MEA法與冷凍氨法脫碳工藝對比分析

韓中合，肖坤玉，趙豫晉，白亞開

(華北電力大學 電站設備狀態(tài)監(jiān)測與控制教育部重點實驗室，河北 保定 071003)

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MEA法與冷凍氨法脫碳工藝對比分析

韓中合，肖坤玉，趙豫晉，白亞開

(華北電力大學 電站設備狀態(tài)監(jiān)測與控制教育部重點實驗室，河北 保定 071003)

MEA吸收能力強、脫除和捕集CO2的效率較高，但是MEA試劑價格昂貴，且在SO2、氧化和高溫下易發(fā)生降解，高濃度的溶液腐蝕性強，且再生過程能耗巨大。雖然氨水的吸收能力不如MEA，但是采用氨水可以解決以上MEA脫碳所具有的問題。為了分析兩種脫碳工藝的應用前景，從MEA法和冷凍氨法脫碳流程、能耗特性以及經(jīng)濟學等角度對比了兩種脫碳工藝。結(jié)果顯示，冷凍氨法脫碳工藝為控制氨氣的逃逸使其工藝流程要比MEA法復雜，初始投資要比MEA法高21.2%。冷凍氨法脫碳工藝碳捕集系統(tǒng)再生能耗的大小為1.256 GJ/(tCO2)，氨氣捕集系統(tǒng)再沸器的能耗大小為1.417 GJ/(tCO2)，遠小于MEA法脫除CO2的3.963 GJ/(tCO2)。但是冷凍氨法脫碳工藝增加了制冷過程消耗的電功0.1373 GJ/(tCO2)。采用冷凍氨發(fā)脫碳工藝的機組相對于MEA法發(fā)電效率提升了0.399%，煤耗降低了3.890 g/kW·h，凈輸出功增加了28.925 MW。MEA法脫碳過程的發(fā)電成本要比CAP法脫碳的成本高0.02￥/kW·h，脫碳成本要比CAP法高31.21￥/(tCO2)，機組采用冷凍氨法進行脫碳具有明顯優(yōu)勢。

單乙醇胺；冷凍氨；碳捕集系統(tǒng)；熱力系統(tǒng)；技術經(jīng)濟學

0　引　言

MEA吸收能力強、脫除和捕集CO2的效率較高，但是MEA試劑價格昂貴，在氧氣和CO2的作用下易發(fā)生降解，高濃度的溶液腐蝕性強，再生過程能耗巨大。氨水脫碳工藝目前尚未在生產(chǎn)中實際應用，且氨水的吸收能力不如MEA，但是氨水溶液具有很多MEA不具有的優(yōu)點。首先，研究結(jié)果表明氨水再生過程的能耗要遠小于MEA溶液再生過程的能耗，MEA法脫碳工藝的再生能耗在4 GJ/(tCO2)左右[1-4]，而冷凍氨法脫碳的再生能耗在2～3 GJ/(tCO2)左右[5-12]，其次氨水與CO2混合物穩(wěn)定所以再生塔可以采用相對較高的壓力，再次氨水成本較低、降解不會產(chǎn)生有機產(chǎn)物，具有很大的應用前景。

氨水脫碳工藝與MEA脫碳工藝相比雖然降低了脫碳過程中再沸器的熱耗，但是同時也增加了冷凍氨水過程的制冷功，且由于氨水脫碳系統(tǒng)添加氨氣脫除設備，增加了投資和控制氨氣逃逸的能耗，兩種脫碳方案孰優(yōu)孰劣尚待考證。為了分析和對比MEA脫碳工藝與氨水脫碳工藝的優(yōu)劣，本文在上文分析研究的基礎上，從脫碳設備、碳捕集系統(tǒng)流程、熱力系統(tǒng)耦合方案、能耗特點、發(fā)電成本以及脫碳成本等方面對基于MEA法和氨水法的脫碳工藝進行了對比研究，為碳捕集系統(tǒng)吸收工質(zhì)的選擇提供參考。

