核電關(guān)鍵結(jié)構(gòu)材料應(yīng)力腐蝕裂　紋裂尖微觀(guān)力學(xué)特性分析*

李永強(qiáng)，薛　河

(西安科技大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，陜西 西安 710054)

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核電關(guān)鍵結(jié)構(gòu)材料應(yīng)力腐蝕裂紋裂尖微觀(guān)力學(xué)特性分析*

李永強(qiáng)，薛河

(西安科技大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，陜西 西安 710054)

為研究核電關(guān)鍵結(jié)構(gòu)在服役過(guò)程中不同裂尖形貌的應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂裂尖的微觀(guān)力學(xué)狀態(tài)。根據(jù)氧化膜破裂理論，以具有較好的高溫耐腐蝕性的核電關(guān)鍵結(jié)構(gòu)材料奧氏體不銹鋼304L為實(shí)驗(yàn)材料，以影響核電關(guān)鍵結(jié)構(gòu)破壞和失效的主要形式之一的應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂為研究對(duì)象，根據(jù)ATEM技術(shù)得到微觀(guān)尺度下的裂紋裂尖形貌和結(jié)構(gòu)特征，利用有限元分析方法對(duì)其含氧化膜SCC裂紋尖端微觀(guān)力學(xué)狀態(tài)進(jìn)行了初步分析。結(jié)果表明裂尖氧化膜的形狀對(duì)裂尖氧化膜和基體上的應(yīng)力應(yīng)變影響很大，隨著氧化膜裂尖和基體金屬裂尖之間的距離的增大，氧化膜上的高應(yīng)力區(qū)增大，而基體上的減小。氧化膜裂尖區(qū)域應(yīng)力遠(yuǎn)大于基體金屬裂尖區(qū)域，所以應(yīng)定義氧化膜裂尖為裂尖進(jìn)行分析。模擬結(jié)果為精確預(yù)測(cè)核電一回路結(jié)構(gòu)材料應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂擴(kuò)展速率奠定一定基礎(chǔ)。

核電結(jié)構(gòu)材料；奧氏體不銹鋼；應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂；應(yīng)力應(yīng)變；有限元

0　引　言

由于奧氏體不銹鋼和鎳基合金具有高溫耐腐蝕性能和較好的力學(xué)性能，廣泛的應(yīng)用于核電設(shè)備和結(jié)構(gòu)中，特別是核電一回路焊接結(jié)構(gòu)中。核電結(jié)構(gòu)材料的應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂(SCC)是核電結(jié)構(gòu)失效的主要形式之一[1-3]。研究表明核電結(jié)構(gòu)材料在高溫高壓水環(huán)境下的應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂過(guò)程是在裂尖腐蝕環(huán)境、應(yīng)力狀態(tài)和材料性能共同作用下的氧化膜不斷破裂又再生的循環(huán)過(guò)程[4-6]。由于SCC機(jī)理相對(duì)復(fù)雜且影響因素眾多，陸永浩、T.Sato、陳長(zhǎng)風(fēng)等學(xué)者研究高溫水中的化學(xué)因素、金屬材料本身性質(zhì)、加工工藝等因素對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響，利用電位降法得到裂紋的實(shí)時(shí)擴(kuò)展?fàn)顟B(tài)[7-9]。目前實(shí)驗(yàn)測(cè)試仍然是該領(lǐng)域研究的主要手段，但由于實(shí)驗(yàn)設(shè)備昂貴，實(shí)驗(yàn)周期長(zhǎng)等影響因素，如何準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)各種核電結(jié)構(gòu)材料在高溫高壓水環(huán)境中SCC裂紋擴(kuò)展速率仍是一個(gè)難題[10-11]。

有限元方法是一種高效能、常用的計(jì)算方法。將連續(xù)的求解域離散為一組單元的組合體，用在每個(gè)單元內(nèi)假設(shè)的近似函數(shù)來(lái)分片的表示求解域上待求的未知場(chǎng)函數(shù)，近似函數(shù)通常由未知場(chǎng)函數(shù)及其導(dǎo)數(shù)在單元各節(jié)點(diǎn)的數(shù)值插值函數(shù)來(lái)表達(dá),從而使一個(gè)連續(xù)的無(wú)限自由度問(wèn)題變成離散的有限自由度問(wèn)題。由于利用大型商業(yè)非線(xiàn)性有限元軟件可以成本低、速度快、準(zhǔn)確性高地得到模擬結(jié)果，有限元法被目前已廣泛的應(yīng)用在工程實(shí)踐中[12-14]。

