蓄熱過程強(qiáng)化技術(shù)的應(yīng)用研究進(jìn)展

孟鋒，安青松，郭孝峰，趙軍，鄧帥, ，趙棟（天津大學(xué)中低溫?zé)崮芨咝Ю媒逃恐攸c(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 0007；巴黎高等電子工程師學(xué)校，法國(guó) 巴黎96；天津生態(tài)城能源投資建設(shè)有限公司，天津 0007）

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綜述與專論

蓄熱過程強(qiáng)化技術(shù)的應(yīng)用研究進(jìn)展

孟鋒1，安青松1，郭孝峰2，趙軍1，鄧帥1, 3，趙棟1
（1天津大學(xué)中低溫?zé)崮芨咝Ю媒逃恐攸c(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300072；2巴黎高等電子工程師學(xué)校，法國(guó) 巴黎93162；3天津生態(tài)城能源投資建設(shè)有限公司，天津 300072）

摘要：蓄熱技術(shù)可以有效克服供能端與用戶端在時(shí)間和空間上的不匹配問題，是提高能源利用率的重要手段之一，但是當(dāng)前的蓄熱技術(shù)存在蓄、放熱速率較低等問題。鑒于此，本文綜述了過程強(qiáng)化技術(shù)在蓄熱中的應(yīng)用。首先介紹了各類蓄熱技術(shù)，包括顯熱蓄熱、潛熱蓄熱以及熱化學(xué)蓄熱，并且從蓄熱密度、蓄放熱速率以及技術(shù)可行性上對(duì)各類蓄熱技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了比較；其后，重點(diǎn)回顧了代表性過程強(qiáng)化技術(shù)在蓄熱系統(tǒng)中的應(yīng)用，包括結(jié)構(gòu)優(yōu)化、材料改性以及梯級(jí)蓄熱；通過分析可以看出，過程強(qiáng)化技術(shù)可以對(duì)蓄熱過程中的傳熱傳質(zhì)進(jìn)行強(qiáng)化，極大地提高蓄熱系統(tǒng)的蓄放熱效率。最后，本文就蓄熱技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了展望，蓄熱系統(tǒng)將朝著緊湊、高效的方向發(fā)展；在未來的發(fā)展中，蓄熱技術(shù)與能源互聯(lián)網(wǎng)的結(jié)合是應(yīng)用研究的重點(diǎn)之一。

關(guān)鍵詞：相變；蓄熱；傳熱；傳質(zhì)

第一作者：孟鋒（1989—），男，碩士研究生，主要研究方向?yàn)樾顭峒夹g(shù)。聯(lián)系人：鄧帥，講師，主要研究方向?yàn)橄冗M(jìn)熱力系統(tǒng)。E-mail SDeng@tju.edu.cn。

余熱回收以及可再生能源的應(yīng)用，大大減少了建筑對(duì)于一次能源的依賴，同時(shí)也減輕了化石燃料燃燒對(duì)環(huán)境的影響。然而，對(duì)于余熱資源以及可再生能源的應(yīng)用，一直以來存在兩方面的問題:熱源距離熱用戶距離較遠(yuǎn)；熱源具有很強(qiáng)的時(shí)間波動(dòng)性。

蓄熱技術(shù)可以有效地解決以上問題，尤其是在分布式能源系統(tǒng)中，合適的蓄熱系統(tǒng)能夠大大提高整個(gè)系統(tǒng)的能源利用率。在產(chǎn)出大于需求時(shí)，蓄熱系統(tǒng)可以將多余的熱量蓄存起來，在需要的時(shí)候放出。若蓄熱系統(tǒng)設(shè)計(jì)恰當(dāng)，新型可再生能源可以完全滿足用戶全年的能源消耗。

根據(jù)蓄熱裝置的用途不同，尺寸上也會(huì)有很大的區(qū)別，如圖1所示，一般分為:集中式蓄熱器、緩沖蓄熱器、用戶側(cè)蓄熱器以及移動(dòng)式蓄熱器。集中式蓄熱器一般較大，其作用在于對(duì)整個(gè)系統(tǒng)提供能量輸出；緩沖蓄熱器體積稍小，距離末端熱用戶較近，可以對(duì)負(fù)荷的波動(dòng)起到緩沖作用；用戶側(cè)蓄熱器體積最小，主要用于為末端熱用戶供熱。除此之外，移動(dòng)式蓄熱器也是利用余熱資源的有效手段。不同蓄熱系統(tǒng)的應(yīng)用以及其在熱網(wǎng)中的位置如圖 1所示。

蓄熱技術(shù)一般分為顯熱蓄熱、潛熱蓄熱以及熱化學(xué)蓄熱。蓄熱技術(shù)幾乎覆蓋了從低溫到高溫的所有溫度區(qū)間，在制冷、供熱、生活熱水以及熱源等眾多領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。以潛熱蓄熱為例，-20～120℃區(qū)間內(nèi)可以找到合適的蓄熱材料，并涵蓋眾多的應(yīng)用領(lǐng)域，具體如圖2所示。

溫度范圍為 30～70℃的低溫蓄熱系統(tǒng)在現(xiàn)代的能源網(wǎng)絡(luò)中具有很好的應(yīng)用前景。根據(jù) LUND等［1］的介紹，隨著第四代分布式供暖系統(tǒng)的出現(xiàn)，建筑物所需的供暖負(fù)荷將進(jìn)一步減小，生活熱水也主要是由低溫智能熱網(wǎng)來提供。使用蒸汽以及100℃左右的熱水進(jìn)行供暖的方式，因?yàn)槠淠芰坷寐瘦^低，在未來會(huì)逐漸被替代。

對(duì)于多能源互補(bǔ)系統(tǒng)而言，無論是集中式或者分布式系統(tǒng)，蓄熱技術(shù)都有著重要的作用。本文將就幾種具有較好應(yīng)用前景的蓄熱技術(shù)以及過程強(qiáng)化技術(shù)在不同蓄熱系統(tǒng)中的應(yīng)用進(jìn)行回顧與分析。

