瀝青質(zhì)引發(fā)的蠟油體系結(jié)蠟層分層現(xiàn)象及分層規(guī)律

李傳憲，蔡金洋，程梁，楊飛，張皓若，張瑩（中國石油大學(xué)儲運(yùn)與建筑工程學(xué)院，山東 青島 66555；中國石油天然氣集團(tuán)公司管道局，河北 廊坊 065000）

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瀝青質(zhì)引發(fā)的蠟油體系結(jié)蠟層分層現(xiàn)象及分層規(guī)律

李傳憲1，蔡金洋1，程梁1，楊飛1，張皓若2，張瑩1
（1中國石油大學(xué)儲運(yùn)與建筑工程學(xué)院，山東 青島 266555；2中國石油天然氣集團(tuán)公司管道局，河北 廊坊 065000）

摘要：利用自主研發(fā)的Couette結(jié)蠟裝置，對蠟含量相同的油樣1（不含瀝青質(zhì)）和油樣2[含0.75%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）瀝青質(zhì)]進(jìn)行結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)，并研究其結(jié)蠟層的分層現(xiàn)象和分層規(guī)律。通過對油樣1和油樣2結(jié)蠟表層和底層的宏觀形貌、DSC放熱、析蠟量、蠟晶微觀形貌的分析發(fā)現(xiàn)：油樣1結(jié)蠟層無明顯分層現(xiàn)象，而油樣2結(jié)蠟層分層現(xiàn)象明顯，瀝青質(zhì)的加入導(dǎo)致了結(jié)蠟層的分層。與結(jié)蠟表層相比，油樣2結(jié)蠟底層的析蠟點(diǎn)、蠟含量與瀝青質(zhì)含量顯著升高，蠟晶形貌發(fā)展為致密的類球狀大蠟晶。油樣2結(jié)蠟表層沉積量隨壁溫的升高、油壁溫差和轉(zhuǎn)速的增大而減??；結(jié)蠟底層沉積量隨壁溫升高而減小，隨油壁溫差和轉(zhuǎn)速的增大而增大；總的蠟沉積量隨壁溫的升高和轉(zhuǎn)速的增大而減小，隨油壁溫差的增大先增大后減小。

關(guān)鍵詞：蠟；沉積物；分層；蠟油；瀝青質(zhì)；結(jié)晶；擴(kuò)散

2015-11-16收到初稿，2016-02-22收到修改稿。

聯(lián)系人：楊飛。第一作者：李傳憲（1963—），男，教授。

Received date: 2015-11-16.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China (51204202) and the Fundamental Research Funds for the Central Universities (14CX02210A,15CX06072A).

引　言

我國盛產(chǎn)含蠟原油，在原油管道的熱力輸送過程中，內(nèi)壁結(jié)蠟現(xiàn)象廣泛存在。結(jié)蠟是指原油中的蠟、膠質(zhì)、瀝青質(zhì)、砂和其他機(jī)械雜質(zhì)沉積于管道內(nèi)壁的過程[1]。所形成的結(jié)蠟層不僅包含上述沉積物，還含有大量被束縛在蠟晶網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的液態(tài)烴。結(jié)蠟現(xiàn)象導(dǎo)致管道的流通面積減小、摩阻增大，降低了管道的輸送能力；嚴(yán)重時(shí)甚至?xí)氯艿?，造成重大?jīng)濟(jì)損失。為保障原油管道的經(jīng)濟(jì)、安全運(yùn)行，常采用清管的方法來消除管道蠟沉積。清管方案的合理制定對于管道清蠟來說尤為重要。為優(yōu)化清管方案，國內(nèi)外的許多學(xué)者深入研究了壁溫、油壁溫差、管流剪切、原油組成等因素對結(jié)蠟速率的影響規(guī)律，并在分子擴(kuò)散機(jī)理的基礎(chǔ)上建立了相應(yīng)的結(jié)蠟速率模型[2-11]。