文中以氧化膜破裂理論為基礎(chǔ)，根據(jù)高溫高壓水環(huán)境下奧氏體不銹鋼304L裂紋裂尖區(qū)域的形貌和結(jié)構(gòu)特征，利用大型非線(xiàn)性有限元軟件ABAQUS，計(jì)算分析裂尖區(qū)域氧化膜和基體金屬上的應(yīng)力應(yīng)變狀態(tài)，從微觀(guān)角度分析了EAC裂紋擴(kuò)展機(jī)理，為精確預(yù)測(cè)核電關(guān)鍵結(jié)構(gòu)材料裂紋擴(kuò)展速率奠定基礎(chǔ)。

1　氧化膜破裂理論

氧化膜破裂理論認(rèn)為奧氏體不銹鋼和鎳基合金等易產(chǎn)生表面鈍化膜材料，其在高溫高壓水環(huán)境中的環(huán)境致裂擴(kuò)展過(guò)程可以分為Ⅰ-裂尖表面氧化膜形成，Ⅱ-裂尖高應(yīng)力應(yīng)變條件下氧化膜衰減直至發(fā)生脆性破裂，以及III-裂尖陽(yáng)極金屬溶解反應(yīng)3個(gè)階段[15],如圖1所示。

圖1　氧化膜破裂與再生成過(guò)程中裂尖 氧化電流密度示意圖Fig.1　Schematic illustration of the oxidation current density transients at the crack tip

由于業(yè)界普遍認(rèn)為氧化膜衰減到破壞階段占據(jù)了SCC擴(kuò)展循環(huán)過(guò)程中的主要時(shí)間。從FARADAY定律出發(fā)，在忽略了電化學(xué)反應(yīng)階段和膜形成階段所需時(shí)間的前提下，美國(guó)GE公司的Ford和Andresen博士給出了核電高溫高壓水環(huán)境中奧氏體不銹鋼和鎳基合金環(huán)境致裂裂紋擴(kuò)展速率的表達(dá)式[15-16]

(1)

2　模型的建立

2.1幾何模型

文中以緊湊拉伸式樣(1T-CT)為研究對(duì)象，試樣幾何尺寸和實(shí)驗(yàn)過(guò)程符合ASTME399-90標(biāo)準(zhǔn)[17]，其中W=50mm.根據(jù)陸永浩、T.Sato等人利用ATEM技術(shù)得到微觀(guān)尺度下奧氏體不銹鋼304L在高溫高壓水環(huán)境在的裂紋裂尖形貌和結(jié)構(gòu)特征[7]，如圖2所示。

圖2　應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂裂尖微觀(guān)形貌特征[7]Fig.2　Morphology characteristics of SCC crack tip

在有限元模擬過(guò)程中根據(jù)圖2裂尖的形貌和特征，將裂紋裂尖區(qū)域幾何模型簡(jiǎn)化如圖3所示，其中a為氧化膜厚度，a=0.35 μm；裂紋寬度為0.16 μm；未簡(jiǎn)化裂尖總長(zhǎng)度為1.88 μm；s為氧化膜裂尖和基體金屬裂尖之間的距離，由于氧化膜粘連等原因，分別取s為0.6，0.9，1.2 μm進(jìn)行分析。

2.2材料模型

基體金屬奧氏體不銹鋼304L本構(gòu)關(guān)系符合Ramberg-Osgood關(guān)系，其材料參數(shù)見(jiàn)表1.通過(guò)光電化學(xué)法得到核電結(jié)構(gòu)材料高溫高壓水環(huán)境下所生成氧化膜的主要成分是Cr2O3和Fe3O4,如圖2所示，而裂紋裂尖區(qū)域氧化膜的主要成分是Cr2O3[18].Cr2O3是典型的A2B3型化合物(剛玉結(jié)構(gòu)α-Al2O3)[19]，該類(lèi)材料硬度高，脆性較強(qiáng)，在外力作用下僅產(chǎn)生很小的變形就會(huì)發(fā)生破壞，因此本次模擬假設(shè)氧化膜材料符合線(xiàn)彈性材料模型，材料參數(shù)見(jiàn)表1.

