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    合金凝固過程枝晶生長的界面前沿跟蹤法模擬

    2016-08-01 06:48:28劉波祖衣冠玉趙忠魁
    山東科學(xué) 2016年3期

    劉波祖 ,衣冠玉 ,趙忠魁

    (1.山東建筑大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,山東 濟南 250001;2.山東省科學(xué)院新材料研究所,山東省汽車輕量化鎂合金材料工程技術(shù)研究中心,山東 濟南 250014)

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    【新材料】

    合金凝固過程枝晶生長的界面前沿跟蹤法模擬

    劉波祖1,衣冠玉2*,趙忠魁1

    (1.山東建筑大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,山東 濟南 250001;2.山東省科學(xué)院新材料研究所,山東省汽車輕量化鎂合金材料工程技術(shù)研究中心,山東 濟南 250014)

    摘要:為預(yù)測鋁合金鑄件凝固時的微觀組織演化,本文采用當(dāng)量法對KGT模型進行擴展,建立了適應(yīng)多元合金的界面前沿跟蹤模型。應(yīng)用該模型對Al-6Si-4Cu合金凝固過程的微觀組織的演化過程進行了模擬。實驗結(jié)果表明,所建立的模型能夠再現(xiàn)凝固過程中自由枝晶生長形態(tài)、液相中的溶質(zhì)分布以及多晶生長時枝晶的競爭生長過程。該模型可以實時地跟蹤凝固界面前沿的位置,節(jié)省計算時間,提高效率。

    關(guān)鍵詞:界面跟蹤模型;枝晶生長;多元合金

    隨著宇宙航空航天技術(shù)的迅猛發(fā)展,鋁合金作為低密度、高強度的金屬材料備受關(guān)注與青睞。微觀組織形態(tài)是影響鋁合金鑄件性能的重要因素之一,也是凝固成型后評價其鑄件質(zhì)量的一個重要指標(biāo)[1]。早期對微觀組織演變的研究多采用實驗和解析方法,但是這兩種方法很難直觀描述多元合金的枝晶形貌特征。隨著計算機技術(shù)和數(shù)值計算方法的進步,數(shù)值模擬技術(shù)得到了快速的發(fā)展。由于數(shù)值模擬技術(shù)具有不受實驗條件制約、成本低等優(yōu)點,能夠定量研究凝固過程的微觀組織形貌,因此凝固組織模擬模型的作用越來越重要[2-7]。

    進入二十一世紀(jì),國內(nèi)外數(shù)值模擬技術(shù)的發(fā)展非常迅速,建立了數(shù)種的微觀組織模擬模型,成為預(yù)測合金凝固過程枝晶形貌和微觀偏析的重要工具。目前,最常用的微觀組織數(shù)值模擬方法主要有相場法(phase field, PF)[8-13]、元胞自動機法(cellular automaton, CA)[14-15]和界面前沿跟蹤法(front-tracking,F(xiàn)T)[16-17]等。

    相場法雖然能夠獲得與實驗結(jié)果相近的枝晶形貌,但是其假定固/液界面有一定的厚度,缺乏清晰的物理基礎(chǔ)。元胞自動機法中,網(wǎng)格的尺寸及形狀容易影響模擬結(jié)果,模擬凝固過程的偏析存在較大誤差。界面前沿跟蹤方法能夠解決相場法和元胞自動機法引起的問題,可以跟蹤固/液界面的邊界條件,通過將固/液中的熱、質(zhì)傳輸方程和邊界條件相耦合,建立一個控制方程組,可以模擬枝晶尖端的穩(wěn)態(tài)生長,同時具有較高的計算效率。

    本文采用當(dāng)量法[18],將已有的二元合金的界面前沿跟蹤模型擴展到了多元體系,建立了多元合金枝晶生長的界面前沿跟蹤模擬方程,該研究對理解凝固過程和組織控制有較高的理論指導(dǎo)作用。

    1控制方程

    在金屬的凝固過程中,伴隨著傳熱和傳質(zhì)的現(xiàn)象。國內(nèi)外許多研究者對傳熱和傳質(zhì)的過程進行了大量的研究,發(fā)現(xiàn)此過程的改變會影響晶粒的形核和生長以及凝固后的微觀組織。因此,只有正確和深入地研究凝固過程中的傳輸現(xiàn)象,建立傳熱和傳質(zhì)方程以及凝固理論模型,才能正確地模擬微觀組織的形成過程。

