07

國家“973”項目(2013CB430004);國家自然科學(xué)基金資助項目(41173116);中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(XDJK2013C155)

* 責(zé)任作者, 教授, dywang@swu.edu.cn