二氧化錳制備及催化燃燒甲苯性能研究

符志偉，程　高，林　婷，孫　明，余　林

(廣東工業(yè)大學(xué) 輕工化工學(xué)院，廣東 廣州 510006)

二氧化錳制備及催化燃燒甲苯性能研究

符志偉，程高，林婷，孫明，余林

(廣東工業(yè)大學(xué) 輕工化工學(xué)院，廣東 廣州 510006)

摘要:以高錳酸鉀和富馬酸為原料，采用溶膠凝膠法合成了二氧化錳(MnO2)催化劑，通過(guò)X射線衍射分析(XRD)、掃描電鏡(SEM)、N2吸附-脫附以及氫氣程序升溫還原(H2-TPR)等技術(shù)對(duì)制備材料的結(jié)構(gòu)和還原性能進(jìn)行了表征，并考察材料的焙燒溫度對(duì)其催化燃燒甲苯性能的影響.結(jié)果表明，焙燒溫度為450 ℃的產(chǎn)物為純相的α-MnO2，催化劑呈現(xiàn)顆粒狀形貌并具有較大的比表面積(60.56 m2·g-1)，低溫下易還原，具有較好的甲苯催化燃燒性能，完全燃燒溫度T99為210 ℃.

關(guān)鍵詞:溶膠凝膠法；二氧化錳；甲苯；催化燃燒；焙燒溫度

揮發(fā)性有機(jī)化合物(VolatileOrganicCompounds，VOCs)是一類毒性較大、范圍廣、種類繁多的大氣污染物，近年來(lái)給人類健康與環(huán)境帶來(lái)嚴(yán)重的威脅[1].目前，催化燃燒技術(shù)是處理VOCs眾多方法中最有前景的一種技術(shù)，它具有能耗低、起燃溫度低、處理效率高和無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)[2-3].目前，用于VOCs催化燃燒處理的催化劑有粉末催化劑(包括貴金屬，過(guò)渡金屬氧化物、復(fù)合金屬氧化物和六鋁酸鹽等)和整體式催化劑(包括堇青石或者鐵鉻鋁負(fù)載的催化劑等).在這些催化劑當(dāng)中，貴金屬的催化活性較好[4-5]，但是由于其價(jià)格較金屬氧化物催化劑昂貴，而且易發(fā)生中毒，因此不適用于工業(yè)化生產(chǎn).與貴金屬催化劑相比，過(guò)渡金屬氧化物的價(jià)格相對(duì)低廉，同時(shí)也能表現(xiàn)出較好的催化性能.氧化錳是一種廉價(jià)的過(guò)渡金屬氧化物，由于具有多種不同的晶體結(jié)構(gòu)(α-MnO2、β-MnO2和γ-MnO2)和多變的價(jià)態(tài)(+2、+3和+4)，廣泛應(yīng)用于催化領(lǐng)域[6-9].

溶膠凝膠法是一種常用的催化劑的制備方法.這種方法不僅在改善催化劑的孔性能、反應(yīng)選擇性和收率方面有較好的表現(xiàn)[10]，而且能夠制備出化學(xué)均勻性好、純度高、顆粒較細(xì)的納米微粒[11].有研究表明，溶膠凝膠法制備出來(lái)的催化劑有利于提高反應(yīng)的選擇性[12].孫明等[13]以陰陽(yáng)復(fù)合表面活性劑調(diào)控的溶膠凝膠法合成了氧化錳八面體分子篩(OMS-2)催化劑，發(fā)現(xiàn)其在二甲醚催化燃燒表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，二甲醚完全燃燒溫度為170 ℃.有研究表明，焙燒溫度對(duì)催化劑的性能有一定的影響，在催化劑的制備過(guò)程中，焙燒溫度會(huì)影響催化劑的物相、結(jié)晶度、比表面積、比孔體積、平均孔徑等[14-15]，從而影響催化劑的催化活性.Rida等[16]采用溶膠凝膠法制備了LaCrO3催化劑，并考察了200～1 000 ℃的焙燒溫度對(duì)其催化活性的影響，發(fā)現(xiàn)焙燒溫度高于700 ℃生成鈣鈦礦型LaCrO3晶相時(shí)的催化活性最優(yōu).