    1.1宏觀傳熱的計算

    宏觀溫度場的模擬在凝固過程中非常重要,是微觀形核、生長模擬的基礎(chǔ),也是能否正確模擬微觀組織的前提。在鑄件凝固過程中,如果不考慮對流現(xiàn)象,其凝固過程可以看成不穩(wěn)定的導(dǎo)熱過程。金屬凝固過程是相變的過程,在此過程中會放出凝固潛熱,而這種潛熱反過來又會對合金凝固時的溫度場產(chǎn)生影響。結(jié)晶潛熱的釋放是金屬凝固過程區(qū)別于一般導(dǎo)熱過程的顯著特點。宏觀和微觀的模擬不是完全獨立的,因此必須加以綜合考慮、分析。

    凝固過程中,如果僅考慮二維傳熱的話,其二維溫度場控制方程為:

    (1)

    其中, ρ為材料的密度; Cp為定壓比熱容;λ為導(dǎo)熱系數(shù);ΔH為潛熱;fs為固相分?jǐn)?shù)。

    1.2多組元溶質(zhì)擴散的計算

    合金凝固過程中,隨著晶粒的形核和生長,當(dāng)溶質(zhì)在固相中的溶解度小于在液相的溶解度時,一方面固相中多余的溶質(zhì)被排放出來富集在凝固界面前沿的液相中,使得界面前沿存在溶質(zhì)梯度, 從而推動溶質(zhì)擴散的進行;另一方面從不同成分的液相析出的固相也具有不同的成分,使凝固體系中固/液界面各處溶質(zhì)濃度不均勻,因此需要對每種元素分別進行溶質(zhì)擴散方程的求解,建立的溶質(zhì)擴散控制方程為:

    (2)

    其中,CL,i為組元i在液相或固相中的溶質(zhì)成分;DL,i為組元i在液相中的擴散系數(shù);ki為組元i的溶質(zhì)平衡分配系數(shù)。

    1.3固相分?jǐn)?shù)增量的計算

    金屬凝固是晶粒不斷形核和長大的過程,晶粒在長大的過程中固/液界面曲率不斷發(fā)生變化,影響界面溶質(zhì)擴散。假定凝固過程中,固/液界面的固、液相成分保持平衡, 固/液界面滿足熱力學(xué)平衡,綜合考慮溶質(zhì)成分和曲率過冷的影響,界面平衡液相溶質(zhì)濃度的控制方程可以表示為:

    (3)

    其中界面張力的各向異性和界面曲率的控制方程為:

    (4)

    f(θ,θ0)=1-δcos[4(θ-θ0)],

    (5)

    其中,a為元胞尺寸;fs(i)為鄰居元胞的固相分?jǐn)?shù);N為鄰居元胞的數(shù)量取24;δ為界面能各向異性系數(shù)。

    當(dāng)界面上平衡液相溶質(zhì)成分大于液相溶質(zhì)成分時,固/液界面開始往液相推進,兩者的差值是凝固的驅(qū)動力,在一個時間步長內(nèi)元胞的固相分?jǐn)?shù)增加量的控制方程為:

    (6)

    其中,Δfs為一個時間步長內(nèi)一個界面網(wǎng)格固相分?jǐn)?shù)的增加量。

    在KGT模型中,主要是針對二元合金,當(dāng)對多元合金進行計算時,使用當(dāng)量法對其進行擴展,建立適合多元合金的改進模型。當(dāng)多元合金為Al-xSi-yCu,可以對Al-xSi和Al-yCu進行計算,每一個二元合金的液相線斜率和溶質(zhì)平衡分配系數(shù)由相圖得出,也可以由實驗測得。控制方程為:

    C0=∑Ci,

    (7)

    (8)

    (9)

