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    生物質(zhì)催化熱解技術(shù)研究進(jìn)展

    2016-08-12 09:46:00孟光范孫來(lái)芝陳雷趙保峰張曉東
    山東科學(xué) 2016年4期
    關(guān)鍵詞:生物質(zhì)反應(yīng)器催化劑

    孟光范,孫來(lái)芝,陳雷,趙保峰,張曉東

    (山東省生物質(zhì)氣化技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東省科學(xué)院能源研究所,山東 濟(jì)南 250014)

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    【生物質(zhì)能源】

    生物質(zhì)催化熱解技術(shù)研究進(jìn)展

    孟光范,孫來(lái)芝*,陳雷,趙保峰,張曉東*

    (山東省生物質(zhì)氣化技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東省科學(xué)院能源研究所,山東 濟(jì)南 250014)

    摘要:本文從生物質(zhì)催化熱解催化劑及常用反應(yīng)器類(lèi)型兩個(gè)方面,綜述了生物質(zhì)催化熱解技術(shù)的研究進(jìn)展。目前此項(xiàng)技術(shù)仍處于實(shí)驗(yàn)室階段,經(jīng)催化熱解提質(zhì)后生物油品的成分仍非常復(fù)雜,產(chǎn)物難分離,無(wú)法高值化利用。制備復(fù)合型催化劑和進(jìn)行反應(yīng)器的放大與設(shè)計(jì)等是今后該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。

    關(guān)鍵詞:生物質(zhì);熱解;催化劑;反應(yīng)器

    生物質(zhì)作為可再生能源的一種,因其儲(chǔ)量豐富、可再生及CO2零排放等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是化石燃料的替代能源,引起世界的廣泛關(guān)注。我國(guó)生物質(zhì)資源儲(chǔ)量豐富,但因相關(guān)技術(shù)發(fā)展不成熟等問(wèn)題造成其整體利用率不高[1]。

    目前,生物質(zhì)熱化學(xué)方法利用的方式包括直接燃燒、氣化和熱解。其中,直接燃燒主要獲得熱能或電能等能量,氣化則主要得到合成氣,熱解產(chǎn)物則主要為生物油。與直接燃燒、氣化過(guò)程相比較,生物質(zhì)熱解具有能量利用效率高、可以獲得高附加值的生物油以及產(chǎn)物便于運(yùn)輸?shù)葍?yōu)點(diǎn),是生物質(zhì)高值化利用的主要方式。生物質(zhì)催化熱解是一種高效的生物質(zhì)熱轉(zhuǎn)化途徑,在催化劑的作用下,熱解產(chǎn)物可以通過(guò)脫水或脫羧反應(yīng),長(zhǎng)鏈的生物油分子裂化生成短鏈的中間產(chǎn)物,并抑制二次裂解反應(yīng)的發(fā)生,從而可以定向轉(zhuǎn)化得到高質(zhì)量的生物油[2]。經(jīng)過(guò)催化提質(zhì)后得到的生物油,含氧率低、穩(wěn)定性好且碳?xì)浠衔锖扛?,進(jìn)一步深加工可得到高附加值化學(xué)品或作為汽柴油等燃料直接使用。因此,開(kāi)展生物質(zhì)催化熱解技術(shù)的研究具有重要的研究意義。高效催化劑和反應(yīng)器是生物質(zhì)催化熱解技術(shù)工業(yè)化道路的兩大基石,本文從這兩個(gè)方面綜述了生物質(zhì)催化熱解技術(shù)的研究進(jìn)展,以期為相關(guān)領(lǐng)域的科學(xué)研究工作提供理論參考。

    1 生物質(zhì)催化熱解催化劑的研究

    研制高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性的催化劑是生物質(zhì)催化熱解實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵因素之一,眾多研究者對(duì)生物質(zhì)熱解催化劑進(jìn)行了大量的研究,獲得了許多有意義的結(jié)果。目前,生物質(zhì)熱解過(guò)程中使用的催化劑主要分為堿金屬和堿土金屬類(lèi)[3-9]、金屬氧化物類(lèi)[10-14]及分子篩類(lèi)[15-22]。

    1.1堿金屬和堿土金屬類(lèi)