表1　基體金屬和氧化膜的材料參數(shù)

2.3有限元模型

圖3　簡(jiǎn)化的應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂裂紋裂尖結(jié)構(gòu)形貌特征Fig.3　Simplified morphology characteristics of SCC crack tip

有限元網(wǎng)格采用二次平面應(yīng)變四邊形單元(CPE8)，共生成14054網(wǎng)格單元。在氧化膜和基體金屬交界處會(huì)出現(xiàn)大量的應(yīng)力梯度，為了使裂尖區(qū)域網(wǎng)格過(guò)度良好，在裂尖區(qū)域進(jìn)行了網(wǎng)格細(xì)化。初始緊湊拉伸試樣加載孔加載壓強(qiáng)8.5 MPa[7]。

3　計(jì)算結(jié)果與分析

3.1氧化膜的微觀(guān)力學(xué)特征

裂紋裂尖區(qū)域氧化膜上的高應(yīng)力區(qū)主要集中在氧化膜裂尖區(qū)域及其兩邊與基體金屬的邊界上，并沿裂紋擴(kuò)展方向及其反方向依次減小，如圖4所示。而相對(duì)應(yīng)的基體金屬裂尖區(qū)域總是處于低應(yīng)力狀態(tài)。隨著氧化膜裂尖和基體金屬裂尖之間的距離s的增大，裂尖后移，氧化膜裂尖高應(yīng)力區(qū)逐漸增大并后移，而基體金屬裂尖上的應(yīng)力在逐漸減小。因此在討論核電關(guān)鍵結(jié)構(gòu)材料SCC裂紋裂尖應(yīng)力狀態(tài)時(shí)，應(yīng)將氧化膜裂尖定義為裂尖，主要考慮氧化膜裂尖區(qū)域的微觀(guān)力學(xué)狀態(tài)。

圖4　應(yīng)力在裂尖區(qū)域氧化膜上的分布(MPa)Fig.4　Stress in the oxide film(MPa) (a)s=0.6 μm　(b)s=0.9 μm　(c)s=1.2 μm

3.2基體金屬的微觀(guān)力學(xué)特征

SCC裂紋裂尖區(qū)域基體金屬上的應(yīng)力應(yīng)變分布規(guī)律相似，基體金屬上的高應(yīng)力應(yīng)變區(qū)域并不是分布在基體金屬的裂尖處，而是分布在其與氧化膜的邊界上，并呈蝶形分布，應(yīng)力在基體上的分布如圖5所示，應(yīng)變?cè)诨w上的分布如圖6所示。

隨著氧化膜裂尖和基體金屬裂尖之間的距離s的增大，基體金屬上的高應(yīng)力應(yīng)變區(qū)隨著裂尖的后移而后移，并且高應(yīng)力應(yīng)變區(qū)域在不斷的變小。

圖5　應(yīng)力在裂尖區(qū)域基體金屬上的分布(MPa)Fig.5　Stress in the base metal at crack tip(MPa) (a)s=0.6 μm　(b)s=0.9 μm　(c)s=1.2 μm

圖6　應(yīng)變?cè)诹鸭鈪^(qū)域基體金屬上的分布Fig.6　PEEQ in the base metal at crack tip (a)s=0.6 μm　(b)s=0.9 μm　(c)s=1.2 μm

圖7　應(yīng)力在裂尖區(qū)域上的分布(MPa)Fig.7　Stress nearby crack tip(MPa) (a)s=0.6 μm　(b)s=0.9 μm　(c)s=1.2 μm

3.3裂尖區(qū)域的應(yīng)力分布關(guān)系

裂紋裂尖的高應(yīng)力主要集中在氧化膜上，且遠(yuǎn)高于基體金屬上的應(yīng)力值，如圖7所示。氧化膜上的高應(yīng)力區(qū)主要集中在氧化膜裂尖以及其與基體金屬邊界上，基體金屬上的高應(yīng)力應(yīng)變區(qū)域分布其與氧化膜的邊界上，并且分布在氧化膜與基體金屬上的高應(yīng)力應(yīng)變區(qū)相連接。根據(jù)氧化膜破裂理論，在氧化膜破裂和再生成過(guò)程中，氧化膜脆斷發(fā)生在很短時(shí)間內(nèi)，氧化膜生成過(guò)程所占用的時(shí)間也相對(duì)較少，而氧化膜破裂和再生成過(guò)程中的主要時(shí)間集中在氧化膜衰減過(guò)程，而裂尖區(qū)域基體金屬上的高應(yīng)力應(yīng)變是促使氧化膜衰減并發(fā)生脆斷的主要原因之一。

4　結(jié)　論

1)隨著氧化膜裂尖和基體金屬裂尖之間的距離s的增大，氧化膜上的高應(yīng)力區(qū)逐漸增大，基體金屬上的高應(yīng)力應(yīng)變區(qū)逐漸減?。?/p>