    其中,Ci為多元合金時某一組元的初始溶質(zhì)分?jǐn)?shù);mi為液相線斜率;ki為溶質(zhì)平衡分配系數(shù)。

    2數(shù)值求解流程

    使用有限差分法將控制方程進行離散化處理,把控制方程在時間和空間上差分化,對計算域中的每個元胞進行計算。在計算工作完成后,對數(shù)據(jù)進行處理,使用MATLAB將數(shù)據(jù)進行圖像顯示,進行分析和討論。

    (1)將計算區(qū)域劃分M×N的網(wǎng)格,隨機選擇一個或若干個元胞作為形核中心,形核中心捕獲周圍的液相元胞,使其成為界面元胞;

    (2)設(shè)定初始條件及邊界條件,并設(shè)定一定的冷卻速率;

    (3)通過公式(1)進行溫度場計算;

    (4)通過公式(2)進行溶質(zhì)場計算,并通過公式(3)、(4)、(5)計算平衡液相溶質(zhì)濃度;

    (5)通過公式(6)計算分?jǐn)?shù)增量,當(dāng)元胞的固相變?yōu)?時,將此元胞標(biāo)記為固相;若小于1,則重復(fù)步驟(1)~(4),直至元胞凝固。

    3模擬結(jié)果

    應(yīng)用所建立的界面前沿跟蹤模型,對 Al-6Si-4Cu合金凝固過程進行了模擬計算。該模型主要用來模擬形核后晶粒的長大過程。模擬時選用的網(wǎng)格為500×500,網(wǎng)格尺寸為1 μm,通過對單晶生長和多晶生長的模擬,研究枝晶生長的過程。模擬時所用的熱物性參數(shù)如表1所示。

    表1 Al-6Si-4Cu合金熱物理參數(shù)

    晶粒生長受很多因素的共同影響,實際生產(chǎn)過程中對晶粒生長的影響更是復(fù)雜。該模型可以單獨地改變某一因素,研究其對枝晶生長的影響。如圖1所示,參數(shù)過冷度為3 K,冷卻速率為15 K/s,凝固時間為1.23 s時的模擬結(jié)果。

    圖1 枝晶組織形態(tài)溶質(zhì)分布圖 Fig.1 Distribution of solute Cu and Si in dendrite structure

    圖2所示為沿枝晶臂方向溶質(zhì)在固/液相中的分布情況。

    圖2 枝晶組織溶質(zhì)分布 Fig.2 Solute distribution in tip and arm of dendritic structure

    由于溶質(zhì)平衡分配系數(shù)小于1,即固相中的溶解度小于液相,凝固時,固相中的溶質(zhì)向液相析出,溶質(zhì)在枝晶前沿位置產(chǎn)生了富集,如圖2所示。由于溶質(zhì)傳輸?shù)淖饔茫瑢?dǎo)致固/液界面前沿熔體凝固時溶質(zhì)成分不同,這樣在不同液相熔體中析出的固相成分也不相同。同時,從模擬結(jié)果可以看出凝固的固相中溶質(zhì)成分也不相同,在最先凝固的枝晶中心位置溶質(zhì)成分最低,從枝晶中心向外固相中的溶質(zhì)成分逐漸變大。

    圖3所示為冷卻速率為5、10、15 K/s的枝晶臂尖端溶質(zhì)分布圖。從圖中可以得出,冷卻速率越大,枝晶尖端溶質(zhì)梯度越大。

    圖3 不同冷卻速度下枝晶尖端溶質(zhì)分布情況Fig.3 Cu and Si solute distribution of dendrite tip for different cooling rates

    圖4和圖5所示為多晶粒不同時刻在冷卻速率為10 K/s時的模擬結(jié)果。計算區(qū)域為500×500的網(wǎng)格,將8個晶核隨機地分布在計算區(qū)域內(nèi),并隨機地給予每個晶核一個擇優(yōu)生長方向,假設(shè)計算域內(nèi)溫度均勻,以10 K/s的冷卻速率下降。

    圖4 不同時刻枝晶生長過程的溶質(zhì)元素Si的分布情況Fig.4 Distribution of solute Si in dendritic growth process at different time

    圖5 不同時刻枝晶生長過程的溶質(zhì)元素Cu的分布情況Fig.5 Distribution of solute Cu in dendritic growth process at different time