以上研究均將結(jié)蠟層看成一均質(zhì)的整體，然而在現(xiàn)場某些管道割口處發(fā)現(xiàn)，管道內(nèi)壁的結(jié)蠟層有著明顯的分層現(xiàn)象[1]。結(jié)蠟表層是一層較厚的凝油狀結(jié)蠟層，結(jié)構(gòu)較為疏松；而結(jié)蠟底層是一層較薄的細(xì)砂狀結(jié)蠟層，結(jié)構(gòu)較為致密。在清管操作中，由于結(jié)蠟底層結(jié)構(gòu)強(qiáng)度較高，易于在清管球前方堆積造成蠟堵。因此，為了更為合理地制定清管方案，對結(jié)蠟層分層現(xiàn)象及規(guī)律的研究有著重要的意義。

本文利用自行研發(fā)的Couette結(jié)蠟裝置，研究了含/不含瀝青質(zhì)的兩種蠟油體系的結(jié)蠟特性。通過DSC熱分析、SARA分析、顯微觀察考察了結(jié)蠟表層與底層的組成與微觀結(jié)構(gòu)特性，通過結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)揭示了壁溫、油壁溫差、轉(zhuǎn)速等因素對分層特性的影響規(guī)律，為現(xiàn)場管道清管方案的優(yōu)化提供理論指導(dǎo)。

1　實(shí)驗(yàn)裝置

本文的結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)通過自主研發(fā)的Couette結(jié)蠟裝置實(shí)現(xiàn)（圖1）。該裝置的樣品筒（外筒）旋轉(zhuǎn)，結(jié)蠟筒（內(nèi)筒）靜止，兩桶之間填充實(shí)驗(yàn)油樣。油樣溫度與內(nèi)筒壁溫分別由熱水浴和冷水浴控制，在油壁溫差作用下石蠟沉積于內(nèi)筒外壁形成結(jié)蠟層。結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)中外筒轉(zhuǎn)速控制在100～200 r·min?1。Couette結(jié)蠟裝置中流體的Reynolds數(shù)根據(jù)式（1）[12]計(jì)算。

圖1　Couette結(jié)蠟裝置原理Fig 1　Schematic diagram of deposition in Couette device

式中，?為樣品筒轉(zhuǎn)動角速度，rad·s?1；R為旋轉(zhuǎn)圓筒半徑，m；R1為樣品筒半徑，m；R2為結(jié)蠟筒半徑，m；ρ為油樣密度，kg·m?3；μ為油樣黏度，Pa·s。在轉(zhuǎn)速為100～200 r·min?1的實(shí)驗(yàn)條件下，Couette結(jié)蠟裝置中流場的Re為612.9～1225.9。根據(jù)相關(guān)資料，Couette裝置的臨界Re為50000[13]，因此，本文中結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)均在層流流態(tài)下進(jìn)行的。有關(guān)裝置的其他信息見文獻(xiàn)[14-15]。

2　實(shí)驗(yàn)部分

2.1實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)中所用0#柴油購自中石化，所用生物切片石蠟（熔點(diǎn)50～52℃）購自國藥集團(tuán)，所用瀝青質(zhì)通過正戊烷沉淀法由塔里木稠油提取獲得。圖2為0#柴油的DSC曲線和析蠟量-溫度變化曲線，可見0#柴油的析蠟點(diǎn)為?10℃，含蠟量為1.81%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同）。圖3為0#柴油的碳數(shù)分布，可見0#柴油正構(gòu)烷烴含量為27.42%，非正構(gòu)烷烴含量為72.58%。通過SARA分析測定，0#柴油的芳香分含量為12.4%。切片石蠟的碳數(shù)分布如圖4所示。可見，切片石蠟主要由正構(gòu)烷烴組成（含量約為95%），主峰區(qū)碳數(shù)為C24～C25，非正構(gòu)烷烴含量較少（含量約為5%）。塔里木稠油的基本組成如表1所示?？梢?，塔里木稠油的瀝青質(zhì)含量高、密度大，蠟含量很少。