    堿金屬和堿土金屬類(lèi)催化劑能夠有效降低生物油中氧的含量,提高生物油的品質(zhì)。堿金屬和堿土金屬類(lèi)催化劑主要是堿金屬和堿土金屬的氧化物或鹽類(lèi),這類(lèi)催化劑來(lái)源廣泛,價(jià)格便宜,具有較好的應(yīng)用前景。Wang等[3]對(duì)松木進(jìn)行催化裂解,選用K2CO3和Ca(OH)2為催化劑,二者對(duì)液體成分都有明顯的影響,可以改善油的品質(zhì)。Caglar等[4]采用Na2CO3和K2CO3兩種催化劑, 研究不同溫度下棉花殼的熱解性質(zhì)。研究表明,在兩種催化劑作用下,生物油的產(chǎn)率均隨溫度的升高而降低。Pütün[6]報(bào)道MgO催化劑作用下生物油的含氧量有效降低,控制催化劑的用量可以改變各產(chǎn)物的比例。譚洪等[8]先使用K+、Ca2+和Mg2+金屬離子的鹽酸鹽溶液浸泡白松,然后進(jìn)行生物質(zhì)熱解研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn),隨著各金屬離子濃度的增加,生物油的產(chǎn)量均有所降低,但不同離子作用下,焦炭和氣體的產(chǎn)量變化不同。Demirbas[9]采用堿土金屬為催化劑,茶葉廢料和榛子殼為原料,在825 K溫度下進(jìn)行熱解實(shí)驗(yàn),研究催化劑的加入對(duì)生物油中甲醇和醋酸產(chǎn)率的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),堿土金屬催化劑的加入,提高了茶葉廢料和榛子殼熱解生物油中醋酸和甲醇的產(chǎn)率。堿金屬和堿土金屬類(lèi)催化劑因其自身堿性可以促進(jìn)生物質(zhì)熱解產(chǎn)生的含氧化合物的分解,進(jìn)而降低生物油中氧的含量;但堿性過(guò)強(qiáng)易引起生物油深度分解,生成焦炭和小分子氣體,從而造成生物油收率的降低。

    1.2金屬氧化物類(lèi)

    金屬氧化物類(lèi)催化劑的添加,可以降低生物油中部分含氧化合物的含量,提高生物油的穩(wěn)定性。金屬氧化物類(lèi)催化劑主要指常見(jiàn)的金屬和過(guò)渡金屬的氧化物,如ZnO、 NiO、Al2O3和TiO2等。Lu等[10]以TiO2和ZrO2/TiO2為基礎(chǔ)進(jìn)行裂解實(shí)驗(yàn),用Ce、Ru 和Pd進(jìn)行改性。TiO2為載體的催化劑使得木質(zhì)素類(lèi)衍生物轉(zhuǎn)化為單體酚,增加了酮、酸和環(huán)戊酮的產(chǎn)量;ZrO/TiO2為載體的催化劑可明顯降低酚類(lèi)和酸類(lèi)的產(chǎn)量,增加烴類(lèi)、線(xiàn)性輕酮類(lèi)和環(huán)戊酮的產(chǎn)量。Yorgun等[12]采用活性Al2O3作為生物質(zhì)熱解催化劑,實(shí)驗(yàn)得出Al2O3的添加可以提高生物油的得率,但對(duì)產(chǎn)物組分的組成沒(méi)有影響。Nokkosmaki等[13]用ZnO對(duì)松木屑迸行催化熱解反應(yīng),實(shí)驗(yàn)表明在反應(yīng)中,熱解液體產(chǎn)率減少不明顯,但可以明顯提高熱解生物油的穩(wěn)定性。Lu等[14]采用MgO、CaO、TiO2、Fe2O3、NiO和ZnO等6種催化劑進(jìn)行生物質(zhì)熱解實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明,CaO的添加明顯降低了產(chǎn)物中苯酚類(lèi)、糖類(lèi)和酸類(lèi)化合物的含量;Fe2O3的添加提高了碳?xì)浠衔锏氖章剩籞nO的作用甚微;而其他4種催化劑降低了線(xiàn)性醛類(lèi)化合物的含量,但增加了酮類(lèi)化合物的含量。金屬氧化物類(lèi)催化劑因具有氧化還原性,易與生物油中的酚類(lèi)、酸類(lèi)及醛酮類(lèi)等含氧化合物進(jìn)行脫氧反應(yīng)生成碳?xì)浠衔铮蚋鹘饘傺趸锉旧硇再|(zhì)的不同,其作用機(jī)理也各不相同。

    1.3分子篩類(lèi)催化劑

    2 生物質(zhì)催化熱解反應(yīng)器的研究

    生物質(zhì)催化熱解過(guò)程需考慮生物質(zhì)與催化劑的接觸等問(wèn)題,因而對(duì)反應(yīng)器的要求也較高,目前文獻(xiàn)報(bào)道的生物質(zhì)催化熱解反應(yīng)器主要包括固定床反應(yīng)器和流化床反應(yīng)器。