2)氧化膜裂尖區(qū)域應(yīng)力遠(yuǎn)大于基體金屬裂尖區(qū)域，并且隨著氧化膜裂尖和基體金屬裂尖之間的距離s的增大，氧化膜裂尖應(yīng)力增大，基體金屬裂尖應(yīng)力減小，因此需定義氧化膜裂尖為裂尖進(jìn)行分析；

3)基體金屬上的高應(yīng)力應(yīng)變區(qū)與氧化膜靠近基體金屬邊界上的高應(yīng)力區(qū)相連接，因此認(rèn)為基體金屬的高應(yīng)力應(yīng)變可能是促使氧化膜衰減并發(fā)生脆斷的主要原因之一。

References

[1]盧建樹(shù)，王保峰，張九淵.高溫水中不銹鋼和鎳基合金應(yīng)力腐蝕破裂研究進(jìn)展[J].核動(dòng)力工程，2001，22(3)：259-263.

LU Jian-shu，WANG Bao-feng，ZHANG Jiu-yuan.A review of stress corrosion cracking studies of stainless steels and nickel base alloys in high temperature water[J].Nuclear Power Engineering，2001，22(3)：259-263.

[2]龔曉燕，焦康，趙凌燕，等.焊接接頭力學(xué)性能不均勻性對(duì)管道裂紋斷裂參量的影響分析[J].西安科技大學(xué)學(xué)報(bào)，2013，33(2)：211-215.

GONG Xiao-yan，JIAO Kang，ZHAO Ling-yan，et al.Effect of welded mechanical heterogeneity on fracture parameter of pipeline cracks[J].Journal of Xi’an University of Science and Technology，2013，33(2)：211-215.

[3]Li Y Q，Xue H，Chui Y H，et al.Analysis on micro-mechanical state at tip of stress corrosion cracking in nickel base alloy[J].International Conference on Materials，Environmental and Biological Engineering，2015(10)：790-794.

[4]Yang F Q，Xue H，Zhao L Y，et al.Effects of stress intensity factor on electrochemical corrosion potential at crack tip of nickel-based alloys in high temperature water environments[J].Rare Metal Materials and Engineering，2014，43(3)：513-518.

[5]李永強(qiáng)，趙凌燕.載荷變化對(duì)鎳基合金應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂裂尖力學(xué)特性影響分析[J].腐蝕與防護(hù)，2016，37(2)：128-170.

LI Yong-qiang，ZHAO Ling-yan.Analysis on the impact of a series ofKIon mechanical state at the tip of stress corrosion cracking in nickel-based alloys[J].Corrosion and Protection，2016，37(2)：128-170.

[6]Lu Y H，Peng Q J，Sato T，et al.An ATEM study of oxidation behavior of SCC crack tips in 304L stainless steel in high temperature oxygenated water[J].Journal of Nuclear Material，2005，347：52-68.

[7]陳長(zhǎng)風(fēng)，姜瑞景，張安國(guó)，等.鎳基合金管材高溫高壓H2S/CO2環(huán)境中局部腐蝕研究[J].稀有金屬材料與工程，2010，39(3)：427-432.

CHEN Chang-feng，JIANG Rui-jing，ZHANG An-guo，et al.Study on local corrosion of nickel-base alloy tube in the environment of high temperature and high pressure H2S/CO2[J].Rare Metal Material and Engineering，2010，39(3)：427-432.

[8]李志軍，薛河.直流電位降裂紋測(cè)深儀的數(shù)值標(biāo)定[J].西安科技大學(xué)學(xué)報(bào)，2012，32(1)：116-120.

LI Zhi-jun，XUE He.Numerical calibration of crack monitor based on direct current potential drop[J].Journal of Xi’an University of Science and Technology，2012，32(1)：116-120.

[9]薛河，薛曉峰，唐偉，等.鎳基合金應(yīng)力腐蝕裂尖氧化膜力學(xué)特性分析[J].稀有金屬材料與工程，2010，40(1)：1 189-1 191.

XUE He，XUE Xiao-feng，TANG Wei，et al.Analysis on mechanical property of oxide film in stress corrosion cracking tip of nickel-based alloys[J].Rare Metal Materials and Engineering，2010，40(1)：1 189-1 191.

[10]Xue H，SHOJI T.Quantitative prediction of EAC crack growth rate of sensitized type 304 stainless steel in boiling water reactor environments based on EPFEM[J].ASME Transactions Journal of Pressure Vessel and Technology，2007，129：460-467.