圖2　0#柴油DSC曲線Fig.2　DSC curve of diesel oil

圖3　0#柴油碳數(shù)分布Fig.3　Carbon number distribution of diesel oil

圖4　生物切片石蠟烷烴碳數(shù)分布Fig.4　Carbon number distribution of paraffin wax

表1　塔里木稠油組成及性質(zhì)Table 1　Composition and property of Tarim heavy oil

2.2實(shí)驗(yàn)油樣

實(shí)驗(yàn)中采用兩種油樣開展結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)，兩種油樣均由0#柴油、切片石蠟與瀝青質(zhì)按照控制變量法配制而成，并通過DSC熱分析來確定實(shí)驗(yàn)油樣的析蠟點(diǎn)和蠟含量。由表2可見，兩種油樣的蠟含量均為10%左右，析蠟點(diǎn)均為20℃。在配制油樣1的過程中沒有加入瀝青質(zhì)；在配制油樣2的過程中按照0.75%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)加入2.1節(jié)中所提取的瀝青質(zhì)，且瀝青質(zhì)的加入沒有改變油樣的析蠟點(diǎn)。

表2　實(shí)驗(yàn)油樣組成及性質(zhì)Table 2　Composition and property of oil sample

2.3結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)

2.3.1結(jié)蠟層分層現(xiàn)象分析本實(shí)驗(yàn)以油樣1和油樣2為實(shí)驗(yàn)油樣，并選取壁溫17℃、油溫為27℃、轉(zhuǎn)速150 r·min?1、結(jié)蠟時(shí)間6 h為結(jié)蠟實(shí)驗(yàn)條件。實(shí)驗(yàn)完成后，首先進(jìn)行結(jié)蠟表層和底層形貌觀察及厚度測量，本文使用針入法對結(jié)蠟層厚度進(jìn)行測量，即用一根鋼針垂直插入結(jié)蠟層當(dāng)中，然后使用游標(biāo)卡尺對鋼針浸沒深度進(jìn)行測量，并選擇10處不同的位置按照上述方法進(jìn)行測量，從而得到結(jié)蠟層厚度。在對有分層油樣結(jié)蠟層厚度進(jìn)行測量時(shí)，首先測量結(jié)蠟層總厚度記為hall，然后使用一塊軟布擦掉結(jié)蠟表層露出結(jié)蠟底層，再測量出結(jié)蠟底層的厚度記為hin，然后通過式hout=hall?hin計(jì)算得到結(jié)蠟表層厚度hout。然后，對油樣1和油樣2結(jié)蠟層進(jìn)行分層取樣，進(jìn)行瀝青質(zhì)含量測定、DSC熱分析和偏光顯微觀察。其中，瀝青質(zhì)含量的測定采用常規(guī)的SARA柱色譜法[16]。DSC熱分析使用DSC821e差示掃描量熱儀（瑞士Mettler-Toledo公司）對油樣與結(jié)蠟層進(jìn)行放熱特性分析。測量溫度范圍為80～?20℃，降溫速率控制為10℃·min?1?；贒SC放熱曲線，可利用Zhang等[17]提出的方法計(jì)算不同溫度下測試樣品的累計(jì)析蠟量。

2.3.2結(jié)蠟層分層規(guī)律分析本實(shí)驗(yàn)選取油樣2為實(shí)驗(yàn)油樣。壁溫影響分析中，選取壁溫分別為15、17、19℃，并保持油壁溫差為10℃，轉(zhuǎn)速為150 r·min?1；油壁溫差影響分析中，選取壁溫為17℃，油壁溫差分別為5、10、15℃，轉(zhuǎn)速為150 r·min?1；轉(zhuǎn)速影響分析中，選取壁溫為17℃，油溫為27℃，轉(zhuǎn)速分別為100、150、200 r·min?1。然后，分別測量每個(gè)實(shí)驗(yàn)條件下1、3、6、12、24 h時(shí)表層和底層單位面積管壁上的沉積量。

3　結(jié)果與討論

3.1結(jié)蠟層分層現(xiàn)象分析

3.1.1結(jié)蠟表層和底層的宏觀形貌觀察圖5(a)、(b)為油樣1結(jié)蠟表層和結(jié)蠟底層的宏觀形貌，可見油樣1結(jié)蠟表層和底層的結(jié)構(gòu)相似，都為質(zhì)地較為疏松的凝油狀結(jié)蠟層，整體厚度為3～3.4 mm，無明顯分層現(xiàn)象發(fā)生。圖5(c)、(d)為油樣2結(jié)蠟表層和結(jié)蠟底層的形貌，可見油樣2結(jié)蠟表層色澤發(fā)亮，為一層質(zhì)地較為疏松的凝油狀結(jié)蠟層，厚度為1.1～1.3 mm；油樣2結(jié)蠟底層色澤發(fā)暗，為一層質(zhì)地較為致密的細(xì)砂狀結(jié)蠟層，厚度約為0.7 mm，發(fā)生明顯分層現(xiàn)象。