乙醇胺(MEA)作為吸收劑脫除酸性氣體已有近60年的歷史。美國Fluor公司開發(fā)了基于MEA的Econamine FG流程用于CO2的捕集，并于2 000年馬里蘭州Warrior Run燃煤電廠中示范運行[1]。Alie等[2]分解簡化了碳捕集系統(tǒng)的流程，并且分析了碳捕集系統(tǒng)能耗的大小，結(jié)果顯示碳捕集系統(tǒng)再生能耗大小為4 GJ/(tCO2)。Liqiang Duan等人[3]基于碳捕集系統(tǒng)運行特性分析了MEA發(fā)脫碳工藝對機組運行性能的影響，結(jié)果顯示600 MW超臨界機組加入碳捕集系統(tǒng)后記住的發(fā)電效率降低6%～8%。華能集團建設了我國第一座燃煤電廠的碳捕集示范項目[4]，運行結(jié)果顯示，在捕集率為80%～85%的情況下捕集濃度為99.7%的二氧化碳，碳捕集系統(tǒng)的能耗為3.3～3.4 GJ/(tCO2)，電耗為100 kW·h/(tCO2)。

Gal E[5]在2006年最先提出了采用氨水作為吸收劑的冷凍氨發(fā)脫碳工藝流程，并對碳捕集系統(tǒng)的運行參數(shù)進行了詳細說明。Valenti G[6]等的研究顯示，冷凍氨法脫碳工藝脫碳能耗為0.72 GJ/(tCO2)。Peter Verseeg等[7]對燃煤機組氨水脫碳工藝進行了技術經(jīng)濟學分析，對氨水脫碳過程進行了仿真，結(jié)果顯示脫碳能耗為2.05 GJ/(tCO2)，要明顯低于MEA脫碳的能耗，脫除率在90%的情況下，機組脫碳成本為73$/(tCO2)，脫除率在95%的情況下，脫碳成本為88$/(tCO2)。Henrik Jilvero等[8]仿真的結(jié)果則顯示氨水脫碳再生能耗為2.5 GJ/(tCO2)，碳捕集系統(tǒng)的加入是電廠效率降低8%～9.2%。江文敏等人[9]利用Aspen Plus的Rate Based方法建立了300 MW燃煤機組氨水脫除CO2的流程仿真模型。白彥飛、王春波等人[10]針對富氧燃燒下煙氣組分的氨水和MEA脫除進行了實驗研究，實驗結(jié)果顯示氨水脫除效果更佳。齊國杰、王淑娟等人[11]基于Aspen Plus分析了氨水聯(lián)合脫除煙氣中CO2和SO2的經(jīng)濟性。馬雙忱等人[12]對MEA法和氨水法脫除CO2進行了對比研究，結(jié)果顯示氨法工藝在吸收劑再生、能耗以及副產(chǎn)品利用價值等方面優(yōu)于MEA吸收法。

1　脫碳設備和碳捕集流程

基于MEA和氨水的碳捕集流程分別如圖1和圖2所示，從流程圖中可以看出，基于MEA的脫碳流程相對于基于氨水的脫碳流程要相對簡單一點。基于MEA的脫碳流程凈化后的煙氣中不會含有大量的MEA，不用在塔頂單獨添加氨氣的吸收設備。而基于氨水的脫碳流程則就有所不同，氨水脫碳一方面采用冷凍氨法來進行脫碳需要添加煙氣的冷卻處理裝置，冷卻煙氣可以減少吸收塔塔頂煙氣中氨氣的濃度，但是此時吸收塔塔頂煙氣中的氨氣濃度仍然很高，需要在塔頂添加一個氨氣捕集裝置來回收煙氣中的氨氣，這就增大了基于氨水法的碳捕集系統(tǒng)設備的復雜度，從經(jīng)濟上來講就增加了設備的初始投資費用。綜上可知，冷凍氨法脫碳工藝流程要比MEA法脫碳工藝復雜很多。