    圖6 不同時刻溶質(zhì)元素微觀偏析曲線Fig.6 Cu and Si micro segregation curves at different time

    由圖4和圖5可以看出,枝晶在多晶粒共同生長時,再現(xiàn)了晶粒生長的競爭。在晶粒剛開始生長時,由于距離相對較遠,晶粒之間影響較小,在生長初期所有晶核都均勻沿著各自的擇優(yōu)生長方向生長。隨著枝晶的不斷長大,當(dāng)枝晶臂靠的較近時,枝晶會停止生長或發(fā)生彎曲,凝固完成后,枝晶之間彼此接觸形成了晶界。由于在模擬時選擇了固定的擴散系數(shù),導(dǎo)致溶質(zhì)組元Si和Cu有相同溶質(zhì)擴散的分布情況,在以后的研究中會考慮其相互的影響。

    圖6所示為對溶質(zhì)組元Si和Cu做定量的分析,在圖4和圖5中x=250位置處,取不同時刻的溶質(zhì)成分分布圖。

    從圖中可以看出隨著凝固的進行,界面處的溶質(zhì)梯度越來越大,當(dāng)兩個枝晶臂接近時,溶質(zhì)梯度在該處最大。本文通過對多晶生長的模擬,研究微觀組織的演化規(guī)律,可以更好地對材料的性能進行分析,提前預(yù)測材料的各項參數(shù),為實際生產(chǎn)提供理論依據(jù)。

    4結(jié)論

    本文基于KGT模型,建立了多元合金界面前沿跟蹤模型,模擬結(jié)果與KGT模型吻合,符合經(jīng)典凝固理論的凝固現(xiàn)象。通過精確地跟蹤固/液界面位置,模擬三元Al-Cu-Si合金凝固時微觀組織及枝晶組織的生長及演化過程,得出如下結(jié)論。

    (1)應(yīng)用所建立的模型成功地對鋁硅銅合金凝固進行了模擬計算,并使用可視化軟件處理結(jié)果,再現(xiàn)了單晶和多晶微觀組織的枝晶生長和溶質(zhì)偏析現(xiàn)象。

    (2)多晶模擬時,晶粒生長初期模擬結(jié)果與單晶模擬相同;隨著凝固的進行,當(dāng)枝晶臂靠的較近時,枝晶會停止生長或發(fā)生彎曲,再現(xiàn)了枝晶的競爭生長。

    (3)由于凝固過程中溶質(zhì)的再分配,使得溶質(zhì)在枝晶前沿富集,降低了過冷度,減小了生長的速度,有縮頸現(xiàn)象的出現(xiàn)。

    (4)該模型可以實時地跟蹤凝固界面前沿的位置,節(jié)省計算時間,提高效率。

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    DOI:10.3976/j.issn.1002-4026.2016.03.006

    收稿日期:2016-03-17

    基金項目:山東省科技廳國際合作項目(2013GHZ30205);山東省科學(xué)院科研計劃項目(青年基金)(2013QN004)

    作者簡介:劉波祖(1990-),男,碩士研究生,研究方向為材料計算。 *通信作者,衣冠玉(1978-),男,副研究員,研究方向材料計算。Email:gyyi@sdas.org

    中圖分類號:TG292

    文獻標(biāo)識碼:A

    文章編號:1002-4026(2016)03-0028-07

    Front-tracking model of dendritic growth in multicomponent alloy solidification process

    LIU Bo-zu1,YI Guan-yu2*,ZHAO Zhong-kui1

    (1.School of Material Science and Engineering, Shandong Jianzhu University, Jinan 250001, China;2. Shandong Provincial Engineering Research Center for Lightweight Automobile Magnesium Alloy,Advanced Materials Research Institute, Shandong Academy of Sciences, Jinan 250014, China)

    Abstract∶To predict microstructure evolution of Aluminum alloy castings in solidification process, we generalize KGT model with an equivalent method and construct a front-tracking model applicable to multicomponent alloy. We further apply the model to the simulation for the solidification process of Al-6Si-4Cu alloy. Simulation results show that the model can predict free dendritic growth, solute segregation in liquid phase and competitive growth process of dendrites in polycrystal growth. The model can therefore track real-time front position of solidification, save computation time and improve efficiency.

    Key words∶front-tracking model; dendritic growth; ternary alloy

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