圖1 不同蓄熱系統(tǒng)在多能源熱網(wǎng)中的應(yīng)用

圖2 不同相變材料的應(yīng)用及蓄能密度［2］

1 蓄熱系統(tǒng)的分類

蓄熱系統(tǒng)具有很多不同的類型，從以小時(shí)為蓄放熱周期的短期蓄熱系統(tǒng)到跨季節(jié)的長(zhǎng)期蓄熱系統(tǒng)，從集中式蓄熱的大尺寸蓄熱系統(tǒng)到應(yīng)用于用戶端的小型蓄熱罐。在各類蓄熱系統(tǒng)中，最常見的是應(yīng)用于家庭住宅的蓄熱水箱，水箱的體積一般在100L左右。此外，應(yīng)用比較多的還有地下含水層蓄熱以及地埋管系統(tǒng)，這些蓄熱系統(tǒng)的規(guī)模相對(duì)比較大。上述所說的蓄熱系統(tǒng)比較常見，屬于顯熱蓄熱。近些年，一些更為先進(jìn)的蓄熱技術(shù)，即相變蓄熱以及化學(xué)反應(yīng)蓄熱，也得到了廣泛的研究。每一種蓄熱系統(tǒng)都有各自的缺點(diǎn)和優(yōu)點(diǎn)。

（1）顯熱蓄熱 利用蓄熱材料溫度的變化來實(shí)現(xiàn)蓄熱，技術(shù)上不存在難題，運(yùn)行管理也比較簡(jiǎn)單，但是顯熱蓄熱的蓄熱密度比較小，蓄熱裝置體積龐大，另外顯熱蓄熱的溫度波動(dòng)較大，難以提供穩(wěn)定的熱源。

（2）潛熱蓄熱 利用相變材料的相變來實(shí)現(xiàn)蓄熱，蓄熱密度大于潛熱蓄熱，并且在蓄熱與放熱的過程中溫度幾乎保持不變，易于與系統(tǒng)匹配。但是大多數(shù)的蓄熱材料導(dǎo)熱系數(shù)很低，導(dǎo)致蓄熱系統(tǒng)的蓄放熱速率較慢。

（3）化學(xué)反應(yīng)蓄熱 通過化學(xué)能與熱能相互轉(zhuǎn)化來實(shí)現(xiàn)蓄熱，蓄熱密度大，但是因?yàn)榛瘜W(xué)反應(yīng)蓄熱的操作工藝較為復(fù)雜，離大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用還有一段距離。

對(duì)于一個(gè)性能優(yōu)良的蓄熱系統(tǒng)，它應(yīng)該滿足下面所述的條件。

（1）靈活可靠性 在熱用戶需要熱量時(shí)，蓄熱系統(tǒng)能夠提供足夠的熱量，而且始終保持較高的放熱效率。

（2）高效性 蓄熱系統(tǒng)的熱損失很小，能夠?qū)⒊錈徇^程蓄存的熱量長(zhǎng)期保存下。

（3）緊湊型 在滿足蓄熱總量的前提下，蓄熱設(shè)備的體積以及質(zhì)量要盡可能小。

對(duì)于集中式蓄熱，小尺寸、高蓄熱容量的蓄熱系統(tǒng)能夠減少建設(shè)費(fèi)用；對(duì)于個(gè)人用戶，緊湊式系統(tǒng)能夠減少占地面積。

2 過程強(qiáng)化技術(shù)在不同蓄熱技術(shù)中的應(yīng)用

2.1 分層水箱

分層水箱是常見的一種顯熱蓄熱方式，因?yàn)槠涑杀据^低，操作簡(jiǎn)便已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用。在蓄熱水箱的內(nèi)部，沿著垂直方向液體的溫度不同，由于液體的密度與溫度成反比，在浮升力的作用下，會(huì)自然分層。溫度分層能夠在蓄熱和放熱過程中保證能量的可用性。對(duì)于分層水箱而言，分層的穩(wěn)定性決定著水箱蓄放熱性能:優(yōu)秀的分層水箱可以將能量較高的熱水集中在蓄熱水箱的上部，提高能源的品質(zhì)，縮短系統(tǒng)啟動(dòng)時(shí)間，相比于不分層的蓄熱水箱，分層水箱可以避免使用輔助熱源［3］。一般影響水箱分層的因素有3個(gè)。

（1）相鄰溫度層之間的熱擴(kuò)散，即導(dǎo)熱。這里的熱擴(kuò)散包括兩部分:一種發(fā)生在液體內(nèi)部，即溫度層之間，另一種則通過容器側(cè)壁進(jìn)行傳熱。熱擴(kuò)散對(duì)于溫度分層有破壞作用。

（2）強(qiáng)制對(duì)流，由于擾動(dòng)造成不同溫層之間的液體混合。這種混合一般在充放熱過程中出現(xiàn)，會(huì)造成液體內(nèi)部的強(qiáng)制對(duì)流，從而破壞溫度分層。

（3）自然對(duì)流，由不同溫度層之間密度的差異造成。溫度高的水密度小，溫度低的水密度大，所以溫度較高的水會(huì)在浮升力的作用下向上運(yùn)動(dòng)，形成自然對(duì)流。如果水箱進(jìn)口的擾動(dòng)很小，可以近似認(rèn)為水在水箱中是由上到下一層層分布的［4］。浮升力是蓄熱水箱內(nèi)溫度分層的主要?jiǎng)恿υ?，因此自然?duì)流有利于保持容器內(nèi)的溫度分層。

因此，蓄熱水箱的分層現(xiàn)象主要是由自然對(duì)流造成的，而熱擴(kuò)散以及強(qiáng)制對(duì)流對(duì)于溫度分層都是不利的，所以為了強(qiáng)化蓄熱水箱的分層效果，自然對(duì)流應(yīng)該被強(qiáng)化，而熱擴(kuò)散以及強(qiáng)制對(duì)流都應(yīng)該被最大限度地抑制。