圖5　油樣1和油樣2結(jié)蠟表層和底層宏觀形貌Fig.5　Macroscopic morphology of outer deposit and inner deposit formed by oil sample 1 and oil sample 2

圖6　油樣1和油樣2結(jié)蠟層DSC曲線Fig.6　DSC curve of wax deposit formed by oil sample 1 and oil sample 2

3.1.2結(jié)蠟表層和底層的SARA分析和DSC熱分析圖6(a)、(b)為油樣1結(jié)蠟表層和結(jié)蠟底層的DSC實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比，可見油樣1結(jié)蠟表層和底層的析蠟點(diǎn)分別為29℃和30℃，析蠟量分別為12.73% 和13.03%，油樣1結(jié)蠟底層的析蠟點(diǎn)和析蠟量略高于表層，但差別不大，油樣1結(jié)蠟層沒有發(fā)生明顯的分層現(xiàn)象。圖6(c)、(d)為油樣2結(jié)蠟表層和結(jié)蠟底層的DSC實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比，可見油樣2結(jié)蠟表層和底層的析蠟點(diǎn)分別為30℃和41℃，析蠟量分別為13.27%和38.21%，油樣2結(jié)蠟底層的析蠟點(diǎn)和含蠟量明顯高于油樣2結(jié)蠟表層，且變化極大，油樣2結(jié)蠟層發(fā)生了明顯的分層現(xiàn)象。表3為油樣2結(jié)蠟表層和底層瀝青質(zhì)含量的變化，可見結(jié)蠟表層中瀝青質(zhì)含量為0.96%，相對于油樣2來說少量增加，結(jié)蠟底層中瀝青質(zhì)含量為1.44%，相對于油樣2來說大量增加。這是因?yàn)?，在油?結(jié)蠟層形成的過程中，由于瀝青質(zhì)中含有烷基側(cè)鏈，蠟分子會與分散在油中的瀝青質(zhì)以共晶的方式析出[14]，使瀝青質(zhì)被包縛在結(jié)蠟層蠟晶結(jié)構(gòu)當(dāng)中，從而導(dǎo)致結(jié)蠟層與油流之間存在瀝青質(zhì)濃度梯度，使油流中分散的瀝青質(zhì)向結(jié)蠟層中擴(kuò)散，因此，油樣2結(jié)蠟表層和底層的瀝青質(zhì)含量均高于油樣2。又由于油樣2結(jié)蠟底層的蠟含量明顯高于結(jié)蠟表層，說明結(jié)蠟底層中與蠟分子發(fā)生共晶作用的瀝青質(zhì)要多于結(jié)蠟表層，因此，油樣2結(jié)蠟底層的瀝青質(zhì)含量高于結(jié)蠟表層。

表3　油樣2及油樣2結(jié)蠟表層和底層瀝青質(zhì)含量Table 3　Asphaltene content in oil sample 2 and outer deposit and inner deposit formed by oil sample 2

3.1.3結(jié)蠟表層和底層的偏光顯微觀察圖7(a)、(b)為油樣1結(jié)蠟表層和底層的蠟晶微觀形態(tài)，可見油樣1結(jié)蠟表層和底層的蠟晶形態(tài)基本沒有變化均為相互交叉的針狀蠟晶，這種蠟晶結(jié)構(gòu)較為疏松，易于束縛更多的液態(tài)油，因此，油樣1結(jié)蠟表層和底層的蠟含量較低。圖7(c)、(d)為油樣2結(jié)蠟表層和底層的蠟晶微觀形態(tài)，可見油樣2結(jié)蠟表層和底層的蠟晶形態(tài)發(fā)生了極大變化，結(jié)蠟表層蠟晶為針狀蠟晶聚集而成的枝狀蠟晶，結(jié)蠟底層蠟晶為類球狀蠟晶，兩種蠟晶結(jié)構(gòu)相比，后者蠟晶結(jié)構(gòu)較前者更為致密，束縛液態(tài)油更少，因此，結(jié)蠟底層的含蠟量明顯高于表層。綜上所述，瀝青質(zhì)的加入極大地改變了結(jié)蠟層中表層與底層蠟晶的結(jié)構(gòu)形態(tài)，從而導(dǎo)致了分層現(xiàn)象的發(fā)生。