目前，采用溶膠凝膠法制備MnO2，并考察不同焙燒溫度制備的催化劑對(duì)VOCs催化燃燒性能的研究尚未多見.本文采用溶膠凝膠法合成氧化錳的樣品，探究焙燒溫度對(duì)催化劑催化燃燒甲苯性能的影響，通過(guò)X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、N2吸附-脫附、H2程序升溫還原(H2-TPR)等表征方法對(duì)其結(jié)構(gòu)、形貌及物理化學(xué)性能進(jìn)行了分析表征，并討論了催化劑的催化活性與結(jié)構(gòu)的關(guān)系.

1實(shí)驗(yàn)

1.1催化劑制備

在室溫下，稱取3.16g的高錳酸鉀(廣州化學(xué)試劑廠)溶于200mL蒸餾水，待高錳酸鉀完全溶解后稱取0.78g富馬酸(天津市福晨化學(xué)試劑廠)加入上述溶液中，持續(xù)攪拌30min，在室溫下凝膠24h，隨后將所得產(chǎn)物洗滌，并置于110 ℃干燥箱中干燥12h.將干燥后的產(chǎn)物研磨，并在馬弗爐焙燒2h，溫度分別為450 ℃，550 ℃，650 ℃，750 ℃，所得最終產(chǎn)物分別標(biāo)記為MnO2-450，MnO2-550，MnO2-650，MnO2-750.

1.2催化劑的表征

物相分析采用ULTIMA-Ⅲ型X射線衍射儀(Shimadzu)，CuKα射線，掃描速率5 °/min，管電壓40kV，管電流20mA，將衍射圖譜與JCPDS標(biāo)準(zhǔn)卡片比照；樣品形貌采用掃描電鏡(S-3400N(Ⅱ)，Hitachi)進(jìn)行觀測(cè)，加速電壓為0.3～30kV，工作電壓為15kV；比表面積采用比表面孔徑分析儀(ASAP2380，Micromeritics)，樣品預(yù)先在200 ℃、N2氣氛下處理3h以上，在-196 ℃下進(jìn)行吸附；H2-TPR采用TP5000化學(xué)吸附儀(美國(guó)Micromeritics公司)測(cè)定，催化劑預(yù)先在He氣氛中升溫到300 ℃處理1h，隨后冷卻至室溫并切換為氬氫混合氣(V(Ar)∶V(H2)=95∶5)，吹掃至基線穩(wěn)定后，以10 ℃/min升溫至700 ℃進(jìn)行程序升溫還原反應(yīng).

1.3催化劑活性評(píng)價(jià)

在固定床反應(yīng)裝置中進(jìn)行甲苯催化燃燒性能的測(cè)試(反應(yīng)管的內(nèi)徑為8mm)，催化劑用量0.2g(40～60目)，并與0.2g(40～60目)石英砂混合均勻，用熱電偶測(cè)量?jī)?nèi)部溫度.反應(yīng)前后甲苯濃度的變化由氣相色譜儀(Agilent6820)在線分析，檢測(cè)器為氫火焰離子檢測(cè)器，每隔30min進(jìn)樣分析.反應(yīng)氣為甲苯和空氣的混合氣，甲苯通過(guò)飽和液體發(fā)生器匯入干空氣流進(jìn)入氣路，混合氣中甲苯的體積分?jǐn)?shù)為0.1%，甲苯的進(jìn)樣質(zhì)量濃度為4g/m3，空速為20 000h-1.起燃溫度和完全轉(zhuǎn)化溫度分別為甲苯轉(zhuǎn)化率的10%和99%，標(biāo)記為T10和T99.