無論是在小型蓄熱水箱還是大型的蓄熱系統(tǒng)中，抑制擾動(dòng)是一種被廣泛應(yīng)用的技術(shù)手段。在小型的蓄熱水箱中，一般采用較小的進(jìn)口流速，以減小擾動(dòng)。王登甲等［5］建立了蓄熱水箱溫度分層的多結(jié)點(diǎn)模型，并利用CFD軟件對(duì)5種不同工況下水箱內(nèi)的溫度分層進(jìn)行了模擬，分析結(jié)果表明:水箱進(jìn)口流速越小，水箱內(nèi)部溫度分層越明顯，研究顯示流速在 0.01～0.05m/s之間時(shí)可以較好地實(shí)現(xiàn)水箱的溫度分層。對(duì)于一些進(jìn)口流速較大的情況，可以采用一些特殊的設(shè)備，比如進(jìn)口布液器、密度感應(yīng)閥以及溫度二極管來強(qiáng)化溫度分層。對(duì)于大型的蓄熱設(shè)備，為了充分利用蓄熱系統(tǒng)所蓄存的能量，一般在入口處安裝一組閥門，根據(jù)豎直方向溫度的不同調(diào)節(jié)入口的位置［6］。

2.1.1 入口布液器以及隔板

在蓄熱器入口處設(shè)置隔板是強(qiáng)化蓄熱水箱分層的有效手段。ALTUNTOP等［7］研究表明，在使用熱水的時(shí)候，圓形以及環(huán)形的隔板能夠有效地減小擾動(dòng)對(duì)于溫度分層的影響。他們對(duì)一個(gè)與太陽(yáng)能板直接相連的低流速蓄熱罐進(jìn)行了數(shù)值模擬研究，蓄熱罐高1.5m，直徑為1m。熱水以1m/s的流速在30min之內(nèi)充滿蓄熱罐。由于隔板的存在，蓄熱罐上部水溫為50℃，蓄熱器下部溫度為30℃，在20℃的溫差情況下依然可以保持良好的分層效果。對(duì)于另一個(gè)完全相同的蓄熱罐，在不設(shè)置隔板的情況下，水箱內(nèi)部的水基本完全混合，整個(gè)水箱內(nèi)的最大溫差為1℃，溫度分層基本被破壞。

ZURIGAT等［8］研究了穿孔布液器對(duì)于斜溫層的影響。根據(jù)ZURIGAT等的研究，當(dāng)理查德數(shù)低于5時(shí)，布液器對(duì)于溫度分層的作用開始顯現(xiàn)。另外，與全穿孔布液器或者全封閉布液器相比，半穿孔布液器對(duì)于溫度分層的促進(jìn)作用更加明顯。

韓延民等［9］提出一種新型的太陽(yáng)能溫度分層臥式水箱，水箱長(zhǎng)寬高分別為1m、0.5m、0.75m，并且通過改善水箱結(jié)構(gòu)、增加倒流隔板，能夠在不增加水箱高度的條件下實(shí)現(xiàn)水箱內(nèi)部的熱分區(qū)，在同等外界環(huán)境下，隨著水箱溫度分層梯度從10℃增加到20℃，溫度分層水箱蓄存的可用能比普通水箱增加15%～20%。

2.1.2 密度感應(yīng)閥

根據(jù)進(jìn)口溫度控制熱水進(jìn)口流量，可以防止冷熱水之間的混合，從而有利于保持斜溫層。SMITH等［10］設(shè)計(jì)了一種密度感應(yīng)閥，在這種密度感應(yīng)閥上裝有一個(gè)浮標(biāo)，浮標(biāo)的密度與理想水溫下水的密度相同。當(dāng)水的溫度低于預(yù)期值時(shí)，浮標(biāo)將會(huì)上升，閥門將保持一個(gè)關(guān)閉狀態(tài)；反之，當(dāng)水的溫度等于或者高于設(shè)定溫度時(shí)，浮標(biāo)將會(huì)下沉，閥門將會(huì)保持開啟狀態(tài)。使用該閥門能避免充熱過程中冷熱流體的混合。

2.1.3 溫度二極管

溫度二極管與密度感應(yīng)閥的原理相似，也是一種強(qiáng)化自然對(duì)流的裝置。它的原理是，通過促進(jìn)浮升力作用，驅(qū)動(dòng)熱水向上運(yùn)動(dòng)、冷水向下運(yùn)動(dòng)，使自然對(duì)流得到強(qiáng)化。DEVORE等［11］在一個(gè)分區(qū)蓄熱水箱上安裝了溫度二極管，蓄熱水箱應(yīng)用于一個(gè)太陽(yáng)能光熱系統(tǒng)中。通過模擬以及實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于蓄熱水箱，設(shè)置兩個(gè)分區(qū)，每個(gè)分區(qū)安裝4個(gè)溫度二極管的效果是最好的。

2.1.4 幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化

對(duì)蓄熱水箱而言，蓄熱水箱罐體高與直徑的比H/d對(duì)蓄熱水箱的溫度分層以及熱損失也具有很大的影響（如圖3）。一方面，從熱損失的角度來看，最佳的H/d是1；另一方面，由于在細(xì)高的蓄熱罐內(nèi)，由于溫度梯度所形成的自然對(duì)流更加明顯，所以較大的H/d有利于蓄熱水箱內(nèi)部的溫度分層。

BOUHDJAR等［12］通過數(shù)值模擬的方法研究了H/d對(duì)于蓄熱水箱溫度分層的影響。他們通過調(diào)整蓄熱水箱的H/d的數(shù)值（H/d的數(shù)值為1.67～6），對(duì)不同H/d下蓄熱水箱的對(duì)流擴(kuò)散以及蓄熱效率進(jìn)行了研究。在模擬中不考慮熱損失以及放熱效率。結(jié)果表明，對(duì)于固定溫度的放熱過程，當(dāng) H/d較大時(shí)，蓄熱水箱內(nèi)部的斜溫層厚度較薄，溫度分層更明顯。

圖3 蓄熱水箱分層現(xiàn)象以及強(qiáng)化分層的技術(shù)手段［7，8，10-11，16］

NORTON等［13］利用實(shí)驗(yàn)以及模擬手段研究了不同結(jié)構(gòu)下低流速蓄熱罐的性能。研究中一個(gè)重要的成果是揭示了在相同的充熱條件下，H/d對(duì)于溫度分層的影響。本研究中，對(duì)比了H/d分別為1/3 和3時(shí)兩種圓柱狀蓄熱罐的斜溫層曲線。兩個(gè)蓄熱罐的初始條件完全相同，在蓄熱過程中，進(jìn)口溫度為60℃，蓄熱時(shí)間為30min。結(jié)果表明，兩個(gè)蓄熱罐經(jīng)過相同的蓄熱過程，H/d為3/1的蓄熱罐內(nèi)部達(dá)到59℃的水的體積要多于H/d為1/3的蓄熱水箱。此外，對(duì)于蓄熱水箱底部的水溫，前者也要低于后者。這兩個(gè)結(jié)果都表明H/d較大的蓄熱水箱具有更好的溫度分層效果。