圖7　油樣1和油樣2結(jié)蠟表層和底層偏光顯微觀察Fig.7　Polarizing microscope observation of outer deposition and inner deposition formed by oil sample 1 and oil sample 2

3.2結(jié)蠟層分層規(guī)律分析

由上述分析可知，油樣2結(jié)蠟層發(fā)生了明顯的分層現(xiàn)象，因此，在結(jié)蠟層分層特性研究中選取油樣2為實(shí)驗(yàn)油樣。

3.2.1壁溫對結(jié)蠟層分層規(guī)律的影響由圖8可見，當(dāng)壁溫在15～19℃的范圍內(nèi)，隨著壁溫的升高油樣2結(jié)蠟表層和底層沉積量均降低。隨著結(jié)蠟筒外壁壁溫的升高，壁溫逐漸接近析蠟點(diǎn)（20℃），油樣中析出的蠟晶量也在逐漸減少。這就意味著在結(jié)蠟的過程中，有更少的蠟分子可以遷移到結(jié)蠟筒壁面處析出形成結(jié)蠟層，因此在15～19℃范圍內(nèi)，油樣2結(jié)蠟表層和底層沉積量隨著壁溫的升高而降低。

建立增減掛鉤節(jié)余指標(biāo)儲備機(jī)制的實(shí)踐和思考（王志卿） .............................................................................3-35

圖8　不同壁溫下油樣2結(jié)蠟表層和底層沉積量隨時(shí)間的變化Fig.8　Wax deposition mass changes of outer deposit and inner deposit formed by oil sample 2 over time in different temperature of wax deposition barrel

3.2.2油壁溫差對結(jié)蠟層分層規(guī)律的影響由圖9可見，隨著油壁溫差的增大，壁溫不變，油溫升高，油樣2結(jié)蠟底層的沉積量增加，結(jié)蠟表層的沉積量減小，總沉積量先增大后減小。對于結(jié)蠟底層，由于壁面處溫度梯度變大，導(dǎo)致蠟分子濃度梯度變大，蠟分子向結(jié)蠟底層中的擴(kuò)散作用增強(qiáng)。又由于結(jié)蠟底層中蠟含量較多，結(jié)構(gòu)較為致密，抗剪切剝離能力較強(qiáng)，油溫升高對分子擴(kuò)散的影響大于剪切剝離。因此，結(jié)蠟底層的沉積量隨著油壁溫差增大而增大。而結(jié)蠟表層的蠟含量較少，結(jié)構(gòu)較為疏松，抗剪切剝離能力較弱，油溫升高對分子擴(kuò)散的影響小于剪切剝離。因此，結(jié)蠟表層的沉積量隨著油壁溫差增大而減小。

圖9　不同油壁溫差下油樣2結(jié)蠟表層和底層沉積量隨時(shí)間的變化Fig.9　Wax deposition mass changes of outer deposit and inner deposit formed by oil sample 2 over time in different temperature difference of oil and wax deposition barrel

3.2.3轉(zhuǎn)速對結(jié)蠟層分層規(guī)律的影響由圖10可見，隨著轉(zhuǎn)速的增大，油樣2結(jié)蠟底層的沉積量增加，結(jié)蠟表層的沉積量減小，總沉積量減小。對于結(jié)蠟底層，由于轉(zhuǎn)速的增大，導(dǎo)致結(jié)蠟筒壁面處油流流速加快，溫度邊界層厚度變薄，導(dǎo)致壁面處溫度梯度變大，蠟分子向結(jié)蠟底層中的擴(kuò)散作用增強(qiáng)。且由于結(jié)蠟底層的結(jié)構(gòu)較為致密，抗剪切剝離能力較強(qiáng)，轉(zhuǎn)速升高對分子擴(kuò)散的影響大于剪切剝離，因此，結(jié)蠟底層的沉積量隨著轉(zhuǎn)速增大而增大。而結(jié)蠟表層的結(jié)構(gòu)較為疏松，抗剪切剝離能力較弱，轉(zhuǎn)速升高對分子擴(kuò)散的影響小于剪切剝離，因此，結(jié)蠟表層的沉積量隨著轉(zhuǎn)速增大而減小。