2結(jié)果與討論

2.1物相表征

圖1為不同焙燒溫度的條件下制備的二氧化錳樣品的X射線衍射(XRD)譜圖.結(jié)果表明，當(dāng)焙燒溫度為450 ℃時(shí)，衍射譜圖上是α-MnO2晶相 (PDF41-0141)的衍射峰，特征峰高而尖銳，表明樣品結(jié)晶度良好，并且沒(méi)有其他雜相峰.當(dāng)焙燒溫度升至550 ℃時(shí)，樣品除了具有α-MnO2的特征峰外，還在2θ = 32.8° 的位置出現(xiàn)1個(gè)雜峰，經(jīng)過(guò)檢索發(fā)現(xiàn)，該雜相峰與Mn2O3(PDF41-1442)的特征峰吻合.當(dāng)焙燒溫度繼續(xù)升到650 ℃和750 ℃時(shí)，雜相峰的數(shù)目增多，峰的強(qiáng)度增加，檢索后發(fā)現(xiàn)這些雜相峰與Mn2O3(PDF41-1442)的特征峰對(duì)應(yīng).XRD的結(jié)果表明，隨著焙燒溫度的升高，樣品在550 ℃焙燒的時(shí)候已經(jīng)出現(xiàn)了Mn2O3的晶相，樣品開始由晶相α-MnO2逐漸向晶相Mn2O3轉(zhuǎn)變.

圖1　不同焙燒溫度時(shí)制得二氧化錳的X射線衍射譜圖

Fig.1XRDpatternsofMnO2samplessynthesizedatvariouscalcinationtemperature. (a)MnO2-450; (b)MnO2-550; (c)MnO2-650; (d)MnO2-750.

2.2形貌表征

圖2為不同焙燒溫度時(shí)制得二氧化錳的掃描電鏡(SEM)圖像.由圖2(a)可見，樣品形貌顯示為大小均一的納米顆粒形貌，直徑在20nm左右.隨著焙燒溫度的升高，樣品形貌出現(xiàn)明顯的變化.圖2(b)為550 ℃焙燒所得的樣品，可以看出一些小顆粒開始發(fā)生團(tuán)聚.焙燒溫度進(jìn)一步升高至650 ℃，樣品的形貌有了新的變化，除了一些團(tuán)聚的小顆粒，還有部分直徑為20nm，長(zhǎng)度為100nm的納米短棒，如圖2(c)所示.繼續(xù)升高焙燒溫度至750 ℃，可以看出樣品的形貌主要以納米短棒為主，還存在著一些團(tuán)聚嚴(yán)重納米顆粒.這主要是由于高溫焙燒，樣品不僅局部顆粒已燒結(jié)，其晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化，由α-MnO2轉(zhuǎn)變成Mn2O3，這與相應(yīng)焙燒溫度所得樣品的XRD結(jié)果是一致的.

2.3N2吸附脫附

圖3為不同焙燒溫度時(shí)制得二氧化錳的氮?dú)馕?脫附等溫曲線和孔徑分布曲線(內(nèi)圖).由圖3(a)～(d)可見，不同焙燒溫度下制備的樣品均具有第II類吸附-脫附等溫線.由于P/P0的增大，樣品開始發(fā)生毛細(xì)孔凝聚或者分子層的吸附，當(dāng)吸附壓力達(dá)到氣體的飽和蒸汽壓，液化現(xiàn)象開始發(fā)生，吸附量在壓力不變的情況下發(fā)生垂直上升.吸附脫附曲線存在明顯的H3類型滯后環(huán)，結(jié)果表明材料中具有斜孔，這是由于材料粒子的堆積所導(dǎo)致[17].

圖2　不同焙燒溫度制得二氧化錳的掃描電鏡圖形

Fig.2SEMimagesofMnO2preparedatdifferentcalcinationtemperature. (a)MnO2-450; (b)MnO2-550; (c)MnO2-650; (d)MnO2-750

圖3　不同焙燒溫度制得的二氧化錳的N2吸附脫附曲線

表1為不同焙燒溫度時(shí)制得MnO2的微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)結(jié)果.可以看出，焙燒溫度為450 ℃時(shí)制得MnO2的比表面積最大，為60.56m2/g.隨著焙燒溫度的升高，樣品的比表面積逐漸減小，這可能是因?yàn)殡S著焙燒溫度的升高，樣品燒結(jié)團(tuán)聚所造成的.各樣品的比孔體積變化不明顯，表明焙燒溫度在450～750 ℃范圍內(nèi)對(duì)催化劑的比孔體積影響很小.樣品的平均孔徑變化明顯，隨著焙燒溫度的升高，平均孔徑不斷增大，而比孔體積變化很小，說(shuō)明催化劑種的小孔數(shù)量較少，大孔數(shù)量增加.