如果將熱損失考慮在內(nèi)，H/d對(duì)蓄熱器的影響需要重新評(píng)價(jià)。FAN等［14-15］研究了靠近管壁的浮升流對(duì)于溫度分層的影響。在蓄熱水箱中，由于溫度不同導(dǎo)致水的密度不同，溫度較高的水向上運(yùn)動(dòng)，溫度較低的水向下運(yùn)動(dòng)，會(huì)形成浮升流。本研究中兩個(gè)蓄熱水箱的H/d分別為1/1和5/1，初始溫度為80℃。經(jīng)過24h，H/d為1/1的蓄熱水箱的頂部與底部溫度分別為73.5℃與69.2℃，H/d為5/1的蓄熱水箱的頂部與底部溫度分別為74.1℃與65.3℃。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，蓄熱水箱的H/d較大，溫度分層越好，從而可以得到更多的可用能。然而，從另一方面來看，H/d為1/1的蓄熱水箱因?yàn)闊釗p失較小，內(nèi)部水的平均溫度較高，所以蓄熱水箱蓄存的能量總量較多。

2.1.5 分區(qū)蓄熱系統(tǒng)

將蓄熱水箱分割成幾個(gè)區(qū)域是強(qiáng)化溫度分層的有效手段。一般可以通過兩種手段來實(shí)現(xiàn)分區(qū)蓄熱:將一個(gè)水箱分割成幾個(gè)區(qū)域或者采用多個(gè)水箱進(jìn)行蓄熱。HAN等［17］對(duì)水平分區(qū)蓄熱水箱進(jìn)行了研究。蓄熱水箱應(yīng)用于太陽(yáng)能熱水系統(tǒng)之中，蓄熱水箱內(nèi)部由絕熱擋板分割成3個(gè)區(qū)域。通過研究發(fā)現(xiàn)，在理查德數(shù)小于10-2的工況下，相鄰兩個(gè)蓄熱區(qū)域內(nèi)的水溫可以保持15～20℃的溫差，具有良好的分層效果，蓄熱效果良好。

多個(gè)水箱通過并聯(lián)或者串聯(lián)的方式構(gòu)成的蓄熱系統(tǒng)也是強(qiáng)化溫度分層的有效手段。DICINSON等［18］對(duì)一個(gè)多區(qū)域蓄熱裝置的蓄放熱策略進(jìn)行了研究，該裝置應(yīng)用于太陽(yáng)能熱水系統(tǒng)之中。蓄熱裝置由3個(gè)體積為270L的蓄熱水箱構(gòu)成，每個(gè)蓄熱水箱通過浸入式換熱盤管與熱源相連。通過模擬與實(shí)驗(yàn)，研究了蓄熱裝置兩天的蓄放熱性能。研究發(fā)現(xiàn)，水箱串聯(lián)的形式不利于放熱過程中的溫度分層，因?yàn)楫?dāng)水箱串聯(lián)時(shí)放熱水流會(huì)對(duì)蓄熱罐內(nèi)造成很強(qiáng)烈的流動(dòng)擾動(dòng)從而產(chǎn)生不同溫度的流體混合。此外，研究者還發(fā)現(xiàn)，當(dāng)水箱采用并聯(lián)形式進(jìn)行蓄熱時(shí)，在蓄熱后期溫度層容易被破壞，因?yàn)樵谛顭岷笃谟捎谔?yáng)輻射強(qiáng)度的減弱，蓄熱水溫會(huì)低于水箱內(nèi)進(jìn)口區(qū)域水溫。從上述結(jié)論來看，最佳的運(yùn)行策略應(yīng)該是在蓄熱過程中采用串聯(lián)，在放熱過程中采用并聯(lián)。工程上，采用并聯(lián)的模式可以提高蓄放熱過程的可用能而且會(huì)提高系統(tǒng)的效率，所以總體來說，并聯(lián)模式是最優(yōu)的運(yùn)行模式。上述研究作者通過數(shù)值模擬印證了這一點(diǎn)。圖4為分區(qū)蓄熱水箱的系統(tǒng)圖。

2.2 地埋管蓄熱系統(tǒng)的傳熱強(qiáng)化

另一種常見的顯熱蓄熱系統(tǒng)是地埋管系統(tǒng)。在地埋管蓄熱系統(tǒng)中，土壤或者巖石充當(dāng)蓄熱介質(zhì)，所以當(dāng)系統(tǒng)建設(shè)完成之后蓄熱介質(zhì)的熱物性是難以改變的。在地埋管蓄熱系統(tǒng)中，強(qiáng)化的目的就是通過強(qiáng)化導(dǎo)熱，減小整個(gè)傳熱過程的熱阻。

地埋管換熱器的形式多樣，但對(duì)傳熱熱阻影響較大的因素主要集中在四部分:載熱流體、管壁、鉆孔回填材料以及土壤。根據(jù)DELALEUX等［19］的研究，回填材料的熱阻是影響地埋管蓄熱系統(tǒng)換熱的主要因素。

BORINAGE等［20］在水泥漿中添加各種不同的添加物，將添加填充物的水泥漿作為回填材料，研究了不同添加物對(duì)于地埋管換熱器的影響。地埋管換熱器采用的是雙U管，鉆孔直徑為140mm，管子的外徑為32mm，內(nèi)徑為26mm。試驗(yàn)中比較了純水泥漿以及添加了SiO2和速凝劑的水泥漿這兩種回填材料的導(dǎo)熱系數(shù)。研究發(fā)現(xiàn)，后者的導(dǎo)熱系數(shù)為 2.1W/（m·K），而前者的導(dǎo)熱系數(shù)只有0.8W/（m·K）。導(dǎo)熱系數(shù)的顯著增加意味著地埋管換熱器長(zhǎng)度的減少或者整體換熱系數(shù)的增加，從而提高地埋管蓄熱系統(tǒng)的效率。