圖1　MEA法碳捕集系統(tǒng)流程圖Fig.1　Flowsheet of MEA based carbon capture process

圖2　冷凍氨法碳捕集系統(tǒng)流程圖Fig.2　Flowsheet of CAP carbon capture process

2　能耗特點

2.1碳捕集系統(tǒng)運行參數(shù)

該600 MW超臨界機組脫硫脫硝后的煙氣組成如表1所示。

表1　煙氣體積組成

據(jù)圖2所示的流程圖，在Aspen Plus中搭建了基于MEA法的碳捕集系統(tǒng)的模型，所用模塊及設置如表2所示，表中所選參數(shù)參考筆者以往對脫碳工藝的研究，見文獻[13]，為該MEA脫碳工藝優(yōu)化后的參數(shù)。

表2　碳捕集系統(tǒng)各子系統(tǒng)模塊及設置

CAP法脫碳工藝主要設備的參數(shù)，各設備采用的模塊和其設置如表3和表4所示，設備參數(shù)度的設置同樣采用CAP法優(yōu)化后的結(jié)果，同樣基于作者以往的研究，參考文獻[14]。

表3　碳捕集捕集系統(tǒng)采用的模塊和設置

表4　氨氣捕集系統(tǒng)所采用的模塊和基線設置

2.2分析結(jié)果

在設置碳捕集率為85%的情況下，對該脫碳系統(tǒng)進行了仿真研究，此時CO2捕集量為419.16 t/h。本文將MEA法脫碳工藝能耗與氨水法脫碳工藝的能耗進行了對比，對比結(jié)果如圖3所示。

圖3　碳捕集系統(tǒng)能耗對比Fig.3　Comparisions of energy consumptions in MEA based carbon capture and CAP

氨水法脫碳工藝相對于MEA法脫碳工藝來說再沸器所需熱耗相對較小，但是由于氨水法脫碳工藝需增加煙氣冷卻設備，增大了氨氣捕集過程所需的能耗。從圖中可以看出，氨水法脫碳工藝與MEA法脫碳工藝對比來說，氨水法脫碳工藝增加了氨氣捕集系統(tǒng)所以需要兩股熱量的輸入，碳捕集系統(tǒng)再生能耗的大小為1.256 GJ/(tCO2)，氨氣捕集系統(tǒng)再沸器的能耗大小為1.417 GJ/(tCO2)。兩股能量之和要遠小于MEA法脫除CO2的3.963 GJ/(tCO2)。但是冷凍氨法脫碳工藝增加了制冷過程消耗的電功，其大小為0.137 3 GJ/(tCO2)。

兩者對碳捕集機組運行性能的影響如表5所示，從表中不難看出冷凍氨法脫碳工藝相對于MEA法脫碳工藝來說對機組的能耗需求要小一點，采用冷凍氨發(fā)脫碳工藝的發(fā)電效率提升了0.399%，煤耗降低了3.890 g/kW·h，凈輸出功增加了28.925 MW，所以采用氨水法脫碳對機組運行性能的影響要小于MEA法。

表5　MEA法與冷凍氨法脫碳對機組性能的影響

2.3碳捕集率影響分析

以上的分析是以兩個脫碳工藝在最佳運行狀態(tài)下的運行結(jié)果為對比對象的，但是脫碳機組不一定運行在脫除率在85%的狀態(tài)下，所以有必要討論各個機組在不同碳捕集率下的運行狀態(tài)，圖4顯示了不同捕集率下CAP法和MEA法脫碳機組的發(fā)電效率。

圖4　不同碳捕集效率下兩種脫碳機組發(fā)電效率對比Fig.4　Influence of carbon capture rate on CAP and MEA based carbon capture power plant

從上圖不難看出，隨著碳捕集率的提高兩類脫碳機組的發(fā)電效率均明顯降低，但是MEA法發(fā)電效率降低更為明顯，CAP法變化過程則較為平緩，在較高的捕集率(85%以上)情況下CAP脫碳機組的優(yōu)勢較為明顯，但是當捕集率較低時MEA法脫碳的優(yōu)勢將顯現(xiàn)出來。這是因為MEA法脫碳能耗集中在再生能耗上，捕集率的降低將導致能耗的降低，而CAP法的再生能耗中冷卻功占了很大比例，受捕集率的影響較小。