[11]劉金依，薛河，劉永軍，等.三維中心裂紋板中J積分的計(jì)算及分析[J].西安科技學(xué)院學(xué)報(bào)，2002，22(1)：91-94.

LIU Jin-yi，XUE He，LIU Yong-jun，et al.Calculating and analyzing ofJintegral in the center-cracked panel[J].Journal of Xi’an University of Science and Technology，2002，22(1)：91-94.

[12]趙凌燕，薛河，薛曉峰,等.復(fù)雜載荷條件下提升機(jī)主軸的斷裂參量分析[J].西安科技大學(xué)學(xué)報(bào)，2012，32(2)：250-263.

ZHAO Ling-yan，XUE He，XUE Xiao-feng，et al.Fracture parameters analysis of elevator shaft under complex load conditions[J].Journal of Xi’an University of Science and Technology，2012，32(2)：250-263.

[13]唐偉，薛河，方秀榮，等.托輥軸的有限元分析及結(jié)構(gòu)優(yōu)化[J].西安科技大學(xué)學(xué)報(bào)，2011，31(5)：613-616.

TANG Wei，XUE He，F(xiàn)ANG Xiu-rong，et al.Structural optimization and finite element analysis of roller axles[J].Journal of Xi’an University of Science and Technology，2011，31(5)：613-616.

[14]Xue H，Sato Y，Shoji T.Quantitative estimation of the growth of the environment assisted cracks at flaws in light water reactor components[J].Journal of Pressure Vessel Technology，Transactions of the ASME，2009，131：61-69.

[15]Andresen P L，F(xiàn)ord F P.Modeling and life prediction of stress corrosion cracking in sensitized stainless steel in high-temperature water[J].Proceeding of the ASME Pressure Vessels and Piping，1985，99：17-38.

[16]ASTM Standard E399-90.Annual book of ASTM standards[M].USA：ASTM International，2002.

[17]檀玉，梁可心，張勝寒.光電化學(xué)法研究316L不銹鋼在高溫水中生成氧化膜的半導(dǎo)體性質(zhì)[J].中國(guó)腐蝕與防護(hù)學(xué)報(bào)，2013，33(6)：491-495.

TAN Yu，LIANG Ke-xin，ZHANG Sheng-han.Photo-electrochemical study on semiconductor properties of oxide films formed on 316L stainless steel in high temperature water[J].Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection，2013，33(6)：491-495.

[18]吳慕鴻.Cr2O3和CrO2納米材料的制備和物性研究[D].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué)，2008.

WU Mu-hong.The preparation andphysical properties of nanomaterials of Cr2O3and CrO2[D].Harbin:Harbin Institute of Technology，2008.

[19]Boubeker B，Talea M，Goudeau Ph，et al.On the Yang modulus of 304L stainless steel thin films[J].Material Characterization，2000，45：33-37.

Micro-mechanical state at SCC tip in nuclear key structure materials

LI Yong-qiang，XUE He

(CollegeofMechanicalandEngineering,Xi’anUniversityofScienceandTechnology,Xi’an710054,China)

It’s analyzed that is kinds of micro-mechanical state of stress corrosion cracking(SCC)tip in nuclear plant in-service key structure.Based on the oxide film rupture model and taken austenitic stainless steel 304L that has high temperature corrosion resistant properties as experimental material，regarding SCC that is one of the main forms of affecting the damage and failure of nuclear power key structure as a research object，by analytical transmission election microscopy we obtained shape and structure in micro scale,and analyzed SCC tip in the micro-mechanical state by FEM.Results show that the oxide film shape at crack tip influence the stress and strain of the oxide film and base material.With the increase of the distance between oxide film crack tip and base metal crack tip，the high stress area of film increases and that of base decreases.The stress in film crack tip is much higher than base crack tip，therefore film crack tip should be defined as the crack tip.The simulation provides a foundation to improve the quantitative prediction of SCC growth rate in a circuit structure materials of nuclear power plants.

nuclear structure materials；austenitic stainless steels；stress corrosion cracking；stress-strain；FEM

10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2016.0314

1672-9315(2016)03-0380-05

2016-04-21責(zé)任編輯：李克永

國(guó)家自然科學(xué)基金(51475362)；國(guó)家教育部博士點(diǎn)基金(20136121110001)

薛河(1961-)，男，江蘇揚(yáng)州人，教授，博士生導(dǎo)師，E-mail：xue_he@hotmail.com

TG 174.3

A