圖4 分區(qū)梯級(jí)蓄熱水箱系統(tǒng)圖［18］

添加導(dǎo)熱系數(shù)高的石墨顆粒也可以有效地提高回填材料的導(dǎo)熱系數(shù)。DELALEUX等［19］對(duì)鱗片狀石墨以及膨脹石墨作為添加劑進(jìn)行了比較。通過研究發(fā)現(xiàn)，添加石墨顆粒以及膨脹石墨都可以使回填材料的導(dǎo)熱系數(shù)大幅度提高，當(dāng)添加10%～15%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）粒徑為300μm的石墨顆?；蛘咛砑?%，密度為100kg/m3的膨脹石墨時(shí)，復(fù)合回填材料的導(dǎo)熱系數(shù)可以達(dá)到5W/（m·K）。通過研究發(fā)現(xiàn)，石墨增強(qiáng)型回填材料與常規(guī)膨潤(rùn)土回填材料相比，可以將地埋管系統(tǒng)的延米換熱量由60W/m提高到90W/m，這就意味著在整個(gè)系統(tǒng)換熱總量不變的情況下，埋管深度可以減少近33%。圖5為回填材料在無添加以及不同添加材料下的導(dǎo)熱系數(shù)變化以及對(duì)延米換熱量的影響。

2.3 潛熱蓄熱系統(tǒng)中的傳熱傳質(zhì)強(qiáng)化

相變蓄熱是利用相變材料的潛熱進(jìn)行蓄熱，一般使用的相變材料在液固兩相之間轉(zhuǎn)換。與常規(guī)的顯熱蓄熱相比，其具有兩個(gè)明顯的優(yōu)勢(shì):蓄熱密度較大；工作溫度穩(wěn)定。此外，對(duì)于不同蓄熱溫度的使用場(chǎng)合，可以根據(jù)需要對(duì)相變材料進(jìn)行選擇。然而，大多數(shù)相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)較低，導(dǎo)致較低的換熱效率以及較長(zhǎng)的蓄放熱時(shí)間，這限制了相變蓄熱的大規(guī)模應(yīng)用。

在相變蓄熱系統(tǒng)中，強(qiáng)化技術(shù)主要著眼于相變材料與載熱流體之間的傳熱強(qiáng)化。影響換熱的因素主要包括:換熱面積、相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)、換熱溫差以及自然對(duì)流。常用的強(qiáng)化換熱手段有以下幾種:①結(jié)構(gòu)優(yōu)化，包括通過封裝手段增加面積-體積比，通過直接式換熱減少中間熱阻、強(qiáng)化對(duì)流換熱；②通過在相變材料中添加高導(dǎo)熱物質(zhì)來制備復(fù)合相變材料。此外，還可以利用梯級(jí)蓄熱來增加換熱溫差，提高換熱效率。圖6列出了國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)中幾種強(qiáng)化手段的示意圖。

2.3.1 增加換熱面積

在相變材料側(cè)增加肋片是增加換熱面積的有效手段。RATHOD等［21］通過實(shí)驗(yàn)研究了在管殼式相變蓄熱器管外側(cè)添加長(zhǎng)直肋對(duì)蓄放熱性能的影響。對(duì)于蓄熱過程，當(dāng)載熱流體進(jìn)口溫度為80℃時(shí)，熔化時(shí)間減少了12.5%；當(dāng)載熱流體進(jìn)口溫度為85℃時(shí)，熔化時(shí)間減少了24.52%；對(duì)于放熱過程，凝固時(shí)間減少將近43.6%。CASTELL等［22］通過研究發(fā)現(xiàn)，肋片不僅可以增加換熱面積，而且可以強(qiáng)化對(duì)流換熱的強(qiáng)度，在載熱流體不變的情況下，能夠有效增強(qiáng)載熱流體與相變材料之間的換熱。凌空等［23］采用顯熱容法對(duì)環(huán)狀翅片蓄熱器進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算分析，計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)翅片材料導(dǎo)熱系數(shù)對(duì)蓄熱速度影響不大，翅片間距是主要影響因素。

圖5 回填材料添加高導(dǎo)熱物質(zhì)對(duì)于地埋管延米換熱量的影響［19］

圖6 通過蓄熱器結(jié)構(gòu)改造以及蓄熱材料改性強(qiáng)化換熱［21，26，28-29］

通過改變管路的結(jié)構(gòu)也能夠有效增加換熱面積。LANGURI等［24］設(shè)計(jì)了一種波紋管，這種波紋管具有很大的面積/體積比。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，利用波紋管可以大幅度加快蓄放熱速率。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，波紋管可以大幅度加快蓄放熱的響應(yīng)速度。波紋管的蓄熱熱響應(yīng)速度是常規(guī)光直管的 9.2倍（0.13℃/s，0.014℃/s），放熱過程的熱響應(yīng)速度是光直管的5.2倍。

為了增大換熱面積，可以在相變材料內(nèi)部添加薄壁金屬環(huán)。VELRAJ等［25］在蓄熱器內(nèi)部添加直徑為 1cm的薄壁金屬環(huán)，薄壁金屬環(huán)的體積分?jǐn)?shù)為20%。通過研究蓄熱器的放熱過程發(fā)現(xiàn)，添加了薄壁金屬環(huán)后放熱時(shí)間相當(dāng)于常規(guī)蓄熱器的1/9。

2.3.2 直接式蓄熱

為了消除載熱流體與相變材料之間的熱阻，直接式蓄熱的概念被提出。在直接式蓄熱系統(tǒng)中，載熱流體與相變材料直接接觸。當(dāng)前關(guān)于直接式蓄熱的研究主要集中在蓄熱器的蓄放熱性能特性以及熔化凝固過程中相變材料的對(duì)流換熱。WANG和GUO等［26-27］通過實(shí)驗(yàn)研究對(duì)比了直接式以及間接式蓄熱的蓄放熱速率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在相同的蓄熱工況下，直接式蓄熱系統(tǒng)的蓄熱效率是2278W，間接式蓄熱器的蓄熱效率為 680W，消除了接觸熱阻，直接式蓄熱系統(tǒng)的蓄熱效率是間接式蓄熱效率的3倍。