    2.1固定床反應(yīng)器

    在生物質(zhì)催化熱解中,固定床反應(yīng)器因結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、 運(yùn)行費(fèi)用低, 且對(duì)催化劑的強(qiáng)度要求不高,應(yīng)用較多[23-26]。鮑衛(wèi)仁等[23]采用兩段式管式固定床反應(yīng)器,下段為熱解段,上段為催化段,采用中孔MCM-41/SBA-15分子篩催化劑,研究不同條件下木屑熱解蒸汽的變化。結(jié)果發(fā)現(xiàn),催化劑的加入,降低了熱解蒸汽中氧的含量,促進(jìn)了長(zhǎng)鏈化合物的斷鏈反應(yīng)。與MCM-41作催化劑作用下的熱解油相比較,SBA-15作用下更容易得到類(lèi)柴油和汽油組分,但芳香烴化合物的含量顯著增加。魯長(zhǎng)波等[24]通過(guò)噴動(dòng)床-固定床兩步法生物質(zhì)催化熱解工藝,研究了HUSY/-Al2O3、HZSM-5/-Al2O3、Ni-Mo-HUSY/-Al2O3和Ni-Mo-HZSM-5/-Al2O3等4種催化劑的結(jié)焦、穩(wěn)定性和再生性等性能。研究發(fā)現(xiàn)催化劑的酸性越強(qiáng),催化劑的結(jié)焦率越高,且不利于提高產(chǎn)物選擇性;在反應(yīng)初期,B酸位基本失活,在隨后的反應(yīng)中主要是L酸起催化作用;催化劑的失活屬不可再生失活。

    此外,Py-GC/MS作為固定床反應(yīng)器的一種,因其可以避免熱解產(chǎn)物的二次反應(yīng),實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物的實(shí)時(shí)分析而被研究者采用[27-32]。陸強(qiáng)等[27]采用Py-GC/MS裝置對(duì)鋸末進(jìn)行快速熱解并對(duì)熱解氣進(jìn)行在線(xiàn)檢測(cè),研究了HZSM-5和SBA-15分子篩催化劑熱解氣在線(xiàn)提質(zhì)的效果。結(jié)果發(fā)現(xiàn),HZSM-5催化裂解后產(chǎn)生形成了大量的芳香烴產(chǎn)物,主要是甲苯和二甲苯;SBA-15催化裂解后乙酸和羥基乙醛產(chǎn)率降低,呋喃和酚類(lèi)的產(chǎn)率增加,基本無(wú)烴類(lèi)產(chǎn)物。Sun等[30-32]采用Py-GC/MS儀器系統(tǒng)研究了CaO和Fe/CaO催化劑作用下生物質(zhì)熱解生物油的組成和收率變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,鐵的添加增強(qiáng)了CaO的除氧能力,生物油中酸類(lèi)、醛酮類(lèi)等含氧化合物的含量大大降低,而輕質(zhì)和芳香烴類(lèi)碳?xì)浠衔锏暮恐鸩缴?。在生物質(zhì)催化熱解技術(shù)中,雖然固定床反應(yīng)器的應(yīng)用較多,但因其原料處理能力較弱,反應(yīng)器內(nèi)部溫度和產(chǎn)物濃度分布不均勻等問(wèn)題,故在生產(chǎn)放大過(guò)程中需進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。

    2.2流化床反應(yīng)器

    流化床反應(yīng)器因要求催化劑具有一定的強(qiáng)度,并容易實(shí)現(xiàn)與流化介質(zhì)的混合、分離等,所以目前報(bào)道的相關(guān)研究較少。王昶等[33]采用雙顆粒流化床反應(yīng)器進(jìn)行了生物質(zhì)熱解實(shí)驗(yàn),以苯、甲苯、二甲苯和萘(BTXN)等輕質(zhì)芳烴為目標(biāo)產(chǎn)物。結(jié)果表明,加氫催化劑CoMo-S/Al2O3利于生成BTXN,在863 K時(shí)收率可達(dá)6.13%;加氫活性很高的NiMo/Al2O3催化劑利于CH4的生成,收率高達(dá)99.5%。任錚偉等[34]采用流化床反應(yīng)器,以木屑為原料進(jìn)行生物質(zhì)快速熱解實(shí)驗(yàn)研究。得出在一定裂解條件下,液體產(chǎn)物收率為70%,氣體和焦的收率為15%。Williams等[35]以HZSM-5為催化劑,采用流化床進(jìn)行生物質(zhì)熱解,然后采用固定床進(jìn)行生物油蒸汽催化整合來(lái)制備高品位生物油,并提出反應(yīng)機(jī)理:沸石分子篩首先將生物油催化裂解為烷烴,然后烷烴芳構(gòu)化生成芳香族化合物;含氧化合物則直接脫氧形成芳香族化合物。與固定床反應(yīng)器相比較,流化床反應(yīng)器內(nèi)部溫度和濃度分布均勻, 易實(shí)現(xiàn)連續(xù)操作,且生產(chǎn)能力強(qiáng),便于放大;但因存在對(duì)催化劑強(qiáng)度要求高、流化介質(zhì)與催化劑的分離以及運(yùn)行成本較高等問(wèn)題,在生物質(zhì)催化熱解的研究中應(yīng)用較少。