表1不同焙燒溫度時(shí)制得二氧化錳的比表面積

Tab.1SpecificsurfaceareaofMnO2preparedatdifferentcalcinationtemperature

樣品比表面積/(m2·g-1)孔體積/(cm3·g-1)平均孔徑/nmMnO2-45060.560.1812.05MnO2-55049.930.2030.36MnO2-65023.870.2048.22MnO2-75018.270.1576.39

2.4還原性

圖4所示是制備的錳氧化物的H2-TPR譜圖.據(jù)文獻(xiàn)[18]，錳氧化物催化劑的還原過(guò)程一般為：MnO2→Mn2O3→Mn3O4→MnO.從圖4可以看出，催化劑在200～400 ℃有一個(gè)大包峰，與上述的還原過(guò)程一致.當(dāng)H2-TPR的反應(yīng)完成后，可以觀察到樣品的顏色變?yōu)闇\綠色，表明H2-TPR實(shí)驗(yàn)的產(chǎn)物是MnO.不同焙燒溫度的最低還原峰分別為278 ℃、286 ℃、288 ℃和318 ℃， 286 ℃和288 ℃焙燒溫度下制得的樣品還原溫度比較接近，可能是由于各催化劑的活性組分差異不大所造成的.由圖4可知，采用450 ℃焙燒的樣品具有較低的低溫還原峰，因此更加容易被還原.

圖4　不同焙燒溫度時(shí)制得二氧化錳的H2-TPR譜圖

Fig.4H2-TPRpatternsofMnO2samplessynthesizedatvariouscalcinationtemperature. (a)MnO2-450; (b)MnO2-550; (c)MnO2-650; (d)MnO2-750.

2.5催化燃燒性能

圖5所示為不同焙燒溫度下制得二氧化錳催化劑對(duì)催化燃燒甲苯性能的影響.結(jié)果表明，各催化劑的甲苯催化燃燒活性有所不同，以450 ℃焙燒溫度時(shí)制得的催化劑活性最高，完全燃燒溫度T99約為210 ℃；焙燒溫度為550 ℃和650 ℃時(shí)制備的催化劑活性次之，且兩者的催化活性相近，完全燃燒溫度T99約為235 ℃；750 ℃時(shí)制備的催化劑活性最差，完全燃燒溫度T99約為255 ℃.二氧化錳的催化燃燒活性與其結(jié)構(gòu)或者本身性質(zhì)有關(guān)[7].從前述的表征結(jié)果看，樣品MnO2-750已經(jīng)形成晶型較完整的Mn2O3雜相，催化劑材料的比表面積較小，因此表面的活性位也較少.由H2-TPR的結(jié)果可知，樣品MnO2-750的還原溫度與其他樣品相比是最高的，說(shuō)明它的還原能力較差，所以MnO2-750具有較差的催化燃燒甲苯性能.相反，樣品MnO2-450為純相α-MnO2，具有較高的比表面積，因此表面的活性位相對(duì)較多，該樣品的形貌也較為均一，有助于甲苯分子在催化劑的表面吸附與脫附.它的氫氣還原起始溫度較低，還原性能較好，因而具有較好的催化燃燒性能.MnO2-550和MnO2-650的催化性能相近，可能是由于它們的還原性能差異不大所造成的.