2.3.3 復(fù)合材料

復(fù)合相變材料能夠有效增大相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)復(fù)合相變材料進(jìn)行了廣泛的研究。常見的添加物有微-納米顆粒、碳纖維以及金屬泡沫等。

OYA等［28-29］以赤藻糖醇作為相變材料，通過添加不同的物質(zhì)，制備出復(fù)合材料。以泡沫金屬鎳作為基體，在真空條件下制備了泡沫金屬-赤藻糖醇復(fù)合相變材料，泡沫金屬的孔隙率在90%以上，孔隙尺寸為100～500μm。制備的金屬鎳-赤藻糖醇復(fù)合材料能夠達(dá)到的最高有效導(dǎo)熱系數(shù)為11.6W/（m·K），是純赤藻糖醇導(dǎo)熱系數(shù)的16倍。此外，3種更為廉價(jià)的顆粒，即球狀石墨、膨脹石墨以及納米鎳顆粒（平均尺寸為5～8μm）也可作為添加劑來制備復(fù)合相變材料。結(jié)果表明:通過添加體積分?jǐn)?shù)為15%的膨脹石墨，復(fù)合材料的有效導(dǎo)熱系數(shù)是純赤藻糖醇的6.4倍。從圖7可以看出，通過添加高導(dǎo)熱物質(zhì)可以有效地提高相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)。

圖7 不同添加物對(duì)于相變材料導(dǎo)熱系數(shù)的影響［29］

唐小梅等［30］用脂肪酸二元低共熔混合物相變材料作為蓄熱介質(zhì)，通過實(shí)驗(yàn)研究了添加泡沫銅金屬材料增強(qiáng)相變材料導(dǎo)熱的方法。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，與純蓄熱材料相比，添加泡沫銅的蓄熱系統(tǒng)換熱性能得到增強(qiáng)，整個(gè)蓄熱器內(nèi)達(dá)到相變溫度的時(shí)間僅為純蓄熱材料的22.5%。由于相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)較低，在熔化過程中容易產(chǎn)生熱堆積，使得傳熱惡化。而泡沫銅大大增大了相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)，緩解了熱堆積的影響。

在研究復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)時(shí)，應(yīng)該同時(shí)考慮固態(tài)導(dǎo)熱系數(shù)與液態(tài)導(dǎo)熱系數(shù)。根據(jù) WANG等［31］的研究，復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)增強(qiáng)效果在熔化前熔化后是不同的，尤其對(duì)于高濃度納米顆粒添加物，因?yàn)楦邼舛燃{米顆粒添加物由于表面作用力，容易發(fā)生團(tuán)聚。此外，對(duì)于高濃度的添加材料，相變溫度和比熱容也會(huì)相應(yīng)發(fā)生改變。在將來的研究中，應(yīng)該綜合考慮這些變化。

2.3.4 封裝優(yōu)化

用固體外殼對(duì)相變材料進(jìn)行微封裝結(jié)合了間接式與直接式蓄熱的優(yōu)點(diǎn)，可以有效提高蓄熱器的性能。在熔化與凝固過程中封裝外殼不僅作為載熱流體與相變材料的換熱面，而且起到保護(hù)內(nèi)部相變材料的作用。當(dāng)前對(duì)于相變材料封裝的研究主要集中在封裝尺寸、形狀以及材料等幾個(gè)方面。

OMARI等［32］分析了5種不同封裝形狀的蓄熱器熔化特性。通過模擬的方法研究了自然對(duì)流對(duì)于熔化過程的影響。根據(jù)模擬結(jié)果，寬度較窄，豎直放置的蓄熱器熔化速度最快，因?yàn)樾顭崞鲀?nèi)部液態(tài)相變材料向上的自然對(duì)流會(huì)被大大增強(qiáng)。該作者同時(shí)指出，研究的不足之處在于沒有對(duì)凝固過程進(jìn)行分析，后續(xù)研究應(yīng)該就凝固過程的最優(yōu)結(jié)構(gòu)進(jìn)行探究。WEI等［33］針對(duì)球體、圓柱體、盤狀、管狀4種不同封裝形狀的蓄熱器放熱性能進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)果表明，球狀封裝的放熱性能最好，管狀封裝最差。

與直接式蓄熱系統(tǒng)相比，相變材料封裝顆粒由于封裝壁熱阻的存在，蓄放熱效率要低一些。當(dāng)前對(duì)于相變材料封裝的研究除了盡可能減小封裝尺寸，增大面積-體積比，另一個(gè)重要的技術(shù)是合成層狀導(dǎo)熱薄板用以固定相變微膠囊，從而大幅提高相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)。DARKWA［34］對(duì)一種層狀相變材料板進(jìn)行了模擬研究。層狀相變材料板以泡沫銅作為基體，將相變材料微膠囊通過黏合劑固定在泡沫銅上。相變材料顆粒的分布是可控的，具體布置有3種類型，即矩形、三角形以及錐形。結(jié)果表明，3種布置形式都可以提高相變材料導(dǎo)熱系數(shù) 10倍以上，其中矩形布置效果最為顯著。然而，這種技術(shù)也存在著一定的缺陷，相變材料板與純相變材料相比，蓄熱密度會(huì)大大減小:純相變材料的蓄熱密度為157MJ/m3，封裝材料的蓄熱密度只有81MJ/m3。這是由于封裝材料單位體積內(nèi)既包含相變材料又包含固定材料。張艷來等［35］用石蠟混合物（以C19H40為主體，相變溫度25～38℃，比熱容極大值出現(xiàn)在31.5℃左右）為芯材，樹脂材料為囊壁，與水混合制備成微納米膠囊流體，將其填充在矩形密閉容器內(nèi)。通過數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)，對(duì)相變材料相變過程的特性進(jìn)行了分析，得出由于相變材料的相變化促進(jìn)了相變材料微膠囊流體的自然對(duì)流的發(fā)生，提前了自然對(duì)流的啟動(dòng)時(shí)間，提高了單位蓄熱量的蓄熱速度。