3　耦合方案對比

無論是基于MEA法的碳捕集系統(tǒng)，還是冷凍氨法碳捕集系統(tǒng)，都需要從電廠的汽輪機中抽取適量的蒸汽作為碳捕集系統(tǒng)吸收工質(zhì)再生所需要的能耗，蒸汽的抽取位置都是通過再沸器中工質(zhì)的參數(shù)來進行確定?；贛EA法的碳捕集系統(tǒng)，碳捕集系統(tǒng)再沸器中工質(zhì)的能耗和溫度分別隨再生塔壓力的增大而減小和增大，如圖5所示，但是受限制于MEA溶液的腐蝕性和易降解性，再生塔壓力受到限制，可以取得最大值為0.19 MPa，此時再沸器溫度為122 ℃。設置再沸器換熱端差為10 ℃，那么所需蒸汽的溫度就為132 ℃，若選用飽和蒸汽做為供熱的熱源，則所需蒸汽的壓力至少為0.28 MPa，機組的五段及以上的抽汽參數(shù)滿足該脫碳系統(tǒng)的需求。根據(jù)弗留格爾公式，大量從機組的五段抽汽引蒸汽進再生塔，一方面由于抽氣量較大對機組運行的安全性造成問些，另一方面抽氣量過大很容易造成抽氣口所在位置壓力的降低使抽氣壓力不再滿足脫碳要求，所以該耦合方式是不可行的。所以一種安全的做法是從中低壓聯(lián)通管抽取蒸汽。

而基于氨水法的脫碳工藝則不存在高溫腐蝕以及降解等問題，氨水脫碳工藝可以采用較高的再生塔壓力，結(jié)果顯示再生塔壓力在1 MPa左右時對碳捕集系統(tǒng)和機組最為有益。增大再生塔的壓力就增大了再沸器中工質(zhì)的參數(shù)，碳捕集系統(tǒng)再沸器內(nèi)工質(zhì)的溫度在130 ℃左右，設置再沸器內(nèi)換溫差為10 ℃，則所需飽和蒸汽的壓力為0.53 MPa。僅有機組的四段及四段以前的抽氣滿足要求。另外碳捕集系統(tǒng)之外還有氨氣捕集系統(tǒng)，氨氣捕集系統(tǒng)再沸器內(nèi)工質(zhì)的溫度為104 ℃，同樣設置換熱溫差為10 ℃，則所需飽和蒸汽的壓力為0.16 MPa，機組的六段及六段以前的抽氣滿足蒸汽參數(shù)的要求，由于冷凍氨法脫碳能耗要比MEA法低很多，冷凍氨法脫碳工藝對抽氣量的要求也會大幅度降低，所以氨氣脫除系統(tǒng)直接采用第六段抽氣。

圖5　不同再生塔壓力下的再生能耗和再沸器溫度Fig.5　Energy consumptions and reboiler temperature of the stripper with variant pressures

MEA法脫碳工藝流程考慮到機組運行的安全性，直接從機組的中低壓聯(lián)通管抽取蒸汽為碳捕集系統(tǒng)功能，但是由于抽氣參數(shù)較高，需要從凝結(jié)水泵出口抽取部分凝結(jié)水冷卻所抽的蒸汽，最終達到給定壓力下的飽和蒸汽進入再沸器供熱，這樣可以防止再沸器內(nèi)工質(zhì)因為過熱而發(fā)生降解和腐蝕。冷凍氨法脫碳工藝則需要從熱力系統(tǒng)中抽取兩段蒸汽，選取的抽氣位置分別為機組的中低壓聯(lián)通管(碳捕集系統(tǒng))和第六段抽氣(氨氣捕集系統(tǒng))，由于氨水脫碳不存在高溫降解和腐蝕的問題，所以在氨氣捕集系統(tǒng)中沒有加入蒸汽的冷卻設備，使流程得到簡化。兩個脫碳機組耦合方式如圖6所示，其中上部為MEA脫碳機組，下部為冷凍氨法。