    3 研究現(xiàn)狀與展望

    3.1生物質(zhì)催化熱解技術(shù)研究現(xiàn)狀

    生物質(zhì)催化熱解是一種高效的生物質(zhì)熱轉(zhuǎn)化途徑,可得到高附加值化學(xué)品或油品。目前,國(guó)內(nèi)外生物質(zhì)催化熱解的研究仍處于實(shí)驗(yàn)室階段,主要集中在對(duì)催化劑和反應(yīng)器的研究?jī)蓚€(gè)方面,但研究深度和廣度均不夠,其中已報(bào)道的催化劑對(duì)產(chǎn)物選擇性較弱,而反應(yīng)器的設(shè)計(jì)則無(wú)法滿(mǎn)足規(guī)模化生產(chǎn)的要求。生物油經(jīng)催化提質(zhì)后雖含氧量得到有效降低,穩(wěn)定性有所提高,但因其成分仍非常復(fù)雜,產(chǎn)物難以分離,所以無(wú)法實(shí)現(xiàn)高值化利用。

    3.2研究展望

    基于現(xiàn)有研究成果,建議生物質(zhì)催化熱解的研究應(yīng)關(guān)注于生物質(zhì)定向熱解轉(zhuǎn)化方面,提高催化劑的選擇性和穩(wěn)定性,實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物的有效分離,進(jìn)而進(jìn)行生產(chǎn)規(guī)模的放大。研究工作主要體現(xiàn)在以下兩個(gè)方面:

    (1)高選擇性復(fù)合型定向熱解催化劑的研究。目前使用的堿金屬和堿土類(lèi)、金屬氧化物及分子篩類(lèi)3類(lèi)催化劑在生物質(zhì)熱解過(guò)程中各表現(xiàn)出不同的催化機(jī)理,得到的產(chǎn)物不同,優(yōu)缺點(diǎn)也各不相同,但是在降低氧含量、提高液體燃料的產(chǎn)率等方面均表現(xiàn)出較好的催化效果,若結(jié)合三者的優(yōu)點(diǎn)制備復(fù)合型催化劑,提高催化劑對(duì)產(chǎn)物的選擇性,則可以實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)的可控高值化利用。

    (2)反應(yīng)器的放大與設(shè)計(jì)研究。現(xiàn)有的固定床和流化床反應(yīng)器大都處于實(shí)驗(yàn)室階段,其中固定床反應(yīng)器操作簡(jiǎn)單,運(yùn)行成本低,但生產(chǎn)能力弱;流化床反應(yīng)器生產(chǎn)能力強(qiáng),易放大,但對(duì)催化劑強(qiáng)度要求高,原料與催化劑不易分離。若結(jié)合各類(lèi)反應(yīng)器的優(yōu)點(diǎn),設(shè)計(jì)出原料普適率高、能耗低、生產(chǎn)能力大且運(yùn)行成本低的反應(yīng)器,將會(huì)在生物質(zhì)催化熱解技術(shù)工業(yè)化的道路上起到重要作用。

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    [35]WILLIAMS P T, HORNE P A. The influence of catalyst regeneration on the composition of zeolite-upgraded biomass pyrolysis oils[J]. Fuel, 1995, 74(12): 1839-1851.

    DOI:10.3976/j.issn.1002-4026.2016.04.011

    收稿日期:2016-06-16

    基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金 (51276104);山東省自然科學(xué)基金(ZR2014YL007,ZR2014YL041)

    作者簡(jiǎn)介:孟光范(1982-),男,碩士,助理研究員,研究方向?yàn)樯镔|(zhì)能技術(shù)。Email:menggf@sderi.cn *通信作者, 孫來(lái)芝(1984-),男,博士,助理研究員,研究方向?yàn)樯镔|(zhì)能技術(shù)。Email:sunlz@sderi.cn 張曉東(1977-),男,博士,研究員,研究方向?yàn)樯镔|(zhì)能。Email:zhangxd@sderi.cn

    中圖分類(lèi)號(hào):TQ351.2

    文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

    文章編號(hào):1002-4026(2016)04-0050-05

    Research advances of biomass catalytic pyrolysis

    MENG Guang-fan, SUN Lai-zhi*, CHEN Lei, ZHAO Bao-feng, ZHANG Xiao-dong*

    (Shandong Provincial Key laboratory of Biomass Gasification Technology, Energy Research Institute, Shandong Academy of Sciences, Jinan 250014, China)

    Abstract∶We survey research advances of biomass catalytic pyrolysis from catalysts and regular reactors. It is still in experimental phase. Bio-oil ingredient after catalytic pyrolysis is still very complicated, difficult to separate its product and be fully utilized.Preparation of compound catalysts and amplification and design of a reactor are research emphasis in future.

    Key words∶ biomass; pyrolysis; catalyst; reactor

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