在將來的研究中，蓄熱材料的循環(huán)穩(wěn)定性、導(dǎo)熱系數(shù)與蓄熱密度之間的平衡將成為研究重點(diǎn)。

2.3.5 梯級(jí)蓄熱

在相變蓄熱系統(tǒng)中，可以利用多種不同熔點(diǎn)的相變材料共同實(shí)現(xiàn)蓄放熱過程。在蓄熱過程中，通過在高溫載熱流體流動(dòng)方向上布置熔點(diǎn)逐漸降低的相變材料，可以提高載熱流體與相變材料之間的傳熱溫差。沿載熱流體流動(dòng)方向的垂直方向由內(nèi)而外布置熔點(diǎn)逐漸降低的相變材料也可以實(shí)現(xiàn)相同的傳熱效果。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者就梯級(jí)蓄熱的蓄放熱特性進(jìn)行了廣泛的研究。WANG等［36］通過在銅管周圍布置不同熔點(diǎn)的相變材料實(shí)現(xiàn)了梯級(jí)蓄熱。在該蓄熱系統(tǒng)中，從內(nèi)而外相變材料的熔點(diǎn)依次遞增，分別為41.8℃、55.5℃、64.2℃。實(shí)驗(yàn)過程中蓄熱溫度為 70℃，通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，梯級(jí)蓄熱的蓄熱時(shí)間比單級(jí)蓄熱減少了21%。FANG等［37］通過延管路徑向布置3種不同熔點(diǎn)的相變材料也可以實(shí)現(xiàn)相同的效果。

胡芃等［38］在忽略蓄熱器具體形式的情況下對(duì)熱力學(xué)有效能進(jìn)行分析，推導(dǎo)出了不同級(jí)數(shù)下PCMs的各自最佳相變溫度的計(jì)算公式，并利用計(jì)算結(jié)果分析了不同有效能利用率的變化，結(jié)果表明:當(dāng)級(jí)數(shù)為4時(shí)，有效能利用率理論上達(dá)到80%以上。

2.4 吸附式蓄熱系統(tǒng)中傳熱傳質(zhì)強(qiáng)化

在熱化學(xué)蓄熱系統(tǒng)中，蓄熱過程是通過物理或者化學(xué)吸附完成的。固汽吸附以及液汽吸附主要適用于低溫蓄熱系統(tǒng)。利用水合鹽進(jìn)行的化學(xué)反應(yīng)因?yàn)榫哂休^高的反應(yīng)熱，比較適合于中高溫蓄熱。

對(duì)于吸附式蓄熱系統(tǒng)有兩個(gè)重要的指標(biāo)，即蓄熱密度以及放熱功率。首先，就蓄熱密度而言，從材料角度而言，一般比水蓄熱高10倍；從系統(tǒng)角度而言，蓄熱密度的增長(zhǎng)比例略小，因?yàn)榉磻?yīng)床、導(dǎo)熱流體管道等附加設(shè)備占據(jù)了很大的體積。因此為了保證較高的蓄熱密度，必須盡量減小輔助設(shè)備的體積。其次，對(duì)于放熱過程而言，放熱功率取決于反應(yīng)速率，而反應(yīng)速率從本質(zhì)上來說取決于固-氣之間的傳質(zhì)以及對(duì)于反應(yīng)條件的良好控制等因素［39］。

由于以上的原因，吸附式蓄熱的過程強(qiáng)化主要分兩個(gè)方向:載熱流體與吸著劑之間的傳熱強(qiáng)化以及反應(yīng)床內(nèi)部的傳質(zhì)強(qiáng)化。強(qiáng)化手段包括:①反應(yīng)床的優(yōu)化，通過使用高導(dǎo)熱多孔介質(zhì)材料來獲得更好的填充率；②通過固-氣之間更好地接觸實(shí)現(xiàn)傳質(zhì)的強(qiáng)化；③通過對(duì)反應(yīng)條件精確的控制來實(shí)現(xiàn)傳熱的強(qiáng)化［40］。

2.4.1 吸附系統(tǒng)的改進(jìn)

吸附式系統(tǒng)具有較高的蓄熱密度，在蓄冷或者蓄熱領(lǐng)域具有廣大的應(yīng)用前景。國(guó)內(nèi)外學(xué)者在吸附系統(tǒng)的研究中取得了顯著的進(jìn)展，包括新型工質(zhì)對(duì)以及三相膨脹循環(huán)的技術(shù)。

BALES等［41］利用NaOH-H2O作為工質(zhì)對(duì)，實(shí)現(xiàn)了吸附式蓄熱，并對(duì)熱系統(tǒng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。實(shí)際試驗(yàn)中蓄熱系統(tǒng)為單級(jí)閉式吸附系統(tǒng)，驅(qū)動(dòng)溫度為59℃。通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以推斷出，如果采用兩級(jí)吸附系統(tǒng)，熱源溫度為 150℃，蓄熱密度可以高達(dá)250kW·h/m3。

QUINNELL等［42］提出了一種一體式的蓄熱系統(tǒng)。在該系統(tǒng)中，水溶液的吸附與解吸過程發(fā)生在同一個(gè)容器中。在容器內(nèi)部設(shè)有一個(gè)內(nèi)置換熱器，可以保證在蓄熱以及釋熱的過程中不會(huì)對(duì)容器內(nèi)溫度以及濃度梯度造成過大的干擾。研究結(jié)果表明這種蓄熱系統(tǒng)具有較為可觀的蓄熱密度:一個(gè)4m3的蓄熱罐，結(jié)合良好的外部保溫層，最大蓄熱溫度為95℃，穩(wěn)定蓄存時(shí)間可達(dá)160天。這個(gè)蓄熱周期完全能夠滿足跨季節(jié)建筑物供暖的蓄熱需求。