4　結(jié)　論

（1）通過外貌觀察發(fā)現(xiàn)：油樣1結(jié)蠟層無明顯分層現(xiàn)象；油樣2結(jié)蠟表層為一層凝油狀結(jié)蠟層，結(jié)蠟底層為一層細(xì)砂狀結(jié)蠟層，分層現(xiàn)象明顯。

（2）油樣1結(jié)蠟表層和底層析蠟點(diǎn)和含蠟量變化不大；而油樣2結(jié)蠟底層析蠟點(diǎn)和含蠟量明顯高于結(jié)蠟表層。油樣2結(jié)蠟表層和底層的瀝青質(zhì)含量均高于油樣2，且結(jié)蠟底層瀝青質(zhì)含量高于結(jié)蠟表層。

圖10　不同轉(zhuǎn)速下油樣2結(jié)蠟表層和底層沉積量隨時(shí)間的變化Fig.10　Wax deposition mass changes of outer deposit and inner deposit formed by oil sample 2 over time in different rotate speed of sample barrel

（3）油樣1結(jié)蠟表層和底層蠟晶形態(tài)均為相互交叉的針狀蠟晶，蠟晶形態(tài)無明顯變化；油樣2結(jié)蠟表層蠟晶形態(tài)為針狀蠟晶聚集而成的枝狀蠟晶，結(jié)蠟底層為類球狀蠟晶，蠟晶形態(tài)發(fā)生了極大變化。

（4）在油樣2結(jié)蠟層的分層規(guī)律研究中發(fā)現(xiàn)：隨著壁溫的升高，結(jié)蠟表層和結(jié)蠟底層的沉積量均減小，總沉積量減??；隨著油壁溫差的增大，結(jié)蠟表層的沉積量減小，結(jié)蠟底層的沉積量增大，總沉積量先增大后減??；隨著轉(zhuǎn)速的增大，結(jié)蠟表層的沉積量減小，結(jié)蠟底層的沉積量增大，總沉積量減小。

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Stratification phenomenon and laws of wax deposits of waxy oil triggered by asphaltene addition

LI Chuanxian1, CAI Jinyang1, CHENG Liang1, YANG Fei1, ZHANG Haoruo2, ZHANG Ying1
(1Department of Oil & Gas Storage and Transportation Engineering, China University of Petroleum, Qingdao 266555, Shandong, China;2China Petroleum Pipeline Bureau, Langfang 065000, Hebei, China)

Abstract:Stratification phenomenon and laws of wax deposits were studied for oil samples 1 (without asphaltene) and 2 (0.75%(mass) asphaltene) with the same wax content using the Couette wax deposition device. In the study of stratification phenomenon of wax deposits, the macroscopic morphology, DSC curves, amount of precipitated wax and wax crystal microcosmic morphology of the outer and inner deposits of oil samples 1 and 2 were analyzed. It was found that the deposit of oil sample 1 had no obvious stratification while that of oil sample 2 had obvious stratification, proving that the asphaltene led to the stratification of wax deposit. Compared with outer deposit, the WAT, amount of precipitated wax and asphaltene content of inner deposit of oil sample 2 increased significantly. It was found in the study of stratification laws of wax deposits that the outer wax deposition mass decreased with the increase of the temperature of wax deposition barrel, the temperature difference of oil and wax deposition barrel and the rotate speed of oil sample barrel, while the inner one deceased with the increase of the temperature of wax deposition barrel and increased with the temperature difference of oil and wax deposition barrel and the rotate speed of oil sample barrel. The total wax deposition mass deceased with the increase of the temperature of wax deposition barrel and the rotate speed of oil sample barrel, and increased firstly then decreased with the increase of the temperature difference of oil and wax deposition barrel.

Key words:wax；deposition；stratification；waxy oil；asphaltene；crystallization；diffusion

中圖分類號：TE 832

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：0438—1157（2016）06—2426—07

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151723

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51204202）；中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金項(xiàng)目（14CX02210A，15CX06072A）。

Corresponding author:YANG Fei, yangfei@upc.edu.cn.