圖5不同焙燒溫度時(shí)制得二氧化錳催化劑對(duì)甲苯催化燃燒性能的影響

Fig.5EffectofMnO2obtainedatvariouscalcinationtemperaturesoncatalyticactivity

空速是影響催化燃燒性能的另一個(gè)重要因素.當(dāng)甲苯進(jìn)樣濃度為4g·m-3時(shí)，本文考察了不同的空速對(duì)二氧化錳催化活性的影響，如圖6所示.以450 ℃焙燒制備的二氧化錳催化劑為例，隨著空速的提高，催化燃燒的曲線向高溫范圍偏移.由于空速的大小表示反應(yīng)的氣體分子在催化劑上停留時(shí)間的長(zhǎng)短.當(dāng)提高反應(yīng)的空速，氣體分子在催化劑表面的停留時(shí)間逐漸減少，少量甲苯分子沒(méi)有被吸附在催化劑表面的活性位上會(huì)被立即帶離催化劑的表面，因此，甲苯分子的催化燃燒不夠充分，性能下降.

圖6　不同空速對(duì)二氧化錳催化劑催化活性的影響

為了進(jìn)一步考察催化劑的使用穩(wěn)定性，將MnO2-450催化劑在甲苯進(jìn)料濃度為4g·m-3，空速為20 000h-1，反應(yīng)溫度為210 ℃的條件下連續(xù)反應(yīng)48h，其結(jié)果如圖7所示.可以看出，在反應(yīng)48h的過(guò)程中，催化劑顯示出優(yōu)良的催化活性和較高的穩(wěn)定性，甲苯轉(zhuǎn)化率始終保持在95%以上.

圖7　MnO2-450催化劑催化甲苯燃燒性能

Fig.7TolueneconversionasafunctionofreactiontimeoverMnO2-450

3結(jié)論

本文以高錳酸鉀和富馬酸為原料合成了α-MnO2催化劑，考察了不同焙燒溫度制備的α-MnO2對(duì)催化燃燒甲苯活性的影響.

(1) 焙燒溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)物相、形貌與比表面積有著明顯的影響.焙燒溫度為450 ℃時(shí)制備的材料為單相α-MnO2的納米顆粒，隨著焙燒溫度的提高會(huì)有Mn2O3雜相形成，且比表面積減小.

(2) 焙燒溫度對(duì)催化劑的催化燃燒的活性影響較大.隨著焙燒溫度的提高，催化劑的活性逐漸降低.焙燒溫度為450 ℃時(shí)制備的催化劑催化性能最佳.

(3) 焙燒溫度為450 ℃時(shí)制備的MnO2具有較大的比表面積(60.56m2/g)和較低的氫氣還原溫度，形貌為單一均勻的粒子狀，因此具有較好的催化燃燒甲苯性能，燃燒完全的溫度為210 ℃.

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The Preparation of MnO2and Application in Catalytic Combustion of Toluene

Fu Zhi-wei, Cheng Gao, Lin Ting, Sun Ming, Yu Lin

(SchoolofChemicalEngineeringandLightIndustry,GuangdongUniversityofTechnology,Guangzhou510006,China)

Abstract:α-MnO2 catalysts are prepared by sol-gel method with KMnO4 and fumaric acid as raw materials. The catalysts are characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), N2 adsorption-desorption measurement and H2 temperature-programmed reduction (H2-TPR). The effect of calcination temperature on the catalytic activity for toluene combustion is investigated. The results indicate that when the calcination temperature is 450 ℃, the obtained α-MnO2 nanoparticles possess high specific BET surface area (60.56 m2·g-1) and good low-temperature reducibility. Results show that the catalysts have excellent performance in the toluene combustion. The total conversion temperature of toluene is 210 ℃.

Key words:sol-gel method; manganese oxide;toluene; catalytic combustion; calcination temperature

收稿日期:2015-03-11

基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21306026)；廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目(2012A030600006)

作者簡(jiǎn)介:符志偉(1988-)，男，碩士研究生，主要研究方向?yàn)榧{米材料與多相催化.

doi:10.3969/j.issn.1007-7162.2016.02.017

中圖分類號(hào):O614.7+11

文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

文章編號(hào):1007-7162(2016)02-0085-06