圖6　MEA法與冷凍氨法與熱力系統(tǒng)耦合方式對比Fig.6　Comparisons of the couplling methods of MEA based carbon capture and CAP with power plant

為了獲得機組耦合碳捕集系統(tǒng)后機組的運行性能，需要了解碳捕集機組的耦合碳捕集系統(tǒng)后的運行特點，在這個過程中需要連接機組的變工況特性，根據(jù)所需抽汽量，利用弗留格爾公式和熱力系統(tǒng)矩陣模型便可實現(xiàn)碳捕集機組的變工況計算，求解流程如圖7所示。

圖7　熱力系統(tǒng)變工況求解流程圖Fig.7　The solving flow chart of the load operating model of a thermal system

4　成本分析

4.1技術經(jīng)濟學評價指標

許多學者已將技術經(jīng)濟學分析方法應用到碳捕集系統(tǒng)的分析當中，但對吸收/解吸過程中的一些參數(shù)如CO2脫出率、解吸狀況等對發(fā)電成本等的影響研究較少[15-17]。本文基于碳捕集系統(tǒng)仿真結(jié)果和熱力系統(tǒng)變工況結(jié)果，根據(jù)技術經(jīng)濟學分析方法，分析影響碳捕集系統(tǒng)運行的技術、經(jīng)濟參數(shù)以達到優(yōu)化碳捕集電廠的目的。技術經(jīng)濟學中的發(fā)電成本能反映機組運行的經(jīng)濟性，其表達式如下[13]：

(1)

式中：CF為年燃料費用，萬元；CAI為設備折舊費用，萬元；COM為年運行維護費用，萬元；ηp為廠用電率;H為機組年運行時間，h。

設備折舊費用采用等額年度化分期償還成本來計算，表達式如下：

(2)

式中：CAI為系統(tǒng)的等額年度化分期償還成本，￥/h；φ為系統(tǒng)維護因子；f為年度化償還因子,可通過式(5)求?。籞為子系統(tǒng)的基建投資，￥。

(3)

(4)

式中：j為利率；r為通貨膨脹率；k為投資回收期。

文中涉及到的經(jīng)濟性評價標準如表6所示。

表6　經(jīng)濟性評價標準

運行維護費用主要包括設備的檢修費用、工人工資等，可通過運行與維護費用COM占其初始投資的比例rOM來確定各個設備的運行維護費用。即

(5)

本文取rOM=4%。

碳捕集電廠主要設備的初始投資參考文獻[13]。

在發(fā)電成本的基礎上，提出了CO2減排成本的概念，其定義式如下：

(6)

式中：COA為集成系統(tǒng)的捕碳成本，￥/tCO2；COEcap為碳捕集機組的發(fā)電成本，￥/kW·h；COEref為參考電站的發(fā)電成本，￥/kW·h；CO2cap為碳捕集機組的CO2排放量，t/kW·h；CO2ref為參考電站的CO2排放量，t/kW·h。

4.2結(jié)果分析

在基礎運行參數(shù)的的基礎上對可行參數(shù)下MEA法和氨水法脫碳機組的運行性能進行了對比，結(jié)果如表7所示。

表7　MEA法與冷凍氨法對機組經(jīng)濟性的影響

由上表不難看出CAP法的設備投資要明顯高于MEA法的設備投資，CAP法脫碳系統(tǒng)的投資費用要比MEA法脫碳工藝的投資費用高出21.2%，這是由于CAP法增加冷凍設備和氨氣捕集設備造成的?；诩夹g經(jīng)濟學的分析結(jié)果可以看出MEA法脫碳過程的發(fā)電成本要比CAP法脫碳工藝的成本高0.02￥/kW·h，脫碳成本要比MEA法高31.21￥/tCO2，機組采用CAP法進行機組脫碳具有明顯優(yōu)勢。