2.4.2 固-氣反應(yīng)過程的反應(yīng)床優(yōu)化

利用多孔反應(yīng)床可以有效提高蓄放熱速率。首先，在選擇固體顆粒的尺寸以及形狀時(shí)，應(yīng)該盡可能提高蓄熱系統(tǒng)的蓄熱密度以及蓄放熱功率。MICHEL等［43］研究了兩種不同粒徑的SiBr2與水蒸氣發(fā)生水合過程的差異。兩種顆粒的尺寸分別為50μm以及80μm，通過濕空氣在反應(yīng)床內(nèi)的循環(huán)來實(shí)現(xiàn)水合過程。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，大尺寸顆粒的反應(yīng)速率更快，在相同的反應(yīng)條件下，當(dāng)大尺寸顆粒完成整個(gè)反應(yīng)86%時(shí)，小尺寸顆粒只完成整個(gè)反應(yīng)的26%。這是因?yàn)榇蟪叽绲念w粒滲透率更好，更有利于反應(yīng)的進(jìn)行。

此外，添加高導(dǎo)熱物質(zhì)也是有效的強(qiáng)化手段。使用碳纖維可以有效提高顆粒的導(dǎo)熱系數(shù)，使反應(yīng)速率大大提升。根據(jù)NAKASON等［44］的研究，在強(qiáng)化換熱的過程中，換熱系數(shù)以及顆粒導(dǎo)熱系數(shù)應(yīng)該綜合考慮。沈丹等［45］針對(duì)MgH2/Mg系統(tǒng)的放熱過程進(jìn)行研究，認(rèn)為反應(yīng)床的換熱能力比蓄熱材料本身對(duì)系統(tǒng)性能影響更大，在反應(yīng)床中加入合適孔隙率的泡沫金屬時(shí)，系統(tǒng)可獲得更快的反應(yīng)速率和放熱速率。

通過提高氣體在反應(yīng)床中的分散均勻度可以有效提高傳質(zhì)。MICHEL等［43］在氣體進(jìn)口設(shè)置了一種特殊的氣體分散器，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，與無分散器的系統(tǒng)相比，釋熱效果提高了12.5%。圖8為反應(yīng)裝置以及分散器示意圖。

此外，WANG等［46］設(shè)計(jì)了一種利用吸附式蓄熱裝置回收余熱用于制冰的裝置。通過研究發(fā)現(xiàn)，在統(tǒng)的COP。并且就熱管中的工質(zhì)進(jìn)行篩選，發(fā)現(xiàn)水是最合適的熱管介質(zhì)。

3 結(jié)語(yǔ)與展望

在當(dāng)前全球能源形勢(shì)緊張的情況下，改善傳統(tǒng)能源利用率和提高可再生能源比例，從而實(shí)現(xiàn)能源結(jié)構(gòu)的優(yōu)化是解決能源危機(jī)的必由之路，這無疑離不開蓄能技術(shù)的有力支持。本文總結(jié)了過程強(qiáng)化技術(shù)在各類蓄熱系統(tǒng)中的成功應(yīng)用案例，分析了各類強(qiáng)化技術(shù)對(duì)蓄熱系統(tǒng)的傳熱傳質(zhì)強(qiáng)化，對(duì)蓄熱技術(shù)的發(fā)展作出了展望。

圖8 氣體分散器［43］

與可再生能源相結(jié)合的蓄熱系統(tǒng)的發(fā)展方向是緊湊、高效、模塊式的蓄熱系統(tǒng)。近年來，“能源互聯(lián)網(wǎng)”成為未來能源發(fā)展的主導(dǎo)戰(zhàn)略，蓄熱技術(shù)作為其中的關(guān)鍵一環(huán)，可以協(xié)調(diào)產(chǎn)能端與用能端的不匹配性，從而提升可再生能源的有效利用率，特別可以解決高滲透率可再生能源的消納問題。故在未來的研究中，蓄熱技術(shù)與能源互聯(lián)網(wǎng)以及分布式能源系統(tǒng)的結(jié)合將是應(yīng)用研究的重點(diǎn)之一。當(dāng)前蓄熱技術(shù)的基礎(chǔ)研究仍面臨一系列嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，但在近期技術(shù)和應(yīng)用層面，過程強(qiáng)化作為可進(jìn)一步提高蓄熱系統(tǒng)效率的一種技術(shù)，可以有效降低系統(tǒng)成本，進(jìn)一步促進(jìn)可再生能源發(fā)展，實(shí)現(xiàn)能源結(jié)構(gòu)改善，促進(jìn)能源的高效互聯(lián)互通。

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A review of process intensification technology in thermal energy storage

MENG Feng1，AN Qingsong1，GUO Xiaofeng2，ZHAO Jun1，DENG Shuai1，3，ZHAO Dong1
（1Key Laboratory of Efficient Utilization of Low and Medium Grade Energy，Tianjin University，Tianjin 300072，China；2ESIEE Paris，Université Paris Est，Paris 93162，F(xiàn)rance；3Tianjin Eco-city Energy Investment and Construction Co.，Ltd.，Tianjin 300072，China）

Abstract:The technology of thermal energy storage can efficiently overcome the mismatch between the sides of energy supply and end-user， which is one of the important means to improve the utilization efficiency of energy. However， the current technologies of thermal energy storage are unsatisfied due to a low storage/charge rate. Considering the limitations of current technological level， an state-of-art of process intensification（PI） technologies， which are applied in the thermal energy storage， is presented in this paper. Firstly， three kinds of thermal storage systems， including sensible heat storage， latent heat storage and thermal-chemical storage， are overviewed and a comparison on various PI technologies is conducted in terms of heat storage density， heat storage/charge rate and technical feasibility for an analysis on advantages and disadvantages. Then， a review on application of typical PI technologies in the field of thermal energy storage is presented with highlighted points on structure optimization， material modification and cascade thermal storage. It is implied that the heat and mass transfer in the heat storage process can be enhanced by PI technology based on literature review and analysis， which would significantly improves the heat storage efficiency of heat storage system. Finally，the development trend of thermal storage technology is discussed. The thermal storage system isdeveloping in a more compact and efficient pathway. In the future， the integration of thermal storage technology into energy internet could be one of the promising directions for PI application of thermal energy storage.

Key words:phase change； thermal energy storage； heat transfer； mass transfer

中圖分類號(hào)：TK 02

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1000-6613（2016）05-1273-10

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.05.002

收稿日期：2015-09-21；修改稿日期:2016-01-25。

基金項(xiàng)目：國(guó)家高科技研究發(fā)展計(jì)劃（2015AA050403）及國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目（51506149）。