5　結(jié)　論

上文從碳捕集機組的工藝流程、能耗特點以及成本分析等角度對MEA法脫碳工藝和氨水法脫碳工藝進行了對比研究，結(jié)果顯示：

(1) 氨水法脫碳工藝相對于MEA法脫碳工藝來說相對較為復雜，一方面氨水法脫碳工藝需增加冷凍動設備以減少吸收塔塔頂氨氣的逃逸率，另一方面為捕集塔頂煙氣中的氨氣需在塔頂增加氨氣不及設備。另外氨水法脫碳工藝與熱力系統(tǒng)耦合需從機組抽取兩段抽氣，這就加大了耦合系統(tǒng)的復雜度。

(2) 氨水法脫碳工藝增加了氨氣捕集系統(tǒng)所以需要兩股熱量的輸入，碳捕集系統(tǒng)再生能耗的大小為1.256 GJ/(tCO2)，氨氣捕集系統(tǒng)再沸器的能耗大小為1.417 GJ/(tCO2)。兩股能量之和要遠小于MEA法脫除CO2的3.963 GJ/(tCO2)。但是冷凍氨法脫碳工藝增加了制冷過程消耗的電功0.137 3 GJ/(tCO2)。采用冷凍氨發(fā)脫碳工藝的機組發(fā)電效率提升了0.399%，煤耗降低了3.890 g/kW·h，凈輸出功增加了28.925 MW。討論了脫碳效率的影響，較低脫碳效率(低于85%)時MEA脫碳機組優(yōu)勢明顯，較高脫碳效率時冷凍氨法脫碳機組優(yōu)勢更明顯。

(3) 由于CAP法增加冷凍設備和氨氣捕集設備，CAP法脫碳系統(tǒng)的投資費用比MEA法脫碳工藝的投資費用高出21.2%。MEA法脫碳過程的發(fā)電成本要比CAP法脫碳的成本高0.02￥/kW·h，脫碳成本要比CAP法高31.21￥/(tCO2)，機組采用CAP法進行機組脫碳具有明顯優(yōu)勢。

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Comparison Between MEA and Chilled Ammonia Based Carbon Capture Process

HAN Zhonghe, XIAO Kunyu, ZHAO Yujin, BAI Yakai

(Key Laboratory of Condition Monitoring and Control for Power Plant Equipment, North China Electric Power University, Baoding 071003, China)

MEA has strong absorption and removal capability in carbon capture process, meanwhile it is expensive and it easily degrades when influenced by SO2, oxidation or high temperature. The solution of MEA with high concentration is corrosive and the energy consumption of the MEA based carbon capture process is high. Though the absorption capability of ammonia is much lower than that of the MEA, it can overcome the shortcomings of the MEA stated before. In order to understand the advantages and disadvantages of the two solutions in carbon capture process, two processes were compared in the perspective of process, energy consumption and economics. Results show that chilled ammonia process (CAP) is more complex because of the capture of the ammonia, and the cost of the CAP is 21.2% higher than that of the MEA based process. The energy consumption of the CO2capture process in the CAP is 1.256 GJ/(tCO2) and the energy consumption of the ammonia capture process in the CAP is 1.417 GJ/(tCO2), much lower than the energy consumption, 3.963 GJ/(tCO2) in MEA based carbon capture. But there is chilled power in the CAP and it is 0.1373 GJ/(tCO2). Compared with MEA based process, in the CAP the energy generation efficiency is increased 0.399%, coal consumption rate is reduced 3.890g/kW·h and the net output power goes up to 28.925 MW. The generation cost and the carbon capture cost of CAP is 0.02￥/kW·h lower and 31.21￥/(tCO2) lower than that in MEA based process separately. Therefore, CAP has obvious advantages.

MEA; Chilled Ammonia Process (CAP); carbon capture; thermal system; technical economics

10.3969/j.ISSN.1007-2691.2016.04.14

2015-09-16.

國家自然科學基金資助項目(51076044,51306059);中央高?；究蒲袠I(yè)務專項資金項目(13MS107).

韓中合(1964-)，男，教授，博士生導師，研究方向為熱力設備狀態(tài)監(jiān)測與故障診斷、兩相流計算與測量。

TM615

A

1007-2691(2016)04-0087-07